磁感应治疗用Ni_Cu合金铁磁热籽的磁热效应及Au镀层对发热

1、研究·分析·实验磁感应治疗用 Ni-Cu 合金铁磁热籽的磁热效应及 Au 镀层对发热效率的影响张晓冬 1,朱丽艳 1,郭振东 1,强文江 2,唐劲天 1(1. 清华大学 医学物理与工程研究所,北京 100084;2. 北京科技大学 材料科学与工程学院,北京 100083摘 要:研究了镍铜合金热籽的磁热效应及金镀层对发热效率的影响。结果表明热籽的升温速率和场强呈 对数增加关系,镀金后热籽的升温速率比镀金前的热籽有所提高。在植入热籽的琼脂等效肌肉模型和肌肉组织 中,热籽周围组织所能达到的最高温度以及升温速率随着植入热籽数量的增加而明显提高。一定量热籽在一定 的磁场强度下,按照一

2、定的规律排列,可以迅速将组织加热到所需的治疗温度。在热籽加热区域边缘,升温远 远小于中心区域,有效地控制了加热的集中靶向性,减小了对非加热区组织的损伤。关键词:镍 -铜合金;铁磁热籽;热疗;磁场; 温度中图分类号:TM274; R454.1 文献标识码:A 文章编号:1001-3830(200905-0015-06 Magnetocaloric Effect of Ni-Cu Thermoseed Used in Magnetic Inductive Therapy and Effect of Au Coating on the Heating EfficiencyZHANG Xiao-don

3、g1, ZHU Li-yan1, GUO Zhen-dong1, QIANG Wen-jiang2, TANG Jin-tian11. Institute of Medical Physics and Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China;2. School of Material Science and Technology, University of Scienceand Technology Beijing, Beijing 100083, ChinaAbstract: The magnetocaloric ef

4、fect of Ni-Cu thermoseeds and effects of Au coating on the heat power were studied. The heating rate of thermoseeds was logarithmically increased with increasing applied alternating magnetic field. When the thermoseeds were coated with Au, the heating rate was increased. In the agar equivalent model

5、 of muscles and muscle of the pig, the highest temperature and heating rate of the tissue surrounding thermoseeds obviously increased with increasing amount of thermoseeds. The temperature of the tissue can be rapidly heated up to the therapeutic temperature when thermoseeds were aligned in a reason

6、able way and applied sufficient high strength alternating magnetic field. The temperature at the edges of the heating area was much less than that at center area. It means that this method can effectually focus the heat on the target area and reduces the damage of the tissue surround the heating are

7、a.Key words:Ni-Cu alloy; thermoseed; hyperthermia; magnetic field; temperature1 引言铁磁热籽感应加热是在射频感应加热技术的收稿日期:2008-12-04 修回日期:2009-04-17基金项目:国家自然科学基金资助项目(30571779, 10775085 ;北京市科委科研资助项目(Z07000200540704 ;清华大学裕元基金 作者通信:E-mail: xdzhang 基础上发展起来的肿瘤微创治疗新技术 1。它是指 通过穿刺或术中植入等方法使热籽适形分布于肿 瘤组织中, 在交变磁场中加热使其产生治疗所需要 的

8、温度, 达到治疗肿瘤的目的。 铁磁热籽一般是磁 性合金。铁磁热籽直径一般为 1mm ,长 17cm, 多为镍 -铜、铁 -铂、钯 -钴、镍 -锶合金等,或两种 以上的合金材料, 表面镀一层对人体无害的包膜以 防止有害金属材料对组织的腐蚀。 铁磁热籽的产热磁性材料及器件 2009年 10月 15主要源自涡流损耗和磁滞损耗。 另外热籽的产热量 还与热籽本身的尺寸、 植入数量和加热时热籽与磁 场的方向有关 2。依靠两种损耗所产生的热量,在 短时间内就可以将肿瘤加热到治疗所需的温度 3。 铁磁热籽利用其铁磁 -顺磁相变(对应的温度称为 居里温度可以实现自控温 4。铁磁物质自发磁化 是由于邻近原子间的交

9、换相互作用产生的, 同时原 子一直在作热运动, 显然热运动要破坏铁磁物质各 原子磁矩的一致取向 (自发磁化 。 在居里点以下, 原子间的交换相互作用强于热运动的破坏作用, 呈 现铁磁性, 形成一定程度的自发磁化, 混乱度较小, 熵值较低; 温度继续升高到稍高于居里点, 热运动 超过了磁矩取向一致的作用, 变为混乱状态, 熵值 增大,需要吸收热量,导致温度有所下降,另外居 里点以上铁磁性消失, 热籽产热能力大大下降, 血 液的循环也将导致温度下降, 而温度下降到居里点 以下时,热籽将继续产热。根据这一变化,可制成 自控温的热籽, 使得加热温度可以保持在居里点附 近, 并且可以有效地维持治疗时所需

10、的温度, 所以 无需复杂的控温和测温设备。纯金属的居里点一般都比较高,如:Fe 的居 里点为 770, Ni 为 358, Co 为 1130 5,用 于热疗温度都太高。 为了降低居里点, 可掺入一些 非磁性元素,例如:Cu 、 Pd 、 Si 等把居里点降到 热疗所需的温度范围。 由于 Ni 的居里点相对较低, 并且具有良好的铁磁性能,选择在 Ni 中掺入非磁 性金属 Cu ,可相对较容易将居里点降到所需的温 度范围, 因此 Ni-Cu 合金热籽成为现在应用比较普 遍的材料之一。 关于 Ni-Cu 合金热籽在磁感应治疗 技术中的应用已有很多的研究报道 69,但是针对 合金铁磁热籽外部的镀层对

11、发热效率影响却鲜有 报道。 本文通过体外发热试验总结了磁场强度对热 籽升温速率的影响, 并对比了铁磁热籽镀金前后发 热效率的变化, 从而初步了解了金镀层对发热效率 的影响, 同时还研究了热籽数量及排列方式对发热 效率的影响。2 实验过程2.1 主要实验材料与设备铁磁合金热籽为 Ni-Cu 合金,根据 Ni-Cu 合金 相图 10配得居里点分别为 63和 75的热籽,直径 0.8±0.02mm,长 6±0.1mm(北京科技大学材料科学 与工程学院提供。所用交变磁场设备分别为(1 型号 SP-04ABC , 频率 180kHz , 加热电流 100A-450A , 中心场强 5

12、.5mT (I =200A,感应线圈直径 5cm 、 4匝双股(深圳双平电源技术有限责任公司;(2 自组装临床试验样机, 频率 100kHz , 可调节磁芯距, 可调节电流 060A。测温用热电偶为 IT-18铜 -康铜 热电偶 (美国 Physitemp 公司 , 温度响应时间 0.1s 。 温度显示装置为四通道数显仪, 型号为 XS01A-4(北 京昆仑天辰仪表科技有限公司。2.2 实验方法2.2.1 单颗热籽在生理盐水中的升温试验将热籽置于盛有 0.1ml 、 浓度为 0.9%的生理盐 水的 V 型器皿中,器皿外部用泡沫包裹,置于交 变磁场中。居里点为 63镀金后的热籽的升温曲 线采用临

13、床试验样机测量,所加电流分别为 20A, 30A, 40A, 50A和 60A ,所对应的磁场强度如表 1所示。居里点为 75镀金前后的热籽分别置于 SP-04ABC 小型实验用机和临床试验样机测量升温 曲线。应用临床试验样机的实验条件与 63热籽 的实验条件相同; 应用小型试验用机所加电流分别 为 100A, 150A, 200A和 300A 。热籽的长轴均与磁 场平行, 测温用热电偶采用冰点校零 (置于冰水混 合物中进行校准。表 1 临床试验样机所加电流与场强的关系(磁芯间距为 120mm 所加电流 /A 20 30 40 50 60 对应场强 /mT 3.3 3.4 6.3 10.6 1

14、5.62.2.2 不同数量热籽在琼脂中的升温试验琼脂等效肌肉模型的制备:烧杯内加入琼脂 6.8g, 蒸馏水 0.17L ,氯化钠 0.0408g ,氮化纳 0.017g ,搅 拌均匀,再逐渐加热到 95,使其溶解均匀。溶液 煮沸后,取出搅拌,待温度下降至 60左右倒入特 制模型中,冷却 24h 待用。模型尺寸为 6cm×6cm× 6cm , 利用穿刺模板分别植入 4颗、 8颗以及 16颗镀 金热籽在琼脂模型中, 每颗热籽间距为 1cm 。 将已植 入热籽的模型置于临床试验样机, 热籽长轴方向与磁 场平行, 测得不同场强下不同区域的升温曲线。 琼脂 模型置于 37恒温循环水夹

15、套中。2.2.3 不同数量热籽在离体肌肉组织中的升温试验 利用穿刺模板分别植入 4颗、 9颗镀金热籽在 离体肌肉组织中, 每颗热籽间距为 1cm 。 将已植入 热籽的肌肉组织置于临床试验样机, 热籽长轴与磁 场平行, 测得不同场强下不同区域的升温曲线。 肌J Magn Mater Devices Vol 40 No 516磁性材料及器件 2009年 10月 17肉组织置于 37恒温循环水夹套中。3 实验结果与讨论3.1 单颗热籽在生理盐水中的升温加热图 1为居里点为 63的单颗 Ni-Cu 合金热籽 在临床试验样机中加热的升温曲线。 铁磁热籽在交 变磁场的作用下通过涡流损耗和磁滞损耗产热并 传

16、递给周围介质。 当外加磁场强度较低时 (如磁场 电流为 20A 和 30A , 温度提升较慢, 大约在 45min后趋于恒定, 并且未达到居里点的温度。 而当外加 磁场强度较高时(如磁场电流 50A , 60A ,温度 迅速提升,并在 2min 内达到居里点温度。在铁磁 热籽产热的同时,周围环境会把部分热量传递出 去, 从而造成热量损失。 当热籽处于较低的场强下 时, 热籽的涡流损耗和磁滞损耗都比较小, 这就造 成了升温速率比高场强下的升温速率低。 随着温度 的不断升高, 铁磁热籽的磁化强度不断下降, 从而 产热能力下降, 同时外界环境所消耗的热量不断增 加,当两者达到平衡时,即使未达到居里点

17、温度, 温度也不再上升。 从加热曲线中还可以看出, 升温 速率随着温度的升高而不断下降。 这是由于铁磁性材料的磁化强度通常会随着温度的升高而下降, 从 而产热率下降, 直到温度达到居里点, 磁化强度变 为零,铁磁性消失,呈现顺磁性,材料加热能力与 热量损耗平衡。图 2为居里点为 63的单颗热籽升温速率同 场强的关系。 这里升温速率为温度达到平台时所升 高的温度同所用时间的比值 (即此时间段的平均升 温速率。从拟合结果看,升温速率与外加磁场强 度呈对数关系。这意味着当场强大到一定程度后, 升温速率不会随着场强的增加而有明显的提高。 从 试验结果可知, 在实际磁感应治疗过程中, 选择合 适的场强是

18、必要的, 一方面可在保证高升温速率的 同时节约能源, 另一方面可以避免过高的磁场对人 体产生的不利影响。图 3为居里点为 75的单颗热籽镀金前后在 不同磁场设备下的升温曲线。 镀金前与镀金后的热 籽的升温曲线趋势同居里点为 63的单颗热籽的 升温曲线相似,其物理机制相同。对比单颗 Ni-Cu 磁性合金热籽镀金前与镀金后 的升温曲线(图 3 ,镀金后的铁磁热籽的升温速率0 50 100 150 200 250 300 3502535455565时间 /s图 1 居里点为 63的 Ni-Cu 合 金热籽在不同场强中的升温曲线温 度 /2 4 6 8 10 12 14 16场强 /mT68 10 1

19、2 16升 温 速 率 / ·m i n -114 图 2 升温速率同场强的关系拟合曲线0100200 300 4002535455565时间 /s温 度 /75(a SP-04ABC4KW 小型实验用机测得的升温曲线100150 200 3003040506070时间 /s温 度 /80(b 临床试验样机测得的升温曲线 50250图 3 居里点为 75热籽镀金前后、 在不同设备、 不同场强下的升温曲线 J Magn Mater Devices Vol 40 No 518比镀金前的有所提高, 尤其在低场强下更加明显。 并 且, 在外加磁场强度较低时, 镀金后的热籽所能达到 的最高温度

20、比镀金前明显提高。 由于所有金属在外加 交变磁场下都会产热, 铁磁热籽镀金后, 由于金在外 加交变磁场下也会发热, 从而使得热籽总体释放的热 能有所提高。但是,和铁磁性的镍 -铜合金相比,金 镀层所释放的热能是很小的。 另一方面, 镍铜合金在 外加交变磁场下会产生感应电动势, 在没有镀金的热 籽中, 感应电动势会在镍铜合金内产生感应电流, 从 而使得热籽发热(涡流损耗 。当热籽镀金之后,镍 铜铁磁合金所感生的一部分电流便会在金镀层上 形成回路。由于金的电阻率很小(室温下约为2.4×10-8 m ,而镍铜合金的电阻率相对较大(54%Ni- 46%Cu合金室温下电阻率为 5×1

21、0-7 m , 并随 Ni 含量的增加而增大,本实验所用热籽 Ni 含量 均大于 70%,所以在同样大小的感应电动势的情况 下, 镀金后的热籽中的感应电流要明显高于没有镀金 的热籽。 从焦耳定律可知, 热籽释放的热能为感应电 动势和感应电流的乘积, 所以在相同磁场强度下, 镀 金后的热籽比未镀金的热籽释放更多的热能。3.2 热籽在琼脂体模中的升温试验图 4为居里点为 63的热籽在体模中、不同 场强下的升温曲线。 所测温度为 4颗热籽所组成的 正方形的中心位置的温度。 从图中可以看出, 体模 中心区域的温度变化缓慢, 升温速率及所能达到的 最高温度随着场强的增强而增高。 由于等效肌肉模 型热传导

22、率相对较小, 在加热 40min 后, 在实验所 加最大场强下所能达到的最高温度仅为 40,远 低于居里点温度。所测居里点为 75的 4颗热籽 在体模中的升温曲线与居里点为 63的热籽的结 果基本相似,升温缓慢。当外加磁场电流为 50A 时,加热 10min 后,中心区域温度仍小于 40。图 5和图 6分别为 8颗和 16颗居里点为 75 的热籽在体模中的升温曲线,所加磁场强度为10.6mT 。 当热籽的数量增加, 升温速率以及所能达 到的最高温度都有较大幅度的增高。植入 8颗和0 10 2030 2025 30 3540时间 /min温 度 /45 40图 4 4颗居里点为 63镀金热籽在琼

23、脂制体模中、不同场强中的升温曲线(a102030 40 50602030405060时间 /min温 度 /(b图 5 (a 8颗热籽排列及测温点示意图; (b8颗居里点为 75的热籽在体模中不同测 温点、外加磁场电流 50A 下的温度曲线(a102030 40 50 2535455565时间 /min温 度 /(b60图 6 (a 16颗热籽排列及测温点示意图; (b16颗居里点为 75的热籽在体模中不同测 温点、外加磁场电流 50A 下的温度曲线磁性材料及器件 2009年 10月1916颗热籽的体模中心区域温度分别可以达到 60 和 64,边缘的温度也均可达到 52以上。3.3 热籽在离体

24、肌肉组织中的升温试验分别将 4颗、 9颗居里点为 63和 75的镀 金后的热籽植入离体猪肌肉组织中, 在不同场强下 测得升温曲线。 热籽与热籽间的距离均为 1cm 。 当 外加磁场的电流小于 50A 时,升温速率缓慢,并 且在加热 45min 后所达到的温度均在 45以下。 图 7、 图 8分别为在外加磁场电流为 50A 下、 植入 居里点 63和 75的不同数量热籽测温点的升温 曲线。从图中可以看出,在热籽加热中心区域,升 温速率较快, 并且能达到较高的温度。 当所排列的 热籽数量增加时, 升温速率和所能达到的最高温度 都有明显的提高。 在加热边缘区域, 温度升高不明 显, 在距离加热区 1

25、cm 处的温度升高不到 5, 可 有效保证加热的集中靶向性, 减小对非加热区组织 的损伤。对比等效肌肉组织体模试验和肌肉组织实验, 在数量均为 4颗、排列相同的 63和 75的热籽 试验中可以看出,当外加磁场电流为 50A 时,加热 10min 后体模中心温度都低于 40,而在肌肉组织中已经达到 42以上(图 7 a,对于居里点 为 75的热籽温度达到了 47以上(图 8a 。在 体模试验中, 排列 8颗热籽时的升温速率及所达到 的最高温度(图 5b 均高于在肌肉试验中的 9颗 热籽(图 8b 。对比说明升温速率及加热所能达 到的最高温度不但受居里点温度和热籽数量的影 响, 而且还与热籽的排列

26、方式有着密切的关系。 按 此推断, 在肌肉组织中植入 8颗热籽并按照体模试 验中 8颗热籽的排列方式排列, 其升温速率及所达 到的最高温度应该均高于 9颗热籽试验所得的结 果,但此结论尚需进一步试验验证。4 结论镍 -铜合金铁磁热籽在外加交变磁场下主要通 过涡流损耗和磁滞损耗产热, 发热效果随着场强的 增强而提高。 其升温速率和外加磁场强度呈对数关 系, 即当场强大到一定程度后, 升温速率不会随着 场强的增加有明显的提高。 由于低电阻率的材料可 以在同样的电动势下产生更高的电流, 所以表面镀0 10 20 30253545 55时间 /min 温 度 /40(a (b010 20 30 253

27、54555时间 /min 温 度 /40(c图 7 (a 4颗居里点为 63的热籽在肌肉组织中、不同测温点、外加磁场电流为 50A 下的温度曲线; (b9颗热籽 排列及测温点示意图; (c 9颗居里点 63的热籽在肌肉组织中、不同测温点、外加磁场电流为 50A 下的温度曲线 0 10 2030 253545 时间 /min 温 度 /5540(a 0102030 253545时间 /min 温 度 /5540 (b图 8 (a 4颗居里点为 75的热籽在肌肉组织中、 不同测温点、 外加磁场电流为 50A 下的温度曲 线; (b 9颗居里点 75的热籽在肌肉组织、不同测温点、外加磁场电流为 50

28、A 下的温度曲线有金的镍-铜合金热籽，其升温速率明显高于镀金 之前。 通过等效肌肉组织体模试验和猪肌肉组织试 验得知， 升温速率及加热所能达到的最高温度与热 籽的居里点温度、 数量以及排列方式有着密切的关 系。居里点越高、热籽数量越多、排列越紧凑，升 温速率越大。在加热边缘区域，升温速率大大低于 加热中心区域，有效地控制了加热的集中靶向性， 减少了对周边非加热区组织的损伤。总而言之，选 择合适的磁场强度，合理的热籽数量及排列方式， 既可以有效地达到治疗的目的， 又可以减轻病人的 痛苦，达到事半功倍的效果。 参考文献： 1 夏启胜, 刘轩, 李红艳, 等. 热籽感应加温治疗肿瘤的 实验与临床研究

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