（粒子物理与原子核物理专业论文）γ能谱分析中样品自吸收修正研究.pdf

y 能谱分析中样品白吸收修正研究 摘要 y 能谱分析技术广泛地应用于环境样品测量、地质找矿、放射性废物监测等研 究。通常，运用y 能谱分析样品，采用绝对测量和相对测量两种方法。由于绝对测 量是直接测量，有许多影响测量准确度的因素。因此，分析样品多采用相对测量的 方法。在相对测量中，为了获得良好的测量准确度，我们需要考虑许多因素，其中 最为重要的一条是制备与待测样品高度，密度和基质成份相同的标准源，使在能量 相同处，自吸收效应是相同的。在环境样品中，土壤和建材材料等样品的密度很大， 而蔬菜和茶叶等样品的密度比较小。如果我们对每一种样品都分别制备标准源，不仅 花费大量的时间，制作成本高，而且难于实现。因此，在样品高度和能量相同的情况 下，解决不同样品密度与自吸收系数之间的函数关系是非常具有实际意义。 由于锆英砂含有较强的放射性核素，其中主要的两种放射性核素是h 和2 3 2 t h ， 因此本文以锆英砂作为研究对象。本文主要是在锆英砂中，掺入氢氧化钙、碳粉、 铜粉和铁粉中的一种或几种物质，配制成相同高度不同密度的样品。通过实验可以 测得在不同密度下，2 豫a 和2 3 2 1 1 l 发射出的各条y 射线的全能峰总计数，又由于 活时间l r 是己知，根据公式n = n l t 可以计算出计数率n 的大小。本文在此基础上 提出基本假设：在基质成份对自吸收系数影响极小的情况下，计数率行与密度p 之 间的关系为：以= 印z + 助+ c 。又因计数率n = a e p f , 得到：a p 2 + b p + c = a f 解式中彳表 示活度，f 表示探测效率，p 表示分支比。当密度p - 0 时，这是一个理想模型即空盒 ( 样品盒内没有样品，只有放射性核素) ，没有自吸收，故自吸收系数肛1 。因此c = a e p ， 自吸收系数f = n c 。然后，利用最小二乘法拟合出密度与自吸收系数之间的函数关系 曲线。为了证明提出的基本假设具有可行性，本文从理论的角度，利用蒙特卡罗的 方法进行了相应的实验数值模拟，拟合出密度与自吸收系数之间的函数关系曲线。 最后，将实验和理论模拟的臼线进行比较分析。研究表明：样品密度值在 1 2 4 9 c m 3 范围内，理论值与实验值之间的相对误差基本上都是在2 0 以内。当2 2 6 r a 和2 3 的特征y 射线能量分别取3 5 1 9 k e v 和3 3 8 3 k e v 时，自吸收系数理论值与实验 值之间的相对误差是最小的，都是在7 以内。因此在实际的应用中，我们可采用上 述的两条曲线，其他的曲线可以作为参考。而对于密度小于1 锄3 的自吸收系数曲线 而言，由于实验条件的限制，本文没有给出具体的介绍。因而，样品密度值在 1 2 4 9 c m 3 范围内，本文为y 能谱分析样品自吸收系数找到一条捷径。 关键词：y 能谱相对测量自吸收系数蒙特卡罗 y 能谱分析中样品自吸收修正研究 a b s t r a c t t h ea n a l y t i c a l t e c h n o l o g yo fg a m m a - s p e c t r u mi sa p p l i e dw i d e l yi nm e a s u r i n g e n v i r o n m e n ts a m p l e s ，f i n d i n gm i n ei ng e o l o g ya n dm o n i t o r i n gr a d i o a c t i v ew a s t ee t c t h e a b s o l u t em e a s u r e m e n ta n dr e l a t i v em e a s u r e m e n ta r eu s u a l l ya d o p t e di ns a m p l ea n a l y s i s n l ea b s o l u t em e a s u r e m e n ti sad i r e c tm e t h o d a n dm a n yf a c t o r si m p a c t i n gt h ea c c u r a c y a r en e e d e d t h e r e f o r e ，t h er e l a t i v em e t h o di sm o r ew i d e l ya p p l i e d i nt h er e l a t i v e m e a s u r e m e n t , i no r d e rt oo b t a i nh i g ha c c u r a c y ，w en e e dt oc o n s i d e rm a n yf a c t o r s ，t h e m o s t i m p o r t a n ti st h ep r e p a r a t i o n o fs t a n d a r ds o u r c e st h a ta r ea ss a m ea st h e c o r r e s p o n d i n gs a m p l e si nt h eh e i g h t , d e n s i t ya n dm a t r i xc o m p o s i t i o n s ，s ot h a tt h e s e l f - a b s o r p t i o ne f f e c t sa r et h es a m e 砀ed e n s i t i e so fs o m ee n v i r o n m e n t a ls a m p l e sa r e u s u a l l yl a r g e rs u c ha ss o i l ，b u i l d i n gm a t e r i a l se t c ，s o m ea r es m a l l e rs u c ha sv e g e t a b l e s ，t e a e r e i ft h es t a n d a r ds o u r c e so fa l lt h es a m p l e sa r ep r e p a r e d i tw i nn o to n l yt a k e sal o to f t i m ea n dh i g hc o s t ，b u ta l s ot o od i f f i c u l tt oa c h i e v e s oi ti sv e r ym e a n i n g f u lt os e tt h e f u n c t i o nb e t w e e nd e n s i t yo ft h es a m p l e sa n ds e l f - a b s o r p t i o nc o e f f i c i e n t ak i n do fz i r c o ns a m p l ew a su s e di nt h es t u d yb e c a u s et h es a m p l ec o n t a i n s2 2 6 r aa n d z “t ho f s t r o n gr a d i o a c t i v i t y w ep r e p a r es a m p l e so f d i f f e r e n td e n s i t i e sb ym i x i n gz i r c o n 晰mc a l c i u mh y d r o - o x i d e ，c a r b o n ，c o p p e ra n di r o n n l et o t a lp e a ka r e a so fg a m m a - r a y so f 2 2 6 r aa n d2 3 2 t hi nt h es a m p l e so fd i f f e r e n td e n s i t i e sw e r ec a l c u l a t e d a c c o r d i n gt ot h e f o r m u l a 刀= n l lc o u n tr a t e sw e r ec a l c u l a t e d ab a s i ca s s u m p t i o nw a sp r o p o s e d ：w h e n t h es e l f - a b s o r p t i o nc o e f f i c i e n ti s m i n i m a l l yi m p a c t e db yt h em a t r i xc o m p o n e n t s ，t h e r e l a t i o nb e t w e e nt h ec o u n tr a t e ”a n dt h ed e n s i t ypo ft h es a m p l ei s ：力弓c 妒2 + 助+ c c o u n t r a t e 刀利印只s o ，a p 2 + 助+ c = a e p f i nf o r m u l a , am e a n st h ea c t i v i t y ，m e a n st h ed e t e c t i o n e f f i c i e n c y ，pm e a n st h eb r a n c h i n gr a t i o w h e nt h ed e n s i t ype q u a l st o0 ，i ti sa ni d e a l m o d e lt h a tt h es a m p l eb o xc o n t a i n sn om a t r i xc o m p o n e n t s ( n os a m p l e si ns a m p l eb o x ， o n l yt h er a d i o a c t i v en u c l i d e s ) ，s os e l f - a b s o r p t i o nc o e f f i c i e n tf = i ，t h ea b o v ef o r m u l a d e f o r m s ：c = a e p s e l f - a b s o r p t i o nc o e f f i c i e n tf = n c n l ef o r m u l aw a sf i t t e dw i t ht h el e a s t s q u a r em e t h o db yt h ee x p e r i m e n td a t a i no r d e rt op r o v et h ef e a s i b i l i t yo ft h eb a s i c a s s u m p t i o n s ，t h en u m e r i c a ls i m u l a t i o no ft h ec o r r e s p o n d i n ge x p e r i m e n tm e a s u r e m e n tw a s p e r f o r m e dw i t ht h em o n t ec a r l om e t h o d ，t h ef o r m u l aw a s f i t t e db yt h es i m u l a t i o nd a t a f i n a l l y t h ee x p e r i m e n tc u r v ew a sc o m p a r e dt ot h es i m u l a t i o n t h er e s u l t ss h o wt h a t t h er e l a t i v ee r r o r sa r el e s st h a n2 0 w h i l et h ed e n s i t i e so ft h es a m p l e sl i ei n1 - 2 4 9 c m 3 f o ra l lg a m m a r a y so fd i f f e r e n te n e r g i e s a t3 51 9 k e vo f2 2 6 r aa n d3 3 8 3 k e vo f2 3 2 n 1 m e r e l a t i v ee r r o r sa r el e s st h a n7 ，s ot h et w og a m m a r a y sc a nb eu s e di na n a l y s i s ，a n dt h e o t h e r sc a nb er e f e ：r r e dt o t h es e l f - a b s o r p t i o nc o r r e c t i o no ft h es a m p l e so fl o wd e n s i t i e s l e s st h a n1g c m w a sn o ts t u d i e si nd e t a i lw i t ht h er e s t r i c t i o no fe x p e r i m e n tc o n d i t i o n s t h i sp a p e rp r o v i d e sau t i l i t ym e t h o df o r t h e s a m p l es e l f - a b s o r p t i o n c o r r e c t i o ni n g a m m a s p e c t r aa n a l y s i s h y 能谱分析中样品白吸收修正研究 k e yw o r d s ：g a m m a s p e c t r u m r e l a t i v em e a s u r e m e n t s e l f - a b s o r p t i o nc o e f f i c i e n t m o n t ec a r i o i i i y 能谱分析中样品自吸收修正研究 学位论文独创性声明 本人承诺：所呈交的学位论文是本人在导师指导下所取得的研究成果。论文中 除特别加以标注和致谢的地方外，不包含他人和其他机构已经撰写或发表过的研究 成果，其他同志的研究成果对本人的启示和所提供的帮助，均已在论文中做了明确 的声明并表示谢意。 学位论文作者签名： 学位论文版权的使用授权书 本学位论文作者完全了解辽宁师范大学有关保留、使用学位论文的规定，及学 校有权保留并向国家有关部门或机构送交复印件或磁盘，允许论文被查阅和借阅。 本文授权辽宁师范大学，可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库并进行 检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文，并且本人电子 文档的内容和纸质论文的内容相一致。 保密的学位论文在解密后使用本授权书。 学位论文作者签名： 指导教师签名： 签名日期：年月日 4 2 y 能谱分析中样品自吸收修j i ：研究 1 引言 1 1 研究的意义 y 能谱分析中样品自吸收修正研究 近年来随着世界人口的剧增和经济的迅速发展，人类社会面临着能源与矿产资 源短缺的严重威胁。开发新能源和寻找新的矿产资源已经迫在眉捷。在众多的新能 源中，核能占有极其重要的地位。可伴之而来的放射性污染问题是亟待我们解决的 大问题。在对新的矿产资源的寻找过程中，通过放射性测量来寻找新的矿产资源是 一种常用的手段。此外，放射性测量还广泛地应用于农业和医学等方面。因此有关 放射性测量方面的问题在研究工作中就显得尤其重要。 在二次世界大战时期，美国向日本九州长崎投放“大胖子”原子弹，原子弹爆 炸后的大量放射性污染使九州长崎东北5 0 h 外的几十个劫后余生者变成了没有生育 能力、形象怪异、智力低下的“昆虫人”。 1 9 8 6 年4 月2 6 日前苏联切尔诺贝利核电站发生核泄漏事故，危及居住在前苏联 1 5 x 1 0 4 k m 2 的6 9 4 5 万人；在受污染的俄罗斯地区，成年人的发病率比一般水平高 2 0 3 0 ，而儿童的发病率则高达5 0 t 。 在我国，随着沿海核能事业的发展，越来越多的核电站相继建成。核动力堆运 行、核燃料再处理会直接或间接的向大海排放放射性物质。海洋核动力舰船及固体 放射性废物海洋处置也会使一小部分放射性物质释放到海洋：一些非核工业产生，浓 集的天然核素，人工核素也会经种种途径进入大海【2 】。另外，我国的室内装修也是十 分盛行，一些由粘土烧结和花岗岩直接加工而成的新型建材产品的放射性都有可能 超标【3 1 。 放射性测量也广泛应用于其它领域。我们可以利用金和铀具有亲硫性，通过放 射性元素异常晕与金矿化的空间分布规律，达到间接找金的目的 4 1 。 通过对大气层核爆炸所产生的同位素残留放射性铯1 3 7 ，测量沉降在环境中的 1 3 7 c s ( 1 3 7 c s 的放射性半衰期为3 0 多年，十分牢固地滞留在土壤碎末中) 评估一个场地 土壤剥蚀情况p j 。 核技术在农业生产上应用最广泛、成绩最突出的方面是同位素示踪。这都是离 不开放射性测量【6 j 。 放射性测量还常用于划分岩性、岩浆活动期次、岩相以及查明构造的地质填图： 通过测水、土壤中氡的变化预报地震等问题【4 j 。 y 能谱分析中样品臼吸收修j i ：研究 总之，随着世界人口剧增和工业加速发展，开采矿产资源和开发核能是人类在生 产过程中必不可少的活动。开发矿产资源和核能所产生的环境问题日益引起世界各 国的广泛重视。矿产资源和核能的开发利用，不仅污染空气、土壤、水体，导致土地 退化、沙漠化、水环境变化等，而且还会产生局部的放射性污染。因而研究放射性 测量具有重要的意义 7 1 。 1 2 研究现状 国内和国外通常是用实验测量和理论模拟对样品自吸收研究修正。这里我主要 从国内研究状况和国外研究状况出发，综述前人的研究成果。 1 9 9 1 年郝润龙在体源自吸收修正的研究中提出三种确定相对自吸收修正因 子方法。在保证待测样品在样品盒中的装满度与标准样品的装满度一样的情况下， 相对自吸收系数分别可用下面的三个公式表示： x p _ ( 斯争一于钏 ，一m 纵争号) 卜e 冲悟( 昔) j 利用方法测量样品时，只须做待测样品与标准样品之间的自吸收差额测量就 可以，这个方法是最为稳妥的方法。可缺点就是我们不得不测量标准样品和待测样 品的质量减弱系数，工作量非常大。是在只知道标准样品质量减弱系数的情况下 计算待测样品的自吸收修正因子。虽然比第一中方法少求了一个样品的质量减弱系 数，可是此方法缺点是只能适用于高能段的，对于低能段误差较大。是不用质量 减弱系数的实验方法。这个方法是一种既可靠、且对所有能量段都适用的确定体源 自吸收修正因子的方法f 引。 吉长余、张素杰在环境样品y 射线自吸收修正因子与样品质量的相关性中 探讨高纯锗( h p g e ) v 谱测量环境样品时y 射线自吸收修正因子与样品质量之间的相 关性。主要是将一块发射多个y 射线的标准点源( 1 5 2 e u + 1 3 7 c s ) 放置在准直器上，测量 全能峰的净计数率。按下面的公式计算待测样品相对于标准源基质材料的自吸收修 正因子f 、-、 i 钆 ，。一 k 一，一， 厂l 2 印 = f y 能谱分析中样品自吸收修正研究 通过相关分析，得出自吸收修正因子与样品质量之间的回归方程。此方法不依 赖待测样品的质量减弱系数，使自吸收修正的准确度提耐9 1 。 苏琼，高亚民在用圆柱形体源刻度g ey 谱仪效率的能量及源自吸收的数学模 型中提到用少量不同密度的刻度源求得下列式子中的有关参数 l n 6 ( e ，) = a n ( 1 n e ，) ” ”= 0 及 f = e x p ( b o + b i i ne ，) e x p 【一( o + 1 ) p 】 利用上述两式求得在实验刻度范围内任一源密度及y 能量的全吸收峰探测效 率。此方法解决了不同能量不同密度样品测量效率的函数关系。从而，省去了每测 量一种密度的样品都必须制备相应密度的刻度源的烦琐操作。而这里的源密度实际 上应为“填充密度”。这样，除液体源外，几乎每一个手工装样的粉末体源的“密度” 都是随机地依制样人员的不同而有较大差异。这样，有理由认为，对于具有不同成 份而密度相同的源，它们因质量厚度相同，而有同样的自吸收因子。而这一实验事 实不能从辐射防护意义上的自吸收理论中得到解释【1 0 1 。 虞彩琴，李国祯等人在圆柱形体源的y 射线自吸收校正中应用c = i ( u 。) 八砧，八脚2 靠砌沈进行数值计算，得到自吸收校正因子及圆柱形体源 的最佳厚度。作者采用与被测样品相似的标准源( 除了组成介质外) 对仪器进行刻 度。由介质不同所引起的误差，通过自吸收校正因子给予解决。这个方法保留了仪器 常数法的优点。然而，文章中要求把探测器假设成为点探测器，源与探测器是同轴 配置的，( 源的厚度) f d ( 源与探测器晶体表面的距离) ，因而导致探测效率降低1 1 1 】。 c a m c m a h o n ，m f f e g a n 等人在( ( d e t e r m i n a t i o no fs e l f - a b s o r p t i o nc o r r e c t i o n s f o rg a m m aa n a l y s i so fe n v i r o n m e n t a ls a m p l e s ：c o m p a r i n gg a m m a - a b s o r p t i o nc u r v e sa n d s p i k e dm a t r i x m a t c h e ds a m p l e s ) ) 中根据以往的工作者提出的 f ( e ) = ( e 一1 ) l n ( e 叫) 及 c r ：生：警 w ，l j 掣 在进行一系列的实验得出，c ，与能量关系以及啃密度关系。最终提出。利p 却 公式。此方法避免制作各种样品的繁杂，也节省了大量的时间【1 2 】。 在对环境样品放射性水平测量时，由于受取样条件的限制，待测样品高度的不 同对测量结果产生影响；由于样品的来源不同，基质密度的不同也会对测量结果产 生影响。通常采用相对测量的方法来测量样品的活度，但由于样品种类繁多，制作 3 y 能谱分析中样品自吸收修j f 研究 工艺繁杂。因而，本文提出了一个新的方法。由公式n = a e p f ( 刀表示计数率，a 表示 活度，表示探测效率，p 表示分支比，朦示自吸收系数) 可知，在计数率，探测效 率和分支比已知的条件下，如果得知自吸收系数的大小就可以计算得出放射性活度 的大小。而对相同高度的样品而言，自吸收系数的大小与密度的大小有关。从而我 们对多个相同高度不同密度的样品进行实验测量，拟合出p ( 密度) ，( 自吸收系 数) 的二次曲线。同时用蒙特卡罗方法对上述方法的可行性进行了验证。 4 y 能谱分析中样品自吸收修j ：研究 2 y 能谱的分析原理 2 1y 射线与物质的相互作用的一般特性 虽然y 射线、韧致辐射和特征x 射线等起源不一，能量大小也不相等，但它们都 属于电磁辐射，与物质的作用机制是一样的，也是射线探测和射线应用的物理基础。 y 光子通过物质时，会在一次碰撞中失去全部能量或是丢失一部分能量，这有是由粒 子通过碰撞丢失能量的方式不同所引起的【l 引。 y 射线与物质的相互作用，可以有许多种方式。在所有相互作用方式中，最主要 的三种方式是光电效应，康普顿效应和电子对效应。 2 1 1 光电效应 当y 光子把它的全部能量转移给某个核外束缚电子，使之脱离原子而成为光电子 发射出去，而光子本身消失掉，这种过程称光电效应。如图2 1 所示。 原子 图2 1 光电效应 y 光子与物质相互作用时，产生光电效应，光子的能量一部分转化为电子的动能， 另一部分的能量消耗在脱离原子束缚的逃逸功和原子的反冲动能上。但反冲能量跟 y 光子的能量与电子动能相比，它是极小的，故可以忽略。因此，原子吸收y 光子 后发射出来光电予的能量就是入射光子的能量减去电子逃逸出原子时所做的功，即 光子能量与该束缚电子所处壳层的结合能之差。所以，发生光电效应的条件是，入射 y 光子的能量必须要大于电子的结合能，如此，才有可能从原子的任意壳层打出光电 子。光电子可以从原子的各个电子壳层中发射出来，但是自由电子( 非束缚电子) 却 不能吸收入射光子能量而成为光电子，也就是说，光子打在自由电子上不能产生光 电效应。原因就在于自由电子与光子作用时动量不守恒。而原子核，严格说是发射 光电_ 了后剩余的整个原子的参加，使得光电效应整个过程不但满足能量守恒，而且 满足动量守恒。实践中发现，入射光子的能量超过k 层电子结合能，大约8 0 的光 5 y 能谱分析中样品自吸收修j f ：研究 电吸收发生在k 层电子上。这表明了，电子在原子中束缚越紧，就容易使原子核参加 上述过程，产生光电效应的几率也就越大。所以，k 壳层上打出光电子的几率最大， l 层次之，m ，n 层更次之。 发生光电效应时，内壳层上的电子被打出，这时此壳层上就留下空位，并使原 子处于激发状态。此时这种状态是不稳定的，有两种退激过程。一种过程是外层电 子向内层跃迁，来填补这个空位，使原子恢复到较低的能量状态。此时将放出一个 光子，光子的能量等于两个壳层的结合能之差，这能量将以特征x 射线的形式释放 出来。另一种过程是原子把激发能交给外壳层电子，使它从原子中发射出来，这种 电子称为俄歇电子。因此，在发射光电子的同时，还伴随着原子发射的特征x 射线 或俄歇电子。 在光电效应中，由能量守恒定律得到： t n , = e + 恳 或忍- 加- b , 原子各个电子壳层的结合能岛是已知的。利用上面的两个式子，由光电子的动能 可确定y 光子的能量。电子的结合能届，不仅与原子序数z 有关，而且也与壳层的层 次有关。各壳层电子结合能数值的近似为： 对于k 层， 最= r y ( z - 1 ) 2 对于l 层， 最= r ( z 一5 ) 2 4 对于m 层，= r ( z 一1 3 ) 2 9 式r y = h c r 。，r 沪1 0 9 7 7 4 x 1 0 7 m 一，h - - 6 6 2 6 6 x 1 0 。3 0 s ，c = 3 x 1 0 8 m ，1 代入，可算得 r v _ 1 3 6 0 e v 。一般情况下，光子能量办v 要比结合能马大得多，因而可以近似地认为光 电子的动能等于y 射线的能量( 最嘲v ) 。 2 1 2 康普顿效应 入射y 光子与物质中的电子发生非弹性，把一部分能量转移给电子，使它脱离原 子成为反冲电子，而y 光子本身被电子所散射，它的的能量和运动方向发生变化，这 种过程称康普顿效应。如2 2 图所示。厅v 和厅1 ，。为入射和散射光子的能量；伊为散射 光子与入射光子方向间的夹角，称散射角；舻为反冲电子的反冲角。 康普顿效应和光电效应是两个完全不同的物理过程。在光电效应中，光予本身 消失，它的能量完全转移给电子，使电子成为光电子；在康普顿效应中，光子只是 损失掉一部分能量，并不是完全的损失。光电效应大多数发生在束缚最紧的内层电 6 y 能谱分析中样品自吸收修正研究 子上；康普顿效应是发生在束缚较松的外层电子上。由于外层电子的结合能是较小 的，与入射y 光予的能量相比较，可以忽略，所以可以把外层电子看作是“自由电 子”。这样康普顿效应就可以认为是y 光子与处于静止状态的自由电子之间发生的弹 性碰撞。入射光子的能量和动量只是在反冲电子和散射光子之间进行分配。用相对 论的能量和动量守恒定律，可以推导出散射光子和反冲电子的能量与散射角的关系。 图2 2 康晋顿效应 假定入射光子能量为b = 办v ，动量h v c 。发生碰撞后，散射光子的能量为b = h v ，动量为j l n ，尼。反冲电子的动能为最，总能量为e ，动量为p 。它们之间有下列 关系式： 巨= e m o c 2 = m c 2 m 0 c 2 = m o c 2 厕一m o c 2 p = m v = m o v 孓节 相对论能量和动量关系为： e = 届孺 式中# = v c ，v 为反冲电子速度，肌d 是电子静止质量，m 是电子以速度v 运动时的质 量。根据能量和动量守恒定律，有下列关系式t h v c = h v c o s o c + p c o s o h v 。s i n o c = p s i n o 7 y 能谱分析中样品臼吸收修正研究 由此，可以得到下式： 或者 厅2 w ( 1 - c o s o ) = ( h v h v ) m o c 2 耳e ( 1 - c o s o ) = ( 巨一巨) m o c 2 因此，散射光子的能量为： e = 巨 1 + e f i l c o s o ) m o c 2 】 康普顿反冲电子的动能为： 即 e = h v h v e = 彰( 1 一c o s o ) m o c 2 + e ( 1 - c o s e ) 0 和妒之间的关系是： c t g 呼o = ( 1 + e 历o c 2 ) t go 2 2 i 3 电子对效应 当入射的y 光子能量大于1 0 2 2 m e v 时，在原子核或电子的库仑场作用下，y 光 子转化为一个正电子和一个负电子，这样过程称为电子对效应。如图2 3 所示。 原子核 入射光子 二二二二二二歹：二电子对 、一- 、么一一、。”4 e 、 图2 3 电子对效应 在发生电子对效应时，入射y 光子能量一部分转变为正负电子对的静止能量 ( 1 0 2 m e v ) # b ，另一部分转化为正负电子对的动能，即有关系式： h v = e + + e 一+ 2 m o c 2 式中如和以分别为正、负电子的动能。 根据能量和动量守恒定律可知，电子对效应除涉及入射光子和电子对以外，必 8 y 能谱分析中样品自吸收修】e 研究 须有一个第三者一原子核参加，对此做如下讨论： 电子对的总能量为： e = e c 。+ e 一+ 2 m o c l = 2 m o c 2 1 一( v f ) 2 电子对的总动量为： p = 2 m v 由电子对的总能量和电子对的总动量公式可得到： p = v e c 2 在由光子的动量只= h v c 得： p c 2 v = e r e 由上式可以看出，电子对的总动量p = v c p r e r 。这表示入射光子的动量除了被 电子对带走一部分，剩下的动量必须被参与这过程的第三者一原子核带走。又因为 原子核的质量很大，所以它的反冲能量很小。故式b y = 露+ e e + 2 m o c 2 是成立的。 另外当正电子动能几乎耗尽时，它与物质中的一个电子发生湮没过程，放出二 个光子。 害七季2 h 其中h v = o 5 1 1 m e v 。这两个能量为0 5 1 1 m e v 的光子称为湮没光子。且这两个光 子之间的夹角近似于1 8 0 。，与正电子初始运动方向无关。 2 2y 能谱仪简介及能谱形成机制 y 射线是通过观测次级电子来探测的，这些次级电子由光电效应、康普顿效应和 电子对效应产生的。而探测方法是基于带电粒子通过探测器时发生的原子激发或电 离过程【l4 1 。在选择y 射线探测器时，下列因素要重点考虑：( 1 ) 分辨率；( 2 ) 探测效率：( 3 ) 装置简易程度且数据是否容易积累：( 4 ) 次要因素，如稳定性、响应线性等【”】。目前y 探测器主要有气体探测器，闪烁探测器和半导探测器三类。由于在实验中我们用到是 高纯锗半导体探测器。所以，我们在这里只介绍半导体探测器 半导体y 射线探测器一般选用锗和硅做为介质，并因而提高了阻止本领。在半导 体探测器中，光子通过与半导体物质的相互作用而损失能量，产生的电子或空穴在 外加电场的作用下而被收集，从而得到一个幅度正比于辐射能量的电子脉冲。由半 导体材料发展起来的g e ( “) 和h p g e 的各种型号的探测器，具有特别高的能量分辨率， 9 y 能谱分析中样品自吸收修正研究 并且也有较高的探测效率。因此，半导体y 探测器是y 射线能谱分析的理想工具1 6 1 。 2 2 1y 谱仪工作原理 高纯锗y 谱仪根据用户的不同使用要求，在部件的选择与配置上有些区别，但 其基本配置都相同，即包括：h p g e 探测器、电荷灵敏前置放大器、高压电源、谱仪 放大器、谱仪a d 、多道缓存与微机接口、n i m 机箱与电源、微型机系统、打印机、 多道( m c a ) 仿真软件、y 谱分析软件1 刀。其工作原理如图2 4 所示： 图2 4y 谱能仪原理结 高压电源：提供探测器工作的电压。 探测器：将上述的三种不同相互作用产生的不同强度光信号转化为电信号。 前置放大器和谱仪放大器：对探测器输出的电脉冲进行线性放大。 a d 转换1 8 】和多道分析器：a d 转换器的主要作用是将放大的电脉冲数字化，然后放 到多道分析器中相应的道址上。 2 2 2y 能谱形成机制 如图2 5 所示y 能谱是复杂的连续的二维图像【1 9 , 2 0 j ，y b e , 谱主要由全能峰、康普 顿坪台、单逃逸峰、双逃逸峰、反散射峰、康普顿边缘、湮没峰等构成【l6 1 。本文只 介绍在y 射线与物质的三种主要相互作用下，y 能谱的形成机制。 全能峰也称光电峰。它的产生大致可以分为两大方面。一方面是由于在发生光 电效应时，近似的认为光电子的动能与y 射线的能量相等( e e = h v ) 。所以由光电效应形 成的脉冲幅度就直接代表y 射线的能量，在能谱中对应为全能峰。另一个方面是由于 在康普顿效应中，当散射角0 。( 0 ( 1 8 0 。时，散射光子在晶体中首次发生康普顿效应后， 留在晶体中，而且所有的后次效应也相应的发生在晶体中。因此，所有后次效应产 生的光电子能量与首次康普顿效应产生的光电子之和正好等于原始y 射线能量，即和 1 0 y 能谱分析中样品自吸收修正研究 光电效应产生的脉冲幅度是一样的，所以也可以形成全能峰。 籁 若 道址 图2 56 0 c o 能谱图 康普顿坪台的形成原因是：在发生康普顿效应时，散射角在0 。 8 1 8 0 。范围内，晶 体巾散射光予逃逸形后形成连续的电子谱。 单逃逸峰和双逃逸峰形成原因是：当发生电子对效应时，正电子动能消耗殆尽 时，它与晶体原子中的电子产生湮没作用，转化为二个光子。当两个湮没光子中有 一个逃逸出晶体，形成单逃逸峰。谱仪记录到的能量比全能峰少了o 5 1 1 m e v 。它对 应的能量为： 巨+ + e + o 5 l l = 枷一0 5 1 l 当两个湮没光子全部逃逸，谱仪记录到的能量比全能峰少了1 0 2 2 m e v ，形成双 逃逸峰。它对应的能量为： 丘+ + e = 办1 ，一1 0 2 2 反散射峰和康普顿边缘产生的原因是：当发生康普顿效应并且散射角8 = - 1 8 0 。时， 入射光子与电子对心碰撞后，沿相反方向散射回来，而反冲电子则沿入射光子方向 飞出，这种情况称反散射。这时散射光子能量最小： t 。2t ( 1 + 2 e m o c 2 ) y 能谱分析中样品自吸收修j 卜研究 而反冲电子的动能达最大值： e 一= e ( 1 + m o c 2 2 e ) 如果y 射线在源衬托物上，探头外壳上以及在周围屏蔽物质上发生反散射。散射 光子进入晶体被吸收会使康普顿坪区的计数增加。特别是在康普顿坪上2 0 0 k e v 左右 的位置能经常看到一个小的突起，它是反散射光子造成的，称为反散射峰。当y 射线 在探头内部发生反散射，这时反冲电子的动能最大。反冲电子被晶体所吸收，形成 康普顿边缘。 湮没峰形成原因是：y 射线与周围物质材料发生电子对效应，并产生正负电子对。 当正电子湮没时，放出的两个光子，其中有一个进入晶体，被晶体所吸收，形成湮 没峰。它对应能量为0 5 11 m e v 。 2 3 y 能谱的测量原理 在核物理研究中，研究核衰变刚图、进行核反应实验等都离不开y 射线的测量。 在放射性分析方面，如进行活化分析，示踪以及低水平测量等也都是基于y 射线强度 和能量的测量。因此，y 能谱的测量是核辐射探测的一个重要方面，它主要包括以下 几个方面。 2 3 1y 能谱仪能量刻度 能量刻度通常是通过一系列的己知放射性核素，标定谱仪的能量和道数之间的 关系，并测定其线性。刻度的目的是为了根据射线能量确定道址或者根据道址来确 定射线能量。这里需要注意的是：如果已经得知能量刻度曲线，待测源的射线能量应 该包括在这一能量范围内，工作条件应与能量刻度曲线测定时的工作条件保持致。 典型的能量刻度曲线近似为一条直线。它近似可用线性方程写出： e ( x p ) = a x p + b 式中，为峰位，b 为直线的截距( 零道所代表的能量) ，a 代表直线的斜率，即 每道所对应的能量间隔，又称为增益。为了准确地进行能量刻度和确定未知能量，需 要注意放射源选择、峰位定准、考虑非线性、确定谱仪的稳定性好坏等问题。 2 3 2y 能谱仪效率刻度 效率刻度为与能量测量相联系的通量测量所必需的，它要求考虑的因数很多。效 率刻度可以通过理论计算求得。但大多数的实验工作者是从实验上进行刻度。主要 有以下三种效率刻度的方法： 1 2 y 能谱分析中样品自吸收修正研究 ( 1 ) 将从探测器上测得一定能量的峰面积与在m 测得的该能量峰面积作比较， 得到相对于n a i 的相对效率。若已知n a i 的绝对效率，则该探测器的绝对效率也可 得知。 ( 2 ) 利用能量和强度都精确已知的标准源进行直接的测定。 ( 3 ) 先进行相对效率的刻度然后再转成绝对效率的刻度。要求使用的放射源具 有多种能量射线，各种能量射线的相对强度是已知的。假设放射源放出的第f 种射线 的能量是厶，相对强度是岛。通过谱仪测得这些能量射线的全能峰计数率为坳。把峰 内计数率与峰探测效率用下式联系起来： n p | = s p i a k i 这里彳是指活度，改写上式得到： s 暖= n 嗽a k | 由此式可以看出，源峰效率是劬与坳舶成正比的。因此作出坳，岛与能量历的关 系曲线就得到了相对效率的刻度。然后，利用一个标准源测定探测器对该能量的源 峰探测效率s p o 。最后，根据这一能量的源峰效率c s p o ，把相对效率的刻度换算成绝对 效率的刻度。即对于第浠 射线能量最，所相应的源峰效率卸，为： = ( 句) ( 吃) 】 这里，绋，偶和矽毛都是在相对效率刻度上对应于能量易和厶的数值，历为标准 源射线的能量。 2 3 3 能谱峰面积的确定 在能谱分析中，y 射线强度几乎都是根据其能谱上特征峰面积来确定的。因而， 如何准确地确定峰面积显的十分重要。确定峰面积有很多方法。它们可分为两类。 第一类叫计数相加法，即把峰内测到的各道计数按一定公式直接相加。第二类叫函 数拟合法，即把所测到的数据拟合成一个函数，然后积分这个函数得到峰面积。下 面分别叙述这两种方法。 2 3 3 1 计数相加法 按照本底扣除和边界选取方法不同，计数相加法又可分为以下几种方法。 ( 1 ) 全峰面积法。它也叫t p a 法。该法要求把属于峰内的所有脉冲计数相加起 来。在全能峰方法中，本底是按直线的变化趋势( 直线本底) 加以扣除。此方法首 先是确定峰的左边界道数为，右边界道数为，则峰所占道数为r - l + l 。然后，求出 峰内各道计数( 还未扣除本底) 的总和，即： 1 3 y 能谱分析中样品自吸收修正研究 丁：y ，- 0 i = l 式中，y i 为峰内第f 道的计数，劝各道计数( 还未扣除本底) 的总和。最后，计 算本底面积b 。各道计数的总和减去本地面积即得出峰面积。在t p a 法中误差主要 来自两方面。一方面在测多种能量射线时，峰可能落在其它谱线的康普顿边缘或落 在其它小峰上。按直线本底考虑就会造成很大误差。另一方面按统计误差公式计算， 的系数因子是1 。因此本底面积严重地影响了对峰面积的计算。t p a 法虽有不足之 处，但它受峰的漂移和分辨率变化的影响小，同时也比较简单。 ( 2 ) c o v e l l 法。在峰的前后沿上对称地选取边界道，并以直线连接峰曲线上相 应的边界道两点，把此直线以下的面积作为本底来扣除。此方法与t p a 法相比，结果 受本底不确定的影响相对较小，但易受分辨率变化影响。 ( 3 ) w a s s o n 法。该法把峰的边界道对称地选取在峰的前后沿上，但本底基线选 择较低。选择的方法和t p a 法一样。在此方法中，峰取用的道数较少，基线又低， 进一步提高了峰面积与本底面积的比值。因此本底基线的不准和计数统计误差对峰 面积准确计算的影响较小。但是它受分辨率变化的影响，没有t p a 法好。 ( 4 ) s t e r l i n s k i 法。为了改进c o v e l l 法，斯特令斯基( s t e r l i n s k i ) 提出，取各种 数值的边界道，分别按c o v e l l 法计算峰面积，然后把它们相加起来作为该峰的面积。 按此法计算的峰面积差非峰上的块实际面积，但它确是正比于射线强度的一个量。 在此方法实际使用时，要求谱仪刻度和测量样品所采用的峰面积计算方法是相同的。 在比较各个峰面积大小时，也要在同一个峰面积计算方法下进行。 ( 5 ) q u i t t n e r 法。在此方法中，本底谱用三次多项式来描述。该法由于对本底 谱形状作了较细致的考虑，因此可得到较高精度的结果。特别当峰道域较宽以及当 本底面积接近或大于峰面积时，这个方法是可取的。可是本方法需要峰之间有较大 距离，并且计算量较大。 2 3 3 2 函数拟合法 此方法是把峰用一个已知函数来描述，一般j 隋况下用一个高斯函数来描述： g 诣唧l - 譬l 式中x 为道数，x d 为峰位，肋为峰高，为高斯函数的方差。如果们知道函数中有 关参数，在通过积分运算便可以求