晶体边界上的非线性切伦科夫辐射的增益

1、晶体边界上的非线性切伦科夫辐射的增益什么是非线性切伦科夫辐射什么是非线性切伦科夫辐射（NCR）？）？ 首先知道切伦科夫辐射是高速带电粒首先知道切伦科夫辐射是高速带电粒子在非真空的透明介质中穿行，当粒子速子在非真空的透明介质中穿行，当粒子速度大于光在这种介质中的相速度（即单一度大于光在这种介质中的相速度（即单一频率的光波在介质中的传播速度）时，就频率的光波在介质中的传播速度）时，就会激发出电磁波，这种现象即切伦科夫辐会激发出电磁波，这种现象即切伦科夫辐射。射。 而而NCR是一个自动相位匹配二次谐波是一个自动相位匹配二次谐波（SH）的生成过程，非线性切伦科夫辐射）的生成过程，非线性切伦科夫辐射是在

2、非线性光学的早期被发现并用于产生是在非线性光学的早期被发现并用于产生高效率的二次谐波波导结构。高效率的二次谐波波导结构。本实验研究原理本实验研究原理： 在全内反射条件下沿着这些非线在全内反射条件下沿着这些非线性晶体的物理边界利用性晶体的物理边界利用和频极化和频极化来生来生成增强的非线性切伦科夫辐射。因为成增强的非线性切伦科夫辐射。因为抛光晶体表面不涉及复杂的人工结构，抛光晶体表面不涉及复杂的人工结构，它可以提供良好的光束质量，这意味它可以提供良好的光束质量，这意味着在诊断和显微镜方面的高精度。着在诊断和显微镜方面的高精度。非线性切伦科夫辐射非线性切伦科夫辐射最基本的条件是：最基本的条件是：VP

3、V2或或KPK2，这意味着非线性极，这意味着非线性极化波的相速度超过在非线性介质中二化波的相速度超过在非线性介质中二次谐波的相速度。次谐波的相速度。图1。(a）和频极化波在晶界上通过全内反射,可产生NCR（切伦科夫辐射）当全内反射发生在晶体边界上，如图所示当全内反射发生在晶体边界上，如图所示1（a）所示，入射光和反射光激发出和频极化）所示，入射光和反射光激发出和频极化波，这可表示为：波，这可表示为：其中其中k1 k1分别是入射光的波矢和反射分别是入射光的波矢和反射光的波矢。光的波矢。假设入射角为假设入射角为，和频极化波的，和频极化波的波矢为波矢为kp = kp = k1 + k1 + k1k1

4、，它沿着反射界面的方向，并伴随它沿着反射界面的方向，并伴随kp = 2k1 cos kp = 2k1 cos 的值的值, , 应当指应当指出的是，双折射晶体在一定条件出的是，双折射晶体在一定条件下可以显示反常色散的特性，即下可以显示反常色散的特性，即当出现不同极化的时候，谐波的当出现不同极化的时候，谐波的折射率是小于其基频波的折射率折射率是小于其基频波的折射率的，如图的，如图1 1（b b）和）和1 1（C C），），正常色散情况 eee 型光入射角为时图图1：(b)和和(c)在不同色散条件下，正常和倾在不同色散条件下，正常和倾斜入射下的相位匹配几何图形斜入射下的相位匹配几何图形在正常色散情况

5、下，和频极化波所产生的非线性切伦科夫辐射会产生一个很小的入射角；而在反常色散的情况下，只有当入射角大到足以满足KP K2，非线性切伦科夫辐射才可能出现。在实验中，我们使用了在实验中，我们使用了5/摩尔的摩尔的MgO的样品：铌酸锂晶体的样品：铌酸锂晶体的尺寸是的尺寸是3毫米毫米20毫米毫米2毫米（毫米（XYZ）。将样品放置）。将样品放置在一个旋转的阶段，从而使入射角可以在在一个旋转的阶段，从而使入射角可以在x-z平面内自由调节，平面内自由调节，如图如图2（a）所示。激光源是一个有着）所示。激光源是一个有着1000Hz重复率的飞秒光重复率的飞秒光参量放大器参量放大器(TOPAS, Coherent

6、 Inc.)，调整组合反射镜的偏，调整组合反射镜的偏光状态后，将激光束松散地由光状态后，将激光束松散地由250毫米焦距透镜聚焦到样品上。毫米焦距透镜聚焦到样品上。首先，样品被沿首先，样品被沿x轴与位于轴与位于1190nm的中心波长垂直偏振光的的中心波长垂直偏振光的激光束照射。在这种情况下，没有非线性切伦科夫辐射，这激光束照射。在这种情况下，没有非线性切伦科夫辐射，这与图与图1（C）中的相位匹配关系一致。我们可以观察到仅仅是）中的相位匹配关系一致。我们可以观察到仅仅是一个相位失配共线的第二高次谐波光束，和所造成的散射光一个相位失配共线的第二高次谐波光束，和所造成的散射光的圆锥形二次谐波光束。的圆

7、锥形二次谐波光束。为了便于斜入射，我们调整了结晶的位置，以使基频光可以反射为了便于斜入射，我们调整了结晶的位置，以使基频光可以反射在晶体边界上。当入射角比临界条件在晶体边界上。当入射角比临界条件稍大一点的时候，线性切伦科夫辐射逐渐从短波长到出现了长波稍大一点的时候，线性切伦科夫辐射逐渐从短波长到出现了长波长，如图长，如图2 2（b b）所示。关于在照片非线性切伦科夫辐射的左光点）所示。关于在照片非线性切伦科夫辐射的左光点是由反射光产生的相位失配的共线的第二高次谐波，并且对称位是由反射光产生的相位失配的共线的第二高次谐波，并且对称位置的另一侧的点源于多次反射。由于我们继续增大入射角，切伦置的另一

8、侧的点源于多次反射。由于我们继续增大入射角，切伦科夫放射角也变大图科夫放射角也变大图2 2（b b）-2-2（d d）显示了这个过程）显示了这个过程。现在我们来分析体晶体边界实验现在我们来分析体晶体边界实验的规律。的规律。首先首先，NCR是在体晶体边界附近经过一次反射而是在体晶体边界附近经过一次反射而成的，不是在晶体中多次反射光的叠加成的，不是在晶体中多次反射光的叠加，实验验证：通常，实验验证：通常，NCR在大多介质中呈现出环状图案，在大多介质中呈现出环状图案，但是我们观察到但是我们观察到NCR点在反射界面（点在反射界面（x-y）的垂直方向上）的垂直方向上有明显的色散。有明显的色散。NCR色散

9、这个特点只有在类平面的周期色散这个特点只有在类平面的周期极化反转铌酸锂或单一畴壁（为减少交换能的增加，相极化反转铌酸锂或单一畴壁（为减少交换能的增加，相邻磁畴之间的原子磁矩，不是骤然转向的，而是经过一邻磁畴之间的原子磁矩，不是骤然转向的，而是经过一个磁矩方向逐渐变化的过渡区域。这种过渡的区域叫做个磁矩方向逐渐变化的过渡区域。这种过渡的区域叫做畴壁）上产生。所不同的是在这个实验中只产生了一个畴壁）上产生。所不同的是在这个实验中只产生了一个明亮的和频明亮的和频NCR，而不是以畴壁为轴的对称图像。，而不是以畴壁为轴的对称图像。事实上，另一个点的消失是因为全反射，这也进一步验证事实上，另一个点的消失是

10、因为全反射，这也进一步验证NCR是是在分界面上产生的。在分界面上产生的。 当基频光照射在样品的当基频光照射在样品的y面上时，因为沿面上时，因为沿y轴轴的晶体尺寸比较长，发生两次反射。实验结果如图的晶体尺寸比较长，发生两次反射。实验结果如图3（a）图图3（由体晶体边界，（由体晶体边界，PPLN产生的产生的PCR的比较）的比较）第二第二，晶界不仅可以根据反射角提供一个机制去改变相，晶界不仅可以根据反射角提供一个机制去改变相位匹配条件，还可以增强位匹配条件，还可以增强NCR。这里的增益与体晶体内部。这里的增益与体晶体内部的的NCR有关，为验证这种观点，我们利用特殊极化了的基有关，为验证这种观点，我们

11、利用特殊极化了的基频光的频光的ee-e型的非线性过程做了一个对比实验，在正常离型的非线性过程做了一个对比实验，在正常离散条件下，能满足相位匹配条件散条件下，能满足相位匹配条件kp k2的入射光产生二次的入射光产生二次谐波偏振光。如图谐波偏振光。如图1（b）入射光遇到晶界时才能观察到入射光遇到晶界时才能观察到NCR。同样的，我们把入射。同样的，我们把入射光分成两束并让他们在晶体内叠加，切伦科夫和频也不能光分成两束并让他们在晶体内叠加，切伦科夫和频也不能产生。这两点表明：产生。这两点表明：体晶体边界区域是体晶体边界区域是NCRNCR增强的重增强的重要条件。要条件。与在畴壁中（与在畴壁中（-1,1）

12、区间的急剧调制产生的）区间的急剧调制产生的NCR增益比较，增益比较，在体晶体边界产生的在体晶体边界产生的NCR有很高的光束质量，图有很高的光束质量，图3（b）是一个优质的是一个优质的5%mol MgO:PPLN样品产生的样品产生的NCR，我，我们可以看到，由体晶体边界产生的们可以看到，由体晶体边界产生的NCR的光强分布曲线的光强分布曲线相对光滑，而相对光滑，而PPLN产生的产生的NCR有一个明显的周期性调制，有一个明显的周期性调制，这些调制可能来自这些调制可能来自PPNL的周期性结构引发的光谱干扰，的周期性结构引发的光谱干扰，也可能是由折射率的非均匀分布和畴壁附近的二阶非线也可能是由折射率的非

13、均匀分布和畴壁附近的二阶非线性系数引起的。性系数引起的。我们在我们在2020CC的房间根据波长为的房间根据波长为1135 nm1135 nm的的基频光的入射角测出其基频光的入射角测出其NCRNCR的出射角和相对的出射角和相对强度。根据图强度。根据图1 1（c c），），oo-eoo-e型光关于切伦型光关于切伦科夫角科夫角 和入射到晶体中的入射角和入射到晶体中的入射角 之间的相之间的相位匹配关系满足：位匹配关系满足： ， 展开为展开为图图4. (a) NCR4. (a) NCR的外部出射角以及以共线的简谐波作为的外部出射角以及以共线的简谐波作为外部入射角方程的外部出射角；外部入射角方程的外部出射

14、角；(b) (b) 中间的亮点是由中间的亮点是由NCRNCR产生的产生的 （a a）图中的点）图中的点AA；(c) NCR(c) NCR与共线的简谐波叠加与共线的简谐波叠加 （a a）中）中B B店店 ，外围的，外围的彩色圆环是由于低频光组的散射光引起的锥型简谐波；彩色圆环是由于低频光组的散射光引起的锥型简谐波；(d) (d) 、(e) (e) 分别是分别是b b和和c c对应的相位匹配的几何图形对应的相位匹配的几何图形图图4 4（a a）展示了实验结果以及）展示了实验结果以及NCRNCR出射角的理论计算出射角的理论计算值（黑色实线），以及与这个反射光的共线简谐波的值（黑色实线），以及与这个反

15、射光的共线简谐波的出射角（红色虚线）。此处有两个特殊点，即出射角（红色虚线）。此处有两个特殊点，即NCRNCR出出射角为射角为0 0的的A A点以及点以及NCRNCR的出射角曲线和共线二次的出射角曲线和共线二次谐波出射角曲线的交点谐波出射角曲线的交点B B。图。图4 4（b b）、（）、（c c）展示了实）展示了实验中验中A A、B B点的光点的图像。依据晶体边界上急剧在点的光点的图像。依据晶体边界上急剧在1- 1-0 0上的调制产生的增益，这两点上的输出强度相对增上的调制产生的增益，这两点上的输出强度相对增强了大约两个数量级。强了大约两个数量级。事实上，事实上，A A点相对应的点相对应的NC

16、RNCR衰减状态满足关键的切伦衰减状态满足关键的切伦科夫条件：科夫条件： 以前的研究表明在畴壁上观察不到以前的研究表明在畴壁上观察不到NCRNCR的衰减状态，因为畴壁不同面的相反非线性系数会导的衰减状态，因为畴壁不同面的相反非线性系数会导致相干相消，而体晶体界面上不会存在这样的问题。致相干相消，而体晶体界面上不会存在这样的问题。图图4 4（d d）的匹配关系可以体现出这种增益的原因。）的匹配关系可以体现出这种增益的原因。 此时，入射光，反射光和谐波的波矢构成三角形完成此时，入射光，反射光和谐波的波矢构成三角形完成相位匹配。另一个关键点为相位匹配。另一个关键点为B B点，当穿过该点后，点，当穿过

17、该点后，NCRNCR的位置从共线二次谐波内移动到波外，如图的位置从共线二次谐波内移动到波外，如图4 4（e e）,B ,B 也相对应于基频光与反常谐波光的折射率曲也相对应于基频光与反常谐波光的折射率曲线的交点，此处的反射光和谐波满足共线完成的相位线的交点，此处的反射光和谐波满足共线完成的相位匹配条件匹配条件：从上面的分析可以看出，从上面的分析可以看出，一般的一般的NCRNCR只能满足纵向相位匹配关只能满足纵向相位匹配关系，但是这两个特殊的情况系，但是这两个特殊的情况能够实现完全的相位匹配关能够实现完全的相位匹配关系，导致了某一特定频率分系，导致了某一特定频率分量的增益。量的增益。概括概括：我们的实验验证了晶体界面：我们的实验验证了晶体界面上全反射生成的和频极化波能够产生上全反射生成的和频极