（凝聚态物理专业论文）la系高温氧化物超导体正常态性质的研究.pdf

摘要 本论文主要研究l a 系氧化物高温超导体的输运性质。通过系统地，对照性 ， 地对大量高质量单品及多晶样品的研究、；得到了一些有价值的结果。 第一章综述了有关l a 系氧化物高温超导体的晶体结构，电子结构，正常态 的输运性质。 第：章制备了l a 。b a 、c u o ，( xo 1 0 ，0 1 0 8 ，0 1 1 6 ，0 1 2 5 ，0 1 3 3 ，0 1 4 2 ，0 1 5 ) 多品系列样品和l a 。b a 、c u o ，( x = o 0 8 ，0 1 2 2 ，0 1 2 5 ，0 1 2 8 ，o 1 3 1 ) 单晶样品，并测 量了在液氦温区的电阻率和部分样品的热电势。从测量结果得知：在b a 含量 x = o 12 5 时样品的载流子浓度最小，并且受到的局域化程度最强；在低温区发生 低温1 1 i 交一低温u q 方相的相变后，载流子受到的局域化程度变强，并且呈现出类半 导体行为，这可以很好地用条纹相模型加以解释。对于“1 8 反常现象”，结果表 明低温区发生的低温正交一低温四方相结构相变并不是其主要原因，应归结于体系 的局部晶体结构。 第三章测量了对l a 位掺杂s m 的( l a 。s m ；) 。j s r 。j c u o ，( x - o ，0 0 5 ，0 1 0 ，0 1 5 ) 多晶系列样品的电阻率和热电势。得知：( l a 。s 呱) 。j s r 。i c u o 在高温区呈现出线 性关系，而在t 。一l o o k 的温区，随着s m 含量的增加，则呈现出由金属行为到类 皇导体行为的转变，同时超导温度t 。也随着降低。t 。随s m 的掺杂增加而降低， 意味着物理压强效应对s m 掺杂l s c o 体系的影响并不明显，可归结为s m 的掺杂 在c u o ：面上产生一个无规势：热电势在t 。处有一宽峰，t 。，随s m 的掺杂量增加 向低温端移动，可用极化子液体模型定性说明。同时还测量了s r 掺杂的 l a “( b a s r ，) 。c u o 。( x = o 1 2 5 ，0 1 5 ：y = o ，0 0 7 5 ，0 1 5 ，0 3 0 ) 系列单晶样品的电阻 率。测量表明，在l b c o 体系中的“1 8 反常现象”应由体系中b a 的含量为1 8 引起的，并不仅仅是由载流子浓度为p = o 1 2 5 而引起的；也进一步表明在低温时 j f l 国科学技术夫学帧十学位沦文 发生的低温f 交相一低温四方相的相变并不是“l 8 问题”的主要原因，在l b c o 体系中的“l 8 反常现象”应归结于局部的品格结构。在b a 的含量为1 8 时导致 了c u 魄八面体的倾斜角度变大，也从而导致c u o 。面的扭曲，并可能在费米面产生 能隙，或载流子在禁带中形成一个退定域的杂质带取代原有的关联电子能带，最 终导致“1 8 反常现象”。 第四章制备了z n 掺杂l a c u o 。多晶系列样品，并测量了体系的直流磁化率， 电阻率和热电势。研究了降温速率对反铁磁相变和输运性质的影响。一方面，反 铁磁相变温度t 、并未随降温速率的改变而发生变化，另一方面，通过电阻率和热 乜势测量，发现在高温区散射率在快速过程中明显升高了。热电势在高温区( 高 j 。) 较弱的温度依赖关系可能与小极化子跳跃的扩散过程有关。热电势无较 人改变意味着载流子浓度变化不大。在t 。，之下温度与热电势的线性关系归结为 磁散射效应的贡献。在t 。，之下斜率的变化和t 。之上的近常数行为排除了声子 曳引的贡献。热电势在t 、之下的拐点与低温载流子的局域化有关，且随z n 的掺 入而增大。 p 囤 学技术人学帧 学f t 沦文 a b s t r a c t t h ed i s s e r t a t i o nc o n c e n t r a t e so nt h es t u d i e so ft h et r a n s p o r tp r o p e r t i e so f2 1 4 s y s t e mh i g ht e m p e r a t u r es u p e r c o n d u c t o r s s o m ei m p o r t a n t r e s u l t sa r eo b t a i n e da n da r e 1 i s t e da sf o l l o w s i n c h a p t e r 1 ，t h e c r y s t a l s t r u c t u r e ，m o d e lp h a s ed i a g r a m a n dt h e t r a n s p o r t p r o p e r t i e so f 214s y s t e mh i g ht e m p e r a t u r es u p e r c o n d u c t o r sa r ei n t r o d u c e d i nc h a p t e r2 ，t h ee l e c t r i c a lr e s i s t i v i t ya n dt h e r m o e l e c t r i cp o w e rh a v em e a s u r e df o r t h e s i n g l ec r y s t a l s a n d p o l y c r y s t a l l i n e o fl a 2 x b a 、c u 0 4a ta r o u n dx 2 0 1 2 5 t h e a n a l y s i si n d i c a t e st h a tt h ec a r r i e sc o n c e n t r a t i o ni s t h em i n i m u ma n dt h ec a r r i e r sa r e m o s ts t r o n g l yl o c a l i z e da tx = 0 1 2 5 t h er i s ei ne l e c t r i cr e s i s t i v i t ya ta r o u n dx 2 0 1 2 5 b e l o w7 0 ki sa t t r i b u t e dt ot h ef o r m a t i o no fs t a t i cs t r i p e o r d e ro fh o l e sa n ds p i n sw h i c h i sp i n n e db yt h el t ts t r u c t u r e t h er e s u l ti n d i c a t e st h a tt h ep h a s es t r u c t u r et r a n s i t i o n f r o ml t ot ou ti sn o ti m p o r t a n tt oc o n t r i b u t et o “1 8a n o m a l y ”a n dt h eo r i g i no f t h e 1 8a n o m a l y ”s h o u l db er e l a t e dt ot h el o c a lc r y s t a ls t r u c t u r e i n c h a p t e r3 ，e x p e r i m e n t s o nt h e r e s i s t i v i t y a n d t h e n n o p o w e r o f ( l a l x s m x ) l8 5 s r 0ts c u 0 4p l o y c r y s t a l l i n es a m p l e si n t h e t e m p e r a t u r er e g i o n b e t w e e n 4 2 ka n d3 0 0 kh a v eb e e np e r f o r m e d t h er e s u l ti n d i c a t e st h a tt h er e s i s t i v i t yp r e s e n t s l i n e a r t e m p e r a t u r ed e p e n d e n c e a t h i g ht e m p e r a t u r e t h es l o p e i n c r e a s e sw i t h i n c r e a s i n gxa n dr e a c h e sm a x i m u m a tx = 0 10 i nt h et e m p e r a t u r er e g i o nb e t w e e nt c a n d10 0 k ，t h er e s i s t i v i t yp r e s e n t sam e t a l i n s u l a t o rt r a n s i t i o nf o rs md o p e ds a m p l e s m e a n w h i l e ，t h e s u p e r c o n d u c n t i n g t r a n s i t i o n t e m p e r a t u r e t ci s d e c r e a s e dw i t h i n c r e a s i n gxc o n t e n t t h et h e r m o p o w e r r e s u l t ss u g g e s tt h a tt h ec a r r i e rc o n c e n t r a t i o ni s d e c r e a s e dw i t h i n c r e a s i n g x t h e e x p e r i m e n t s o nt h e i n p l a n er e s i s t i v i t y o f l a 2 x ( b a l y s r y ) x c u 0 4s i n g l ec r y s t a l si nt h et e m p e r a u r er e g i o nb e t w e e n 4 2 ka n d3 0 0 k a l s oi n d i c a t et h a tt h ep h a s es t r u c t u r et r a n s i t i o nf r o ml t ot ol t ti sn o ti m p o r t a n tt o 幽科学技术大学坝十。学似论文 c o n t r i b u t et o “1 8a n o m a l y ”a n dt h eo r i g i no ft h e “1 8a n o m a l y s h o u l db er e l a t e dt o t h el o c a lc r y s t a ls t r u c t u r e t h eo r i g i no f t h e1 8a n o m a l yi sd i s c u s s e di nt h ep a p e r i n c h a p t e r4 ，t h ee x p e r i m e n t so nt h er e s i s t i v i t y ，t h e r m o e l e c t r i cp o w e ra n d d c s u s c e p t i b i l i t y o fz n d o p e dl a a c u 0 4 w i t hs l o w c o o l i n g a n ds l o w w a n n i n g a f t e r q u e n c h i n gh a v eb e e np e r f o r m e d t h ea n a l y s i si n d i c a t e st h a tt h ea n t i f e r r o m a g n e t i c ( a f ) t r a n s i t i o n t e m p e r a t u r et n i sn o t c h a n g e d w i t h c h a n g i n gc o o l i n g r a t e s t h ed c s u s c e p t i b i l i t y f o r l a z c u 0 4i s n o ta f f e c t e dm u c h ，b u tt h e r ei s b i gi n f l u e n c eo nt h e t h e r m o p o w e r ( b e l o w2 9 5 k ) a n dr e s i s t i v i t y ( a b o v e 12 0 k ) b yc h a n g i n gc o o l i n gr a t e s t h er e s i s t i v i t yr e s u l t sr e v e a l e dt h a tt h es c a t t e rr a t er e l a t e dt h e2 ds p i nf l u c t u a t i o ni s i n c r e a s e di nh i g ht e m p e r a t u r er e g i o n ，s u g g e s t i n gt h eh o p p i n gc o n t r i b u t i o no fp o l a r o n t h et w o d i m e n s i o n a la ff l u c t u a t i o nc o n t r i b u t e st ot h er a t h e rr a p i dl i n e a rd e c r e a s ei n t h e t h e r m o p o w e r b e l o wt v t h es p i n o d a li n t h e r m o p o w e r a tl o wt e m p e r a t u r ei s c o n f i r m e dt ob er e l a t e dt ot h el o c a l i z a t i o no f t h ec a r r i e r s 致谢 7 8 s 8 这篇论文是在我的导师蓼烈兆教授和杨宏顺剐教授的悉心指导下完成的， 在我的硕士学习期澍他们从学习耦生活等各个方鼓都对我精心撂导，关坪螯至。 他们诲人不倦、勤奋治学的态度谈我受益终生。 感潋阮可青副教授在我的硕士期间给予的指导和帮助。同时，余曼博士和 李世燕博士，在我完戏学业的过程中，不仅在群品测量中提供缀多指簿和帮助， 而且盔论文的写作过程中也给予了帮助，奁此囊他们表示感溅。 在样品的测量工作中，得到了李鹏程，柴一晟，章庭等嗣学的帮助和良好 的合作，在此向他们表示谢意。 感澍低温车划她全体同惠在提供渡氮、液氦中付出的劳动。 感澍一切给予作者热清关心和帮助的老螂，嗣学期朋友 f 3 。 最后感谢我的父母和我的亲人币是他们钓关心和支持经得本论文得以顺 利地竞成。 李志权 二零零年矗目 叶，幽科学技术人学坝 一学 _ 沦文 第一章2 1 4 型高温氧化物超导体的概况 1 12 1 4 型氧化物超导体的晶体结构 1 9 11 年，荷兰物理学家t t e i k ek a m e r li n g h o n n e s 在4 2 k 将氦气液化后， z i ! 研究液氦温度的物性过程中发现，h g 的电阻住4 2 k 时减少至零，山此发现了 超导 乜现象，电阻率跃变为零时的温度被叫做临界温度。虽然经过人1 i j j l 十年的 努力，从1 9 1 1 年到1 9 8 6 年的7 j 年问，所发现的超导体大多数为金属、合金及 埏化合物，而最商的t 。( 临界温度) 是；g c 薄膜所达到的2 3 k 。因此，在此以 前的超导体称为低温超导体或常规超导体。 1 9 8 6 年春，i b m 的苏黎世实验室科研人员m u l l e r 和b e d n o r z 1 宣行发现了第 个锏氧化物超导体，其临界温度为3 5 k ，它使得高临界温度超导体研究领域的情 况发生了骤变。不久，就在世界范围内掀起了探索，研究高温超导体的热潮。迄 今，已有多个系列的高温超导体体系相继问世。人们运用衍射技术，包括x 射线， 中子衍射和电子衍射等技术，逐一定出了它们的晶体结构，基本上均属于钙钛矿 结构( p e r o v s k jt e ) 的变形，因此结构上具有一些共h 点 2 ：它们的点阵参数a 和b 都接近0 3 8 n m ，这一数值是由c u 一0 键长决定的，但点阵参数c 却随层状结 构中层状数改变而变化；由c u o 。八面体，c u o ，正四方锥，c u o 平行四边形组成的 铜氧平面是氧化物超导体所共有的，也是对超导电性至关重要的结构特征。它决 定了氧化物超导体在结构上和物理特性上的二维特点。所有的铜氧配位多面体的 相互连接方式只能采取共顶点的形式，而不能共棱或共面：氧的含量和分伽对氧 化物超导体的结构和超导电性都具有重要的影响。 2 1 4 型氧化物超导体是第一代高温超导体，它主要包括l a 。c u o 一、 l a 。m 、c u o ，( m = b a ，s r ，c a ) 氧化物超导体。由于纯的、理想配比的l a ：c u o 。是不超 导的、具有t f 交对称性的绝缘体。通过适当的掺杂后，它变成金属性的导体：而 在低温时，它呈现出超导电性。同时也由于l a 。c u o ，氧化物派生出来的超导体具有 组成元素少，结构简单的特点，又能反映出高温超导体的一些共性。因此通过掺 杂阿后晶体结构的变化和它对超导电性的影响是理解超导电性机制十分有效的途 巾囚科学技术大学硕十学位沦文 径之一。因此，它一直是基础研究的重要对象。 为此，有必要简要地介绍l a ：c u 吼、及其派生出的高温氧化物的晶体结构和随 温度变化而发生的结构相变。 1 1 1 l a 2 c u o 在i o k 温度下，用中子衍射实验测量得到的l a 。c u o ，是具有正交对称性的绝缘 体，其空间群为b m a bc 3 ，每一个晶胞内含有4 个化学式( z = 4 ) 的原子，它的晶体 结构与k ：n i f 具有相同的结构，图1 1 ( a ) 是l a 。c u o 。的晶体结构。在正交的l a ：c u o t 的结构中，每个c u 原子与6 个0 原子形成八面体配位，c u o 八面体以项角连接在 a b 面上共顶点，形成一个钙钛矿型的c u o ，层。在c 方向，各c u o t 平面之l b j ，被 双层的l a 离子和近邻的氧离子形成的岩赫( r o c k s a l t ) 型结构所分丌。c u o , j k 面 体的倾斜是结构中的l a 一0 键长和c u - o 键长不匹配造成的。c u o 。八面体倾斜使得 晶体内的张力获得缓减，同样地，c u o ! 面被氧化而使c u 一0 键缩短也可减少张力， 这使得l a ：c u o ，容易被发展成空穴型而非电子型超导体。 l a , s t “00 1 塾| l ll a 2 c - 0 4 ( a ) 和l a l8 5 s r oi5 c u 0 4 ( b ) 的品体耋i ! i 构 巾国科学技术大学顺十学位沦文 1 1 2 l a 。m 。c u o d ( m = b a ，s r ，c a ) l a 。c u o ，中的l a 被碱土金属( b a ，s r ，c a ) 等离子部分地取代而成的l a 。帆c u o ，( m = b a ，s r ，c a ) 在4 0 k 以下显示出超导性。当以两价的碱土金属离子( b a ，s r ，c a ) 部 分取代3 价的l a 离子后，晶体结构由j 下交变成四方，其空问群也由 n a b 转变为 4 m m m ，图1 1 ( b ) 为四方的l a 。s r ，c u o 。( x = o 1 5 ) 的晶体结构。在这一结构中， c u 离子6 个0 离子组成c u 一0 八面体，在c u 一0 八面体中，c u 离子与4 个0 离子组 成一共顶点彼此连接的萨四边形，这些彼此共顶点的四边形组成一个与c 轴相垂 直的无限延伸的c u o 、平面。在l a 。m 、c u o 结构中，沿z 方向( c 轴) 的c u 一0l 、日j 的 相互作用较沿x ，y 方向要小，故z 方向的c u 一0 键长比x ，y 方向的c u 一0 键长长， 这也使得在l a ：。m ，c u o ，结构中存在一个沿z 方向( c 轴) 拉长了的八面体。 在l s c o 体系中，l a 。+ 和s r 的价态较稳定，因s r 代入产生多余的空穴移至c u o 。 层而成为载流子，这也使得l a 。s r 。c u o ，( x = o 1 5 ) 在常温下呈现金属性，在低温下 呈现超导性。随着s r 的浓度增加，l a 。s r 、c u o 。的品格常数a 减少，c 却增加，使 得品格常数a 减少的原因是c u o 。面接受空穴后c u 。被氧化，在c u o ：面的c u 一0 ( 1 ) 键长缩短，s r 。离子半径比l a ”离子半径大而使得晶格常数c 增加。 实验表明，l a 。m 。c u o 。( m = b a ，s r ，c a ) 化合物可以稳定地存在于很宽的替代 成分范围内，在l s c o 体系中，s r 的含量可以在很大的组成范围( o x 1 3 4 ) 内 变化 4 ，然而呈现出超导性的组成范围却小得多，s r 的含量在( 0 0 5 x 0 3 2 ) 范围内。当替代元素的浓度逐步增加时，超导转变温度t 。也相应地提高，在x - o 1 5 时t 。达到极大值( 3 6 k ) ，当替代元素的浓度超过0 1 5 后，超导转变温度t 。又逐 步地下降。 在冷却过程中，四方的l a 。m 。c u o ( m = b a ，s r ，c a ) 的晶体结构会发生位移 性相变，从而转变成为正交结构。这是由于c u o 。八面体发生一定的倾斜，使得原 来平面的c u o 。八面体层变成为弯折的形状。 在l s c o 体系中，低温下s r 的含量x o 2 1 时是四方型的，相变的原因是c u 魄八面体倾斜，但倾斜的程度较l a ：c u o 要小些。 而在l b c o 体系中，同步辐射( s y n c h r o t r o nr a d i a t i o n ) x 射线衍射结果表明， 巾田科学技术大学烦十学健埝文 l a 。：j b ，“c u 侥在室温时矮有高温西方褶，降温至2 1 0 k 时转变成低温f 交提，露 降温到8 0 k 以下对结构转变为其有f 4 ：n c m 的低温妞方提 s ，6 。n o o d e n b a u g h 等人( 7 发现当l a 。b a ；c u 嘎中的b a 含量x = o 0 9 、0 1 5 黠，t 。出现两个大约为 2 5 k 的峰值，在这礴个峰使之潮的x 一- o t 2 5 对t 如观一个约为5 k 的极小值，在 x m 0 t 2 5 时的霍尔系数温羞热电努、窀蕊率等在低温时也有反常现象一这也 被褥为“1 8 反常现象”，因此s e r a 等e 8 j 认为抑制超导性的主要原因与低涅正交 枢一低灞蠲方穗榴变有关。也有人试图从理论上解释低温四方耀对超导掷制靛躁 因，如晶格畸变瓶引起的念密度减少 9 ，以及在c u 侥瑟扭曲钓情况下裔旋轨道 的娲台可畿稳定反铁磁有序( 8 。近来，t r a n q u a d a 等 1 卜1 3 在低溆下的 l 晶t “k d 。s r 。，：, c u o ，发现静态的空穴羊日诌旋有序，从而提出了个静念有序的条纹 榴( s t r i p e ) 模型，认为在低温下的姻方楣中，在c u 晚西上的空穴盘旋条纹根被 钌芤，丽导致静态的空穴自麟条纹存序，从惑 f 1 2 割超导电性。 1 2 惑温氧化物超导体静榴圈 高湓超导氧化物正霞态的很多瑜运性质、光学性质以及磁学性质等，与普通 金聪行为很不相同，似乎难以用传统的费米液体图像描述。然而证确理解正常念 奇异性质所包含的物理内涵，给予电子结构和性斌的一个清晰的物理图像，这臻 对高温氧化物超导体的超辱体制起蕾关键 乍月。茸先了鳃一下葛潞超导氧化物的 救褶萄，这对更好的理鳃其输运。光学期磁学等性矮是有必娶的。 图1 2 ( 毡) 是毫瀑氧化物超导体的典型相淄。一般认为对超导和币常态性质超 关键侔爆的载流子处予c u 侥平面：话常态时，c u 吼磷是空穴藏漉予导电的主要遽 道：超导态时，c u 虢面不仅是痒柏对承载超导电流的通道，薅且是提供超导配对 梳理所需的必要背景。丽屡状缝掏中黝其它都分起载流子源作用，可通过化学掺 杂或改变氧含量调蕊e 钨平疆中舶载流予浓度。 从离温氧化物超导体韵典型相图( 图1 2 ( a ) ) 可以看出，在绝缘体的母髂中， c 侥层c u 位电子自旋存在长程的反铁磁有序关联，随掺杂或改变氧含量使载流予 浓度增加，系统的长程磁鸯序迅速受到破坏，经绝缘体一仓属转变籍进入超导态， 4 巾函科学技术大学域七学豫埝文 l 也髓黄逐渐拜态，越过极大值屠又逐激变成不超导的金属状态。俊得注意的是 当发，童绝缘体一金属相变后，_ 襻在两种不嗣类型的盒属楣。一类金属捆在较低的懑 痰发生超导楮交，在r 以上典育缀多不同予瞽通盒属斡髯常瞧质。另一类金属辐 发生在商掺杂浓度范围，其物理性质十分类似予普通会属，在低温没有超导榴交。 研究德最充分的是l s c o 体系，其褶耀如图i 。2 ( b ) 所示，其它体系也存在类似赡 榴图。 c 4 l l i fo n l ；宅y ( 8 1 酗1 2 高温氧化物超导体的典型襁嘲a ) 拳ll a h s f s u 0 4 鸸档幽婶 往旺邂度轴蚋到发是艇懋妁 现在一般认为大致可把费洙能级e 1 ：附近c n 铙瑟的能带看成出c u 。轨道鞠 瓯。孰遂缀成的，e u 。轨道和瓯敞遥有一定的杂纯。c u 的3 d 。：软邋以竭域性为 主，困两c u 0 总是带育l 2 自旋。对没肖掺杂的绝缘体，翔l a 。c u o 。是反铁磁长 巾国科学技术大学坝十学化沦文 程有序的绝缘体。这个结果是出强电子关联所引起的，可用两维1 2 的h e is e n b e r g 模型很好地描述 1 1 。通过元素替代或增加氧含量等化学掺杂，可在c u o ：面上引 入空穴。因为氧的2 p 轨道作用，o 。带在m o t th u b b a r d 带的中问 1 2 ，0 ：。能级与 c u 。能级的能量接近，费米能级e ，则在0 。带上与上h u b b a r d 带之f b j ，因此最低能 量的电子激发是从满0 。带到空的上h u b b a r d 带的电荷转移。 在l s c o 体系 1 3 ，s r 替代量很小时( xo 0 2 ) ，引入的空穴主要进入0 。轨 道，而0 。，空穴是局域的，氧空穴的自旋将破坏铜的局部反铁磁关联，对于一定 范围的空穴浓度，导致了低温下自旋玻璃态的形成。再随着替代量x 的增加，空 穴也成比例地增加，并逐渐从局域性向巡游性过渡，实现绝缘体到会属相的转变。 当x = o 0 5 时，l s c o 丌始出现超导电性；当x = o 1 5 时，t 。增加到最大值，此时称 为最佳掺杂，进一步的替代反而使t 。下降；当x = o 2 5 时，l s c o 不再超导，而成 为一种导电性很好的会属，具有费米液体的某些特征。 我们所研究的正常念性质即超导相上方的一类金属相的性质。因为固体理论 对这种既考虑库仑关联，又考虑到电子巡游性的中等关联区域还不是很成熟，因 此t 。以上的正常态性质显得很奇妙，属于反常金属，难以用传统的费米液体图像 描述。 1 3 2 1 4 型高温氧化物超导体的正常态输运性质 随着高温超导体氧化物样品质量的不断提高，其物理性质的实验测量数据就 更加集中可靠。同时，人们发现高温超导氧化物j 下常态的很多输运性质，光学性 质以及磁学性质，与普通金属的行为很不相同，呈现出反常性。所谓反常，也就 是指其有别于正常费米液体的行为，主要是c u 一0 面方向电阻率在很宽的温区内随 温度的线性变化行为，以及霍尔系数对温度的强烈依赖关系。这也是因为它涉及 到体系中电子系统的性质以及它们之间、它们和体系中元激发之间的相互作用。 因此，j 下确理解正常态奇异性质所包含的物理内涵，给予电子结构和物理性质一 个清晰的物理图像，对正确理解高温超导产生的机理无疑是重要的。 朗道的费米液体理论 1 4 描述相互作用的费米子系统在费米面附近的低能 6 叶1 国科学技术夫学坝 学何论文 元激发或准粒子的行为。其基本出发点是，认为相互作用费米子的准粒子态与无 相互作用的自由费米子念存在一一对应关系，它们有相同的波失k ，但色散关系e ( k ) 不同。 在温度不太高时，即k i ，t o 。容易得到d 。c i 。这在物理上相当 于栽瀛乎瓢受散慰的大小依赖子体系中激发的声予数，丽盾者大 本比例子溢度t 。 实际上由于( 1 2 ) 式积分的主要羹献米自予小x ，放出上斌数缕讨+ 算的结果表明 p “t 的近线性行为可延伸刘e 。，5 e 。4 鹄低温区，然螽变为较高的方次，二维 时po c t 。在波氮滋区，电子一声予散射产生的电随率围散射的碱弱簿低捌很小的 数值，总电阻率趋予幽杂质软陷散慰产生的第数剩余电阻率。 i 3 i b 电阻率p 离温氧化物超导体正鬻念p 最突出的的行为特征迤：对载流予浓度在最佳掺 杂附近时，在狠宽韵温度范围内对温度有线性行为灼依赖关系，一般可用公式束 疆述： p=pi l + a t ( 1 3 ) 其中p 。是剩余电阻率。如累样晶的载沆子浓度偏离它的最佳掺杂值，样品不仅密 现t 。的降低，而且币常态p 的行为也会发生变化。 首先看看l s c o 体系在低载流予浓度样品的窀l 隘率行为，麴图1 3 ( a ) 2 0 瓣 承。在低掺杂对，群龈的电阻窭随温度的关系楚里现绝缘体或半导体的特往，即 电阻率随温度约降低蕊势寓。不过敦电阻率一瀑度的定性关系与慝者勰3 是大稽径庭 的。若角m o t t 交程跳跃( v a r i a b l er a n g eh o p p i n g ) 公式 2 1 p ( t “e x p ( t 0 t ) 8 ( 1 4 ) 8 巾霍科学技术大学颂七学饪逾文 对数据进行拟会，通常数撼能较好地符合，褥副指数n - - i 3 。鄂对应予二维哥变程 跳跃( 2 dv b h ) 韵导电极制。体系的室滠电阻牵随s r 的替代赣几乎莹革谪她下降， 当s r 的含量约为0 0 5 时发生了绝缘体一会属转变，并伴随繁超替的出现。按照 m o t t 绝缘体闺像，被观察剜豹绝缘俸一金属转变是出于m o t t h u b b a r d 能敷打玎的 缘故。 匙i1 隆 l ：该 5 ；麓 黼 3 ( l a h s r x ) 4 多晶样撼静电坦率* 澡皮笑系 低掺杂( a ) ，中等掺杂i b x 较多掺杂l c ) ，s r 赍勺甫矗为2 “ 在中等浓度掺杂区内，l s c o 体系的电阻率温度曲线如图1 3 ( b ) ( c ) 所示。 在这个掺杂区域，又掰绍分为三个区域：在t 。馕最大的区域称为最佳载流予区域， 也即最佳掺杂区域 低予最佳载流予浓度的区域称为欠掺杂( u n d e r d o p e d ) 区域； 褒乎最佳载流子浓度的区域称为过掺杂( o v e r d o p e d ) 区域。 对于处在欠掺杂区域的离滋超导髂，在远商子超导转交温度t 以上，其反常 9 中国科学技术大学坝十学位论文 行为已被越来越多的实验事实所证实。在电阻率一温度的线性行为上出现有拐点， 在拐点处的温度记为t 2 2 ，则在低于温度t + ，电阻率的下降偏离了t 以上段的 斜率：t + 往往比超导转变温度高很多。现在认为温度t + 对应着赝能隙的打丌，使 得费米能处的念密度明显减少。i t o 等 2 3 认为由于自旋赝能隙的打丌，载流子 的散射减少导致电阻率偏离线性而突然加快下降。近来，s t a r t s e v a 等 2 4 和 n a e i n i 等 2 5 也证实了在l s c o 体系的欠掺杂区域赝能隙的存在，随着掺杂浓度 的增加，t + 和t 。i 日j 的温度区间缩短，直到最佳掺杂区后完全消失。 在最佳掺杂区域，l a 。；s r 。c u o 。样品的电阻率一温度的线性行为可以延伸到 1 0 0 0 k 。对于po ( t 的依赖关系，已有了从传统的电子一声子散射机制到非费米液 体( n o n f e r m il i q u i d ) 的共振价键( r v b ) 理论。但目自u 仍未有一个公认的理论 罔像。 日日的实验事实表明声子与高温超导电性有着深层的联系，但电子一卢子相互 作j j 看来并不是高温超导的直接原因。现在一般认为电子一卢子散射显然起作用 的，但只考虑这种作用并不能对高温氧化物超导体的性质，包括电阻率p ( t ) 行为 给出满意的一致解释。因此，高温氧化物超导体证常念性质称为反常也是基于这 意义上。 在过掺杂区域，观察到p ( t ) o c t “ 1 9 的行为，n 约为1 5 。起初一般认为这 意味随着载流子浓度的增加，存在一个从反常的向j f 常的费米液体念的过渡，即 过渡到po c t 2 。但事实上，l s c o 体系在低于3 0 k 到近1 0 0 0 k 的温度区间内p ( t ) 都遵循po t 1 的关系，这种解释难以让人相信，因为在高温区电子一声子散射占 优势，应有线性温度关系。 1 3 2 温差热电势 1 3 2 a 温差热电势的公式 温差热电势又称s e e b e c k 系数，是表征热电效应的重要物理量。它对于电子 费米面的拓扑结构和电子与其它元激发的相互作用十分敏感，因而温差热电势的 0 q ，囚h 学技术大学坝t 学位沦文 测擅结果往往能提供电子性质的薰要信怠。 对于晶念固体，溢差热电势泉源予导带中载流子的运动，主要出声子曳弓 秘 载流子扩散蕊部分组成。扩散温差热电势& 是电藏载滤予在温度梯度下从热端岛 冷端扩教联致，其m o t t 表达式为 & = 警 掣l ， s ， 其中o e ) 是依赖子能量韵电导率。电导率依赖于赞米面上载流子所受的散射情 况，鼠( 1 5 ) 式可看出s 。依赖于费米面阱近载波子驰豫时划秘费米西处念密疫的 变化。 出声子曳g 两导致鼢温差热电势s 。形成的物理图像怒湓度梯度产生的声子扩 散流由于电声予互作沼将带动电子( 或空穴) 从热端向冷端运动。声予曳引对温 差热 龟势臼勺贞献n f 近似表达为： 盼摹乏 s ， 式中t 。是声子与载浚予敬射的弛豫甜润，t 。是声子趼寓散射梳制导致的绝豫时 蚓，c 。是晶格比热，n 为载流予浓度。 i 3 2 b 溜爰热电势 旱期对l s c o 体系温差热电努的研究表明，l s c o 的温差热电势一般为正值， 在低温下有宽蜂，随着掺杂的增加丽变小。在l s c o 中c u o ：单层被不作为电萄 库的非超导层隅玎，避篼了电麓壤对温差热电势的影峨，馒阚题变得筠肇，从两 可集中了解c u o ：擎层的温差热电努鹃行为。 g o o d e n o u g h 等c 2 6 2 9 对l s c o 的温差热电势做了很仔缅的研究，其热电势随 温度行为如图1 4 所示。l s c o 体系的s r 含量在0 x t 焉， 温差热电势s 则为一个不依赖予温度的常数；各0 1 2 x o 2 5 对，室温戳下韵温 差热电势有一宽的极大值，褶当予在温度缓变的背景上附嬲了个蜂( h u m p ) ，其 最大值约为1 5 “v k ，楣对应的温度为氏+ ，“1 4 0 k 。对此，他们认为这可熊来源 巾国科学技术大学颂十学位论文 笔 暑 、 ： d e o o l o o2 ，o o 1 0 02 0 0 3 0 0 芒 3 皇 4 j 3 01 0 02 0 0 3 0 0 01 0 0 2 3 0 0 t k l t k l 图1 4t e m p e r a t u r ev a r i a t i o no f t h es q u a r eo f t h es e e b e c k c o e f f i c i e n taa n dt h er e s i s t i v i t yri nl a 2 、s r x c u 0 4 于电子与光学模声子的相互作用，因为基于电子一声子相互作用和通常的电子一声 子相互作用的理论模型，这一结果难以得到解释，而在过掺杂样品中自旋涨落已 被抑制，但1 4 0 k 处的宽峰依然存在，磁的起源也值得怀疑。在此基础上，提出了 个极化子液体( p o l a r o n li q u i d ) 模型，认为过掺杂区可以用价念涨落束描述， 超导念在极化子形成的t t 。时存在价态涨落，但证常态另外有一个激化子液体在 温度t o t 7 0 k ) 的f 常态电阻率具有类金属行为并且随温度线性变化，而在低温 区( t 。 t 7 0 k ) ，电阻率则表现出类半导体行为；在此两区之间有一电阻率极小值 p ，当b a 含量偏离i 8 时，极小值所对应的温度向低温区移动。其余偏离x = l 8 的样品的电阻率温度曲线呈现出很好的线性变化的类会属行为。 表2 1 给出了l b c o 多晶样品的正常念线性区电阻率用p = p 。+ b t 拟合的参数 值。从表中可以看出样品在x = l 8 附近的b 值最大。对电阻率随温度线变化的温 区，由d r u d e 模型有： 巾国科学技术大学硕十学位沦文 30 20 15 10 05 00 o5 01 0 01 5 02 0 02 5 03 0 0 t ( k ) ( a ) 0 1 0 o 1 0 8 o2 04 06 08 0 t ( k ) ( b ) 图2 1 ( a ) ，( b ) l b c o 多晶电阻率一温度曲线 8 4 3 2 1 o e u g e 一巳 一e u g u j 一口 叶1 国科学技术大学帧f + 学位沦文 ， ：! 生( 2 1 ) l m o 式中，吣，2 0 c n m ( m + 、n 分别是载流子的有效质量和浓度) ，t 。o c t ( - 为弛豫 时间) 。因此有dp d t 随b a 含量的变化是由m n 的变化而引起的。高温超导体 的等离子频率 1 8 和g r s 1 9 的测量表明n m + 是随载流子浓度的增加而增加。因 此，dp d t 是随载流子浓度的减少而增加的。根据这一观点，从表2 1 拟合的b 值表明，l b c o 体系在b a 含量为1 8 时所对应的载流子浓度是最小的，这也意味 着在l b c o 体系，b a 的掺杂量并不等同于体系中的载流子浓度。 b a 的掺杂量p 。( m qc m )b ( m qc m k ) 0 1 00 0 3 40 0 1 5 9 8 0 10 80 1 2 4o 0 1 6 4 2 o 1 1 60 3 0 9o 0 1 6 7 l 0 1 2 50 2 4 80 0 2 1 2 7 o 1 3 3o 1 8 7o 0 1 6 5 0 0 1 4 20 4 0 2o 0 1 3 2 5 o 1 5 00 3 7 00 0 0 9 3 5 表2 1l b c o 样品电阻率线性区h jp = p 。+ b t 拟合的参数值 l b c o 多晶体系的电阻率在低温区( t 。 t 7 0 k ) 丌始呈现出类半导体行为，此 时体系发生了从低温正交相( l t o ) 到低温四方相( l t t ) 的相变 1 2 ，1 3 。近来 t r a n q u a d a 等 2 0 2 2 在l a 。n 血，s r 。，。c u o 体系的非弹性中子衍射实验中证实了条 纹相( s t rj p e ) 的存在，并提出了一个静态有序的条纹相( s t r i p e ) 模型，认为 在低温下的低温四方相中，在c u o ：面上的空穴自旋条纹相被钉扎，从而导致静态 的空穴自旋条纹有序，并伴随着对超导电性的抑制。同样地，l b c o 体系在低温四 方相时也存在静态有序的条纹相，而静念有序的条纹相是不利于超导的，并和导 致超导电性的机制竞争，这从而导致了l b c o 多晶体系的电阻率在低温区 ( t 。 t 3 1 、凼科学技术大学坝十学侍沦文 内外辐射屏，并对其进行精确温度控制，热电势绝对精度可达1 0 - v k 。 2 3 2 实验结果与讨论 l a 。b a 。c u o 。单晶样品电阻率与温度的关系曲线如图2 3 所示。所有样品都没 有出现超导电性，而呈现出类半导体行为，随着b a 含量x 的增加，样品的室温 电阻率先是增大，在x - o 1 2 5 时达到最大，然后逐渐降低。随着温度的降 低，x - o 1 2 5 样品的电阻率上升的趋势最快。 l b c o 单晶都没有显示超导电性，造成这种原因，可以认为是样品的制作过程 中，采用高温熔融法，导致a 11 0 ；坩埚中的a 1 与l a 。0 原料发生化学反应生成 l a a l 0 。，从而导致了样品中含有少量的a l