微观哈密顿系统的辛算法及其应用-沈阳

微观哈密顿系统的辛算法及其应用刘学深

吉林大学原子与分子物理研究所2012.07报告内容：第一部分：经典哈密顿系统的辛算法第二部分：辛算法在量子系统的应用第三部分：强场原子分子动力学过程的理论研究第四部分：Bose-Einstein凝聚理论研究第一部分：经典哈密顿系统的辛算法经典哈密顿系统冯康院士(1920—1993):

80年代，提出辛算法数值格式应该尽可能地保持原系统的特征性质和内在对称性（《冯康文集》第二卷第30页）指导思想:

离散方法尽可能保持原问题的结构特点:

长时间计算的准确性和优异的数值稳定性辛结构:哈密顿力学的基本定理：哈密顿系统的正则方程在辛变换下形式不变，系统的时间演化是辛变换的演化。有限维Hamilton系统的辛算法理论已基本成熟，包括：

a.算法的构造理论:生成函数法，组合方法，Runge-Kutta.

b.算法的理论分析:后误差分析，形式能量，KAM定理.

c.算法的数值比较和具体运用。－－－参考冯康、秦孟兆的书无限维Hamilton系统的辛算法正处于发展阶段,许多问题有待解决。

a.直接构造，生成函数法.

b.线方法，半离散.

c.应用较多。Multi-symplecticHamiltoniansystems:Localconservationlaws多辛方程和多辛算法是Hamilton系统和辛算法的直接推广--无穷维系统Marsden等[1998]、Bridges等[1999]分别从不同的角度提出了多辛方程及多辛算法的概念。已有成果：变分方法，具体方程的多辛结构和Preissman格式，多辛结构的存在和给出，波方程的Gauss-legendre方法。有限元方法的保结构性质；波方程Preissman格式的后误差分析，数值证明。存在问题：算法分析(稳定性、收敛性)，构造，一般方程的显式格式，广泛的数值例子。保结构算法主要是指保几何结构的算法：

Hamilton系统的辛算法、

无源系统的保体积算法、

接触系统的接触算法。

广义的保结构算法：保原问题(精确解)的某些特性，

如：

守恒律（能量守恒，动量守恒，平方守恒等）

几何特性（辛结构，多辛结构，接触结构等）

代数结构（系统特征值，李代数结构）

轨道稳定性

目的:得到好的数值稳定性和长时间计算精度

辛格式（一）（量子系统）常用的辛格式：辛格式（二）辛格式（三）辛格式（四）例1：CalculationoftheHarmonicoscillator’sellipticorbitCalculationoftheHarmonicoscillator’sellipticorbit(Fig.0.1(a))usesRunge–Kuttamethod(R–K)withastepsize0.4.Theoutputisat3,000steps.Itshowsartificialdissipation,shrinkingoftheorbit.Fig.0.1(b)showstheresultsusingAdamsmethodwithastepsize0.2.Itisanti-dissipativeandtheorbitisscatteredout.Fig.0.1(c)showstheresultsoftwo-stepcentraldifference(leap-frogscheme).Thisschemeissymplectictolinearequations.Theresultsareobtainedwithastepsize0.1.Itshowsthattheresultsofthreestagesfor10,000,000steps:theinitial1,000steps,themiddle1,000steps,andthefinal1,000steps.Theyarecompletelyinagreement.

冯康先生和秦孟兆先生的书《SymplecticGeometricAlgorithmsforHamiltoianSystems》例2:TheellipticorbitforthenonlinearoscillatorFig.0.2(a)showstheresultsoftwo-stepcentral-difference.Thisschemeisnonsymplecticfornonlinearequations.Theoutputisforstepsize0.2and10,000steps.Fig.0.2(a)showstheinitial1,000stepsandFig.0.2(b)showstheresultsbetween9,000to10,000steps.Bothofthemshowthedistortionoftheorbit.Fig.0.2(c)isforthesecond-ordersymplecticalgorithmwith0.1stepsize,1,000steps.

冯康先生和秦孟兆先生的书《SymplecticGeometricAlgorithmsforHamiltoianSystems》第二部分：辛算法在量子系统的应用量子系统是一个无穷维哈密顿系统：量子系统是一个以波函数模方为守恒量的无穷维Hamilton系统.数值求解含时Schrödinger方程的合理途径是：1.将含时Schrödinger方程离散成以离散波函数模方为守恒量的有限维正则方程——辛离散;2.采用模方守恒-辛格式数值求解这个正则方程。较早地将经典哈密顿系统的辛算法应用于量子系统的计算------量子辛算法DingP.Z.,WuC.X.,MuY.K.,LiY.X.,JinM.X.,Square-PreservingandSymplecticStructureandSchemeforQuantumSystem,Chin.Phys.Lett.,(1996)13(4),245-248.ZhuW.S.,ZhaoX.S.,TangY.Q.,NewTime-dependentMethodsinQuantumScattering,J.Chem.Phys.,(1996)104(6),2271-2274.ZhuW.S.,ZhaoX.S.,TangY.Q.,NumericalMethodsWithaHighOrderofAccuracyAppliedintheQuantumSystem,J.Chem.Phys.,(1996)104(6),2275-2286.GrayS.K.,VeroskyJ.M.,ClassicalHamiltonianStructuresinWavePacketDynamics,J.Chem.Phys.,(1994)100(7),5011-5022.GrayS.K.,ManolopoulosD.E.,SymplecticIntegratorsTailoredtotheTime-dependentSchrödingerEquation,J.Chem.Phys.,(1996)104(18),7099-7112.双原子分子系统的哈密顿量为:

经典运动的正则方程:

Morse势能函数

Murrell-Sorbie势能函数

分子系统经典轨迹的辛算法计算双原子分子(CO分子)的经典轨迹,R-K方法和辛方法的比较

计算结果显示，辛算法计算到10-10s量级仍保持系统总能量守恒，且两个原子作周期振动，q-p相平面上的轨道保持不变,与理论和实验一致;而非辛Runge-Kutta法算至不太远处，系统的总能量、两个原子的振动周期和振幅慢慢变小，且q-p相平面上的轨道沿q方向上开始变扁，与理论和实验不符。以上结果表明，采用辛算法计算经典轨迹，将计算推进到微观反应动力学研究所应考虑的时间10-9s，计算结果仍与理论和实验结果相符。

A2B模型分子经典轨迹的辛算法计算由N个粒子组成的系统，其哈密顿函数

哈密顿正则方程

考虑多原子系统的对称性，实现循环坐标的分离，得到了由更少的广义坐标和共轭广义动量组成的哈密顿正则方程，使计算得到了很大的简化

A2B模型分子的经典轨迹:(C2v对称性)atomBmovesalongZaxis,twoatomsAoscillateperiodically.参见BanerjeeA.,AdamsN.P.,SeparationofClassicalEquationofMotionBasedonSymmetry,J.Chem.Phys.,1989,91(9),5444-5450.正则点变换：由自然对称关系得到的约束方程（r个独立的哈密顿函数对坐标的导数之间的关系）

对称关系TranslationalSymmetry:

RotationalSymmetry(infinitesimalrotation):

ReflectionSymmetry:

InversionSymmetry:

Theconstraintequations

RewritethecanonicaltransformationSeparationofClassicalEquationofMotionBasedonSymmetry(i)Firstthecycliccoordinatesmustbefound,suchthat(ii)Forcalculationalconvenience,wedesirethat(iii)Forcoordinatesand,themassmatrixisblock-diagonal,andthekineticenergyhasthefollowingform得到广义坐标

广义质量

质量矩阵

正则方程

考虑A2B模型分子体系在电子势能面上保持C2v对称性的经典运动

其广义坐标：

广义质量：

约束方程：从而A2B模型分子体系的哈密顿函数为：

势函数为：直角坐标系中的电子势能函数：

经典运动的正则方程

结果分析：从图中可以看出，辛算法的结果与理论分析一致，而Runge-Kutta法的结果则不然，A2B模型分子的振动范围不断缩小，计算结果不能描述A2B模型分子的真实运动

量子系统是一个无穷维哈密顿系统，含时Schrödinger方程的解的时间演化保持波函数的酉积守恒，等价于波函数模方与辛积守恒，所以，将含时Schrödinger方程转化成形式上的以波函数模方为守恒量的哈密顿正则方程组，并采用模方守恒—辛格式求解是计算量子系统时间演化的自然与合理的途径。这样，经典哈密顿系统的辛算法可以推广到量子系统的时间演化。研究原子与分子物理经常遇到定态Schrödinger方程的本征值问题,特别是研究强场原子分子物理遇到无穷空间上的本征值问题。

定态Schödinger方程的辛算法SectionI:One-dimensionaltime-independentSchrödingerequationSectionII:Two-dimensionaltime-independentSchrödingerequationReviewarticle

主要有如下内容：写成：背景介绍：分离态和连续态，无穷空间SectionI:One-dimensionaltime-independentSchrödingerequation一维定态Schrödinger方程的辛形式HamiltonianfunctionLetandintroduceanewHamiltonianfunction4-stage4th-orderexplicitsymplecticscheme

Symplecticscheme-shootingmethod(SSSM)forone-dimensions

Wechooseacenterpoint

Initialcondition1:Initialcondition2:Solution2:Solution1:Initialcondition1:Initialcondition2:Solution1:Solution2:InordertoobtainthesolutionsofSchrödingerequation,letthesetwosolutionsbeequivalent

Theinitialconditions(boundarycondition):Inordertoobtainnonzerosolutions,Thedeterminantofthecoefficientmatrixmustbezero

E

satisfiesaboveequationistheeigenvaluesthatweneedtocompute.

or=ExamplesOne-dimensionalharmonicoscillator

Thepotentialoftheone-dimensionalharmonicoscillatoristakentobeTheexacteigenvaluesoftheharmonicoscillatoraregivenby

Table1.Theeigenvaluesoftheone-dimensionalharmonicoscillator

N600800100020003000ExactE00.5000140.5000070.5000050.5000010.5000000.50000

E11.5000141.5000071.5000051.5000011.5000001.50000

E44.5000164.5000084.5000044.5000004.5000003.50000E33.5000143.5000083.5000053.5000013.5000003.50000E22.5000142.5000072.5000042.5000002.5000002.50000

SectionII:Two-dimensionaltime-independentSchrödingerequationInatomicunits,thetwo-dimensionaltime-independentSchrödingerequationmaybewrittenintheform:withtheboundaryconditions:Schrödingerequationbecomes:Substitutingthesymmetrydifferencequotientforthepartialderivative,wehave:

:letConsidertheboundaryconditions：SchrödingerequationcanbewrittenaswhereAboveequationcanbewrittenas：ThisequationcanbetransformedintothecanonicalequationbymeansofLegendretransformationofmanyvariables

TheHamiltonianfunctionis4-stage4th-orderexplicitsymplecticschemeSymplecticscheme-shootingmethod(SSSM)fortwo-dimensions

WechooseacenterpointDenotingChoosingthefollowing(2N-1)initialconditions(leftboundaries):

andanotherfollowing(2N-1)initialconditions(rightboundaries):

Weobtain(2N-1)solutions:Obtainanother(2N-1)solutions:Thecanonicalequationandtheboundaryconditionsarelinearandhomogeneous

Initialcondition1:Initialcondition2:Solution2:

Solution1:

Inordertoobtainthesolutionsoftwo-dimensionaltime-independentSchrödingerequation,thesetwosolutionsmustbeequivalentat

x=xc

TheaboveequationcanbewrittenaswherearetheinitialconditionsthatweneedinthecomputationThustheinitialconditionsareInordertoobtainnonzerosolutions,thedeterminantofthecoefficientmatrixmustbezero

Thisisthecriterionforconvergenceofcomputation.Esatisfiestheabovecriterionistheeigenvaluethatweneedtocompute.1-Dsoft-Coulombpotential:Pöshl-Tellershort-rangepotential:Thecontinuousspectrumisdoublydegeneratewhen

evenparity:oddparity:Thelinearlyindependentproperty

Symplecticproduct:ContinuumEigen-Functionsof1-DTime-independentSchrödingerEquationNumericalexamples:Theinitialvaluesat0x RKmethod symplecticalgorithmExactvalues0.0 1.0000000000 1.0000000000 1.00000000001.0 0.9999996411 1.0000000000 1.00000000002.0 0.9999994961 1.0000000000 1.00000000003.0 0.9999994425 1.0000000000 1.00000000004.0 0.9999994187 1.0000000000 1.00000000005.0 0.9999994063 1.0000000000 1.00000000006.0 0.9999993991 1.0000000000 1.00000000007.0 0.9999993945 1.0000000000 1.00000000008.0 0.9999993913 1.0000000000

1.00000000009.0 0.9999993891 1.0000000000

1.0000000000Table1TheWronskianoftwolinearlyindependentsolutionsofsoft-coulombpotential:

Fig1.EvenparityandoddparityCEFof1Dsoft-Coulombpotential第三部分：强场原子分子动力学过程的理论研究第一台可以工作的激光器（laser）的建造者西奥多·梅曼（TheodoreMaiman）（1927年7月11日–2007年5月5日）。1960年，Maiman实现了突破，他用一盏闪光灯照射一条指尖大小的红宝石棒，使其发射出脉冲相干光（coherentlight）。至此，他超越了其他物理学家，其中包括汤斯（CharlesTownes）——他刚刚发明了微波激射器（maser），类似于微波段的激光器。然而，后来因激光器的发明而获得诺贝尔奖的却是汤斯，Maiman被忽视了，他得为他的发明争取承认权。在他证实产生的光是激光后，Maiman向物理学评论快报（PRL）提交了一篇论文。但是论文被当时的编辑SamGoudsmit退回了，因为该杂志已经有太多关于微波激射器的论文等待审稿了。Maiman将文章精简，成功地发表在Nature上。但是此时贝尔实验室的Townes及其同事已经在PRL上发表论文，介绍他们自己随后建造的红宝石激光器，Townes他们因此被公认为激光器的发明者。结果，Townes在1960年获得专利之后，又因为他关于研制激光器的提议在1964年与小他两岁的Schawlow分享了诺贝尔物理奖。

历史故事：电磁波为横波。电磁波的磁场、电场及其行进方向三者互相垂直

基础研究：

强激光的出现，使人们能够从实验上观测原子分子在强激光场作用下的瞬态过程，在飞秒或阿秒的尺度上对其进行实时探测和控制激光场的数学描述：激光的应用：精确测量，读DVD、商品条形码，激光数据传输等等，已逐渐融入人们生活中特点：能量高，单色性●激光以后还能干啥：未来清洁能源，治疗与诊断病症，提速数据存储，万能透视眼，下一代激光武器……清华大学非线性显微镜部分装置图。图中可见飞秒激光器，双光子激发荧光成像系统.日本利用SPring-8研究X射线自由电子激光(激光网)黄色区域：加速器和光束线研发楼，加速器测试样机安装在该楼中。红色区域：RIKEN和JASRI的联合项目SPring-8XFEL装置所在地。欧洲X射线自由电子激光(EXFEL)是一个长3.4公里、世界上第一个产生高强度短脉冲X射线的激光设施（产生0.1nm的X射线，亮度比现有第三代光源高出9个数量级），包括10个实验站。这一大型科研项目由德国牵头，欧洲１１个国家共同合作，总耗资达１０亿欧元。这３条直径不同的地下隧道总长度接近６公里。EXFEL鸟瞰示意图

EXFEL示意图

美国国家点火装置激光束首次达到2兆焦（图片来源：物理学家组织网）据《自然》杂志网站及美国物理学家组织网2012年3月22日（北京时间）消息称，世界最大激光器、被称为“人造太阳”的美国国家点火装置（NIF）近日所发射出的激光在经过最后一个聚焦透镜后，达到了2.03兆焦，在一举打破纪录的同时，也成为世界上首个2兆焦能量的紫外激光，其最终投向靶室的192束激光束射出了1.875兆焦（MJ）的能量。尽管超过了其1.8兆焦的设计能力，但激光系统并未有多余的损坏。192束激光将被汇聚于一个氢燃料小球上，创造核聚变反应，打造出微型“人造太阳”，产生亿度高温。在劳伦斯·利弗莫尔国家实验室(LLNL)国家点火设施(NIF)的科学家，希望利用192个激光器和一个由400英尺长的放大器及滤光器阵列构成的装置，制造出一个像太阳或者爆炸的核弹一样的自维持聚变反应堆(self-sustainingfusionreaction)

P.B.Corkum,Phys.Rev.Lett.71,1994(1993)C.Winterfeldt,Colloquium:ReviewsofModernPhysics,2008,80,117-140M.Lewenstein,Ph.Balcou,M.Yuetal.,Phys.Rev.A49,2117(1994).TheHHGandisolatedattosecondpulseThree-stepmodelPhys.Rev.A,78(2008),041402(R);78(2008),013401;80(2009),055404;82(2010),023402;82(2010),013411;81(2010),043420;(2011),025802.J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.,

41(2008),125602;41(2008),015602;42(2009),125603.Attosecond(阿秒)1as=10-18sFemtosecond(飞秒)1fs=10-15sPicosecond(皮秒)1ps=10-12sNanosecond(纳秒)1ns=10-9s物理背景高次谐波发射的三步模型示意图。（1）电子隧穿势垒电离，（2）电子在激光场中被加速，(3)电子与母离子复合并发出高能光子。激光场中的分子解离随着超短强激光技术的出现并成熟，使人们有可能从实验上观测到原子或分子在强激光场下的瞬态过程，使人们能够在飞秒的尺度上对分子过程进行实时探测。这些实验上的要求推动了人们对原子和分子与超短强激光脉冲相互作用的动力学过程的理论研究，使之成为当今极为活跃的研究领域之一。对于单电子原子在强激光场作用下的动力学过程的研究，人们通常采用数值求解库仑场与激光场共同作用下电子的含时薛定谔方程。但对于多原子分子系统，即便采用目前计算能力最强的计算机，对含时薛定谔方程进行数值求解也是很困难的。因此人们又重新采用经典理论来描述强场中原子分子的动力学过程。存活（survival）离解（dissociation）电离（ionization）库仑爆炸（Coulombexplosion）利用经典理论研究一维氢分子离子H2+与强激光脉冲的相互作用，着重分析其：经典理论模型:一维氢分子离子H2+与强激光脉冲的相互作用(1)(2)(3)屏蔽库仑势：哈密顿正则方程：(4)(5)利用4步4阶显式辛格式数值求解上述哈密顿正则方程判据：〉0电子电离，核离解存活电离离解库仑爆炸(6)(7)电子总能量：如何来判断电离和离解的发生呢？初态的选取:系综平均法(ensemble)，基于遍历理论和系统的一个初态确定H2+系统的一个经典运动

激光脉冲：包络函数：

上图显示，无激光场时R-K法算得的H2+系统的总能量逐渐减小，与理论不符。而辛格式算得的H2+系统的总能量守恒，电子和核在各自的平衡位置附近周期振荡，系统保持稳定；从而克服了初态选取中的初始能量不稳定问题，增加了我们计算结果的可信度。存活电离库仑爆炸离解几率

特点：(1)、场强越强，存活通道关闭的越早，而其它通道打开的就越早，其中电离通道打开的最早，而离解通道和库仑爆炸通道几乎同时打开.(2)、场强越强，存活几率越小，电离几率和库仑爆炸几率就越大，而离解几率几乎没有变化。(3)、当电离几率达到峰值时库仑爆炸几率才开始出现，随后，电离几率迅速下降，最后趋于0，而库仑爆炸几率迅速上升，最后达到几乎和电离几率同样的峰值，然后保持不变.我们对以上的特点做如下的解释：电子的质量比质子的质量小得多，因此，电子在离核很近时可以很快的从激光脉冲中获取能量，而迅速电离，此时较重的核尚未被分开，故而电离通道首先被打开，从而形成了H22+,电离几率随时间的增加而增大。H22+的两核在彼此间的库仑力的作用下快速分离，出现库仑爆炸现象，因此电离几率迅速下降，而库仑爆炸几率快速上升，直到H22+离子全部消失，库仑爆炸几率达到与电离几率峰值几乎同样的峰值，而后保持不变。离解几率随场强的增强而没有什么明显的变化，是因为在超短强激光脉冲的作用下，电子迅速电离，而质量很大的核尚未分开，脉冲就结束了，所以两核在脉冲的作用下被拉开而电子还束缚在其中一个核上的情况是很少见的。离解几率几乎和库仑爆炸几率同时出现，是来源于下面的复合机制：在我们的模型中，电子和两核都在一条直线上运动，当库仑爆炸通道打开以后，两核分离，因此分离过程中，必然有一个核不断靠近电子，这个不断靠近电子的核很可能重新与电子复合而生成H，导致了离解几率的增加。Non-sequentialdoubleionization(NSDI)ofatomsinintenselaserfieldsisatypicaltopicinstrong-fieldphysics.实验结果：强场多电子原子的电离:电子关联效应及动力学过程A.Staudte,etal,BinaryandRecoilCollisionsinStrongFieldDoubleIonizationofHelium,PRL99,263002(2007).A.Rudenko,etal,CorrelatedTwo-ElectronMomentumSpectraforStrong-FieldNonsequentialDoubleIonizationofHeat800nm,PRL99,263003(2007).实验结果TheLESstructurecanbecharacterizedbyapeakenergyandhighenergylimitdefinedbythebreakintheslope.Itisforthelinearlypolarizedcase.Wecanseethebehaviorofthe‘direct’and‘rescattered’electrons.W.Quan,Z.Lin,M.Wu,H.Kang,H.Liu,X.Liu,J.Chen,J.Liu,X.T.He,S.G.Chen,H.Xiong,L.Guo,H.Xu,Y.Fu,Y.Cheng,andZ.Z.Xu,Classicalaspectsinabove-thresholdwithamidinfraredstronglaserfield,Phys.Rev.Lett.103,093001(2009).C.I.Blaga,F.Catoire,P.Colosimo,G.G.Paulus,H.G.Muller,P.AgostiniandL.F.Dimauro,Strong-fieldphotoionizationrevisited,

NaturePhysics,5,335,2009.中红外长波长条件下的强场电离:Observationofthelow-energystructure实验结果：“shakeoff”模型(Fittinghoffetal.,Phys.Rev.Lett.

69,2642(1992))oneelectronisthoughttoionizeveryfastandthenthesecondelectronionizesduetothesuddenchangeofthebindingpotentialandconsequently``shake-off''theatom.“correlatedenergysharing”模型(BeckerandFaisal,Phys.Rev.Lett.

84,3546(2000))“rescattering”模型(Corkum,Phys.Rev.Lett.

71,1994(1993))oneelectronionizesfirstandrevisitthecore,andthenfreesthesecondelectronbycollision.非次序双电离强场多电子原子的电离理论方法

量子理论:求解含时薛定谔方程经典理论:将原子系统看作Coulomb势和外场作用下的质点系，系统运动由Newton方程或Hamilton正则方程描述，随机选取大量初态组成大量初值问题，求解方程的初值问题得到质点运动的轨迹，利用统计平均的方法，研究原子的动力学性质。

半经典理论：耦合干涉态（CCS）方法：Thecoupledcoherent-stateapproach

由M.S.Child等人发展并改进(ChemicalPhysics347(2008)257–262)

CCS方法采用一系列的冻结高斯干涉态作为基轨道，从蒙特卡罗分布中取样，作

为量子含时Schrödinger方程的基态。强场多电子原子的电离Hamilton正则方程牛顿方程Legendre变换

强场多电子原子的电离：经典理论方法(以He原子为例)

He的示意图为了求解Hamilton正则方程，需要随机的选取大量初值来描述真实的动力学过程。系综法随机选取初值。(???)应用统计平均方法计算电离几率。对每一个初始状态，用辛算法数值求解激光场中He原子系统正则方程的初值问题即可得到电子的经典轨迹。采用辛算法计算的无外场时一维氦原子的经典轨迹随时间的演化。未加激光场时分别采用辛算法与R-K法求得的系统总能量随时间的演化

梯形激光脉冲中不同平台周期数（N）对应的“knee”结构。激光脉冲持续时间对He原子电离的影响

ThePropertyofclassicalensemblemethod:itcanbeextendedtomoredegreesoffreedomsuchasmulti-electronatomsandmolecules;Thecalculationprocessissimpleandtime-saving;Itcan’tbeusedtoconsiderthequantumeffect.在线性极化场中非次序双电离的能量分布。实线和虚线分别表示两电子的能量。激光场波长为390nm.

首先，两个电子均处于束缚态上，并且均在平衡位置附近振荡，这是初态。接下来一个电子先电离，并且多次返回到核附近与第二个电子发生多重碰撞，这是重碰撞态。接下来，经过数次碰撞过程后，第二个电子终于电离（电离态）。在两个电子都电离后，它们都表现出类似于自由电子的振荡运动，相位相同或相反，这就是振动态。四种不同状态：初态重碰撞态电离态自由运动态P.J.Ho,R.Panfili,S.L.HannandJ.H.Eberly,Phys.Rev.Lett.

94,093002(2005).Guo,Yu,andLiu,Phys.Lett.A,372(2008),5799

DoubleionizationofHeliumwithclassicalensemblesimulationsHe2+/He+的比率随场强的变化是判断非次序双电离的一个重要标志。532nm,780nm和1024nm时，可以很清楚的看到“knee”结构.表明随着场强的增大He的双电离从非次序向次序转变。在波长为248nm时观察不到“knee”结构，这说明在这一波长下次序双电离占主导地位。Fig.5.Anexampleforclassicalsequentialdoubleionizationintermsoftheone-particleenergyofthetwoelectrons.Fig.6.Anexampleforclassicalnon-sequentialdoubleionizationintermsoftheone-particleenergyofthetwoelectrons.Fig.2.RatioofHe2+/He+ionizationyieldwithincreasingintensityatdifferentwavelengths.Yu,Guo,Liu,ChinesePhysicsB,19(2010),023201.

NonsequentialdoubleionizationofHeliumwithellipticallypolarizedlaserpulse双电离与单电离之比随椭圆率变化左上图：经典理论结果左下图：量子计算结果(Watsonetal.JPB,2000,33,L103)右图：实验结果(DietrichPetal.PRA,1994,50,R3585)a）圆偏振光（b）线偏振光Li原子在外加激光场中运动，我们取质心坐标系，以Li原子核为坐标原点。假定激光场是线性极化的，核和电子的运动均沿着电场的方向。与He的计算相同,我们可得出电子的哈密顿量为

激光场与Li原子系统的相互作用势为Li原子一维模型系统哈密顿正则方程采用辛算法数值求解哈密顿方程（6）的初值问题即可得到强场下Li原子在相空间中的经典运动轨迹。(6)以上四种过程分别被定义为：存活、一次电离、二次电离和三次电离。电离判据其中强场多电子原子的电离Lithiumionizationbyintenselaserfields

withclassicalensemblesimulations

GuoandLiu,Phys.Rev.A,78(2008),013401.FIG.3.ColoronlineRatioofLi2+toLi+ionizationatdifferentintensities.(a)

Thelaserwavelengthis39nm.(b)Thelaserwavelengthis780nm.Forcomparison,wealsoshowtheintensitydependenceofHe2+toHe+ionizationratioin(a).FIG.1(coloronline).Doubletosingleionizationratio.Bysummingoverallspinconfigurationswecanobtainthetotalionizationyieldasafunctionoftheintensity.The‘‘knee’’structurebelow10^15W/cm2hasbeenrecognizedasanindicatorofthecorrelatednatureoftheionizationprocess.GuoandLiu,Phys.Rev.A,78(2008),013401.Lithiumionizationbyintenselaserfields

withclassicalensemblesimulations

FIG.6.(Coloronline)Anexampleforclassicalsequentialdoubleionizationintermsoftheone-particleenergiesandtheelectronpositions.aThesolid,dashed,anddottedlinestracktheenergiesofthreeelectrons,respectively.bThesolid,dashed,anddottedlinestrackpositionsofthreeelectrons,respectively.GuoandLiu,Phys.Rev.A,78(2008),013401.Lithiumionizationbyintenselaserfields

withclassicalensemblesimulations

FIG.7.(Coloronline)Anexampleforclassicalsequentialtripleionizationintermsoftheone-particleenergiesandtheelectronpositions.(a)Thesolid,dashed,anddottedlinestracktheenergiesofthreeelectrons,respectively.(b)Thesolid,dashed,anddottedlinestrackpositionsofthreeelectrons,respectively.Lithiumionizationbyintenselaserfields

withclassicalensemblesimulations

FIG.8.(Coloronline)Anexampleforclassicalnonsequentialtripleionizationintermsoftheone-particleenergiesandtheelectronpositions.(a)Thesolid,dashed,anddottedlinestracktheenergiesofthreeelectrons,respectively.(b)Thesolid,dashed,anddottedlinestrackpositionsofthreeelectrons,respectively.G.D.Gillen,M.A.Walker,andL.D.VanWoerkom,Phys.Rev.A64043413(2001)实验结果理论结果F.Mauger,C.Chandre,andT.Uzer，RecollisionsandCorrelatedDoubleIonizationwithCircularlyPolarizedLight，Phys.Rev.Lett.,105,083002(2010).Itisgenerallybelievedthattherecollisionmechanismofatomicnonsequentialdoubleionizationissuppressedincircularlypolarizedlaserfieldsbecausethereturningelectronisunlikelytoencounterthecore.Onthecontrary,wefindthatrecollisioncananddoessignificantlyenhancedoubleionization,eventotheextentofforminga‘‘knee,’’thesignatureofthenonsequentialprocess.Usingaclassicalmodel,weexplaintwoapparentlycontradictoryexperiments,theabsenceofakneeforheliumanditspresenceformagnesium.Explorationofionizationdynamicsof3DMgatominintenselaserfieldsFig.1showsthedoubleionizationprobabilityofMgasafunctionoflaserintensityinlinearlyandcircularlypolarizedlaserfields.Wecanseethatthe``knee''structureoccursinbothlinearlyandcircularlypolarizedlaserfieldswiththewavelengthof800nm,whichisinagreementwiththecorrespondingexperimentalresults.Thismeansthenon-sequentialdoubleionizationofMgispredominantnotonlyinlinearlycasebutalsoincircularlycase.He的低能量结构(LES)区域图2.1低能量结构能由峰值能量和高能极限域构成。这是线性极化的情况。我们可以看到“直接”和“散射”电子的行为.

L.F.DiMauroetal,NaturePhysics,5,335(2009)J.Guo,X.S.Liu,S.-IChu,Explorationofstrong-fieldmultiphotondoubleionization,rescattering,andelectronangulardistributionofHeatomsinintenselong-wavelengthlaserfields:TheCoupledCoherent-statesApproach,Phys.Rev.A,82(2010),023402.强场原子高次谐波及阿秒脉冲的产生高次谐波

强激光作用下的原子、分子和团簇等介质，会发射出相干辐射波，由于辐射波的频率是入射激光频率的整数倍，因此我们把这种光波辐射称为高次谐波发射。高次谐波发射的研究意义i.实现了相干辐射由红外波段向极紫外乃至X-射线波段的跨越。“水窗”波段（2.33nm∼4.37nm）对活的生物细胞和亚细胞结构的显微成像具有重大意义.ii.平台区的出现，使之成为实现阿秒相干脉冲的首选光源。在需要高的时间和空间分辨快过程研究领域有着广泛的应用。实现原子尺度内的时间分辨,将超快过程的测量范围扩展到各种物质形态中电子的运动过程。例如，原子内壳层的光电离和双光子电离1993年Corkum等人提出半经典的‘三步’模型理论，在解释高次谐波谱的“截止规律”方面取得了极大成功:Ponderomotiveenergy:Ionizationenergy:从实际应用出发※如何展宽高次谐波平台？※如何提高谐波发射效率？※如何产生孤立阿秒脉冲？ExperimentalresultsT.T.Liu,T.Kanai,T.Sekikawa,andS.Watanabe,

Significantenhancementofhigh-orderharmonicsbelow10nminatwo-colorlaserfield,

Phys.Rev.A73,063823(2006)TwoapproachestoenhancetheHHG1.Two-colorlaserfield2.CoherentsuperpositioninitialconditionQuestion1:TheextensionofharmoniccutofffrequencyQuestion2:TheenhancementofconversionefficiencyQuestion3:ThegenerationofultrabroadxuvsupercontinuumspectrumUniversityofTokyo（日本东京大学）高次谐波平台区的出现，使之成为实现阿秒相干脉冲的首选光源。高次谐波谱特征方案一：调整激光场参数从而优化谐波发射

方案二：寻找有利于高次谐波发射的媒介

隋性气体---团簇---固体等等展宽和抬高高次谐波平台：ZewailAH

1946年AhmedZewail出生在埃及。突破性地利用飞秒泵浦探测技术观测到了化学反应过程，开启了飞秒化学的大门，解开了化学反应中间态过程的神秘面纱,并获得1999年诺贝尔化学奖。1992年Krause等人用数值求解含时Schrödinger方程的方法研究了氢原子的高次谐波，发现了单原子高次谐波的普遍“截止规律”。1994年Lewenstein等人发展出了高次谐波产生的全量子解析理论，成功地解释了高次谐波的产生效率和截止位置等特征。

TunnelingionizationAccelerationbylaserfieldRecombination高次谐波发射的理论研究和应用强激光入射到非线性介质后，由于高次非线性极化而产生相干辐射波，辐射波的频率是入射激光频率的整数倍，这种光波发射被称为高次谐波发射。Corkumetal阿秒脉冲的应用实现原子尺度内的时间分辨,将超快过程的测量范围扩展到各种物质形态中电子的运动过程。例如，原子内壳层的光电离和双光子电离Time-dependentSchrödingerequation:

Boundaryconditions:AsymptoticboundaryconditionLocalAbsorbingboundaryconditionMaskfunctionIntegralboundarycondition……

Density-functiontheoryLewensteintheoryHFSingleactiveelectronanalysisNumericalintegrationofTDSE……理论模型：偶极近似长度规范下电子与激光场相互作用的

含时Schrödinger方程Atomicpotential:Hydrogenatom(H);Heliumion(He+)andHeliumatom(He)Hydrogenmolecularion(H2+);Hydrogenmolecule(H2);Cluster;…….Soft-corepotential:1.AsymptoticBoundaryConditionHamiltoniancanonicalequationHamiltonianfunctionAsymptoticBoundaryCondition:ThepotentialV(x)isshort-range.Weomittheeffectoftheshort-rangepotentialinthesufficientlylargedistance.2.LocalAbsorbingBoundaryConditionThesolutioncanbewrittenastheform:Second-orderStrangsplitting:First-orderStrangsplitting:Potentialenergyequation:Kineticenergyequation:whichimpliesadispersionrelation:Boundaryconditions:3.Splitting-operatorfastFouriertransformalgorithmSplitting-operatorfastFouriertransformalgorithm:Maskfunction(Absorbingboundarycondition)Forone-dimensionalspace空间长度：819.2a.u.空间步长：0.1a.u.时间步长：0.1a.u.splitting-operator方法具体演化过程：借助快速傅立叶变换，首先把波函数变换到动量空间与动能算符直接作用；再把波函数变换到坐标空间与势能算符作用；最后把波函数变换到动量空间与动量算符发生作用，而后再变回坐标空间。Splitting-Operator-FFT方法保酉积守恒，则称即对定义：设是内积（复）空间上的线性算符，如果保持（复）内积不变，中任二向量皆有为酉算符，即有a.时间演化算符是酉算符。证明：对含时Schrödinger方程（1）的两个解和，同理可证也是酉算符。相继进行仍能保持酉积守恒。b.证明插入Fourier变换后仍然保酉积守恒，即Fourier变换是酉算符同样可证，逆Fourier变换也是酉算符。所以分裂算符并插入Fourier变换，逆Fourier变换后，保持酉积守恒，是酉算符，故而是保酉积守恒算法Splitting-Operator-FFT方法的优点是1）只包含乘法和积分，没有求导数，计算精度高；2）分裂后的算子以及Fourier（逆）变换都是酉算符，所以保持酉积守恒，是保“酉结构”的理论方法。

3）利用快速Fourier变换使波函数在动量空间和坐标空间进行转化，将动能算符的微分形式变成数值乘积的形式，大大加快了计算速度。加速度规范下的诱导偶极矩阵元：高次谐波：Morlet

小波变换：小波变换的核:阿秒脉冲的产生:4.Lewenstein量子解析理论.（P.R.A,49,2119(1994)）

Aftermakingtheassumptions(a)-(c),thetimedependentwavefunctionscanbeexpandedas偶极矩鞍点积分第一步：Thefirstterm第二步：acquiresaphasefactor第三步：Theelectronrecombinesattimet

Inthelengthgauge,theSchrödingerequationtakestheform结果与讨论：高次谐波及阿秒脉冲的产生LiuandLi,J.Phys.B,

41(2008),015602.

Efficientextensionandenhancementofhigh-orderharmonicsofHe+bycombinedlaserpulsesHigh-orderharmonicgenerationfromamodelofAr+ionizedclusters

Li,ZhaiandLiu,,Chin.Phys.Lett.,25(2008),2508

Extensionofthehigh-orderharmonicsandanisolatedsub-100-attosecondpulsegenerationinatwo-colorlaserfield,ZhaiandLiu,J.Phys.B,

41(2008),125602.Figure1.HarmonicspectrumfromHe+exposedtothefundamentallaserpulsealoneandthecombinedlaserpulses.Blackcurve:harmonicspectrumfromHe+exposedtothe5fs/800nmfundamentalpulsewithapeakintensity10^15W/cm2.Redandbluecurves:harmonicspectrafromHe+exposedtocombinedfundamentalpulseand10fs/394nmcontrollingpulsewithapeakintensity10^14W/cm2and10^15W/cm2,respectively.Figure2.(a)Thetemporalprofileofattosecondpulsegenerationfromthe5fs/800nmfundamentalpulsealonewithapeakintensity10^15W/cm2,bysuperposingtheharmonicsfrom150thto175thorder.(c)Thetemporalprofileofattosecondpulsegenerationfromcombinedfundamentalpulseand10fs/394nmcontrollingpulsewithapeakintensity10^14W/cm2,bysuperposingtheharmonicsfrom170thto200thorder.Part(e)isthesameto(c),butthepeakintensityofthecontrollingpulse10^15W/cmandtheharmonicordersarefrom200thto280th.(b),(d)and(f)showthetime–frequencydistributionsoftheHHGcorrespondingtotheblack,redandbluecurvesinfigure1,respectively.Zhai,Yu,Liu,Yang,Phys.Rev.A,78(2008),041402(R).

Enhancementofhigh-orderharmonice