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文档简介

在与岳阳昌德环境科技有限公司合作进行有关烯烃环氧化反应的工业化实施过程中，发现现有的TS-1分子筛不能满足项目需求。因此，对TS-1分子筛的性能尤其是如何提高其选择性进行了系统研究。TS-1是最早开发的分子筛基选择性氧化催化剂，在烯烃的环氧化、烷烃的部分氧化以及芳香胺的氧化反应等均有较突出的催化氧化性能。TS-1可以在温和反应条件下催化低浓度过氧化氢对烯烃进行环氧化，工艺流程短、原子利用率高、副产物仅为水，有效克服了传统生产工艺的诸多缺点，具有良好的发展前景。但在长链烯烃的环氧化过程中TS-1存在活性较低、容易失活等弊端。基于此，本文对TS-1分子筛催化环氧化反应的机理、活性组分结构与形态、TS-1催化剂改性以及再生方法等进行了较为全面的文献综述。摘要：TS-1催化的烯烃环氧化反应具有条件温和、环境友好、符合绿色化学理念、应用前景广阔等优点。该文首先介绍了不同介质中TS-1催化过氧化氢（H2O2）氧化脂肪烯烃反应的进展，结果表明，在甲醇等质子溶剂中，溶剂可以和Ti—OOH（钛氧活性中心）通过氢键作用形成活性中间体，实现烯烃的环氧化；同时，TS-1的酸中心易引发环氧化物开环、聚合等副反应，适量的碱性添加剂可减少酸性位点，抑制副产物生成，提高环氧化产物的选择性。其次，采用酸改性、碱改性、硅烷化改性或金属盐改性等方法可改善TS-1的催化性能。积炭是TS-1失活的主要原因，高温焙烧、原位H2O2氧化或热溶剂洗涤可基本恢复TS-1的活性。最后指出：探索TS-1新的合成与改性方法以及再生方法与TS-1活性的关系是该领域未来的发展方向。结论以钛硅分子筛TS-1为催化剂、H2O2为氧化剂进行烯烃环氧化具有合成路线短、原子利用率高、对环境友好的优点，符合绿色化学理念，应用前景广阔。溶剂、添加剂等因素对TS-1催化烯烃环氧化反应的催化活性和选择性有着显著影响，在实际工业生产中一般选用甲醇为溶剂，加入适量的碱性添加剂进行反应。经典法合成TS-1需要使用价格昂贵的模板剂，而且会生成锐钛矿TiO2，其他方法制备的TS-1的催化性能欠佳，需对TS-1进行改性以改善其催化性能。酸改性可去除TS-1的非骨架钛，提高H2O2利用率和催化活性；碱改性使TS-1内部孔道增加，强化催化剂的传质性能；硅烷化改性可增加TS-1表面的疏水性；金属盐改性可提供金属阳离子中和催化剂酸性中心等。TS-1失活的主要原因是其孔道狭小，反应生成的产物及副产物传质受限，容易形成积炭堵塞孔道。通过高温焙烧、原位H2O2氧化和热溶剂洗涤等方法可使TS-1再生。基于TS-1催化的烯烃环氧化反应未来需要进行以下研究：（1）在保证TS-1催化性能的前提下，改进合成方法，降低其合成成本；（2）进一步探索TS-1的改性及失活机理，从而根据底物特征选择适宜的方法对TS-1进行改性，以增强其选择性并延长其寿命；（3

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