【垃圾渗滤液中PPCPs污染现状和处理研究国内外文献综述9800字】

垃圾渗滤液中PPCPs污染现状和处理研究国内外文献综述1.1PPCPs处理工艺(1)吸附法和较大的比表面积，对废水中的PPCPs发挥相应的吸附截留作用(Wangetal.,2018)。Sheng等(2016)研究证明一定量的PAC可以吸附去除水体中PPCPs,其中，三氯生、美托洛尔和甲氧苄啶的吸附效率高达92%,76%和73%。Katsigiannis等(2015)研究了发现GAC对双酚A、三氯生和非类固醇抗炎药物 (NSAIDs)布洛芬、萘普生和酮洛芬具有较强的吸附作用，吸附5天时间后吸附率分别达到74.7%,86.7%,57.4%,65.6%,61.4%。活性炭对污染物的吸附能力主要取决于污染物的疏水性和电荷性(Waal.,2016)。Rodriguez等人(2016)发现活性炭的吸附能力与所研究的PPCPs(3-甲基吲哚、氯丁二烯和诺替林)的疏水性成正比。通常，当化合物具有非极性特竞争活性炭的结合位点，从而导致孔隙堵塞，降低活性炭对污染物的吸附能力 (2)膜过滤 (如膜通量、膜孔径、疏水性、电荷等)和污染物特性(如分子量、溶解度、电荷等)。由于大多数PPCPs可以直接通过微滤和超滤膜，其对于PPCPs的去除效果一般较差(汪琪等，2020;Luoetal.,2014)。Li等(2015)研究了污水厂中9种防腐剂及其衍生物在臭氧一超滤工艺中的去除效果，发现仅有1%-10%的污相匹配，应用于PPCPs的去除研究较多，去除效果主要污染物分子量Ouyang等人(2019)研究发现一种新型纳滤膜可以响应pH变化，通过调整pH值，可将阿替洛尔和卡马西平的去除率可提高到81.67%和92.50%。在膜过滤过程中尽管污染物的去除率较高，但因化法等。(1)混凝法 6(2013)在用混凝法处理二次废水的过程中评估了微污染物的去除，去除率介于0到50%之间，其中在pH=7~8的情况下，对于KOW>4的化合物，观察到相对较高的去除率(20～50%)。Asakura和Matsuto(2009)指出，在垃圾渗滤液的处理过程中，混凝和沉淀无法去除双酚A,但对DEHP和壬基酚的去除率较高(分别为70%和90%)。的存在，可能会抑制PPCPs的去除。带负电荷的DOM可以与带正电荷的铝水解物质发生反应，从而导致可用于消除这些化合物的混凝剂数量减少(Cho(2)化学氧化法合物及非质子化的胺等的污染物成分才有效，其氧化动力学遵从O₃>ClO₂>Herndndez-Leal等人(2011年)研究了臭氧氧化从生物处理过的废水中去除多种污染物(遮光剂，香精，杀生物剂和表面活性剂)的效率。在臭氧剂量为15mg/L时，所有化合物均被显著去除(>79%)。在另一项研究中，较低的臭氧剂酸、舒必利和甲氧苄啶的浓度均降低了95%以上(Suietal.,2010)。(3)高级氧化法Gorito等人(2021)研究了O₃/H₂O₂对PPCPs等污染物的去除效果。该工艺对除全氟辛烷磺酸以外的几乎所有目标污染物均显示出相当高的去除效率 (>85%)。Chen等(2021)研究了O₃及O₃/H₂O₂工艺对氧氟沙星的矿化作用，Fe₂+也能催化H₂O₂产生·OH,称为Fenton试剂。LiWei等(2012)研究了阿替洛尔、卡马西平、DEET、双氯芬酸、己酮可可碱、苯氧酮、咖啡因、氟西甲氧苄啶。Fenton处理采用20mg/LFe2+和2.5H₂O₂/Fe2+摩尔比。研究发现特拉津和碘普罗胺外，所有受试PPCP均通过Fenton处理完全去除。Kim等(2009)比较了UV(波长254mm)和UV/H₂O₂对41种药物化合物的去除效果。单独的UV只能显著去除(>90%)少数化合物(例如酮洛芬，双通过添加H₂O₂(7.8mg/L),该方法可显著提高其功效，并且对41种化合物中的39种去除效率提高了90%。Cruz等人(2012)的研究也得出了相似的结论，仅用UV照射的过程在10分钟后对微污染物的整体降解率为46%。在此过程中，仅完成了四种化合物(双氯芬酸，酮洛芬，甲芬那酸和杜伦)的去除。相反，加仅略有降低(<10%)。与单独的UV处理相比，UV/H₂O₂(50mg/L)表现出较高的污染物转化率，经过30分钟的UV/H₂O₂处理后，(1)活性污泥法Ashfaq等(2017)评估了采用A2/O活性污泥工艺的污水处理厂对PPCPs的去除情况，对乙酰氨基酚、布洛芬、咖啡因、苯乙酮的去除率高于90%。酮洛芬、荼齐等PPCPs的50%以上被生物降解或生物转化，土霉素、四环素、诺氟沙星等主要吸附在污泥上(>50%)。Ahmed等人(2017)综述了活性污泥对102个PPCPs (包括EDC、β受体阻滞剂、PCPs、表面活性剂等)的去除效果。活性污泥工E1、2羟基雌酮(2-OHE1),α羟基雌酮(α-OHE1),孕酮，睾丸激素，双酚A和辛基苯酚具有较高的去除率，最高可达100%。通过活性污泥法成功去除了十种类型的表面活性剂(去除率为95-98%),浓度为mg/L级别。活性污泥对表面(2)膜生物反应器膜生物反应器(MBR)是将活性污泥处理直接与膜过滤工艺相结合的污水生污染物的高去除率；高悬浮物浓度同时也有利于亲脂性2019)。Weiss和Cozzarelli(2008)比较了MBR和AS的性能，发现使用MBR时，20种化合物(亲水性)的生物降解效率至少提高了25%。这种效率的提高可归因于污泥浓度较高和SRT较高，而与HRT无关。Park等(2017a)比较了A2O活性污泥系统和MBR膜生物反应器对PPCPs的去除效果，在A2O过程中，三33%和34%,而在实验室规模的MBR过程中，它们各自的去除效率分别提高到36%、93%、87%、51%和46%。也有研究表明，MBR和AS系统在消除某些PPCPs如三氯乙烯、对乙酰氨基酚、双酚A、咖啡因和布洛芬、卡巴马泽平、红由此可见，MBR在部分PPCPs的去除方面略优于传统高活性污泥法，但效果不是很明显，MBR系统在消除持久污染和重复洗涤问题是限制其大规模应用的因素(Parketal.,2017a;Sanguanpak1.2活性污泥对PPCPs的转化途径合物的脂肪族和芳香族与微生物的亲脂细胞膜或污泥的脂类部分产生的疏水相互作用；(ii)带正电荷的化学基团(如氨基)与带负电的细胞膜表面产生的静电活性污泥对污染物的吸附在很大程度上取决于化合物的疏水性。辛醇-水分4表示中等吸附势，logKow>4表示高吸附势。在活性污泥工艺中，有机污染物被活性污泥吸附的程度通常用固相-液相分配系数(Kd)定义为污泥和水相之间化合物的分配。对于Kd低于300L/kg(logKd<2.48)的化合物，活性污泥对化合物的吸附被认为是微不足道的。此外，Tadkaew等(2011)报道，logKd>3.2的微污染物(例如雌酮和壬基酚)很容易被吸附去除(>85%)。1.2.2生物降解生物降解是由微生物活性介导的反应过程(生物反应)。在好氧过程中，微生物可以通过一系列的氧化反应将有机分子转化为简单的产物，例如其他有机分 活性污泥对废水中PPCPs的生物降解有两种方式(图1.2):一是代谢作用，即微生物直接以大分子的有机化合物作为生长基质，将其转化为小分子无机化合物，如水和二氧化碳，在分解代谢该有机物的过程中获取其生命活动所需的能量及其本身物质更新所需的原料；二是共代谢作用，指有机污染物本身不能作为维持微生物生长的碳源或能源，必须存在生长基质或其他可生物降解的化合物，以2014;Tiwarietal.,2017)。一些研究者认为，在废水的活性污泥处理过程中，共代谢生物降解可能对微污染物的去除机制起主要作用，因为微污染物的浓度可能太低，无法作为直接生长的基质(FischerandMajewsky,2014;Fernandez-Fontaina除活性污泥系统的吸附和生物降解外，污水处理厂中挥发性PPCPs的去除还与挥发有关，其中挥发性污染物可以从溶解相转移到气态相。亨利定律常数 系数<10-⁵mol/(m³●Pa),化合物易于保留在液体环境中，通过挥发去除量可以忽略不计(Grandclémentetal.,2017;Wangetal.,2016)。1.3活性污泥去除PPCPs的功能微生物处理过程参与污染物降解的重要微生物类群(Menetal.,2017)。统和MBR膜生物反应器中PPCPs生物降解的重要驱动力。Park等人(2017b)报告，当AOB活性不受抑制时，甲氧苄啶的清除效率较高(70%),而当AOB受到抑制时，甲氧苄啶的降解率较低(28%)。甲氧苄啶、布洛芬和萘普生的清除率随着NH₄+负荷的增加而提高，即细菌消耗一级底物的速率越高，微污染物的微污染物(阿苏拉姆，苯扎贝特，苯六胺，呋塞米和鲁芬酰胺)具有生物转化作europaea对雌激素(E1、E2、E3或EE2)不少研究还评估了氨氧化古细菌(AOA)对生物转化微污染物的能力。氨氧跃时才发生生物转化，这有力地表明了AOA在药物共代谢转化中的关键作用 作为氨氧化抑制剂来抑制氨氧化活性。有趣的是，一些污染物在ATU存在下仍可被生物降解。Tran等人(2009)在ATU(10mg/L)存在，观察到布洛芬的大部分降解和其他药物的部分降解，而未观察到硝化作用。这意味着这些药物的生物降解可能归因于异养微生物的活性。Sathyamoorthy等人(2013)错误!未找到引用源。在分批硝化试验中，研究了阿替洛尔的共代谢生物降解。结果表明，氨氧化菌对阿替洛尔的生物降解速率常数贡献率仅为717%,说明阿替洛尔的生物降解作用由异养细菌占主导。这些研究表明，异养细菌在废水处理过程中对PPCPs的生物降解也起着重要作用。在活性污泥中已经分离出多种异养细菌，它们可以利用特定的PPCPs作为生长基质，将其矿化为生物量、二氧化碳、水和其他化学物质，并引起相关氧化还原酶的表达(Kumwimbaetal.,2019)。从活性污泥中分离出的一些纯培养物具有降解多种污染物的能力。例如，Achromobacterdenitrificans不仅可以降解磺胺tsuruhatensis和Pseudomonasaerug计，而Stenotrophomonas对乙酰氨基酚的生物吸附去除有一定作用。这种差异可归因于降解过程中所涉及的酶的差异(Wangetal.,2016)。菌属降解化合物Nitrosomonaseuropa阿替洛尔蔡普生氯生、布洛芬卡马西平雌酮蔡普生PlanoccuskocuriiO516磺胺表1.1总结了近年来从活性污泥中分离纯化的可以降解新兴污染物的异养微生物菌株，这些菌株多隶属于硝化细菌(Nitrosomonas)、假单胞菌属 (Pseudomonas)、鞘氨醇单胞菌属(Sphingomonas)、红球菌属(R扁平球菌属(Planococcus)的作用。1.4活性污泥去除PPCPs的功能基因研究物酶、酯酶和脱卤酶等。目前，基于传统培养和PCR的方法发现了一些生物降克隆了活性污泥的苯酚2-单加氧酶和邻苯二酚1,2双加氧酶基因，研究发现苯酚2-单加氧酶催化芳香化合物邻接碳原子的环羟基化，邻苯二酚1,2双加氧酶催化由此产生的邻苯二酚中间体的环裂解；Kalyani等人(2016)在细菌MeiothermusruberDSM1279获得了一个漆酶基因mrlac,并在大肠杆菌中成功表达因，但99%以上的微生物被认为是不可培养的或难以在实验室培养(EtchebehereandTiedje,2005),用于特定PCR的引物也有限。并且活性污泥中微生物大多以群落的形式存在，相互之间密切联系，并存在各种信号传导及协同代谢机制 基因组DNA进行测序，这种方法可以克服依赖培养方法和基于PCR方法的缺群落的组成、生物降解基因的多样性、发现新的生物降Fang等人(2018)借助于宏基因组高通量测序获得五个污水处理厂的活性污 (9.2%)。揭示了有机污染物的生物降解基因在活性污泥中的主体地位。Joshi等人(2017)利用GeoChip高通量基因芯片研究了处理焦化废水的活性污泥，检测到99个有机污染物降解相关基因，其中，与芳香烃类降解基因丰度占所有基因的6.3%。最丰富的芳香族降解基因包括：儿茶酚二醇环内裂解双加氧酶基因(0.58%);氯代芳香族(含胺)降解基因，tfdA(0.36%);芳香族羧catB(0.2%);硝基芳烃降解基因，硝基还原酶(0.45%);烷烃单加氧酶，alkB Wang等人(2019)利用同步部分硝化、厌氧氨氧化和反硝化(SNAD)工艺去除成熟垃圾渗滤液，在污泥样品检测到90余个与芳芳香化合物转化的代谢途径主要包括双加氧酶和脱氢酶反应、邻苯二酚的meta裂解、β-氧化的环裂解和芳香环上的转化。与芳香族化合物转化相关的关键酶的序列数在长期接触未经处理的渗滤液后增加了28.3-157.1%,这表明SNAD生邻苯二酚meta裂解相关的关键酶是catE、dmpC和pcaC,它们主要来源于ubiX酶有关。这项研究发掘了垃圾渗滤液活性污泥对芳香族化合物降解的功能1.5现有研究不足经发现了降解PPCPs的细菌，但多为研究单一菌株对PPCPs的降解能力，鲜少有研究从群落水平研究活性污泥对PPCPs的去除，目前尚不清楚PPCPs在活性分子生物技术和高通量测序的飞速发展，加速了PPCPs的微生物降解及分技术在活性污泥中鉴定出PPCPs生物降解基因，但由于PPCPs种类繁多，代谢此，需要开展关于PPCPs胁迫下活性污泥的微生物群落结构及功能基因变化的研究，以揭示活性污泥对PPCPs的降解机制。董晶晶.强化脱氮与典型PPCPs去除的好氧颗粒污泥工艺研究[D].浙江大学，2017.王建龙.废水中药品及个人护理用品(PPCPs)的去除技术研究进展[J].四川师范大学学报：自王静，王华丽，臧恒昌.对乙酰氨基酚合成方法的研究进展[J].食品与药品，2010,12(9):354-汪琪，张梦佳，陈洪斌.水环境中药物类PPCPs的赋存及处理技术进展[J].净水技术，2020,039(001):43-51.赵霞.好氧颗粒污泥系统处理含PPCPs污水的效能及微生物群落演替[D].哈尔滨工业大学，Aguilar-RomeroI,RomeroE,WittichRM,etal.Bacterialecotoxicitycommunitiesassociatedwiththeremovalofibuprofen,diclofenacabiopurificationsystems[J].ScienceoftheTotalEnvironment,2020,741:140461.AhmedMB,ZhouJL,NgoHH,etal.Progressinthebiologicaltechnologiesforemergingcontaminantremovalfromwastewater:acriticalreviofhazardousmaterials,2017,323:274-298.AhmedS,JavedMA,TanvirS,etaldegrades4-acetamidophenoland4-aminophenol[J].Biodegradation,2001,12(5):30AljeboreeAM,AlshirifiAN.AdsorptionofPharmaceuticalsasemergingaqueoussolutionsontofriendlysuPharmaceuticalSciencesandResearch,2018,10(9):2252-2257.AlmeidaB,KjeldalH,LolasI,etal.Quantitativeproteomicanalysisofibuprofen-degradiPatulibactersp.strainI11[J].Biodegradation,2012,24(5).AltschulSF.Basiclocalalignmentsearchtool(BLAST)[J].Journa215(3):403-410.AlygizakisNA,Gago-FerreroP,BorovaVL,etpharmaceuticals,drugsofabuseandrelatedmetabolitesinoffshoreseatheTotalEnvironment,2016,541:1097-1105.AndrewsS.FastQC:aqualitycontroBioinformatics,BabrahamInstitute,Cambridge,UnitedKingdom.2010.ArcherE,PetrieB,Kasprzyk-HordernB,etal.Thefateofpharmaceuticalsandpersonalcareproducts(PPCPs),endocrinedisruptingcontaminants(EDCs),metabolitesandilliaWWTWandenvironmentalwaters[J].Chemosphere,2017,174:437-446.AsakuraH,MatsutoT.Experimentalstudyofbehaviorofendocrine-disruptingchemicalsinleachatetreatmentprocessandevaluationofremovalefficiency[J].Wastemanagement,2009,29(6):1852-1859.AshfaqM,LiY,RehmanMSU,etal.Occurrence,spatialvariationandriskassespharmaceuticalsandpersonalcareproductsinurbansediments:AcasestudyofLahore,Pakistan[J].ScienceoftheTotalEnviAshfaqM,LiY,WangY,etal.Occurrence,fate,andmassbalanceofdifferentclassesofpharmaceuticalsandpersonalcareproductsinananaerobic-anoxic-oxicwastewaterplantinXiamen,China[J].Waterresearch,2017,123:655-667.BaiZhiyong,YangQi,WangJianglong,etal.CatalyticozonationofsulfamethaziusingCe0.1Fe0.90OHascatalyst:mineralizationandcatalyticmechanisms[J].ChemicalEngineeringJournal,2016a,169-176.BaiZhiyong,YangQi,Wcatalystforcatalyticozonationofp-hydroxybenzoicacid[J].InternationalJournalofEnvironmentalScienceandTechnology,2016b,13:483-492.BankevichA,NurkS,AntipovD,etal.SPAdes:ANewGenomeAssemblyAlgorApplicationstoSingle-CellSequencing[J].JournalofComputationalBiology,2012,19(5):micropollutantremovalindrinkingwatertreatmentprocesses?[J].WaterResearch,2013,47(16):5955-5976.BeshaAT,GebreyohannesAY,TufaRA,etal.Removalofemergingmicropollutsludgeprocessandmembranebioreactorsandtheeffectfouling:Areview[J].Journalofenvironmentalchemicalengineering,2017,5(3):2395-2414.BjörnssonL,Hugenhol