流变铸造早期微观组织演变表征

sciversesciencedirectactamaterialia半固态金属浆料开始形成时的微观组织演变特性摘要：半固态金属流变铸造成功的一个关键在于有一个高效且有效的制备半固态浆料的设备。为了实现这一目标，对不同固相分数的半固态浆料在开始冷却时的微观组织进行表征是有必要的。目前，这个工作是利用快速淬火的方法来研究。对流变铸造冷却过程中的九个时间段进行了微观组织的表征，这九个时间段为5,10,15,20,25,30,35,40,45（s）。对固相率，晶粒密度，晶粒大小，晶粒形状因子，晶粒分布进行分析评估。结果表明，固相率与流变铸造时间的关系为一元二次方程。晶粒密度与流变铸造时间为线性关系。随着流变铸造时间的改变，晶粒大小的变化符合具有上限熟化系数的熟化机制模型。此外，晶粒分布可以利用膨胀和计数法来定量判断不同程度的晶粒聚集。本研究结果表明，这一新的表征方法可作为流变铸造过程中的流程和质量控制工具。它也可以用于优化流变铸造流程及研究其机制。实验方法半固态浆料的制备：气体诱导gas-inducedsemi-solid,(GISS）该技术是通过石墨扩散器像近液相线温度的熔融金属喷射纯氮气气泡，大量的细小粒子在石墨扩散器的冷表面耦合并产生细小气泡的剧烈对流。实验材料：356铝合金，化学成分如下表实验材料制备（Samplecollection）利用快速骤冷的方法收集在颗粒形成的早期阶段的不同的时间内具有代表性的SSM浆料样品。快速淬火模具，如图1，在真空环境中，用坩锅将SSM浆料倒入薄的铜模通道中，这样有利于浆料的冷却以便及时得到显微组织。在GISS过程中，石墨扩散器浸在温度保持在液相线温度（约613度）以上的熔融金属中。流变铸造开始的温度为620℃。合金溶液对流速率通过调节氮气的流速来控制，为4L/MIN.在本实验的配置和条件下，熔融合金接近液相线温度的平均冷却速度约为0.44℃.s-1。取样时间为5,10,15,20,25,30,35,40,45（s）每个时间取三个样品。样品表征于位置的顶部，中间和骤冷的SSM板的底部进行淬火SSM浆料样品的金相检验。（三处）图2腐蚀2%HF分析的内容包括solidfraction,particledensity,particlesize,particleshapefactor,andparticledistribution.颗粒簇的数据可作为一个指标来定量地分析了如何将颗粒分布并确定它们是否是均匀分布或团聚。Atypicalmicrostructureobtainedbytherapidquenchingmethod:(a)beforeand(b)afterimageprocessingtodistinguishtheprimaryaparticles.Thedilationandcountingtechnique:(a)schematicofthedilationprocedureforrandomparticlesafter5,10,and15dilationcycles;(b)resultsoftheprocedurefortheordered,random,andclustereddispersion结果与讨论Representativemicrographsofthesamplesatdifferentrheocastingtimes:(a)10s;(b)12s;(c)15s;(d)20s;(e)30s;(f)35s;(g)40s;(h)45s.可以看出，初生α相（图中白色）分散于二次相和共晶组织的基体之间。所有样品中都能观察到三种类型的初生相：枝晶状，花环状和球状。（如图6）这些颗粒是通过枝晶破碎重熔机制形成的。图7是重熔机制示意图。Inthismechanismthe“mother”dendritesformedarepartiallyremelted,giv-ingsurvivingfragmentswithdifferentshapes.（在这种机制下形成的母枝晶部分重熔，使存在的枝晶碎片形成不同的形状）。图5Representativemicrographsofthesamplesatdifferentrheocastingtimes:(a)10s;(b)12s;(c)15s;(d)20s;(e)30s;(f)35s;(g)40s;(h)45s.cbacba图6Arepresentativemicrographshowingdifferenttypesofparticlesfound:(a)rosette(花环);(b)dendrite枝晶;(c)globular球状.图7.SchematicillustrationoftheremeltingmechanismTheresultslistedinTable2andplottedinFig.8showtheanalyzedsolidfractionsof0.0%,0.1%,1.8%,2.0%,2.8%,5.6%,7.9%,10.9%,and14.6%forrheocastingtimesof5,10,12,15,20,30,35,40,and45s,respectively。Underthesecurrentrheocastingconditionsarheocastingtimeof5sdidnotproduceanysolidparticles,whilearheocastingtimeof10sproducedonly0.1%solidfraction.(在当前的条件下，流变铸造时间为5秒时没有产生固相，10秒时只产生了0.1%的固相)。Theseshortrheocastingtimeswereinsufficienttofullylowerthetemperatureoftheslurrytobelowtheliquidustemperatureofabout613℃,asillustratedbythetemperaturedistributionsfordifferentrheocastingtimesinfig9（这些流变铸造时间较短，不足以使浆料的温度降到液相线温度630度。图9所示为不同流变铸造时间下温度的分布）Therefore,theformedsolidparticlesormotherdendriteswerefullyremeltedatarheocastingtimeof5sandalmostfullyremeltedatarheocastingtimeof10s.（因此，形成的固相颗粒或者初始的枝晶在时间为5秒时已经全部重融，在流变铸造时间为10秒时几乎全部重熔。）Withrheocastingtimesgreaterthan10salltemperaturesintheslurrywerelowerthantheliquidustemperature,sothesolidparticlesandfragmentswerenotfullyremelted.（当流变铸造时间大于10秒时，温度均低于液相线温度，因此固相颗粒和枝晶没有完全重熔）Thesolidfractionthenincreasedastherheocastingtimeincreased.（固相率随铸造时间的增加而增加)是温度低于液相线温度的时间，是流变铸造的时间，金属温度降到液相线一下所用的时间，本文是10秒。这个方程可以用来控制流变铸造的过程。如，3.2.ParticledensityItiswellacceptedthatfineandglobularstructureinthefinalslurryisobtainedbyhavingnumerousfinesolidparticlesintheearlystages(通常，是通过早期阶段形成大量细的固体颗粒的条件下，才得到具有优良且球状结构的浆料（半固态）)。Tocontrolandoptimizetherheocastingprocessitisthusimportanttocharacterizetheparticledensityatvarioustimesforasetofrheocastingconditions（为了控制和优化流变铸造过程，对于不同时间的流变铸造条件，表征颗粒密度是很重要的）。Itcanbeobservedthatwhenthetemperaturesoftheslurryareuniformlybelowtheliquidustemperature(arheocastingtimeofgreaterthan10s)theparticledensityincreaseslinearlywithtimefollowingtheequation(R2=0.9769)（可以观察到，当浆料的温度低于液相线温度时，晶粒密度的增加随时间的增加的关系满足线性关系）3.3.Particlesizeandshapefactor图11,12分别给出了平均晶粒尺寸和形状因子与流变铸造时间的关系Theplotshowsthattheparticlesizeincreasesasrheocastingtimeincreases.（该曲线表明，晶粒尺寸随流变铸造时间的增加而增加）Oneexceptionisbservedatarheocastingtimeof12s,withtheaveragearticlesizedecreasingfrom60.8to44.9lmwhentherheocastingtimeincreasesfrom12to15s.（流变铸造时间12秒时观察到特殊情况，流变铸造时间从12秒到15秒增加的过程中，平均晶粒直径从60.8降低到44.9）TheaverageshapefactorasafunctionofrheocastingtimeinFig.12alsoshowsachangeatarheocastingtimeof12s.（图12所示为平均形状因子与流变铸造时间的关系也可以看出在12秒时出现了变化。）Theaverageshapefactordecreasesforrheocastingtimesof5–12s,thenincreasesafter12s。（平均形状因子在5到12秒时降低，12秒后增加）Intheearlystagesofrheocastingthedendritesinitiallyformedwillbeundergoingspheroidization,whichmayaffectthemeasuredapparentparticlesize.（在流变铸造的早阶段，初生的枝晶被球化，这可能影响到晶粒尺寸的测量）。ThechangeinaverageparticlesizeandshapefactorisshownbyrepresentativemicrographsinFig.13（平均晶粒直径和形状因子的变化如图13所示）图13Representativemicrographsshowingtheparticlesizeandshapefactorofthesampleswiththerheocastingtimesof(a)10s,(b)12s,(c)15s,and(d)35sThesamplewitharheocastingtimeof12shasthelowestaverageshapefactorof0.68.（12秒时平均晶粒形状因子最小为0.68）Onaveragetheparticlesfoundinthissamplehavearosetteshape,asshowninFig.13b。（平均而言，发现晶粒出现花环状，如图13b）Theobservablechangeintheaverageparticlesizeandshapefactorofthesamplewitharheocastingtimeof12smayindicatetheonsetofgrainformationandfragmentation.（上述12秒是观察到的变化可以预示着晶粒形成和分裂的开始。）Furtherstudiesunderdifferentprocessingconditionsareneededtoverifyandconfirmthishypothesis.需要根据不同的加工条件进一步研究，以验证和确认这一假设。PreviousworkbyMartinezandFlemingshasshownthattheincreaseinaverageparticlesizewithtimeduringrheocastingfollowstheripeningmechanism.（平均晶粒直径符合熟化机制）D是微米级别的平均晶粒直径，tf为以秒为单位的局部凝固时间，k为熟化系数，下边界，中间部位，上边界的熟化系数分别为6.6,10,15.Fig.14summarizestheresultsobtainedfromthecurrentrheocastingexperimentsasrepresentedbythecircles,aswellasthedatafromseveralotherinvestigators(图14中圆圈所示，总结了当前一些其他研究流变铸造的学者获得的实验数据。TherheocastingdataobtainedbyMartinezandFlemings[22]arerepresentedbythedashes.DatafromisothermallyholdinginitiallydendriticstructuresobtainedbyMartinezandFlemings[22]arerepresentedbythesquares,AnnavarapuandDoherty[23]bythetriangles,andManson-Whittonetal.[24]bythecrosses.Themid-pointofthescatterband(dashedline)andupperandlowerboundsarealsorepresented[22]虚线所示为MartinezandFlemings研究所得的流变铸造的实验数据。Theresultsshowthatparticleevolutionfollowsaripeningmechanism.Inthiscase,forexample,theaverageparticlesizecanberepresentedbyEq.(7)withtheupperboundvaluefortheripeningcoefficient。结果表明，晶粒的演变遵循熟化机制。本文中，例如，平均晶粒直径可以由具有上限熟化系数的公式（7）来表示。Itisthuspossibletoestimateandcontroltheaverageparticlesizeusingthismodel.（因此，可以利用这个模型来估计平均晶粒直径。）3.4.Particledistribution（晶粒分布）Toachievegoodflowbehaviorintherheocastingprocessitisnecessarytohaveisolatedglobularsolidparticles。(为了实现流变铸造过程中较好的流变性能，分离出来的独立的固相颗粒是有必要存在的)However,microstructurecharacterizationnormallyyieldsinformationintwodimensions.Itisthusdifficulttodistinguishwhetherthesolidparticlesareisolatedparticlesorclusteredparticlesordendrites（然而，微观结构的表征通常只是二维的。这样就难以区分固相晶粒是独立的颗粒还是聚集的颗粒或者枝晶。）Forprocesscontrolandoptimizationitisimportanttoquantitativelydeterminehowtheparticlesaredistributed.（定量的确定晶粒的分布对于过程的控制和优化是十分重要的）Dilationanalysisisonemethodthatgivesquantitativedataontheparticledistribution.（膨胀分析法是定量分析晶粒分布的一种方法）TheresultsfromthedilationanalysisaregiveninFig.15.（图15给出了膨胀分析的结果）Theplotsshowthattheparticlesbecomemoreclusteredastherheocastingtimeincreases（由图中可以看出，随着流变铸造时间的增加，晶粒的聚集程度也增加）Ittakesfewerdilationsforthenumberofparticlestobecomeonemergedparticle.（对于一定数量的晶粒，他们花费较少的扩张能就能合并成一个晶粒。）Thismaybebecauseasmoreparticlesarecreatedastherheocastingtimeincreasestheyaremorelikelytobecomeclusteredandweldedtogether.（这是因为，随着流变铸造时间的增加，生成的晶粒就越多，这样就使得他们更容易聚集或者黏连在一起。）Anotherpossibleexplanationisthefactthatthesurfacesofthegraphitediffuserbecamehotterastherheocastingtimeincreased.（另一种可能的解释是，随着流变铸造时间的增加，石墨扩散器的表面变得更热。）Thecoolingratesatthegrainformationsurfacesdecreasedsothatcoarserdendritesmightbeformed,whichresultedinmoreclusteringastherheocastingtimeincreased（晶粒形成面的冷却速率减慢形成了较大的枝晶，随着流变铸造时间的增加，导致更多的晶粒簇。）A3-DstudyofthemicrostructureofarheocastAl–CualloybyNiroumandandXia[28]suggeststhattheclustersmaybesingleprimarydendritesthatareverycomplicatedandmayhavebeendisfiguredbytheshearingflowoftheliquidmetal.（NiroumandandXia的研究表明，这些簇可能是被液态金属的剪切应力破坏的单个独立的初生枝晶。）Theresultsof3-DinsituinvestigationsofmicrostructuralchangesoccuringduringholdingofanAl–15.8wt.%Cualloyinthesemi-solidstatebyLimdinetal（Limdin等进行的3-D原位研究的结果表明，含有15.8%的铜合金在半固态状态下发生了微观结构的改变。）alsoclearlyshowthattheisolatedcircularparticlesobservedintwodimensionsareinfactconnectedparticleswhenviewedinthreedimensions(还清楚的表明，在二维空间中观察到的分离的两个圆形晶粒，在三维空间中观察时，实际上是连接在一起的)Examplesofthemicrographsshowingrandomparticlesinthecaseof12srheocastingandclusteredparticlesinthecaseof40srheocastingaregiveninFig.16（图16是流变铸造时间为12秒和40秒的随机的晶粒聚集的情况显微照片）图16a12sb40sThisparticledistributionanalysisisatooltocontrolthesolidparticledistributionintheslurryandtostudytheeffectsofdifferentkeyprocessingparametersonthegraintructure.(这种晶粒分布的分析方法可以作为控制晶粒在浆料中的分布的工具，并研究加工过程中不同的关键参数对晶粒结构的影响）结论Therapidquenchingmethodhasbeenimprovedtoenablethestudyofmicrostructureevolutionatdifferentsolidfractionsduringtheearlystagesoftherheocastingprocess.（在研究不同固相分数流变铸造的早期阶段的微观组织演变过程中对快速淬火进行了改进。）Thismethodwasappliedtocharacterizetheparticlesize,density,