四波混频波形

第1章引言碰撞问题是物理学中常见的问题，早在1639年就有物理学家开始提出有关碰撞的问题，之后的几百年中无数科研工作着持续对碰撞问题进行探索，提出不同的假设，运用实验演示验证自己的理论，研究碰撞问题的规律和特点等。当时的碰撞问题还只局限于宏观物体的碰撞，到近代物理研究中碰撞问题的研究已经深入到微观领域。物质是由分子构成，碰撞效应能够对对物质的结构的检测和分析，用于研究激光制冷。对于碰撞截面的探究有助于我们了解碰撞系统下能量的再分布，各个能级之间的跃迁几率等等。它不仅仅在物理方向具有重要作用，而且在其它领域都具有广泛的应用，包括，天文学、等离子体学、原子物理学化学、材料和气体电子学等领域。关于碰撞的研究与之有联系的种类相当宽泛：原子间碰撞、Au+Au碰撞等。由于碰撞效应能够为许多实际生产应用部门都会需要相关数据，促进各个领域的飞速开展，因此碰撞效应[1-2]的研究具有重要的研究价值四波混频是一种先进的光谱学技术，随着激光技术的不断开展使得四波混频技术的应用有的巨大的提高，比以往的技术相比拥有许多技术优势，因而四波混频技术是一种常用技术手段。本文中我们就应用四波混频来研究多普勒系统中的碰撞效应。1.1碰撞效应近代物理学中无数科研工作着对微观领域的碰撞问题进行探索，发现碰撞的的特点之一就是粒子之间发生碰撞之后，辐射频率发生改变。一个原子或者分子和其它物质产生碰撞时,能导致其固有辐射频率的改变,这个现象就叫做碰撞效应。宇宙中的物质都是由原子分子构成的，碰撞效应的理论可以用来分析原子或分子内部的结构，为众多学科的研究和开展奠定了理论根底，提供了实验方法，具有非常重要的研究价值。关于碰撞问题的研究包括对碰撞截面的研究，对谱线线性的研究，对谱线展宽的研究等等。碰撞效应在物理化学甚至其它领域都具有广泛的应用，包括，天文学[3]、等离子体学[4-6]、原子物理学化学[7-9]、材料和气体电子学[10-14]等领域。例如通过对谱线展宽、碰撞截面的研究能够获得气体的密度和温度，从而可以得到恒星外表的引力大小[15]。经由对碰撞引发的放射跃迁的探究能够对等离子体确认判断。B.Sun和F.Robicheaux等人在2023年经由对气态物质谱线展宽的探究，得出别离现象中的成对波动现象[16]的存在是引起谱线展宽主导因素的结论，并得到一个计算模型。1.1.1碰撞问题的分类诺贝尔物理奖获得者赫兹和弗兰克在1925年在对电子和惰性气体碰撞后的性质的探究时发现弹性碰撞[17-18]。物理学家里查德·泰勒和凯德尔在对碰撞进行实验研究时发现了非弹性碰撞[19]。根据实验过程中是否有原子激发我们可以将碰撞效应进行分类。(1)弹性碰撞在碰撞过程中,假设碰撞没有导致粒子系统的能量的改变，原子并没有引发能级跃迁，这种碰撞就叫作弹性碰撞。弹性碰撞能够产生无辐射跃迁来引发能量改变，从而使粒子位置产生变化，因此，弹性碰撞能够导致谱线展宽和频移。一些学者研究了气体分子间的弹性碰撞对声波衰减的影响，提出了一组基于分子弹性碰撞的干空气-水汽双流体方程，利用该方程探究了水汽对大气声波衰减的影响，得出了声波频率与分子间的弹性碰撞频率的之比是衡量分子间弹性碰撞对声波衰减影响［20］的重要参数的结论。对于某一特定波长的声波，其衰减系数依据弹性碰撞频率改变而变化，波长越小衰减越小，大气内氧分子-氮分子的弹性碰撞频率能够到达109hz，因此二者的弹性碰撞对一定频率的声波的衰减的影响完全可以忽略。(2)非弹性碰撞两个粒子发生碰撞之后，一个粒子获得了另外一个粒子的动能，使得内能发生改变，足以使这个粒子由低能级跃迁到高能级，而它包含着原子的辐射，那么这个就叫做非弹性碰撞。例如，让高能电子激发质子，电子与质子之间发生了弹性碰撞，但是也会出现产生了介子的情况，说明电子有能量的转移，介子接收了电子的能量，因此电子的能量减少。这就是非弹性碰撞导致的，非弹性碰撞能够引起原子发生改变。它为激光器件的赶紧提供了根底。非弹性碰撞可以导致能量传递，发生原子跃迁，原子跃迁必须遵守某种规律，就原子而言，它符合选择定那么：△J=0，±1和△ν=±1。非弹性碰撞可以包含两类，第一类是指碰撞导致动能改变成内能的类型，通过碰撞系统将动能传递给粒子，变成粒子的内能〔包括电离能，激发能等〕。实验中最常使用的氦-氖气体激光器来说，通过外加电场对质量较小的电子进行加速，这样能够使动能以最高的传输效率转化给粒子，使粒子在基态具有很大的内能，最终导致氖原子粒子数反转布居，即He原子和Ne原子分别由基态跃迁到两个亚稳态[21]。第二类碰撞在微粒参与碰撞的过程中有内能的减少，粒子发生碰撞后能量传递给其他的微粒[22-24]，使得其他微粒因此获得能量，或者是动能或者是内能，获得能量的粒子会由原先的基态发生跃迁，由于获得的能量差异，原子激发到哪个态是不确定的。从概率上来说，距离原子受激态较近的高激发态发生碰撞跃迁的可能越大[25,26]。1.1.2碰撞引起能量再分布近年来，非弹性碰撞中的能量转移引起了人们的广泛关注。原子中存在某些光学禁戒跃迁，但用非弹性碰撞方法可实现这些跃迁[3]，所以，用碰撞也可研究原子结构。按有无原子激发可分为弹性碰撞和非弹性碰撞。两个粒子相碰，如果只有动能的交换而不改变粒子的内部能量，并不能使原子处于较高能级，即没有发生原子激发，这类碰撞称为弹性碰撞。这类碰撞是碰撞对之间通过无幅射跃迁进行能量交换，可以引起粒子在发光过程中的相位突变，所以弹性碰撞不但引起谱线展宽，还引起谱线的频移；如果原子与粒子碰撞后，不仅动能交换，原子的内部能量也发生了变化，使原子跃迁至较高能级，发生了原子激发，这类碰撞称为非弹性碰撞。只有发生非弹性碰撞时才可能使原子激发。同时，非弹性碰撞效应会使光谱出现一定的谱线移动和翅线现象，即碰撞产生能级再分布现象[4]。使得某些光学禁戒跃迁也可以实现。对于非弹性碰撞引起的激发态碱金属原子与原子或分子的能量转移过程在研究原子滤波器、化学反响动力学等方面有非常重要的应用。由于受光源限制，人们最初主要集中于低激发态原子能量转移过程的研究。直到80年代后，由于染料激光器的出现，人们才有可能研究碱金属原子中间态或高激发态的能量转移过程。80年代，Krause系统地研究了碱金属原子精细结构能量转移过程与惰性气体的关系。最近Krause等人又开始系统地研究碱金属原子塞曼能级间能量转移截面与惰性气体的关系。在强激光场作用下电子同原子分子相互作用的规律，可调谐激光器向更宽频谱的范围开展，以及飞秒脉冲技术的广泛使用，为至今尚末实现的在碰撞时对基元碰撞事件的探测提供了新的时机。这样的实验能改变对非弹性碰撞过程和化学反响实质的新的和更深刻的理解。光学碰撞第一次被Weisskopf描述为下面类型的过程[5](1.1.1)这里碰撞前原子A的初始态，原子B处于基态；经过碰撞激发，原子A吸收或辐射能量为的光子后跃迁到态，而原子B仍旧处于基态，其作用是为原子A提供能级微扰。在该过程中，由于微扰气体原子B的出现，使得A气体原子发射或吸收的光谱出现压力展宽或频移。这种现象之所以发生是因为，微扰气体原子B使原子A的能级发生移动，产生了一种新的发射或吸收频率，且此频率不能被自由原子吸收或辐射。通过对碰撞展宽光谱的研究，可以给我们提供一些原子内部的力学信息，尤其是包含激发态的相互作用。在早期的碰撞光谱学研究中出现过两种近似理论，其一为Weisskopf模型，这个理论把原子辐射过程认为是经典的随时间相位变化的谐振子模型，该假设的根底是所谓的碰撞展宽引起的相位移动理论，该理论可以通过傅里叶分析可以得到谱线形状函数。第二种近似理论是由JabloIiski提出的准分子模型理论，在该理论中系统有谐振子组成，而微扰原子被当做准分子，谱线展宽的计算采用量子力学方法和分子电子带光谱的强度分布理论。考虑到本文所讨论的是用密度矩阵理论研究四波混频光谱学，所以我们主要介绍第二种近似理论。在这个模型里，由原子A和B组成的复合系统与辐射场的相互作用哈密顿量为(1.1.2)这里原子A和B在相距时的原子哈密顿量求和得到的，表征A和B原子的电子坐标，是原子A和B相互作用的哈密顿量，是原子A和B多普勒算符之和，是碰撞区域激光辐射的电场，并假设其形式为(1.1.3)其中场强在碰撞时认为是常量。在LICET和LACT过程中，由激光辐射场发出的频率为的单光子在碰撞过程中被吸收。设A和B原子的初始复合状态为，末态为。在弱场情形，相应的散射截面可由辐射场的最低阶项计算得出。根据Berman的理论，哈密顿量〔2-2-1〕的薛定谔方程的解可用波函数表示，并可作如下展开：(1.1.4)其中满足方程(1.1.5)这里不显含对的依赖性。这里强度满足以下耦合微分方程(1.1.6)当时，，的左矢减小为复合态的左矢。在adiabatic近似中，我们假设碰撞并未引起任何A-B准分子跃迁，因而方程(1.1.6)可以省略简写为如下关于的等式(1.1.7)这正是辐射场可能会在某些准分子态和感生跃迁的证据，其跃迁几率依赖于(1.1.8)这里是准分子在能级下的势能。1.1.3碰撞效应的应用领域碰撞效应的过程中一般都是伴随着能量的亏损，所以碰撞效应对在超冷稀有气体〔例如铷、铯等原子〕原子的激光捕获的实验研究中，其理论推测可以提供原子与原子之间相互作用的一些相关信息，并且也会对相干布居数捕获产生的“黑态〞的研究也具有重要意义。近几年来随着激光技术的进步，激光制冷(Anti-StokesFluorescentCooling),作为一种新的理念正逐渐被人们所接受激光制冷[63]的原理是利用入射光子与出射光子具有能量差值，也就是说，通过激光提供的动力将介质本身所具有的能量传导到介质外，使得物质的温度下降以实现冷却的结果。早在20世纪中期就有科学家提出利用激光制冷的概念，并且从热学的角度理论验证了其可行性。科研工作者LosAlamos和Epstein等人[64]1995年在美国，通过激光对掺杂Yb3+的玻璃进行照射，率先成功地实验能检测到的的激光冷却效应，在固体物质上,到达了的温度减低0.3K的效果,其冷却效率可以到达2%,与以前研究检测到的冷却相比，效率比以前的高103倍[65],不得不说这是激光冷却探索过程中的重要发现，是激光冷却的转折点。自此之后他们在原有实验的根底上继续研究，分别获得了从室温降温16K、21K、65K的结果[65-67]。UlrichV与MartinW等科学家们在实验过程中利用Rb-Ar的混合气体进行了试验研究，通过利用碰撞产生能级再分布的效应理论实现了激光冷却制冷[68]，并且将激光制冷到达了66k的效果，这是在激光冷却方面突破的一步。在过去的25年中，稀薄原子气体的多普勒制冷已经被广泛应用，对多能级系统中的反斯托克斯荧光制冷的研究可以实现固体制冷。在理论工作中，伯曼和斯坦赫姆提出二能级系统中的激光制冷和加热是由于辅助原子激发碰撞过程中的能量损失。在室温原子碰撞领域的长期研究中，荧光原子再分配是一个受碰撞辅助激发的影响的线展宽的自然结果。M.Weitz等人通过对高密度的碱金属混合气的激光碰撞再分布的研究得出了气体密度对激光制冷的影响[69]。并且讨论了高压缓冲气体环境钾原子的光谱和基于热偏转光谱的温度的测量方式Muller和Hertel证明了通过直接双光子激发高密度钠蒸气可以产生一个高激发态的粒子数反转[69]。A.V.Papoyan检测了红外发射强度与缓冲气体压强地关系[70],得到了由于能级粒子数的碰撞再分配，可能会使缓冲气体产生不同的共振辐射强度的变化的结论。1.2多普勒效应和极化干预多普勒效应是由波源的相对运动导致的频率变动，又称频移[71]。如果一个振源所发出的波在介质中传播，当振动源相对于介质运动时，那么，振源的振荡频率和它所发出的波在介质中的频率之间有一个差值，也就是说，二者是不同的。类似地，如果观察者〔或者接受波的探测器〕相对于介质在运动，那么，介质中波的频率和观察者〔或探测器〕所记录到的频率之间也存在一个差值，二者也是不同。多普勒效应的产生原因是由于发射波的相对运动，实验中所用接收装置相当于观察者，是静止不动的，振源发出一个频率的波，如果振源相对与探测器是静止的那么探测器接收的频率就是其发出的频率，如果振源与探测器发生了相对运动，那么就会引起频率的变化，探测器接收到的频率与振源本身的频率会出现一个差值。光具有波动性，在光的现象中，如果光源向我们快速运动，那么接收到的频率会增加，如果光源远离接收位置，那么接收到的频率会小于光源发出的频率。多普勒效应可以影响到谱线的展宽，通过对光场的控制能够实现对极化干预的控制，从而到达对四波混频的频谱的选择。对于多普勒展宽系统的双光子共振非简并四波混频〔NFWM〕一定存在极化干预[72]，引入光场耦合之后研究不同速度的原子对系统的影响，不仅不同原子本身速度不同就存在不同的极化干预，而且NFWM信号感生的极化与原子之间也拥有干预现象。实验证明，精细的耦合场共振在谱线展宽均匀的情况下能够阻止NFWM信号，而考虑多普勒展宽的系统中，当<1时接收到的是增强的信号[73]。所有物质都是由原子组成的，原子包括原子核和电子，带负电荷的电子被带正电荷的原子核所束缚，这种分布通常不会显示出极性的[74]。但是如果电介质处于外场〔电场或者磁场〕时会发生改变。比方电介质放置磁场当中，磁场和电场的分量会对电荷表现出一定的极性。通常介质〔大多数的电介质〕的相对磁导率〔仅在本小结代表介质的相对磁导率〕我们看作近似等大的。因而磁场对电介质的作用十分微小，我们不加考虑。而电场的分量对电介质来说起主要作用，因而只考虑电场分量。在经典理论中，电介质由于受到场的作用使得内部的带点粒子分布状态发生改变，原本不具有极性的粒子受到影响出现了电偶极化的现象，表现出了极性。量子力学的范畴里，波函数能够描述原子的状态。本文所涉及的极化干预理论属于量子干预。原子内部的电偶极矩在受到外加场的影响下而发生改变，致使表示电子状态的函数发生了改变，整体的偶极距表现发生改变。量子干预是一种控制自发辐射的常用根本手段之一。Harris等人[75]在利用强激光场激发三能级系统的跃迁，并讨论了发生EIT时四波混频的效率，得到与弱场激发转化效率提高几个数量级的结论。Petch等人[76]通过引入强耦合场的研究后发现FWM的效率得到了提高，同时双光子泵浦场比之前相比变得更强。与此同时缀饰态双色驱动三能级系统中的研究也证明了共振FWM的指数增强。我们知道，布朗现象证明了分子的热运动，组成介质的原子〔或分子〕永不停息的作无规那么运动。由于原子速率不同，使得不同速度的原子感生极化有差异，根据多普勒效应，这些原子的不同感生极化间会产生干预。我们考虑的干预就是此种类型的干预。通过对多普勒展宽系统中的四波混频的极化干预的探究说明，而四波混频中的极化干预是同一个跃迁所感生的。实验还说明这个使用一个人为的耦合场能够操控极化干预。鉴于发生辐射的原子具有某个速度，因而引发谱线展宽。在考虑多普勒展宽的前提下，四波混频的谱线与不考虑多普勒增宽的情况相比发生巨大的变化。左战春等人考虑了多普勒效应四波混频的效果，并且推测了各种速度的原子产生的干预导致多普勒系统的改变。研究结果证实了考虑了多普勒增宽对谱线影响下的极化干预对四波混频〔NFWM〕频谱有着非常大的影响的结论。我们定量分析外加场对于电介质的作用，从物理学上讲，描述极化的物理量有很多。被极化的介质原子与之前未被极化时相比较，物理性质上会产生某种改变。设两个不同场的波矢、，我们假设两波矢的关系是：。真空磁导率为，真空中介电常数为。我们假定一个比值：。根据电磁波的一般性质，可知：(1.2.1)为波的角频率，是波速。(1.2.2)(1.2.1.1)和(1.2.1.2)联立，推出：(1.2.3)为便于计算，令，由于，并将(1.2.1.3)式代入求得：(1.2.4)是第一种介质的相对磁导率，μ2是第二种介质的相对磁导率，又因为，(1.2.1.4)可整理成：(1.2.5)1.3四波混频1.3.1非线性光学不单只有折射,反射等现象能够出现在光和介质互相作用的过程中，还可能出现光的强度在通过介质之后发生改变的比例关系的现象，这种现象我们叫作非线性光学效应,这个学科称为非线性光学,其中四波混频就是非线性光学。由于非线性光学的持续开展，以及非线性材料在各个范畴的采用用及特性的优点，科学探究者们对非线性光学的研究持续升温。光与介质产生反响具有两种形式，线性形式以及非线性形式。非线性的光学效应过程中，光通过介质之后和入射光是非线性关系；在这个过程中新的频率能够产生，耦合现象能够出现在频率不同的光之间。非线性光谱学与其他光谱学相比较，具局部明显的优势，比方灵敏度高，信号分辨率高，能够研究物质的结构。非线性光学具有普遍应用，其应用于产业行业和理论范畴都有显著价值。比方：具有非线性性质的晶体能够制作电光开关[77]，以及调制激光[78]，如opticalfibreamplifier等；基于二次谐波以及三次谐波的出现，二阶光学以及三阶光学的差频、和频原理采用频率转换，以获得不同频率的激光；各种双稳器和符合标准的非线性标准具的制作原理就是依据光强的变化能够引起折射率变化的性质；或者，采用光学参量的振荡实现激光频率的调谐，结合其它技术还可以用来处理光信息、对激光质量的提升，对图像清晰度的增强；根据多种相干光学效应等其他非线性光学效应推测介质弛豫过程，系统能量转移过程，和高分辨率光谱等。这些典型应用都加速了学者们对非线性光学的关注。目前,光折变材料在产生相位共扼四波混频效应方面最具特点，它具有耦合效率高、低功率效应、灵敏度良好等许多方面的优点。1.3.2四波混频理论四波混频是指有4路相互作用的光波参与的三阶非线性过程。它是一个三阶的过程,而受强度影响导致此过程为非线性过程。在不同介质中四波混频现象都极容易被观测到，且类型种类多样，因而四波混频获得到大量有意义的应用，其频率范围广泛，以它作为相干光源那么可实现较大范围的频率调谐。根据光频率的区别，四波混频可以分为简并四波混频和非简并四波混频两类；如果相互作用的光束的频率相同那么就是简并四波混频；如果相互作用的几束光的频率各不相同，那么这种混频就称为非简并四波混频。简并四波混频由于具有良好的自适应性能而表现出优良的潜质，四波混频技术可以作为对材料的分析和检测的工具，对分子动力学的研究等。比方四波混频具有一般光谱不能比较的优点，在相干光进行耦合的时候，四波的耦合能产生相干，同时信息被存储于相干光内。因此四波混频可用于光学信息存储的研究，甚至是光开关等新型光学器件的研究。对于实验室的搭建，由于入射光的不同〔比方频率，波长等条件〕，实验设计的光路不同，滤波方式不同，使得四波混频的优点显示出来。由于四波混频光谱灵敏度高，范围广因此对与样品检测具有极大优势。它对检测的样品是气体、液体还是固体状态没有任何要求，且检测的范围从红外到紫外适用范围很广泛。1.3.3传统光谱学与四波混频光谱学以往的光谱学由于光源的单色性较差，频率稳定，亮度不高，因此对使粒子由基态跃迁到某个能级上有一定的困难。由于处于高激发态的时间通常短暂，并且与量子数有关，而自发弛豫导致的光亮度弱，因此不能用采取吸收或者荧光检测方式来解决这个难题。其次，在实际实验过程中受光学分光器件或各种物理机制的局限性，采用传统的方法进行实验并不具有优势。四波混频光谱学有这些优点。首先，FWM的光谱灵敏度非常高，具备有更好的时间分辨率和出色的空间分辨本领，可以去除强荧光背景的干扰。其次FWM的相位匹配范围很大。再次FWM的光路设计简易，能够任意选择相互作用的物质，即液体、气体和固体介质都能够通过四波混频光谱来探究物质。1.3.4四波混频的研究进展光学相位的实现方法有很多种，而四波混频就是其中之一。其在介质中的应用使许多科学家产生兴趣。许多前人不断探索，发现四波混频的特性并且致力于将四波混频理论应用与实际，造福人类。从20世纪60年代开始，科学探索者们们如Gbaor和Leith等人[79]通过实验发现了激光全息术，并以此提出了光波混频的假设，后来StePanov等[80]学者推测了即时全息的假设，四波混频雏形逐渐展现。同年，Hellwarth[81]从理论的角度数值描述了波混频，并以非线性光学的视角阐述四波混频，提出了对相位共轭的实现采取多波混频的设想。接着有人在对稀有气体的研究中发现了四波混频信号，并且在高温情况下信号的强度也出现增强。到了21世纪，美国学者Deng等人[82]在实验中发现了相消干预现象，并且实验说明波混频的效率一定程度上能够收到这种干预现象的影响。Harris等人[83]继续对四波混频进行研究，终于在2004年在斯坦福大学发现冷原子当中也能在观测到四波混频现象。同时间国内学者左战春[84]等人以四波混频实验为根底，推广和开展了四波混频光谱学，为共轭多波混频光谱学打下根底。四年后有相继有研究人员通过实验研究在四波混频现象的探究中观测到了单光子。[85]通过对四波混频的成功的演示了光停滞现象，并在铷原子蒸汽中实现了光存储。后来heA.Yu[86]也在实验研究中发现，在冷原子中也能产生静态的光脉冲。紧接着，德国物理学家M.Fleischhauer[87]研究了静态光的一维限定和磁场的作用。2023年又有科研探究工作者们通过实验测试了磁场对四波混频偏振依赖性的影响，揭露了磁控四波混频效果[88]。一定范围内的外加磁场能够引起四波混频的效率变化。也因此通过对四波混频的影响状况能够实现对各种范围的磁场测量。科学界的不断探索证明着四波混频现象在各个学科，各个范畴都具有十分可观的研究价值。1.3.5四波混频的应用领域几个世纪以来无数学者在在四波混频这个领域的研究上作出突出的奉献，四波混频的研究在实际应用上具有很重要作用而不仅仅是局限于理论的研究。光信号参量放大可以通过四波混频来实现，归零码和非归零码的转换，波长转换，甚至波长转换器的研究还可以应用四波混频理论。可作为用于探究分子光谱和其他试验用光源。除此之外，四波混频理论还为四能级原子系统中全光双通道开关提供了理论根底，将两个信号光分别地被开启或关闭能够由同一个泵浦场控制[89]。在实验中使耦合场驱动87Rb原子，泵浦场驱动85Rb原子，参加探测场对样品进行探测，产生两个FWM信号，两具有不同波长的信号。特别是信号的强度与泵浦场的失谐情况相关，FWM信号场的输出信号的强度，一定范围内与输入的信号强度成比例关系。这样，对四波混频(FWM)信号的控制，能够通过调节泵浦场的失谐来实现。以此为根底能够制备波长转换开关，原因就是探测光中的信息能够被存储，并且转移到波长不同的FWM信号场，当泵浦场实现对FWM信号的开关过程中,实现双通道开关[90]。四波混频的过程相比较全息术，就是一个记录信息，显影，读取信息的过程。如果没有照明的光波，介质的折射率不会发生变化，及时有些介质的折射率发生改变但是经过一段时间之后，介质的折射率变化消失。而波的变化能够使全息图像随之变化。第2章应用四波混频研究碰撞效应2.1根本理论四波混频有四束光参与作用，是一个三阶非线性过程。应用于原子能级研究的非简并四波混频如以下图1(a)所示，1和2这两束光的传播方向相反，频率分别是和。光束2’的频率为，传播方向与光束2传播方向的夹角很小，与光束2几乎重合。图1，四波混频示意图考虑如图1(b)所示的一个三能级原子系统，基态和态之间的原子固有频率为，中间态与激发态之间的固有频率为，当入射光束的频率分别与原子能级跃迁频率相对应〔，〕时，光束1，2引起光束的跃迁，从而使和态之间产生一个原子相干。探测光2’对此原子相干进行探测，使原子回到态，最终产生了频率为，由态的信号光。这个四波混频过程是一个双光子共振的非简并四波混频〔NFWM〕，可以用微扰链表示。为了研究原子的碰撞效应，需要参加缓冲气体来调节压强.当光束1的频率与和态之间的原子固有频率为失谐时,出现了如图1(c)所示的碰撞引起的能级再分布过程：在样品原子和缓冲气体原子碰撞过程中,可以将其看成是一个样品原子-缓冲气体原子的准分子,这时样品原子的态和态转变为相应的分子能级,它们间的共振频率随着准分子内的原子间距变化而改变,当这两个分子态间的共振频率为时,光束1可以激发样品原子跃迁到由态所形成的分子态上.碰撞结束后，受到激发的样品原子由相应的分子态转变到态,形成了态的布居，该过程也称为碰撞再构现象。这时存在着另一个非简并四波混频过程：光束2使得原子由能级向能级跃迁，光束2’引起能级态到态之间的跃迁，光束1引起能级态到态之间的跃迁,此时产生由能级到能级之间跃迁的信号光，频率为，信号光的方向与2’几乎相反，此四波混频过程用微扰链表示。此三能级系统中的哈密顿量为(2.1.1)式中:〔〕为原子共振频率和入射光束频率的失谐量，是频率的光的场强,是频率为的光束的场强,,,分别是光束1,2,2’的波矢，,,分别为光束1,2,2’的振幅.,分别表示和,和之间的跃迁偶极矩阵元。图1〔a〕的光路中，光束1与2沿着相反的方向传播，两束光2与光束2’夹角十分小，最终产生的信号光沿着2’相反的方向。所以有近似关系：。我们先推导起始于能级的双光子共振非简并四波混频，根据微扰链。由密度矩阵方程：〔2.1.2〕定义系数：，，，Γn0为能级和之间的横向弛豫速率。光束1作用引起的矩阵元满足〔2.1.3〕在稳态条件下，解出：〔2.1.4〕由光束2引起的原子相干，满足：(2.1.5)稳态条件下，求解可得：〔2.1.6〕最后，光束2’探测的相干光满足：(2.1.7〕由此求出。最后，解出：〔2.1.8)定义，那么有〔2.1.9〕非线性极化强度PT可表达为:(2.1.10)其中W(v)是速度分布函数而N为原子密度，对于多普勒展宽原子系统，我们有(2.1.11)这里。那么双光子共振非简并四波混频的信号强度为：(2.1.12)其次，我们推导由碰撞再分布现象引起的非简并四波混频。利用微扰链由光束2引起的矩阵元满足：(2.1.13)在稳态条件下，求解为：(2.1.14)然后，光束2激发导致原子相干，如下：(2.1.15)同样采用稳态条件求解可得：〔2.1.16〕然后，等到光束2’接收的相干，如下：(2.1.17〕可以求出最后我们有：〔2.1.18)定义，那么〔2.1.19〕式子中的代表能级与能级间的横向弛豫速率。令0〕多普勒系统中，由碰撞再分布现象引起的四波混频的信号强度为：1)该四波混频过程中，初始时原子在态的分布几率为。由于缓冲气体与原子的碰撞引起了原子在态的布居,与缓冲气体压强P成正比。同时考虑只有当动能>的缓冲气体原子才能使原子由基态跃迁到态，形成态的布居，那么。其中，W(v)是速度分布函数，我们有2)式中，T是绝对温度，是缓冲气体地原子质量，为缓冲气体的相对原子质量，K是玻尔兹曼常数。如果在一定条件下，四波混频谱线的宽度与与压强成比例关系，即，，.式中的为能级、碰撞展宽系数.当缓冲气压不太高时，碰撞引起的能级再分布现象对双光子跃迁的关系极小.将双光子共振非简并四波混频信号峰值作归一化。这样我们就能够得到整体的双四波混频信号为：3)式中的A为比例系数。2.2数值分析在建立了采用双非简并四波混频研究碰撞效应的理论后，我们就来进行数值分析。首先，研究缓冲气压对四波混频谱线的影响。图2为=-50,0.3(实线),1.3(虚线)，，，,，，=1〔a〕,2〔b〕,3〔c〕,5〔d〕，6(e),8(f)时的NFWM信号强度I随失谐量Δ2变化的关系曲线。将双光子共振非简并四波混频信号强度的最大值归一化为一。图2的虚线为1.3时的四波混频谱线，这时多普勒效应不明显，当缓冲气压较低的时候，原子之间发生碰撞几率较小，原子在能级上的布居数很少，因此由碰撞再构引起的四波混频信号很弱。随着缓冲气压的增加，在能级上的布局原子密度开始接近，并进一步超过参与双光子共振四波混频的原子密度，从而使由碰撞引起的能级再分布所产生的四波混频信号的峰值强度增加并超过双光子共振非简并四波混频峰值强度，如〔b〕〔c〕〔d〕〔e〕〔f〕图的虚线所示。图中实线为0.3时的四波混频谱线，这时多普勒效应显著，失谐在多普勒展开范围内，碰撞引起的展宽完全被多普勒展宽掩盖。(a)(b)(c)(d)(e)(f)图2.四波混频信号强度I随失谐变化曲线其中Δ1/Г20(0)=-50,0.3(实线),1.3(虚线)，，，,，，=1〔a〕,2〔b〕,3〔c〕,5〔d〕，6(e),8(f)(a)(b)(c)(d)(e)(f)图3.四波混频信号强度I随失谐变化曲线其中=-150,0.3(实线),1.3(虚线)，，,，,，，=1〔a〕,2〔b〕,3〔c〕,5〔d〕，6(e),8(f)图3为=-150,0.3(实线),1.3(虚线)，，,,，，=1〔a〕,2〔b〕,3〔c〕,5〔d〕，6(e),8(f)时的NFWM信号强度I随失谐量Δ2变化的关系曲线。这时的失谐Δ1超出了多普勒展宽范围，因此在0.3时，多普勒效应显著的条件下，碰撞再构引起的四波混频与双光子共振非简并四波混频谱线可以同时获得。通过0.3和1.3时的四波混频谱线比照，可以看出实线的双四波混频线宽明显大于虚线的四波混频谱线线宽，这是由于当0.3时，多普勒效应显著，对四波混频谱线的线宽有奉献引起的。(a)(b)图4.碰撞再构引起的四波混频信号峰值随压强变化关系曲线其中0.3(实线),1.3(虚线)，，,,，，=-150(a),-300(b)。图4为碰撞再构引起的四波混频信号峰值随压强变化关系曲线，其中0.3(实线),1.3(虚线)，，,,，，=-150(a),-300(b)。可以看出随着缓冲气压P的增加，碰撞再构四波混频谱线的峰值也相应增强，反映了能级上原子布居数量的增加。图4〔b〕中实线〔多普勒效应显著时的谱线〕和虚线〔消多普勒效应时的谱线〕几乎重叠，说明能级上的原子布居是由碰撞效应引起，而多普勒效应对其影响微乎其微。图4〔a〕中低缓冲气压时，多普勒系统〔0.3〕中的碰撞再构四波混频峰值明显高于消多普勒系统〔1.3〕中的峰值，是由于多普勒展宽使双光子共振四波混频谱线和碰撞再构四波混频谱线出现了局部重叠，如图3〔f〕所示。=0附近的双光子共振非简并四波混频的信号对碰撞再构四波混频谱线的峰值产生叠加引起的。〔a〕〔b〕〔c〕〔d〕图5.碰撞再构四波混频谱线峰值随失谐变化曲线其中0.3(实线),1.3(虚线)，，，,，，=1〔a〕，3〔b〕，5〔c〕，8〔d〕图5为不同缓冲气压下，碰撞再构四波混频谱线峰值随失谐变化曲线。其中0.3(实线),1.3(虚线)，，,,，，=1〔a〕，3〔b〕，5〔c〕，8〔d〕。图中显示，当<300时，碰撞再构四波混频的峰值随失谐增加缓慢增加，而当>300时，碰撞再构四波混频的峰值随失谐增加迅速增强，这是由于这时作为归一化标准的双光子共振非简并四波混频信号峰值，由于失谐过大得不到能级的共振增强而迅速减弱引起的。多普勒展宽〔实线〕可以缓解这种失谐情况，因而相应的峰值变化较缓慢。其次，我们来研究温度对双四波混频信号的影响。图6为=-150,0.3(实线),1.3(虚线)，，,,，=8，50K，100K(a),300K(b),900K(c),1200K〔d〕时的NFWM信号强度I与耦合光失谐的关系曲线。将双光子共振非简并四波混频信号强度的最大值归一化为一。图中显示随着温度增加，多普勒系统中的碰撞再构引起的四波混频信号〔实线〕和非多普勒系统中的碰撞再构引起的四波混频信号〔虚线〕都相应增强。两种系统下谱线随温度变化趋势一致。多普勒效应对四波混频谱线的影响主要表现为谱线的展宽和频率的较小偏移。图7为不同缓冲气压下，碰撞再构四波混频信号峰值随温度变化曲线。其中=-150,0.3(实线),1.3(虚线)，，,,，=1〔a〕，3〔b〕，5〔c〕，8〔d〕。图中说明碰撞再构四波混频随温度增加而增强。当温度小于300K时，碰撞再构四波混频随温度增加较快；而当温度较高时，碰撞再构四波混频随温度增强的趋势变缓。多普勒展宽系统中的碰撞再构四波混频谱线〔实线〕要强于消多普勒系统中的相应谱线〔虚线〕。(a)(b)(c)(d)图6不同温度下的NFWM信号强度随失谐的变化曲线其中=-150,0.3(实线),1.3(虚线)，，,,，=8，50K，100K(a),300K(b),900K(c),1200K〔d〕图7.碰撞再构四波混频信号峰值随温度变化曲线其中=-150,0.3(实线),1.3(虚线)，，,,，=1〔a〕，3〔b〕，5〔c〕，8〔d〕接下来，我们来研究碰撞展宽系数对双四波混频谱线的影响。图8是不同碰撞展宽系数下，四波混频信号随失谐变化曲线。其中=-150,0.3(实线),1.3(虚线)，，,,=8〔d〕，1.0〔a〕，4.0〔b)，10.0(c),20(d),30(e)，50〔f〕。图中显示，较大时，碰撞再构四波混频谱线受到抑制。当较小时，消多普勒展宽系统下的碰撞再构四波混频稍强于多普勒系统下的碰撞再构四波混频。而当增大时，多普勒系统中的碰撞再构四波混频受到的抑制要小于消多普勒系统。(a)(b)(c)(d)(e)(f)图8.双四波混频信号随失谐变化曲线其中=-150,0.3(实线),1.3(虚线)，，,,=8〔d〕，1.0〔a〕，4.0〔b)，10.0(c),20(d),30(e)，50〔f〕。图9是不同碰撞展宽系数下，四波混频信号随失谐变化曲线。其中=-150,0.3(实线),1.3(虚线)，，,，=8〔d〕，1.0(a)，2(b),5(c),10(d)。图中显示，增大时，碰撞再构四波混频谱线获得增强。消多普勒展宽系统下的碰撞再构四波混频获得的增强强于多普勒系统下的碰撞再构四波混频。而越大，消多普勒系统中的碰撞再构四波混频获得的增强越明显。(a)(b)(c)(d)图9四波混频信号随失谐变化曲线其中=-150,0.3(实线),1.3(虚线)，，,,，=8〔d〕，1.0(a)，2(b),5(c),10(d)。图10为不同碰撞展宽系数下，四波混频信号随失谐变化曲线。其中=-150,0.3(实线),1.3(虚线)，，,，=8〔d〕，1.0(a)，2(b),5(c),10(d)。图中显示，并不对碰撞再构四波混频的谱线产生影响。(a)(b)(c)(d)图10.四波混频信号强度I与耦合光失谐的变化曲线其中=-150,0.3(实线),1.3(虚线)，，,，=8〔d〕，1.0(a)，2(b),5(c),10(d)2.3小结在本章中，我们理论研究了缓冲气压、温度、碰撞展宽系数对双光子共振非简并四波混频和碰撞再构引起的四波混频的影响。发现随缓冲气压的增强，碰撞再构四波混频的谱线相应增强，它反映了碰撞引起的能级上的原子布居情况。因此，我们研究的双四波混频方法可以作为研究碰撞引起的能级再分布的有效手段。考虑多普勒效应，失谐较小时，碰撞再构四波混频被多普勒展宽所覆盖；只有失谐足够大时，才可以观测到碰撞再构四波混频信号。第3章多普勒缀饰系统中应用非简并四波混频研究碰撞效应第二章中我们在三能级系统中的采用非简并四波混频研究了原子碰撞效应。在此根底上，本章引入新能级从而构成级联四能级系统，并且非简并四波混频的顶能级和新能级之间参加强耦合场，使原三能级系统变为缀饰系统。考虑多普勒效应的条件下，在该缀饰系统中采用非简并四波混频来研究碰撞效应。3.1根本理论缀饰系统中的非简并四波混频是一个有四束光参加作用的五阶非线性过程。其中入射光2和2′的频率为ω2，两者以一个微小的夹角θ1同方向入射，光束1的频率为ω1，其入射方向为束2的反方向。光束3为强耦合光场，它以ω3的频率与光束2完全重合同方向入射〔图11(a)〕。图图11缀饰系统中的共振NFWM原理图如图11(b)所示的级联四能级系统中，能级和，和，和分别以固有共振频率Ω1，Ω2和Ω3耦合，其偶极跃迁矩阵元分别为，和。图11〔b〕和〔d〕中存在于－－三能级中的四波混频，分别是第二章研究的双光子共振非简并四波混频和碰撞再构引起的非简并四波混频。在此根底上，我们使用频率，沿与光束2相同方向传播的强耦合光束3驱动到的耦合，从而使能级分裂为、态形成缀饰原子系统。这时原三能级系统中的双光子共振非简并四波混频和碰撞再构四波混频变成了缀饰系统中的双光子共振非简并四波混频〔图11〔c〕〕和碰撞再构非简并四波混频〔图11〔e〕〕。在该系统中我们考虑多普勒效应，采用双非简并四波混频来研究碰撞效应。图11所示的级联四能级体系的哈密顿量为〔3.1.1〕式中：，，为原子的偶极跃迁频率与入射光频率的失谐量，，，为频率分别为ω1，ω2，ω3的激光束的场强，其中，，，和，，，分别为光束1，2，2’，3的波矢和振幅。首先，推导缀饰系统中起始于能级的双光子共振非简并四波混频。其微扰链为，通过密度矩阵方程：(3.1.2)在假设，和很小的情况下，耦合光场强度大小能够随意给出；定义耦合系数：，，，。Γn0为能级和之间的横向弛豫速率，它可以被表述为，式中的和分别是由于自发辐射弛豫速率和碰撞展宽展宽系数，P为缓冲气压的压强。和第二章相同，光束1与2、3沿着相反的方向传播，两束光2与光束2’夹角十分小，最终产生的信号光沿着2’相反的方向。所以有近似关系：。考虑到初始状态下，系统位于基态，因此可以假定＝1，由光束1引起的矩阵元满足：(3.1.3)在稳态条件下，上式的解为：接着，光束2感生出原子相干，由于耦合场的影响，需要联立求解方程组：(3.1.4)稳态条件下，我们有：(3.1.5)最后，双光子相干被光束2’探测，通过式：(3.1.6)可以求出。于是我们有：(3.1.7)式中定义和。NFWM信号的强度I正比于，PT为非线性极化强度，可表达为：(3.1.8)相应的多普勒缀饰系统中双光子共振非简并四波混频的信号强度为：(3.1.9)其次，推导缀饰系统中起始于能级的碰撞再构非简并四波混频。其微扰链为，同样求解密度矩阵方程：(3.1.10)由光束2引起的原子相干满足：(3.1.11)考虑到耦合场，我们必须同时解方程：(3.1.12)在稳态条件下，我们有：(3.1.13)接着，光束2感生出原子相干，满足：(3.1.14)可以求出。最后，双光子相干被光束2’探测，通过式：(3.1.15)可以求出。于是我们有：(3.1.16)其中的(3.1.17)式中的为能级和之间的横向弛豫速率，它可以被表述为，式中的和分别是由于自发辐射弛豫速率和碰撞展宽展宽系数，P为缓冲气压的压强。如前所诉，多普勒缀饰系统中碰撞再构非简并四波混频的信号强度为：(3.1.18)考虑第二章中分析的碰撞引起的能级再分布因素后，总的双四波混频信号的光强为：(3.1.19)式中的A为比例系数。2.2数值分析在建立了缀饰系统中采用双非简并四波混频研究碰撞效应的理论后，我们就来进行数值分析。首先，研究耦合光强对双四波混频谱线的影响。图12为缀饰系统中非简并四波混频信号强度随失谐变化曲线。其中〔a〕，〔b〕，，=-150,0.3，，，=8，10〔实线〕，30〔折线〕，80〔点线〕和150〔点折线〕。我们发现当〔图12a〕时，随着耦合场强的增加，位于处的碰撞再构四波混频发生AT分裂，变成双峰结构。当满足时，两个峰之间的频率差可表达为。而当耦合场强时位于处的双光子共振非简并四波混频，随着耦合场强的增加，发生的AT分裂由于信号很弱，其中靠近碰撞再构四波混频的一个峰被掩盖。只有当时，在和2处，双光子共振非简并四波混频出现了两个信号峰。这是因为强耦合时缀饰系统中的和与基态间的共振频率为，当时，在双光子失谐〔即，2〕处，双光子共振四波混频信号获得和两能级的共振增强。图中看到无论是碰撞再构四波混频的AT分裂双峰，还是当时的双光子共振非简并四波混频双信号峰都是非对称结构，这是由于多普勒效应为非均匀展宽引起的。当〔图12b〕时，除了时，随着耦合场强的增加，碰撞再构四波混频只被抑制而不发生AT分裂。而双光子共振非简并四波混频随着耦合场强的增加发生AT分裂，AT分裂峰的间距同样满足，但不同于时碰撞再构四波混频的AT分裂峰值随增加而根本不变〔图11a〕，双光子共振NFWM信号峰值随的增大而增强。〔a〕〔b〕图12.缀饰系统中非简并四波混频信号强度随失谐变化曲线其中〔a〕，〔b〕，=-150,10〔实线〕，30〔折线〕，80〔点线〕和1