第1章 非线性光学极化率的经典描述n

1、第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 非线性光学及其应用非线性光学及其应用第一章第一章 非线性极化率的经典描述非线性极化率的经典描述第二章第二章 非线性极化率的量子力学描述非线性极化率的量子力学描述第三章第三章 光波在非线性介质中传播的基本方程光波在非线性介质中传播的基本方程第四章第四章 二阶非线性光学效应二阶非线性光学效应第五章第五章 三阶非线性光学效应三阶非线性光学效应第七章第七章 光学相位共轭技术光学相位共轭技术第九章第九章 超快光脉冲非线性光学超快光脉冲非线性光学第八章第八章 光折变非线性光学光折变非线性光学第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极

2、化率的经典描述 参考书：参考书：1 1、非线性光学非线性光学 石顺祥石顺祥 等著等著2 2、量子电子学量子电子学 A. A. 亚里夫亚里夫 著著 刘颂豪刘颂豪 等译等译3 3、非线性光学非线性光学 沈元壤沈元壤 著著 非线性光学现象的理论描述涉及到激光辐射场与物非线性光学现象的理论描述涉及到激光辐射场与物质相互作用的问题，通常采用半经典理论处理。质相互作用的问题，通常采用半经典理论处理。光与物质相互作用的半经典理论：光与物质相互作用的半经典理论：第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 1.1 极化率的色

3、散特性极化率的色散特性 1.2 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 1.3 极化率的一般性质极化率的一般性质 习题习题 第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 1.1 极化率的色散特性极化率的色散特性 1.1.1 介质中的麦克斯韦方程介质中的麦克斯韦方程 由光的电磁理论已知由光的电磁理论已知, 光波是光频电磁波光波是光频电磁波, 它在介它在介质中的传播规律遵从麦克斯韦方程组质中的传播规律遵从麦克斯韦方程组: 0HDJtDHtBE (1.1 - 1) 第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 及物质方程及物质方程: EJMHBP

4、ED000(1.1 - 2) 上面两式中的上面两式中的J和和分别为介质中的自由电流密度和自分别为介质中的自由电流密度和自由电荷密度由电荷密度, M为磁化强度为磁化强度, 0为真空介电常数为真空介电常数, 0为真空磁为真空磁导率导率, 为介质的电导率为介质的电导率, P是介质的极化强度。是介质的极化强度。 由于我们研由于我们研究的光与物质相互作用主要是电作用究的光与物质相互作用主要是电作用, 可以假定介质是非磁可以假定介质是非磁性的性的, 而且无自由电荷而且无自由电荷, 即即M=0, J=0， =0。 所以所以, 上述方上述方程可简化为程可简化为第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极

5、化率的经典描述 00BDtDHtBEHBEPED00 (1.1 - 3) (1.1 - 4)第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 光在介质中传播时光在介质中传播时, 由于光电场的作用由于光电场的作用, 将产生极化强将产生极化强度。度。 若考虑到非线性相互作用若考虑到非线性相互作用,则极化强度应包含线性项和则极化强度应包含线性项和非线性项非线性项, 即即 P=PL+PNL (1.1 - 5) 当光电场强度很低时当光电场强度很低时, 可以忽略非线性项可以忽略非线性项PNL, 仅保留线仅保留线性项性项PL, 这就是通常的线性光学问题。这就是通常的线性光学问题。 当光电场强

6、度较高当光电场强度较高时时, 必须考虑非线性项必须考虑非线性项PNL, 并可以将非线并可以将非线性极化强度写成级性极化强度写成级数形式数形式: PNL=P(2)+P(3)+P(r)+ (1.1 - 6)第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 非线性光学效应的唯象描述中，把极化强度非线性光学效应的唯象描述中，把极化强度P展开为外场的幂级数的形式展开为外场的幂级数的形式EEEEEEP)3()2()1(即：即：式中式中)(r为非线性光学介质的为非线性光学介质的r r阶非线性光学极化率张量，是描述非线性阶非线性光学极化率张量，是描述非线性光学介质对外场的响应特性。光学介质对外

7、场的响应特性。非线性光学问题可以归结为两个问题：非线性光学问题可以归结为两个问题：NLPNLP求出非线性光学介质感应的非线性极化强度求出非线性光学介质感应的非线性极化强度，求得，求得后，将其后，将其作为次波源。作为次波源。在一定的边界条件下求解麦克斯韦方程，从而求得非线性辐射场。在一定的边界条件下求解麦克斯韦方程，从而求得非线性辐射场。第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 在本讲义中在本讲义中, 除了特别指明外除了特别指明外, 光电场和极化强度光电场和极化强度均采用通常的复数表示法。均采用通常的复数表示法。 对于实光电场对于实光电场E(r,t), 其表其表示式为示式

8、为 E(r,t)=E0(r) cos(t+) (1.1 - 7) 或或 E(r,t)=E()e-it+E*()eit (1.1 - 8)式中的式中的E()为频域复振幅为频域复振幅, 且有且有)(0)(21)(rierEE (1.1 - 9) 第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 E0(r)是光电场中的实振幅大小。是光电场中的实振幅大小。 对于极化强度对于极化强度, 其其表示式为表示式为 P(r,t)=P()e-it+P*()eit (1.1 - 10) 式中的式中的P()为频域复振幅。为频域复振幅。 考虑到电场强度考虑到电场强度E(r,t)和极化强度和极化强度P(r

9、,t)的真实性的真实性, 应应有有 E*()=E(-) (1.1 - 11) P*()=P(-) (1.1 - 12)第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 1.1.2 极化率的色散特性极化率的色散特性 1. 介质极化的响应函数介质极化的响应函数 1) 线性响应函数线性响应函数 当光在介质中传播时当光在介质中传播时, 时刻介质所感应的线性极化强时刻介质所感应的线性极化强度度P(t)不仅与不仅与时刻的光电场时刻的光电场E(t)有关有关, 还与还与时刻前所时刻前所有的有的光电场有关光电场有关, 也就是说也就是说, 时刻的感应极化强度与产生极化的时刻的感应极化强度与产生极化

10、的光电场的历史有关。光电场的历史有关。 现假定在时刻现假定在时刻以前任一时刻以前任一时刻的光电场为的光电场为E(), 它对在它对在时间间隔时间间隔(-)以后的极化强度的贡献为以后的极化强度的贡献为dP(t), 且有且有 dP(t)=0 R(t-)E()d (1.1 - 13)第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 式中，式中， R(t-)为介质的线性响应函数为介质的线性响应函数, 它是一个二阶张量它是一个二阶张量, 则则时刻的感应极化强度为时刻的感应极化强度为d)()()(0EtRtPt (1.1 - 14) 对上式进行变量代换对上式进行变量代换, 将将(t-)用用代

11、替代替, 则有则有00)()()(dtERtP考虑到积分变量的任意性考虑到积分变量的任意性, 用用替换替换, 上式变为上式变为 00( )( )()P tRE td(1.1 - 15) 即在介质中，即在介质中，t 时刻所感应的极化强度由时刻所感应的极化强度由t时刻前所有时刻前所有(t- )时刻时刻 (0) 的光电场决定。的光电场决定。第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 2. 介质极化率的频率色散介质极化率的频率色散 1) 线性极化率张量线性极化率张量 对于对于(1.1 - 15)式所表示的线性极化强度关系式所表示的线性极化强度关系, 取取E(t)和和P (1)(t

12、)的傅里叶变换的傅里叶变换: dePtPdeEtEtiti)()()()()1()1( (1.1 - 20) (1.1 - 21) 则有则有 ddeERdePtPtiti)()1(0)1()1()()()()(1.1 - 22) 第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 利用频率域内线性极化强度复振幅利用频率域内线性极化强度复振幅P(1)()与光电场与光电场复振幅复振幅E ()的定义关系式的定义关系式deEtPEPti)()()()()()()1(0)1()1(0)1(有有 (1.1 - 23) (1.1 - 24) 比较比较(1.1 - 22)式和式和(1.1 - 2

13、4)式式, 可得可得(1)(1)( )( )iRed(1.1 - 25) (1.1 - 24)式和式和(1.1 - 25)式就是线性极化强度式就是线性极化强度 P(1)(t) 和线性和线性极化率张量极化率张量 (1)() 的表示式。的表示式。 第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 2) 非线性极化率张量非线性极化率张量 对于非线性极化强度对于非线性极化强度, 进行类似上面的处理进行类似上面的处理, 可以得到可以得到非线性极化率张量关系式。非线性极化率张量关系式。 将将(1.1 - 18)式中的光电场式中的光电场E(t-)进行傅里叶变换进行傅里叶变换, 可得可得)()

14、(212121)2(210)2(221121)()(: ),()(itieeEEddRddtP(1.1 - 34) 若将二阶非线性极化强度表示成如下形式若将二阶非线性极化强度表示成如下形式: tieEEddtP)(2121)2(210)2(21)()(: ),()(1.1 - 35) 第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 并与并与(1.1 - 34)式进行比较式进行比较, 可以得到二阶极化率张量可以得到二阶极化率张量表示式为表示式为)(21)2(2121)2(2211),(),(ieRdd(1.1 - 36) 同理同理, 若将若将r阶非线性极化强度表示为阶非线性极化

15、强度表示为 rmmtirrrrreEEEdddtP1)()()(| ),()(2121)(210)(1.1 - 37) 式中式中, (r)(1,2,r)与与E(1)之间的竖线表示之间的竖线表示 r个点个点, 则第则第r阶极化率张量表示式为阶极化率张量表示式为 )(21)(2121)(2211),(),(rrirrrrreRddd(1.1 - 38) 第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 如果组成光波的各个频率分量是不连续的，则极化强如果组成光波的各个频率分量是不连续的，则极化强度表示式中的积分由求和代替，表示为度表示式中的积分由求和代替，表示为(1)(1)0( )(

16、)()nitnnnPtEe (1.1 - 39) ()(2)(2)0,( )(,):() ()mnitmnmnm nPtEEe (1.1 - 40) ()(3)(3)0, ,( )(,)() () ()mnlitmnlmnlm n lPtEEEe (1.1 - 41) 其中，其中，m、n、l、包括所有的正值和负值。包括所有的正值和负值。第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 3. 介质极化率的空间色散介质极化率的空间色散 上面讨论了介质极化率的频率色散特性上面讨论了介质极化率的频率色散特性, 并指出并指出, 这种频这种频率色散特性起因于极化强度与光场的时间变化率有关率

17、色散特性起因于极化强度与光场的时间变化率有关, 是时是时间域内因果性原理的直接结果。间域内因果性原理的直接结果。 此外此外, 由于介质内给定空间由于介质内给定空间点的极化强度不仅与该点的光电场有关点的极化强度不仅与该点的光电场有关, 而且与邻近空间点而且与邻近空间点的光电场有关的光电场有关, 即与光电场的空间变化率有关即与光电场的空间变化率有关, 这就导致了极这就导致了极化率张量化率张量 与光波波矢与光波波矢 k 有关有关, 这种这种 与波矢与波矢 k 的依赖关系的依赖关系, 叫做介质极化率的空间色散叫做介质极化率的空间色散, 其空间色散关系可以通过空间其空间色散关系可以通过空间域的傅里叶变换

18、得到。域的傅里叶变换得到。 因为在光学波段，光波波长比原子内电子轨道半径大因为在光学波段，光波波长比原子内电子轨道半径大的多通常，空间色散可以忽略的多通常，空间色散可以忽略 。第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 1.1.3 极化率的单位极化率的单位 上面引入了宏观介质的极化率上面引入了宏观介质的极化率 (r), 实际上在文献中还实际上在文献中还经常用到单个原子极化率这个参量经常用到单个原子极化率这个参量, 我们用符号我们用符号 (r)mic表表示。示。 宏观极化率与单个原子极化率间的关系为宏观极化率与单个原子极化率间的关系为 (r) = n (r)mic (1.1

19、 - 46) 在国际单位制（在国际单位制（SI）中）中, (r) 和和 (r)mic 的单位分别为的单位分别为13)(1)(rmicrrrVmmVm第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 由于目前仍有文献使用高斯单位制由于目前仍有文献使用高斯单位制(c.g.s./e.s.u.), 所所以以, 下面给出下面给出 (r)和和 (r)mic在在c.g.s./e.s.u.单位制中的单位单位制中的单位: 2/ )1(33)(2/ )1(3)(;rmicrrrergcmcmergcm 在两种单位制中在两种单位制中, 线性极化率线性极化率 (1)都是无量纲的都是无量纲的, 其其它阶

20、非线性极化率张量之间的关系为它阶非线性极化率张量之间的关系为146)()(14)()()103(104).()()103(4).()(rmicrmicrrrruseSIuseSI(1.1 - 47) (1.1 - 48) 第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 1.2 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 1.2.1 一维振子的线性响应一维振子的线性响应 设介质是一个含有固有振动频率为设介质是一个含有固有振动频率为0的振子的集的振子的集合。合。 振子模型是原子中电子运动的一种粗略模型振子模型是原子中电子运动的一种粗略模型, 即即认为介质中的每一个原子中

21、的电子受到一个弹性恢复认为介质中的每一个原子中的电子受到一个弹性恢复力作用力作用, 使其保持在平衡位置上。使其保持在平衡位置上。 当原子受到外加光当原子受到外加光电场作用时电场作用时, 原子中的电子作强迫振动原子中的电子作强迫振动, 运动方程为运动方程为Emerdtdrhdtrd20222(1.2 - 2) 第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 式中式中, h是阻尼系数是阻尼系数, m是电子的质量。是电子的质量。 现将现将r和和E傅傅里叶展开里叶展开: deEtEdertrtiti)()()()(1.2 - 3) (1.2 - 4) 由于方程由于方程(1.2 - 2

22、)是一个线性微分方程是一个线性微分方程, 因此其解因此其解r(t)只与只与光电场光电场E(t)成线性关系成线性关系, 所以对任何一个频率分量都可以所以对任何一个频率分量都可以得到得到)()()(2)(202Emerrihr第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 由此可解得由此可解得 2201( )( )2erEmih (1.2 - 5) 根据介质极化强度的定义根据介质极化强度的定义, 单位体积内的电偶极矩复单位体积内的电偶极矩复振幅振幅P()为为 ihEmnenerP21)()()(2202 (1.2 - 6) 再根据再根据(1.1 - 23)式的关系式的关系, 并考

23、虑一维情况并考虑一维情况, 可得可得ihmneEP21)()()(220020)1( (1.2 - 7) 第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 如果引入符号如果引入符号 ihF21)(220(1.2 - 8)则则 )()()()(02)1( iFmne (1.2 - 9) 式中式中 22222002222220220024)(2)(4)()(hhmnehmne (1.2 - 10) 线性极化率线性极化率 (1)的实部和虚部都是的实部和虚部都是 的函数，分别光在介质的函数，分别光在介质中传播的中传播的色散和吸收色散和吸收特性。特性。第第1章章 非线性光学极化率的经典描

24、述非线性光学极化率的经典描述 图图 1.2 - 1 ()和和 ()与频率与频率的关系曲线的关系曲线420 20.51.01.5)()( 0/第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 1.2.2 一维振子的非线性响应一维振子的非线性响应 E=E()e-it+E*()eit (1.2 - 12) 由于方程由于方程(1.2 - 11)式是非线性的式是非线性的, 直接求解十分困难直接求解十分困难, 而考虑到振子恢复力中的非简谐项较小而考虑到振子恢复力中的非简谐项较小, 可以根据微扰理可以根据微扰理论求解。论求解。 将将r展成幂级数形式展成幂级数形式: 1. 单个频率光场的情况单

25、个频率光场的情况 假设频率为假设频率为的光电场表示式为的光电场表示式为EmeBrArrdtdrhdtrd3220222为了描述非线性光学现象，须考虑谐振子的非线性响应，为了描述非线性光学现象，须考虑谐振子的非线性响应， (1.2 - 11) 第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 并代入并代入(1.2 -11)式后式后, 可以得到一系列可以得到一系列rk所满足的方所满足的方程。程。 在每一个方程中所包含的项在每一个方程中所包含的项, 对电场来说都具有对电场来说都具有相同的阶次。相同的阶次。 这一系列方程中最低阶次的三个方程是这一系列方程中最低阶次的三个方程是31213

26、20323221220222212012122222BrrArrdtdrhdtrdrrdtdrhdtrdEmerdtdrhdtrd (1.2 - 14) (1.2 - 15) (1.2 - 16) 1kkrr(1.2 - 13) 第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 3(2)12121220(,)() () ()neAFFFm (1.2 - 26) 可以求得，可以求得，4(3)2123122330311231232(,) ()()3() () () () ()neBA FFmFFFFF (1.2 - 31) 由此可见，由于非线性响应，频率为由此可见，由于非线性响应，

27、频率为 的光电场在介的光电场在介质中引起的极化强度不仅具有频率为质中引起的极化强度不仅具有频率为 的分量，而且还具的分量，而且还具有频率为有频率为2 和和3 和直流分量，它们所对应的极化强度辐和直流分量，它们所对应的极化强度辐射频率为射频率为2 和和3 的光波。的光波。3(2)20( , )() ( ) ( )neAFFFm (1.2 - 24) 更一般的表示式为，更一般的表示式为，第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 2. 包含多个频率分量光电场的情况包含多个频率分量光电场的情况 假设光电场包含有多个频率分量假设光电场包含有多个频率分量, 用复数表示时用复数表示时

28、, 可以写成如下的形式可以写成如下的形式: tinnneEE)(1.2 - 32) 式中式中, E(n)是频率为是频率为n的光场的复振幅。的光场的复振幅。 考虑考虑到光电场的真实性到光电场的真实性, 应有应有 -n=-n (1.2 - 33) E(-n)=E(-n)=E*(n) (1.2 - 34)相应的极化强度表示式为相应的极化强度表示式为 第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 (1)(1)0(,)(2)(2)0,()(3)(3)0, ,( )() ()( )(,) () ()( )(,) () ()nmnmnlitnnnitmnmnm nitmnlmnlm n

29、lPtEePtEEePtEEEe (1.2 - 35) (1.2 - 36) (1.2 - 37) 要强调指出的是要强调指出的是, 式中对式中对m, n, l 求和时求和时, 应包括所有的正应包括所有的正值与负值。值与负值。 例如例如, 设有两个频率分量设有两个频率分量1和和2, 相应于相应于 (1.2-36)式中式中m和和n的可取值为的可取值为 m=1, 2, -1, -2 n=1, 2, -1, -2第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 1.3 极化率的一般性质极化率的一般性质 1.3.1 真实性条件真实性条件 由前面的讨论已知由前面的讨论已知, 介质的线性极化

30、率张量介质的线性极化率张量 (1)()与线性极化响应函数与线性极化响应函数R(1)()有如下关系有如下关系: deRi)()()1()1( (1.3 - 1) 因此因此, 对极化率张量取复共轭对极化率张量取复共轭, 应有应有 )()()()1()1()1(deRi(1.3 - 2) 其中线性极化响应函数其中线性极化响应函数R(1)()为实数，频率为复数。为实数，频率为复数。第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 1.3.2 本征对易对称性本征对易对称性 由一维振子的二阶非线性极化率表示式由一维振子的二阶非线性极化率表示式(1.2-26)式和式和F()表示式可以看出表示

31、式可以看出 (2)(1,2)= (2)(2,1) (1.3 - 5) 由前面的讨论已知由前面的讨论已知, 频率为频率为1和和2光电场所产生的极光电场所产生的极化强度包含有许多过程化强度包含有许多过程, 对于其中对于其中(1+2)频率成分的极频率成分的极化强度化强度x分量分量, 有如下一项表示关系有如下一项表示关系: tixyxyxxeEEtP)(2121)2(0)2()(2121)()(),()(而对于而对于 分量分量, 有如下一项关系有如下一项关系: 2121()(2)(2)()02121( )(,)()()itxxyxyxPtEEe xtP)()2()(12第第1章章 非线性光学极化率的经

32、典描述非线性光学极化率的经典描述 它表示频率为它表示频率为2、 振动方向为振动方向为x的光电场分量与频率的光电场分量与频率为为1、 振动方向为振动方向为y的光电场分量的光电场分量, 通过二次非线性作用通过二次非线性作用, 产生了频率为产生了频率为(2+1)极化强度的极化强度的x分量。分量。 由于根据实际的由于根据实际的物理过程应有物理过程应有1221(2)(2)()()(2)(2)1221(2)(2)1221( )( )(,)(,)(,)(,)xxxyxxxyPtPt 所以有所以有 对于一般情况对于一般情况, 应有应有 (1.3 - 6) 第第1章章 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 1.3.3 完全对易对称性完全对易对称性 对于对于F()的的(1.2-8)式式, 如果展成实部和虚部表示形如果展成实部和虚部表示形式式, 有有2222202222202204)(24)()(hhihF(1.3 - 8) 当外加光电场频率当外加光电场频率远离共振频率远离共振频率0时