（凝聚态物理专业论文）光学薄膜激光损伤及散射检测研究.pdf

重庆大学硕士学位论文中文摘要 i 摘要 本文围绕光学薄膜的激光损伤研究，论述了其损伤机理、影响损伤阈值的因 素以及其抗激光增强工艺，总结了相关规律。建立了符合国际标准的激光损伤阈 值测试及在线检测系统，对光学薄膜及其基体的激光损伤及在线检测做了详细的 实验研究。 对 hf 酸腐蚀后的熔石英样品进行了激光损伤分析， 其损伤由激光驻波场和烧 蚀共同引起。hf 酸腐蚀可以提高熔石英表面的抗激光损伤能力。在一定的激光参 数(波长为 355nm，脉宽为 10ns，频率为 3hz)下，其损伤尺寸随激光辐照次数呈指 数增长关系。并对损伤阈值测试结果进行了不确定度分析，对比了不同阈值表征 方式对其结果的影响。 研究了 zro2薄膜微结构对其抗激光损伤能力的影响，发现随着微晶粒尺寸的 减小其抗激光损伤阈值具有增长的趋势，且多晶结构的激光损伤阈值明显高于无 定形结构。研究和完善了激光预处理装置的技术方案，对 1064nm 的 hfo2/sio2高 反膜进行了激光预处理研究，实验结果表明，薄膜的抗激光损伤能力平均提高 3 倍以上。薄膜经激光预处理后，损伤尺度及严重程度明显减轻。 组建了符合国际规范的he- ne散射法在线检测损伤系统， 对hfo2/sio2高反膜、 增透膜进行了阈值检测，并与等离子体闪光法及 nomarski 相衬显微法对损伤的判 断做了比较。实验证明，he- ne 散射法在线检测系统能有效地、可靠地判断激光诱 导损伤。相对等离子体闪光法而言，减少了人为因素，并且在实验中证明，有等 离子体闪光发生，并不一定发生激光诱导损伤。而采用显微镜观测，效率低、工 作量大，对于不明显的损伤不易做出判断。 关键词：光学薄膜，熔石英，激光损伤，激光预处理，化学腐蚀，he- ne 散射法 重庆大学硕士学位论文英文摘要 ii abstract a study was conducted to understand the effects of etch time on the damage threshold of fused silica substrates. the study used a 355nm,10ns,3hz nd:yag laser to damage test .laser surface damage threshold of fused silica after hydrogen fluoride etching are increased by 53.1%. the strengthening mechanism is analyzed. we have measured the growth of laser- induced damage in the air. the result shows exponential growth in the lateral size of the damage site with shot number. a different investigation of testing data also have a important role on laser damage threshold , another damage threshold was obtained by eliminating the bizarre data used nomarski microscope. comparison between these two values and contrasting them with the experiment results, and made it more close to the “ real”damage threshold. study in detail the technical plan of laser conditioning device(nd:yag laser with wavelength 1064nm) and the laser conditioning process, experiment demonstrate that the laser conditioning can improve the hfo2/sio2coatings damage threshold up to 3 times.the micro- structure and laser damage threshold of nano- zro2thin films were investigated. the experimental results showed that the crystallitic size and different micro- structure influence the laser damage threshold. the obtained results showed that laser damage threshold of polycrystalline structure is obviously higher than that of amorphous structure. automated testing using he- ne scattering light device was set up. hfo2/sio2 coatings were tested, and compared with plasma spark method and phase contrast microscope method. the results show he- ne scattering technique is a effective, reliable technique. plasma spark method is based on laser induced damage theory, but plasma spark intensity varies with different film material and plate fashion, and it is difficult to detect on line. phase contrast microscope observation method is the international standard detection method, but it can t detect some damages and is difficult to detect on line. keywords: optical coatings,fused silica,laser- induced damage, laser conditioning,chemical etching,he- ne scattering techniques 重庆大学硕士学位论文1引言 1 1引言 1.1 课题的意义 自从激光问世以来，光与物质的相互作用这一重要科学领域得到了新的开拓。 在强激光作用下，光学元件可以在短时间内遭到破坏，光学元件的损伤将严重影 响传输光束的品质，从而造成光束空间分布均匀性急剧下降，靶面光强不均匀分 布等恶果，直接影响着惯性约束核聚变的实现。作为几乎所有光学元件中不可缺 少的基本元件，光学薄膜是激光系统中非常重要而又最易损伤的一个环节。长期 以来，激光对光学薄膜元件的破坏一直是限制激光向高功率、高能量发展的“瓶 颈” ，也是影响高功率激光薄膜元件使用寿命的主因。因此，对光学薄膜损伤机理 和损伤测量的研究，已成为高功率激光系统中要解决的最重要的问题之一。早己 引起了激光工作者的普遍关注，并做了许多的研究，取得了一定的成果。 1.2 激光损伤机理研究历史 早在六十年代初，随着调 q 激光器的出现，激光诱导光学薄膜的激光损伤就 为人们察觉，七十年代初，随着高功率激光器的出现，科研人员意识到光学薄膜 本身的抗激光损伤能力已成为限制激光器发展的重要因素之一。 1978 年，w. lee smith 对光学材料的激光损伤进行了测量和分析，讨论了雪 崩电离和多光子吸收的物理过程1。 1981 年 thomas w. walker 等人总结了激光脉 冲对光学薄膜的损伤机理2。将光学薄膜的激光损伤机理归结为：雪崩电离、多光 子吸收、杂质诱导损伤等。他认为光学薄膜吸收激光能量后表面产生气化，气化 的原子产生初始电离形成初始自由电子，自由电子强烈吸收激光能量形成高能电 子，高能电子再去激发其它原子而产生更多的自由电子，自由电子按雪崩方式增 长，形成等离子体最终对薄膜产生破坏，这就是雪崩电离模型。当激光能量足够 强时，电子可能同时吸收几个光子而电离，这就是多光子模型。由于薄膜中的缺 陷引入了缺陷能级， 使得电子更容易电离， 因此杂质诱导损伤不可忽略， thomas w. walker 得到的杂质损伤理论的结果能比较好的解释激光损伤中的物理现象。由于 雪崩电离、多光子吸收、杂质模型都不能完全解释激光损伤的规律，而且不能得 到计算激光损伤阈值的公式， 1998 年 v. n. strekalov 提出了原子吸收模型3， 得 到损伤阈值的估计公式，但是仍然不能完美地解决问题。国内外专家发表了不少 论文，研究了光学材料的体损伤和表面损伤以及薄膜的损伤，分析了损伤阈值同 激光波长、脉冲宽度、材料杂质情况等的关系4,5,6,7,8。在实验和理论方面都作了大 量的工作，得到了许多宝贵的实验数据和理论计算结果。到目前为止，对于激光 重庆大学硕士学位论文1引言 2 损伤的机理还没有完整的认识。 1.3 检测激光损伤的几种主要研究方法 准确测定光学元件的激光损伤阈值不仅可以衡量光学元件的抗激光损伤能 力，而且是研究激光损伤机理的必备条件。然而测定损伤阈值的关键是准确地判 定损伤的发生与否。这样检测光学元件的激光损伤在激光损伤测试过程中显得非 常重要。 对光学薄膜激光损伤的探测，人们最初采用相衬显微法和等离子体闪光法。 相衬显微法是国际标准 isoll254 所提出的一种标准的检测方法9。用放大倍数为 100或 150倍的 nomarski相衬显微镜观察到激光辐照前后形貌的变化定义为损伤 发生。等离子体闪光法，当入射激光能量达到一定强度时，样品表面开始出现闪 光，此闪光为材料吸收激光能量后形成高温等离子体时产生的。这种方法认为出 现等离子体闪光时损伤发生。但此法较为粗糙，损伤点不易寻找，而且当激光能 量较低，尚未引起表面宏观破坏时无法看出损伤，而这时光学薄膜的微观结构及 光学性能如折射率、透过率等可能已经改变，甚至可能发生热形变等。因此，对 损伤的判断，以光学性能是否改变作为标准提出了多种具体的检测方法，如透射 反射扫描法10、散射检测法11、光热偏转法12等。各种判定方法均有其合理性， 但这些方法都有它们的局限性。国际标准的损伤判定方法相对准确，但是工作量 大、效率低，难以在线检测。等离子体闪光法在测试过程中人为因数太大，并且 不同材料损伤时产生闪光的情况不同。因此，迫切需要对光学膜层的激光损伤检 测方法进行深入的研究，以便对激光损伤阈值的准确界定及损伤机理的研究。 1.4 本论文的主要工作 本文围绕光学薄膜的激光损伤研究，介绍了激光损伤机理，对雪崩电离、多 光子吸收和缺陷诱导损伤以及影响损伤阈值的因素等进行了讨论，并总结了相关 规律；研究了 hf 酸腐蚀后熔石英样品的激光损伤特性，包括损伤增长及损伤阈值 表征及其不确定度分析等；对 zro2薄膜的微结构与其抗激光损伤能力进行了实验 分析；研究和完善了激光预处理装置的技术方案，对 1064nm 的 hfo2/sio2高反膜 进行了激光预处理研究；组建了符合国际规范 he- ne 散射法在线检测损伤系统， 并利用对 hfo2/sio2高反膜、hfo2/sio2增透膜的损伤阈值检测，与等离子体闪光 法和 nomarski 相衬显微法对其损伤的判断进行了对比验证。 重庆大学硕士学位论文2综述 3 2综述 2.1 光学薄膜的强激光损伤 薄膜是沉积在确定基体上按照一定规律叠合的平行平面材料组成的。为了实 现不同的光学性能，膜层的厚度和折射率必须满足一定的值，其厚度是波长量级， 薄膜的生长方式一般是呈多孔的柱状方式，直径为几纳米到几十纳米不等。薄膜 表面形貌和结晶构造与膜材料有关，但是更取决于薄膜制备工艺。膜层之间的连 接方式不同，界面就会具有不同的微观结构和宏观性质。因此，薄膜的结构和材 料性质都和块状材料不同。同时，由于激光对薄膜的损伤是膜层与强相干辐射相 互作用的结果，在强相干辐射作用下，薄膜具有许多新的性质，而这些性质很难 用经典薄膜光学理论进行解释。激光对光学介质薄膜的破坏机理研究一直是激光 对物质破坏机理研究领域中最活跃的课题之一。但是，激光对光学介质薄膜破坏 机理的研究是一项非常复杂的课题，它涉及的激光技术、非线性光学、固体物理 学、材料学、化学和薄膜光学等多门学科，加上使用的定义和术语各异、实验和 使用条件各不相同，有些研究很难重复，因而大大妨碍了研究的进展。因此，尽 管科学家们在激光损伤机理方面展开了多方面的探索，取得了很大的进展，但是 直到现在仍然没有一个非常圆满的结果。而在从各种损伤机制着手进行的提高薄 膜损伤阈值的工作确已取得了较大的进展，同时也促进了损伤理论的进展。 2.1.1 损伤机理 一般认为，当薄膜的本征吸收可以忽略时，激光能量耦合入薄膜主要有三个 过程：雪崩离化、多光子离化以及杂质吸收。故透明介质薄膜的激光损伤的机理 也因而分为一下三种13： 2.1.1.1 雪崩离化机制 由光的电磁理论出发，高强度的激光可以在介质内产生高频场强，场强 e 与 激光的功率密度的平方根成正比。介质膜在这个高频场作用下，可以产生类似于 直流电场击穿的雪崩离化，最后导致薄膜破坏。其发展过程大体是这样的：薄膜 在激光作用下或者由于热离化或者由于表面缺陷形成的场离化，使得在介质膜内 部产生自由电子，这些电子由于在激光场中吸收能量而使自己的能量大大增加。 这些高能的自由电子与介质原子碰撞时，会从原子中打出一个或多个电子，这种 过程继续下去会产生雪崩式的离化。由于高能激光对雪崩离化的作用，介质薄膜 可以在短时间内发生破坏，雪崩离化破坏作用是以几率形式出现的，这就是说薄 膜在强激光作用下，不论场强大小都可能发生破坏，场强越大，破坏的可能性越 大，场强越小破坏的可能性越小。 重庆大学硕士学位论文2综述 4 雪崩离化的关键是要求出电子分布函数随时间的变化， 从而求出电子的电离速 率。理论计算由 epshtein 方程14给出, k p k kp l l k k nfnf m ke jc t tpf )() 1)()(2 ),( 2 022 l nfnfl k pkp k p k kp k pkp )()( ) 1)()()()( (2.1) 这里 m 为电子质量， k c 为电子声子作用的矩阵元， l j为l阶贝塞尔函 数， 0 e 为光电场振幅，k为声子动量，p为电子动量， k 为声子频率，为电场 频率， k n 为声子密度，为电子能量。至目前为止，式(2.1)仍没有获得解析解。 epifanov 在假定 eg(eg为材料带宽)和 )(ff 的条件下简化(2.1)式 得到能量扩散方程15.第一个假设仅对大带宽介质材料适用，当激光波长处在短波 段(260nm)且材料的带宽较小(eg3 )，仅有 keldysh 的理论能够比较好的得到一个和试验结果一 致的数值解。它对于 1 阶或更高阶光子过程给出了富有意义的结果17 1 2 22 2 22 2/1 2/3 164 11 2exp 21 2)( 9 21 g e gg g gg em ee em ee e ee m (2.5) 其中 2 * 2 1 112 eee gg 其中eemeg/ )(，eg为带宽，e*为第二类椭圆积分。 则破坏阈值可以表达为： )( 1 p t critical electron density 其中 p t为激光脉宽，为电子转换率。考虑到14/ 222 g emee，化简式(2.5)， 则阈值能量对脉宽的依赖公式可导出 )1)/(/(11 ( )( 1)/()( )( )/( g e p gp p t et t areaenergy(2.6) 可见， 若 eg小于，则阈值是独立于脉宽的； 而对于高阶(多)光子过程，eg远 大于，阈值几乎线性地依赖于脉宽。 在(2.5)式中，阈值与波长的关系式很复杂的，难以直接看出，经过计算机求 解，可预测阈值随着波长的降低而降低。 2.1.1.3 杂质诱导机制 薄膜暴露于空气中其表面吸附的杂质或者在淀积过程中引入的体内杂质，这 些杂质会吸收入射激光能量而产生温升，当温升至临界温度时，将造成热烧融损 伤或者热力耦合损伤。目前应用较多的理论模型是包容于薄膜主体材料中的球体 杂质模型18,19，在这种模型中首先提出一个基本假设，杂质的最大尺寸由膜厚所 限制，即当膜厚增加时，杂质尺寸也增加。对于杂质是金属的情况，hopper 与 uhlmann 给出了热传导方程的近似解，并进而求解出了薄膜主体材料的温升18 2 2 4 )( 2 )( exp 1 2 1 2 1 2 3 a tdmq a armq mq td ar erfc mqtd ar erfc mqmrdc qi t ph phph hp 重庆大学硕士学位论文2综述 6 a tdmq td ar erfc a tdmq a armq mqa tdmq td ar erfc ph ph ph ph ph 2 )( 2 4 )( 2 )( exp 1 2 )( 2 2 2 (2.7) 其中 p c为半径为 a 的杂质的比热，kh为主体材料的热导率，dh为主体材料的 热扩散系数，q 为吸收截面，i 为入射激光光强，ch为主体材料的比热，tp为脉宽， r 为距杂质边界的距离。 对于杂质为介质材料时，hopper 2 (2.9) (/)( , )( , );z t r ztt r zt00 (2.10) t r ztt rz t( , )(, , ); 0 (2.11) t r z t( , ,)00 (2.12) 为保证对于热交换方程的顺利求解，在这些方向加进两个“热沉”是必须的， 即假定在径向和纵向的“无穷远”处温升永远为 0。在实际的计算中，这两个“无 穷远”皆取为有限值。首先对一维的热交换方程求解，得到隐型的解为： 0; 11 ;),( )/(1)/()2(/ )( max )2/1( )2/1( )1( 2 1 1 11 1 1 kjjdxtxgdt xtxtttktttc xj xj tk tk k j k j k j k j k j (2.13) 推导可得： 10 ; max )( 2 1 1 )( 1 1 jjatat jk j jk j (2.14) 其中系数 a1(j)与 a2(j)的具体推导见文献25。 在对二维偏微分方程，可以使用交替隐型技术来获得稳态解，即对每一维分 别求出隐型解。通过温度场理论可以计算出任一时刻的膜系纵深方向及径向的温 度分布、膜系内任一位置处的温升随时间的变化关系。可得出激光辐照下的峰值 温升及其出现的位置，从而可利用温度场设计技术使膜系内的温度场得到一种合 理的分布；对于重复频率激光损伤，可计算出其积累温升，从而为损伤的积累效 应研究提供量的依据；若进一步对热引起的力学效应进行分析，我们可得到膜层 内的热应力分布及其热形变量，从而与激光损伤建立起直接的联系。 重庆大学硕士学位论文2综述 9 2.1.2.2 光学薄膜激光损伤的力学响应 热过程最终将导致薄膜破坏，可能有两种结果：一是加热到相当高温度，直 接导致热熔融；其二是热致应力超过薄膜抗拉极限而破坏。当然，热将会和多种 过程相耦合，彼此激发推动，但作用最终形态，可能还是以上两条，且从薄膜破 坏过程或破坏的形貌分析来看，相当多的薄膜产生灾难性破坏的最终原因是力学 的而不是热熔融，应力破坏比熔融破坏所需的阈值更低。薄膜受热产生应力主要 有以下几种：在一定温度下，由于薄膜材料间的热膨胀系数不一样，而产生应力： t e s jic 1 (2.15) ec 为杨氏模量，为泊松比，i,j为 i,j 两种材料的热膨胀系数，可见，应力与 温升和两种材料的热膨胀系数之差的乘积成正比；由于温度场在膜层中的急剧变 化而形成的大的温度梯度导致薄膜的应力：当薄膜是热薄的情况下，即薄膜的总 厚度比热扩散长度小很多，这时，薄膜看作是吸收体，形变主要取决于基体，可 得到热弹性位移势： 10 0 , 1 1 tuudttrikdu t s (2.16) 对应于热弹性位移势的径向应力为26： ) 2 exp( 8 2 0 2 1 2 0 r r tkt r g rr (2.17) 径向应力为压应力，不管在薄膜内部温度场的结构如何，其径向分布有类似 于激光束的高斯或超高斯分布，其径向应力也是高斯或超高斯结构，且呈压应力 态。激光对薄膜加热导致薄膜径向压应力的发展，而薄膜沉积过程中由于待沉积 的薄膜分子与基体温度之间的差别，以及沉积过程与应用环境的差别，使得薄膜 会带有预应力。薄膜在激光作用下的最终应力态，将是两个应力之和，而它将是 导致薄膜破坏的最灵敏因素。因此，巧妙的控制薄膜的预应力，以对抗激光热应 力，可能是提高薄膜破坏阈值的技术途径之一。 2.1.3 影响光学薄膜损伤阈值的因素 对薄膜损伤机理的研究的最终目的是如何研制出适于高功率激光系统应用的 光学薄膜元件，因此研究影响光学薄膜性能的各种因素，尤其是研究影响光学薄 膜抗激光损伤性能的各种因素，成为了我们研究的首要任务。由于薄膜的激光损 伤是激光与薄膜相互作用的结果，因此其影响因素主要应该归结为薄膜与激光两 个方面： 重庆大学硕士学位论文2综述 10 2.1.3.1 光学薄膜方面的影响 这方面主要有光学薄膜的制备技术、膜料的选择、膜厚、基体特性以及缺陷 的影响。光学薄膜的制备工艺是保证表面性能的关键。因此，在用不同的膜料， 针对不同的性能要求，就要选用适当的沉积方法。例如在目前应用广泛的 ebd 制 备法中，就是要提高真空度，降低真空室中的返油污染以及其它杂质的浓度证明 是有效的，可以有效的降低薄膜的界面吸收。 在选用合适的膜料的情况下，会使膜的损伤阈值得到提高。光学薄膜损伤阈 值通常具有较为明显的膜厚效应，其一般规律是损伤阈值随膜厚增加而降低。光 学薄膜损伤阈值的这种膜厚效应，其原因可能包含着以下几个方面的因素，首先， 薄膜厚度的变化，使得薄膜内部驻波场变化，从而影响破坏阈值；其次，随着薄 膜厚度的增加，内应力增大和结构缺陷增加导致破坏阈值的降低。这就是说，对 薄膜破坏阈值随厚度变化的驻波场效应消除或修正之后，其总的趋势是：厚度越 厚破坏阈值越低，然而这种趋势应膜材料的不同而不同，实验表明 sio2， al2o3 等厚度效应不太明显，tio2、ta2o5这类薄膜，厚度效应较弱。zns、zro2、mgf2 等薄膜具有较强的厚度效应。对不同薄膜的表面吸收和体吸收进行测量分析证明， 引起薄膜破坏厚度效应差异的原因之一是表面吸收与体吸收的强弱。例如 sio2膜 其表面吸收和基体与薄膜的界面吸收大于体吸收。其破坏阈值由界面吸收决定。 所以厚度效应不明显；而 zro2膜，其表面或界面吸收弱于体吸收(包括杂质、缺陷 吸收)以致表面的破坏阈值随厚度增加而明显降低。 基体是薄膜的载体，它的特性对薄膜的破坏阈值有极大的影响。首先，基体 材料有不同的结构、膨胀系数、预应力、热传导特性和表面能态。这些决定表面 具有不同的应力，不同的界面力和界面吸收，不同的温度分布。从而决定了不同 基体的薄膜，损伤阈值是不同的。其次，基体的抛光工艺、清洗工艺和表面粗糙 度，也是影响薄膜破坏阈值的重要因素。对于各种电解质薄膜来说，导致薄膜激 光损伤的薄弱环节就是薄膜中的缺陷。这些缺陷有不同的来源，有的是在基体加 工、清洗 、处理过程中引入的；有的是材料中引入的；有的是在真空时和气体中 引入的；有的是在薄膜材料的蒸镀过程中由于材料喷溅和分解、放电、辐射以及 薄膜结构变化而形成的。这些缺陷有杂质、结瘤、包裹物、气孔、针眼、沟槽以 及应力缺陷、化学缺陷、电致缺陷、结构缺陷和热缺陷等。 2.1.3.2 激光参数的影响 1) 波长效应 大多数光学元件的激光损伤阈值随其波长的减小而下降，即存在通常所谓的 “波长效应” ，也就是说短波长激光更易造成材料的损伤。但有些材料的激光损伤 没有明显的波长效应，而且有时随波长变短，损伤阈值反而增加。目前关于波长 重庆大学硕士学位论文2综述 11 效应的解释有两种理论模型：一种是电子崩理论模型，认为激光损伤阈值随波长 变短而稍有增大，在较长波长下激光损伤阈值与波长没有明显关系；另一种是多 光子电离模型，认为波长愈短，光子能量愈大，电离效应和其他非线性效应会表 现得更明显，从而使得激光损伤阈值下降。由于光学材料本身物理化学性质的不 同，对波长效应的这些解释还是不完全清楚的，实际应用中必须测量不同波长激 光作用下的材料损伤阈值，以便了解什么样的物理过程在该种材料激光损伤种起 了主要作用。 对于脉宽为 15ns 的激光脉冲，当波长从 1064nm 降至 540nm 时，除开 mgo 薄膜外，所有薄膜的损伤阈值均有所降低。其原因在于薄膜的消光系数随波长变 短而增大(由于波长的改变而导致的薄膜内部的驻波场的变化因素已修正之后)。 由 于在长波段时，比较薄的薄膜中不存在较大的易于损伤的杂质，从而有较高的阈 值；而在短波段时，更小的杂质被破坏。所以当波长变短时，较厚的薄膜阈值的 衰减速度慢于较薄的薄膜。 wolfe给出了在消光系数基本稳定的波长区域内，阈值与波长之间关系的经验 公式27： m th fd 0 )(0m0.8mm 分辨率 3% 5% 微分干涉 显微镜： 100- 150 倍 光学中心 准高斯10%10%1mm 1% 2% 微分干涉 显微镜： 100- 200 倍 3.2.2 激光损伤测试手段 3.2.2.1 损伤阈值测试方法 1- on- 1 方式 元件的一个点上只辐照一次。根据国际标准 11254 对于一个能量的脉冲，照 射多个点，得到损伤的次数，求出该能量下损伤的几率。改变能量，测出损伤几 率。要求测出多个能量点的损伤几率，包含损伤几率为零和损伤几率为 100的能 量点。再用直线或曲线拟合，求出损伤阈值。这种方法是目前国际上采用的标准 的损伤阈值测试方法，能够得到较准确的损伤阈值，但是不能得到损伤阈值的分 布。 r- on- 1 方式 重庆大学硕士学位论文3光学元件激光损伤实验研究 22 对于光学元件上同一个点。用递增的能量重复照射，直到产生损伤为止。要 求初始能量远小于光学元件的损伤阈值。记录下造成损伤的脉冲能量，即认为是 该点的损伤阈值。测出同一样品上多个点的损伤阈值，求出平均值为光学元件的 损伤阈值。根据各个点损伤阈值的分布可以得到样品损伤阈值的均匀性。这种方 法得到的损伤阈值不是零几率损伤阈值，但是能反映出薄膜的均匀性。但是由于 样品上每个点都进行了多次照射，因此激光预处理效应不可忽视，难以得到准确 的损伤阈值。 s- on- 1 方式 用相同的激光能量脉冲以相同的时间间隔在元件的同一个点上辐照多次，知 道产生损伤为止。目前对光学元件的损伤阈值测试主要集中单枪破坏阈值。对大 多数光学材料而言,通常多枪破坏阈值要比单枪破坏阈值低几倍46。从工程应用角 度看,多枪破坏阈值更恰当一些。我们知道光学元件的损伤是一个概率事件，如果 单个的初始损伤很小的点不随激光辐照次数增大而增长，这种情况并非是非常严 重的。关键问题是损伤随激光辐照次数的增多而发生增长，从而导致灾难性破坏。 3.2.2.2 激光损伤判定方法 等离子体闪光法 等离子体闪光法是我们测试薄膜激光损伤的传统方法，使用这种方法有其物 理原因。分析薄膜发生激光损伤的物理过程：激光照射到光学薄膜上，薄膜吸收 激光能量，将光能转化为热能，薄膜的温度升高。当入射激光能量足够大时，薄 膜表面发生气化。气化的物质在激光的继续作用下产生初始电离，在激光的继续 作用下产生雪崩离化，形成了等离子体。伴随着强烈的闪光。等离于体的产生， 将对薄膜产生熔融破坏、高压破坏、冲击波破坏等。因此等高子体的产生可以看 作薄膜发生损伤的标志，可以用于检测薄膜的激光损伤47。 相衬显微法 相衬显微镜的工作原理是利用被测样品对光的相位的变化来成像。在显微镜 成像理论中，阿贝认为物面如同一个衍射光栅，入射平行光经过时，受到衍射而 形成向各个方向传播的平面波，这些衍射光在后焦面上形成夫琅和费衍射图样， 焦平面上的每一个点可以看作相干次波源，其光强正比于各点振幅平方，这些次 波再叠加形成物面的象，这个成像过程实质上就是二次衍射即两次傅里叶变换过 程。相村显微镜根据阿贝成像原理，采用具有特殊功能的空间滤波器，把被观测 物体反射光的位相分布转换成为光强(振幅)分布。我们根据国际标准 isoll254，用 放大倍数为 100 倍的 nomarski 相衬显微镜观察激光辐照前后形貌的变化，任何可 观察到的样品表面永久性改变即为激光诱导损伤。 重庆大学硕士学位论文3光学元件激光损伤实验研究 23 3.2.3 光斑面积测量 光斑尺寸是一个很重要的参数，它的准确性直接影响着损伤阈值的测量值。 在该实验装置中，我们主要通过设定激光器的振荡电压来控制激光器的输出能量。 图 3.2 是激光器振荡器电压为 1200v1000v 时 200 个激光脉冲的能量变化情况。 此图表明，在设定了激光器的振荡电压后，激光的输出能量基本趋于稳定。因此， 我们可以利用刀口法测量三倍频激光的光斑面积。其测量过程:在样品台上装上不 锈钢刀片，对光斑进行扫描。在水平方向每次移动 0.005mm，样品台的移动由计 算机控制，记录每次的位置和对应的能量值。 刀口法的实验数据如表 3.4 所示，能量与位置关系如图 3.3 所示，从图中可以 得出，相对能量为 0.75 和 0.25 的刀口的位置分别为 139.6382mm 和 139.7317mm， 表 3.4 刀口法测光斑数据 table3.4 the laser energy and the position of knife 刀口位置(mm)139.6139.61139.62139.63139.64139.65139.66139.67139.68 能量(mj)27126224821323521310489170 刀口位置(mm)139.69139.7139.71139.72139.73139.74139.75139.76139.77 能量(uj)98.4110.39078.796.471.771.935.817.1 刀口位置(mm)139.78139.79139.80139.81139.82139.83139.84139.85 能量(uj)2226.112.912.812.310.78.34.9 理论可以证明48，相对功率为 0.25 和 0.75 的点分别位于激光高斯分布曲线两 侧，其距离等于可几误差 p e，则光斑的大小可由下式计算 图 3.2： 设定振荡电压后激光器输出能量的变化 fig.3.2 laser energy variation under constant voltage 图 3.3 激光能量与刀口位置的高斯拟合 fig.3.3 the curve of laser energy vs knife edge 050100150200 0 2 4 6 8 10 energy/mj shot number 139.60139.65139.70139.75139.80139.85 0 50 100 150 200 250 300 the knife position (mm) energy( mj) 重庆大学硕士学位论文3光学元件激光损伤实验研究 24 )2(*4826. 1 p ew (3.1) 其中w为光斑半径，定义为光强衰减到极值光强的 2 /1 e的光斑半径。于是可 得 光斑的半径为 w=1.4826(2ep)=1.4826x0.1085=0.16mm 光斑的有效面积为 seff=0.16x0.16x3.14/2=0.0402mm2。 1064nm 激光输出样品处光斑面积采用 ccd 测量，共测 10 组，每组测 250 次。 计算测得的 10 组光斑面积的平均值为 0.369mm2。测得结果如下： 表 3.5 ccd 测量样品处光斑面积数据 table 3.5 the area of laser spot tested by ccd 12345678910 min0.3020.3090.3060.3280.3150.3050.3140.3080.3120.309 max0.6180.5670.6510.8290.7400.7090.6580.6820.5720.732 mean0.3610.3610.3810.4750.4210.4240.4050.3830.3860.417 sigma0.0440.0360.0550.0870.0670.0640.0570.0500.0460.057 于是样品表面的损伤阈值可表示为 2 w e ith (3.2) 式中，e 为能量计测得的分束能量，为分束比，w为测试点处光斑半径。 3.3 损伤实验研究 3.3.1 熔石英损伤实验研究 基体是薄膜的载体，它的特性对薄膜的破坏阈值有极大的影响。基体材料有 不同的结构、膨胀系数、预应力、热传导特性和表面能态。这些决定了膜表面具 有不同的应力，界面力和界面吸收，以及不同的温度分布。从而决定了不同基体 的同样薄膜，其激光破坏阈值可能是不同的。 熔石英玻璃是非常有用的光学材料，它有优良的光学，热学性能和化学稳定 性，可以做各种光学元件，在光学和激光系统中有广泛的应用。其优良的透光性 是紫外和中红外理想的窗口材料。我们对熔石英的抗激光损伤能力及其表面损伤 增长等方面做了实验分析。 3.3.1.1 输入输出面损伤分析 用激光打击样品架上的熔石英，结果其输入输出面都有损伤发生，我们得到 的损伤几率与激光能量密度的关系曲线如图 3.4 所示。 重庆大学硕士学位论文3光学元件激光损伤实验研究 25 1820222426283032 0 20 40 60 80 100 damage probability/% laser fluency/j/cm 2 1 2 图 3.4 熔石英输入输出面损伤几率与激光能量密度的关系 fig3.4. dependence of entrance and exit surface damage probability on laser energy of fused silica 其中曲线 1 表示输出面的，曲线 2 为输入面的。从图可见，随着入射能量密 度增大，损伤几率呈线性增加态势，延长几率曲线交 x 轴，交点即为零损伤几率 的激光损伤阈值。可以得出熔石英输入面的零损伤阈值为 22.40j/cm2,输出面的为 18.30j/cm2。输入面的零损伤阈值约是输出面的 1.25 倍。 在我们的实验中，使用的是 10ns 的短脉冲激光，所以考虑场效应的作用。激 光辐射流照射样品表面时光子动量发生改变，作用于样品表面的激光压力 pl由动 量守恒定律决定。对于垂直入射情况有49： trf c i r c i rtrf c i c ii p n ii n tir l ,)1 ()1(, (3.3) 其中 ir、ii、及 it是反射、入射及透射光的峰值强度，c 和 cn是光在入射介质和出 射介质中的光速，trf,描述激光脉冲的空间和时间形状。由材料力学可知，受压 力为负，拉力为正。设样品折射率为 n，则输入表面所受激光压力为： c i n n p i l 1 ) 1(2 2 trf,(3.4) 而输出表面受的激光压力为： ),( ) 1( ) 1(8 3 2 1 trf c i n nn p i l (3.5) 那么，样品输出表面与输入表面所受力之比(忽略负号)为： 2 2 2 1 ) 1( 4 n n p p l l (3.6) 将 355nm 条件下的熔石英折射率 n 代入(36)式中，有 2 1 l l p p 1.42，即输出 表面所受力比输入表面大 1.42 倍，因而输出表面比输入表面更容易发生激光诱导 损伤，其零概率损伤阈值比输入表面的低 1.42 倍。 3.3.1.2 三倍频下熔石英的损伤增长研究 目前对光学元件的损伤测试主要集中于阈值的大小测量，主要为单枪破坏阈 值。对大多数光学材料而言,通常多枪破坏阈值要比单枪破坏阈值低几倍46。我们 重庆大学硕士学位论文3光学元件激光损伤实验研究 26 认为从工程应用角度看,多枪破坏阈值更恰当一些。我们知道光学元件的损伤是一 个概率事件，如果单个的初始损伤很小的点不随激光辐照次数增大而增长，这种 情况并非是非常严重的。关键的问题是损伤随激光辐照次数的增多而发生增长， 从而导致灾难性破坏。近年来有关熔石英激光损伤的研究报道不少5052。llnl 实验室对高精度抛光的熔石英进行了损伤增长研究53，得出损伤尺寸同激光辐照 次数满足指数增长关系。我们在三倍频(355nm)激光辐照条件下，对 hf 腐蚀后的 熔石英进行了损伤增长研究。 1) 实验方法 由上述结果，我们知道后表面更易于损伤。为了便于测量，这里我们分析后 表面的损伤增长。测量光路如图 3.1 所示，在三维样品移动台后置一读数显微镜用 于观察样品后表面的损伤。熔石英样品规格为 45 8mm，其特性参数如表 3.6 所 示。 表 3.6 熔石英样品的材料特征 table 3.6 characteristics of fused silica materials melting point/k coefficient of expansion/10- 6/k young s modulus/gpa refractive index heat conductance/w/m/k 17430.54761.45811 用浓度为 3%的 hf 腐蚀样品 10 分钟，刻蚀一个波长。采用 s- on- 1 方式，即用 相同的激光能量脉冲以相同的时间间隔在样品元件上的同一点辐照多次。我们不 断增加激光的输出能流密度进行了 5 组实验。测量时我们的基本思想是：在一定 的激光参数(脉宽、波长和能量)下，当观测到损伤点尺寸随激光辐照次数连续 3 个 左右的点基本不再发生变化，这时我们停止相应组的测量。 2) 实验结果和分析 对 hf 酸处理过的熔石英样品进行的激光损伤测试结果如表 3.7 所示。 表 3.7损伤实验结果 table 3.7 damage test results 激光辐照次数 123456789 平 均 能 量密 度 (j.cm- 2) 1 组 82110140205245310500500-23.87 2 组 6011015520024027539543044020.94 3 组 11015017022026029033034034021.88 4 组 140160260290410420445-23.61 损伤尺寸(um) 5 组 150215295455630730745-35.90 重庆大学硕士学位论文3光学元件激光损伤实验研究 27 从表中的每组实验数据中可以看出，辐照次数所对应损伤尺寸，并求得了每 组实验中的平均能量密度。我们将第 1 组实验数据进行曲线拟合，如图 3.5 所示， 图中曲线 1 表示损伤尺寸与辐照次数的关系，曲线 2 表示激光输出能量变化。 02468 20 22 24 26 28 30 32 34 36 38 40 shot number laser fluence(j.cm- 2) 1 2 l=60.8+21.4e 0.427n 0 100 200 300 400 500 damage size(nm) 图 3.5. (1):损伤尺寸与辐照次数的关系;(2):每点处能量输出变化。 fig 3.5. (1) plot of damage size with shot number; (2) plot of laser fluence with shot number. 从图 3.5 可以看出， 到达最大损伤尺寸前的点其损伤尺寸与辐照次数满足指数 增长关系，其关系可以由下式给出： aell n 0 其中 l 为损伤尺寸，n 为激光辐照次数，l0、a 为拟合参数。对其他 4 组实验数据进行拟合，得到了类似的指数增长关系。损伤尺寸的增长与激光辐照 次数呈指数增长关系。 3) 损伤机理分析 实验样品的损伤形貌如图 3.6 所示,其中 a 图为激光输出能量密度为 35.9j/cm2 时辐照 6 次后的损伤形貌图，损伤尺寸为 730um；b 图为激光输出能量密度为 23.87j/cm2时经过 7 次辐照后的损伤形貌图， 损伤尺寸为 500um。 在激光的作用下， 样品表面的损伤基本表现为小麻孔聚集和烧蚀疤痕，表明其损伤由激光驻波场和 烧蚀共同引起。 (a)after 6 shots at 35.9j/cm2(b) after 7 shots at 23.87j/cm2 图 3.6. 不同辐照次数的三倍频激光损伤形貌 fig.3.6 the morphologies of 3laser damage at different shot number 重庆大学硕士学位论文3光学元件激光损伤