催化科学与技术论文翻译

1、催化科学与进展文献翻译学院：化工学院专业：化学工程与工艺班级：5姓名：潘翔学号：3011207141目录利用光催化和人造湿地实现受污染水的再利用3摘要：31.简介42.材料和方法42.1试验计划和草案42.2水源52.3准备催化剂62.5分析73.结果和讨论73.1水力停留时间(HRT)的影响73.2催化剂用量的影响93.3光源波长的影响103.4.副产物消毒的控制124.研究结果125.鸣谢13参考书目：13利用光催化和人造湿地实现受污染水的再利用论文来源：Catalysis Today 175 (2011) 276282 Volume 175, Issue 1, 25 October 20

2、11, Pages 276282作者：Kuan-Chung Chen (a)(b), Yu-Hsiang Wang (a), Yen-Chi Lu (a)单位：(a) Department of Environmental Science and Engineering, National Pingtung University of Science and Technology, Neipu, Pingtung 91201, Taiwan环境科学与技术局，国立屏东科学技术大学，台湾，屏东市，内埔乡91201 (b) Emerging Compounds Research Center, Na

3、tional Pingtung University of Science and Technology, Neipu, Pingtung 91201, Taiwan新兴合成物研究中心，国立屏东科学技术大学，台湾，屏东市，内埔乡91201摘要：该研究探索了利用TiO2和人造湿地实现受污染的表层水再利用的可行性。实验中通过改变水力停留时间（HRT），光源的波长和光催化剂的用量来评估系统的工作效率。实验结果说明有两天HRT的联合系统比半天HRT的联合系统效率更高。联合系统有效降低了被观测水体的参数；清除污染的百分比随着光催化剂用量的增加而提高。与单独利用湿地系统比较，联合系统提高了处理污水的效率。

4、关于处理后水的再利用可能性的评估说明，只有联合系统有效地消除了三卤甲烷（THM）以及六卤代乙酸（HAA6）的前体，联合系统使它们的含量降到了应用水标准的最高污染等级（MCLs）。因此该系统处理农业和生活废水，能够有效降低操作和维护费用。图表摘要强调：将光催化作为预处理步骤来提高人造湿地的工作效率 被TiO2纳米微粒包裹的Al2O3小球作为光催化剂 控制变量包括HRT，光源波长，以及催化剂用量 关注联合系统处理过污水中的杀菌副产物的能否使水体达到饮用水标准 联合系统的废水有被用作饮用水的潜能。关键词：光催化，人造湿地，杀菌副产物，水质，二氧化钛，再利用1.简介人口的快速增长，城市化和工业化的加剧

5、，气候的变化使得淡水资源变得短缺。为了满足缺水地区不断增加的需水量，人们已经开始处理，净化，循环以及再利用污水来供给工业，农业以及居民用水。人造湿地对于水源再利用来说，不仅是污水处理系统，还是野生动物栖息地，有着低投入，易操作，便于维持的优点。人造湿地是一种通过物理，化学，生物过程来处理污水并提高水质的自然系统。人造湿地处理有机物质的机制包括生物降解，沉淀，吸附，光催化氧化，植物吸收，挥发，植物挥发，植物促进以及植物降解。由于有机物质，悬浮固体和营养物质是生活和农业废水的主要成分，人造湿地是一个很有前景的选项。人造湿地降解上述污染物的效率与以下因素有关：湿地设计，水源质量，温度，植被以及管理措

6、施（影响污水质量）。很多研究表明人造湿地能够有效地去除有机物质，悬浮固体，排泄物中的大肠杆菌，药物以及个人护理产品（PPCPs）和营养物质。然而，人造湿地的占地面积和水力停留时间（HRT）比起传统污水处理厂耗费更大，使得它不适于地价较高的或土地资源有限的地区。虽然有很多研究使用了人造湿地来处理工业和城市废水，并且研究了它们的工作效率，但是没人把它们与先进氧化技术(AOPs)结合在一起。AOPs包括生成能够通过提高有机物生物可降解性来降低其含量的氢氧基团(OH)。多项研究证实AOPs（例如臭氧处理）后再进行生物过滤可有效清除水中有机物。部分科学家在光催化反应器中分别使用二氧化钛(TiO2)和紫外

7、线灯作为光催化材料和光源对人造湿地进行预处理。他们发现添加光催化剂提高了处理有机物，营养物质，致病细菌和杀虫剂的效率。目前的研究探索了结合TiO2光催化剂和人造湿地来处理污水以实现水循环。我们设想使用光催化剂作为人造湿地的预处理可以把部分非生物降解的有机物转化为生物降解的物质，这样就提高了人造湿地的处理效率和处理量并且缩短了它的水力停留时间（HRT）。处理系统的三个参数（HRT，催化剂用量和光源波长）是该实验的变量。TiO2光催化剂和湿地产生消毒副产物(DBP)前体的效果是评价联合系统排出水能否作为饮用水源的依据。联合系统处理水中的DBP构造也是讨论对象。2.材料和方法2.1试验计划和草案光催

8、化人造湿地主要由以下几部分组成：一个光催化反应器，紫外线灯，一块工作台规模的人造湿地。未处理水容器容量25L，用蠕动泵（型号Masterflex, Cole-Parmer Co., Chicago, IL）把未处理水持续泵入光催化反应器中，同时抽出模拟人造湿地中排出的水到一个收集瓶中（流速稳定在10mL/min）。光反应器由装在气密性玻璃箱中的四台紫外线灯，一根光催化剂柱组成。光催化过程利用了有两个波长的紫外线灯（型号10 W, 28 mm O.D., manufactured by Philips），两个波长分别叫做UVA（波长315400nm）和UVC（波长230280nm）。光催化剂柱是

9、一个0.34L的玻璃圆柱体，里面填装TiO2/-Al2O3催化剂。工作台规模的湿地建造在水平下表面流(HFSF)湿地模型之上。其边长数据为40 cm (长) × 25 cm (宽) x 28 cm (高)，体积约为15L。湿地的排出水收集在一个4L的水箱中。湿地底部由5cm厚的土壤和碎石混合物作为沉积层。工作台规模的人造湿地中种有各种水生植物，如采自台湾屏东市Wu-Lo河（WLR）畔的芦苇，水草，眼子菜（未处理水也采自该河）。用未处理水供给湿地系统4个月。等人造湿地处理效率稳定(通过周期性分析湿地排出水的水质来确定)后方可用于实验研究。通过改变系统的参数（例如HRT，光源波长和光催化

10、剂用量）来评估其处理效率。系统连接后光催化剂的HRT和人造湿地要保持一定。HRT值的计算基础是，通过根据废水流量来分配的人造湿地模拟有效容量（12L）。实验中的操作条件如表1所示。表1.光催化过程和人造湿地系统的操作条件液压滞留时间 (天)0.5, 2.0催化剂 (g)225, 450光源UVA, UVC处理过程仅有光催化, 仅有湿地, 光催化与湿地图1.光催化反应器和实验规模人造湿地系统2.2水源水样本取自受到农业用水和生活用水污染的台湾屏东市Wu-Lo河。未处理水的特性如表2所示。水样被收集在一个25L的聚乙烯水箱中，并且在4的冰箱中储存了将近7天。在使用前水样被升温至室温。参数r原始水样

11、pH8.4 ± 0.1UV-254 (cm1)0.105 ± 0.020DOC (mg/L)8.5 ± 2.9BOD5 (mg/L)10.8 ± 2.4COD (mg/L)36.2 ± 7.4SS (mg/L)22.2 ± 6.3NH3N (mg/L)4.44 ± 0.5PO4P (mg/L)0.60 ± 0.1SDS-THMs (g/L)118.

12、0 ± 2.5SDS-HAA6 (g/L)126.7 ± 4.1表2. 台湾屏东市Wu-Lo河水质特性2.3准备催化剂利用注入方式把TiO2纳米粒子用商业用-Al2O3小球包裹，本实验以此为光催化剂。简单来说，把-Al2O3小球（直径3mm）沁入含有商业用TiO2样本（剂型Degussa P25, 80% 锐钛矿, 20%全红石, BET 比表面积 50 m2/g）的混合物中。持续震动5小时使TiO2附着在气孔上。溶剂的pH值调节在5.5(H2SO4, 0.1N)。接着把小球在无有机物的水中冲洗直到溶液纯净。在105的干燥箱中处理一个

13、小时，在500火炉中煅烧24小时。最后，压缩TiO2质量分数为10%的催化剂。从复合氧化物的形态学角度以及半定量的基本组成出发，用电子显微镜(SEM)和在Hitachi S-3000N系统上能量分散X光色谱分析(EDS)结果如图2所示。图2.(a)SEM电子显微图(×1000)（b）催化剂的EDS表面分析2.5分析进行分析之前，所有水样需经过0.45微米的膜(Code C cellulose 醋酸纤维膜, 东京, 日本)进行预过滤。溶解的有机碳（DOC），生化需氧量（BOD2），化学需氧量（COD），悬浮固体（SS），氮氨化合物（NH3N），pH，在254纳米波长下的紫外光吸收率(U

14、V254)，和磷酸盐(PO4P)这些水质参数通过标准方法来测定。所有实验试剂都是分析级别的。每种样品需准备三份。催化剂氧化后用一中完全有机的炭分析仪(机型Model TOC-VCSH, Shimadzu, Tokyo, Japan).对DOC进行红外气体分析。在室温下用UV/Vis分光光度计测定UV254。比色皿用1cm厚的石英材料。用配备了一个Ni捕获探测器(GC-ECD)和一个自动进样器的气体色层分析器(Agilent HP 6890N)通过标准方法来研究模拟的三卤甲烷分布系统(SDS-THMs)，包括气体分析(CHCl3)，溴二氯甲烷(CHBrCl2)，二溴氯甲烷(CHBr2Cl)，三溴

15、甲烷(CHBr3)，和六种卤乙酸模拟分布系统(SDS-HAA6)，其中有一氯乙酸(MCAA)，溴乙酸(MBAA)，二氯乙酸(DCAA)，氟溴乙酸(BCAA)，三氯乙酸(TCAA)和二溴乙酸(DBAA)。使用了30米长，直径0.25毫米的Equity-5 毛细色谱柱(Supelco Analytical, Bellefonte, PA)。GC-ECD的操作条件上文已述。根据标准方法2350，在室温下保温培养48小时后，向收集的水样中加入浓缩的氯，使游离余氯浓度保持在0.2到1.0 mg/L范围内。3.结果和讨论3.1水力停留时间(HRT)的影响水力停留时间（HRT）对水质的影响如图3所示。被研究

16、的处理过程分为只有人造湿地，只有光催化，光催化后利用人造湿地三种。处理系统在0.5天和2天两个HRT下工作，同时使用UVA作为光源，并且在光催化反应器中装填225克催化剂。结果显示2天HRT的系统在处理消除效率方面均优于同参数条件下0.5天HRT的系统。结合光催化和人在湿地的联合系统在处理效率方面，不论HRT为0.5天还是2天，明显优于同水质参数的另外两种系统。单独人造湿地系统中DOC，BOD，COD和SS的处理效率高于只有光催化的系统。在理想的系统中。光催化的任务并不是彻底分解或消除污染物，而是把不能被生物降解的物质转化为能够生物降解的物质，利用后续的生物处理系统去清除这些物质。然而，由于在

17、光催化过程中产生的OH，UV254的处理效果在只有光催化的系统中比只有人造湿地的系统被削弱的更多。实验结果表明光催化系统只消除了部分污染物，而人造湿地则进一步降低了污染物的含量，同时提高了排出水的水质。之前的研究表明应用催化剂（TiO2）和紫外光的多相光催化氧化过程可以产生更多OH，从而快速降解顽固的有机污染物。从而产生更多科生物降解的有机物。因此，对于湿地系统来说，用光催化作为预处理是很必要的。在多种HRT和处理过程中还原物质SDS-DBPs的生成如图4所示。实验结果表明，对于单独实验规模的人造湿地来说，随着HRT从0.5天升至2天，还原物质SDS-DBPs和SDS-HAA6的生成分别从21

18、%上升至44%，从30%升至47%。更久的HRT为湿地系统通过生物活动或物理沉淀消除有机污染物（DBP前体）提供了更长的时间。对于单独的光催化，当HRT由0.5天升至2天，还原物质SDS-DBPs和SDS-HAA6的生成分别从38%上升至85%，从62%升至93%。与单独的湿地处理相比，光催化由于破坏了有机物的结合或UV吸收带，其消除DBP前体的效率更高。把光催化作为人造湿地系统的预处理时，顽固的有机污染物在催化反应器中被转化成小的，更易生物降解的物质，从而被湿地系统降解。与单独的湿地系统相比，联合系统中还原物质SDS-DBPs和SDS-HAA6的量分别升到了62%和77%。然而联合系统比单独

19、的光催化系统释放出了更多的DBP前体。我们认为湿地降解有机物的同时释放出了些许有机物，如生物代谢产物，它们会在氯化过程中生成DBP。对于联合系统排出水中的SDS-DBPs和SDS-HAA6，将HRT由0.5天提高到2天只能略微加强消除效率。这说明联合系统可以在短时间内有效降低DBP前体的浓度。图3.HRT对排出水水质的影响操作条件:光源UVA；催化剂用量225克W：人造湿地；P：光催化；P+W：光催化+人造湿地图4.HRT对降解SDS-DBPs和SDS-HAA6的影响操作条件：光源：UVA；光催化剂用量：225g；HRT：0.5和2天W：人造湿地；P：光催化；P+W：光催化+人造湿地实验规模的

20、人造模拟湿地的有效容量为12L，实验中HRT为2天时污水的入流量为4.2毫升/分钟。像Wu-Lo人造湿地一样的平均有效深度为0.5米的15英亩人造湿地每天可以处理3.75×104立方米（CMD）的污水。在我们试验中HRT为0.5天和2天时推荐系统的水质很稳定并且没遇到任何问题。3.2催化剂用量的影响我们研究了在单独光催化系统和联合系统中光催化剂用量对光催化的影响。实验操作条件包括：HRT为2天，UVC辐射，催化剂用量为225克和450克。清除效率通过图5中检测水中各项参数来体现。由图观察可得，每种水样中的效率与催化剂用量成正比。这说明产生了更多的羟基自由基，它们能够与有机污染物反应，

21、生成中间产物，造成矿化。在催化过程中。被UV辐射的TiO2/-Al2O3催化剂的活化作用体现在一系列连锁的催化剂表面的催化还原反应上。相关反应方程式：（1）催化剂表面+hve+h+式中e为导带电子，h+为价带空洞空洞与水分子和氢离子的相互作用产生了非常活泼的羟基自由基。00（2）h+ + H2O OH + H+（3）h+ + OH OH氧原子充当了受体，通过还原反应生成了过氧离子(O2)图5.催化剂用量对排出水水质的影响操作条件：光源：UVC；HRT：2天W：人造湿地；P：光催化；P+W：光催化+人造湿地（4）e + O2 O2（5）O2 + H+ HO2过氧根的进一步还原产生了过氧化氢或者过

22、氧化氢阴离子，接着参与后续反应。（6）H+ + O2 + HO2 H2O2 + O2（7）H2O2 + UV 2 OH过氧化氢的光转化产生了自由的OH自由基团。（8）OH + 有机污染物中间产物 CO2 + H2OOH基团十分活泼并且进攻有机污染物，把它们降解成为中间产物，最终生成二氧化碳和水。用联合系统处理污水可以得到比单独光催化更优质的处理水。单独使用人造湿地比起只使用光催化和用了225克光催化剂联合系统有着更高的DOC，BODs和SS的清除效率。值得注意的是，和人工物理化学处理过程不同，自然的生物系统含有更多的有机物质，它们是由处理污水的生物的新陈代谢和污染物残渣造成的。这说明湿地系统能

23、够保持排出水稳定的水质等级。在这项研究中，我们观察了联合湿地系统和单独湿地系统排出水中DOC，BODs，COD和SS的浓度（数据未列出）。并且，催化剂用量从225克增值450克使得联合处理系统中水质参数的清除效率有了提高。多项研究表明光催化的有机物质降解效率开始时岁催化剂用量增加而提高，后来会下降。Sin et al解释更多的催化剂提高了溶剂中活性基团的含量；然而，过量的催化剂会影响光催化剂表面的光吸收率。Gad-Allah et al报道增加TiO2催化剂可有效提高羟基基团与有机物质的反应速率，但是超过最佳剂量后反应效率下降。实验中使用了450克催化剂似乎超过了最佳计量，因此并没有显著提高催

24、化效率。对于SDS-DBPs的减少，实验结果表明单独使用人造系统使得SDS-THMs和SDS-HAA6的生成分别降低了21%和47%。使用225克光催化剂使联合系统中SDS-THMs和SDS-HAA6的生成量分别降至47%和50%。当催化剂用量提高到450克，我们发现只有SDS-HAA6的生成量进一步下降至64%。人们认为湿地系统会释放一种与氯反应并生成DBPs的有机物质到处理水中。这可能会导致DBPs浓度的上升DBP前体清除率的下降。图6.光催化剂用量对于DBPs生成和消除的影响操作条件：光源：UVC；HRT：2天W：人造湿地；P：光催化；P+W：光催化+人造湿地3.3光源波长的影响UV光源

25、的两种波长，UVA和UVC被用来评估光源波长对排出水水质的影响。被控制的水体参数中的清除率如图7所示，该次试验联合系统的催化剂用量450克，HRT为0.5天。对于单独利用光催化剂的处理方法，用UVA做光源比UVC能较好的改善水样中的各项参数。总体来说，用UVA辐射TiO2表面的持续效率高于UVC辐射。Puma et al利用催化剂分解影响激素类化合物证明了UVC的持续效率是UVA的两倍。这说明比起UVA，在UVC辐射条件下光催化剂（TiO2）能够产生更多的OH作用于有机物。然而，清除效率也与清除剂原子团（如碳酸盐）的浓度有关，它们广泛存在于自然水体中。因此，部分氧化物的中间产物需要时间矿物质化

26、。如图7所示，UVC和UVA的清除效率与水体的特性有关。例如，UVA实验中的DOC浓度为9.7 mg/L，UVC实验中的DOC浓度为13.6 mg/L。更高DOC浓度的流入水导致更多的污染物被表面催化剂吸附。这样就妨碍了所有的辐射光激发催化剂产生羟基基团。并且，Venkatachalam et al证明了在365nm光源下对羟基苯酚（4-CP）的矿物质化速率要优于235nm的光源。他们证明了利用254nm下的光源使得被激发的电子以较高的活化能通过波段间隔。这使得电子能够轻易接触固液相界面，比起365nm的光源，减小了电子与空洞再结合的几率。因此，这一机理在限制UVC条件下催化剂表面OH生成方面

27、起到了至关重要的作用，降低了4-CP的矿物化效率。图7 UV波长对流出水体质量的影响操作条件：催化剂用量：450g；HRT：2天P：光催化；P+W：光催化+人造湿地对于在各种UV条件下的光催化剂和人造湿地的联合系统，实验结果说明辐射波长在控制水体参数方面并没有起到显著的作用。光催化过程可以把高分子量的化合物转变为低分子量的化合物，这些物质应该被人造湿地系统的生物降解和均化作用有效地消除。在使用不同处理手段时，排除水中SDS-DBPs的减少比率如图8所示。对于只使用湿地系统处理，SDS-THMs和SDS-HAA6的生成分别下降了44%和30%，这说明了实验规模的人造湿地能够消除部分DBP前体，例

28、如脂肪酸和芳香族有机物。Wei et al证明了在表面水平流条件下热造湿地系统分别消除了37%的DOC和20%的THMs。在我们的实验中，UVA和UVC条件下SDS-THMs和SDS-HAA6的消除率分别为29%和41%以及40%和52%。联合系统中的光催化过程有在UVC下效消除了57%的SDS-THMs和67%的SDS-HAA6，在UVA下消除了56%的SDS-THMs和60%的SDS-HAA6，这些结果与DOC和UV254的结果一致（图7）。图8.UV波长对减少DBPs生成量的影响操作条件：催化剂用量：450g；HRT：2天P：光催化；P+W：光催化+人造湿地3.4.副产物消毒的控制为了评

29、估处理后的能否达到应用水的标准，我们把未处理水和排出水中SDS-DBP的浓度与应用水标准做了比较。实验中利用UVC作为光源，催化剂用量为450克，HRT为2天。人造湿地系统和联合系统的输入和排出水中SDS-THMs和SDS-HAA6的生成等级如图9所示。值得注意的是台湾应用水标准(TDWS)只评估了最大污染物等级(MCL)，总THMs (TTHMs)，后者达到了80g/L，由于WLR水被农业和民用水所污染，未处理水中SDS-THMs含量为118.0g/L，并没有达到TDWS中TTHMs的MCL。SDS-HAA6含量测定为126.7g/L。该值并没有达到联邦环境保护处制定的60g/L标准。在试验

30、规模人造湿地系统处理后，SDS-THMs和SDS-HAA6的生成分别降至92.9g/L和67.0g/L。只说明了在湿地处理过程中21%的SDS-THMs 和47%的SDS-HAA6前体被消除。联合系统更有效地减少了SDS-THMs和SDS-HAA6的前体，使得这些SDS-DBPs的含量分别降至64.8g/L和 46.1g/L。CHCl3是SDS-THM中的最主要成分，接下来是CHCl2Br, CHClBr2和CHBr3。对于SDS-HAA6，主要成分是DCAA，占到了8090%.结果表明利用光催化作为人造湿地的与处理手段提高了消除排除水中DBPs和的效率，从而达到了饮用水标准。联合系统具有处理

31、农业和民用废水的潜力。联合系统有效消除了处理水中的DBPs，使得排出水可以作为饮用水源。图9.各种处理过程对DBPs浓度的影响操作条件：催化剂用量：450g；HRT：2天P：光催化；P+W：光催化+人造湿地4.研究结果研究结果表明利用光催化和人造湿地的联合系统在实验条件下能够有效降低水体中各项指标的参数，并且减少DBP 的生成。与只用实验规模人造湿地系统相比，增加光催化后提高了人造湿地的工作效率并且改善了水质。与传统人造湿地相比，联合系统有着相对短的HRT，故而不一定要建在地价低廉的地区。光源的波长只影响了光催化过程，并没影响后续的湿地系统。更重要的是，在理想实验条件下DBPs在排出水中的生成

32、量达到了饮用水标准的MCLs，这使得该系统能够用于处理受有机物污染的水体并能够制备饮用水。最好能进行一项关于光催化持续性的研究从而进一步确定联合系统的工作效率。由于湿地系统能够有效处理有机污染物和悬浮固体，还应该测定先用人造湿地处理，再用光催化处理的效果。如果处理水用来供应日常生活，其他水质的参数比如杀虫剂和PPCPs也应该被纳入研究范围。5.鸣谢作者要感谢国家科学技术委员会(NSC)的财政支持。参考书目：1 N. Ran, M. Agami, G. Oron, Water Res. 38 (2004) 22412248.2 A. Gross, O. Shmueli, Z. Ronen, E.

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