（光学专业论文）x射线超反射镜的设计、制备与检测.pdf

摘要 摘要 关键词：x 射线超反射镜，数值优化，短波长，磁控溅射 近年来，随着多层膜技术的深入发展，多层膜反射镜已在软x 射线天文 望远镜，软x 射线显微术，x 射线投影光刻，同步辐射，等离子体诊断等许 多领域内成功的获得了应用。但这些多层膜基本上工作在极紫外和软x 射线 波段。随着科学技术发展的需要，人们迫切需要在硬x 射线波段建立相应的 光学元件，拓展x 射线光学元件的应用范围。有鉴与此，我们在国内率先展 开了硬x 射线波段光学元件x 射线超反射镜的研究。 本文从材料在硬x 射线波段的光学特性出发，讨论了x 射线超反射镜的 设计方法：x 射线多层膜的材料选择以及膜层数的确定；x 射线多层膜光学性 能的模拟计算，讨论了表界面粗糙度对反射镜反射率的影响；讨论了对宽带 ( 角度和带宽) 多层膜结构进行数值优化的方法，采用理论解析法与数值优化 的方法相结合，成功设计出了工作在c u 的k 。处的c w 超反射镜结构。 从光学多层膜的制备方法出发，本文选择使用磁控溅射的方法作为x 射线 超反射镜的制备。在原来的膜厚控制方法基础上，在溅射速率定标过程中，引 入了误差因子，提高了定标精度；经过大量的实验研究，确定了较佳的工作参 数，制备出了w c 超反射镜。 本文采用了x 射线小角衍射的方法测量了超反射镜的光学性能，反射镜的反射 率曲线与理论计算结果符合较好，完全满足实际需要。 本文得到国家自然科学基金的资助。 兰型垡塑垦型塑堕堂生：型鱼兰塑! 里! a b s t r a c t k e y w o r d s ：h a r d x r a ys u p e r m i r r o r ，n u m b e ro p t i m i z e ，s h o r tw a v e l e n g t h ，m a g n e t r o n s p u t t e r i nr e c e n t y e a r s ，w i t h t h e d e v e l o p m e n to fm u l t i l a y e rt e c h n o l o g y ，t h em u l t i l a y e r m i r r o rh a ss u c c e s s f u l l yb e e nu s e di nt h ef i e l d so f x - r a ya s t r o n o m yt e l e s c o p e ，x r a y m i c r o s c o p y ，x - r a yp r o j e c tl i t h o g r a p h y ，s y n c h r o t r o n ，p l a s m ad i a g n o s i sa n ds oo n b u tt h e s ek i n d so f m u l t i t a y e rw o r ka ts o f tx - r a yr a d i a t i o n ，w i t ht h ed e v e l o p i n go f s c i e n c ea n d t e c h n o l o g y ，t h ec o r r e s p o n d i n go p t i c a lc o m p o n e n t s a r e r e q u i r e d e x i g e n t l y ，w h i c hw o r k a th a r dx r a yr a d i a t i o n ，f o re x t e n dt h ea p p l y i n gr a n g eo fx r a yo p t i c a lc o m p o n e n t f o rt h i sr e a s o n 、w eh a v es t a r t e dt h er e s e a r c hi nh a r dx - r a y o p t i c a lc o m p o n e n t _ 1 1 a i dx r a ys u p e r m i r r o rf i r s t l yi nc h i n a t h ed i s s e r t a t i o n f i r s t l y d i s c u s s e st h e d e s i g n m e t h o d so fh a r d x - r a y s u p e r m i r r o ro nt h eb a s i so fc l a s s i c a le l e c t r o d y n a m i c sa n do p t i c a lc h a r a c t e r i s t i c so f m a t e r i a l sa th a r d x r a yr a d i a t i o n ：s e l e c t i n gm a t e r i a l sc o m p o s i n g o f x r a ym u l t i l a y e r a n dc o n f o n n i n gt h el a y e rn u m b e ro f m u l t i l a y e r ；c a l c u l a t i n gt h eo p t i c a lc h a r a c t e ro f x r a ym u l t i l a y e ra n dd i s c u s s i n go n h o wt h en o n i d e a ls u r f a c er e d u c er e f l e c t a n c eo f t h em u l t i l a y e r s ，b e c a u s eo fs c a t t e r i n g ；d i s c u s s i n gt h eo p t i m i z a t i o nm e t h o dt ow i d e b a n d ( a n g l er a n g ea n ds p e c t r u mr a n g e ) m u l t i l a y e rs t m c t u r e ，u s i n gt h em e t h o d ， w h i c hi sb a s e do nt h ea n a l y t i c a lm e t h o d b a s e do no v e r s i m p l i f i e da n a l y t i c a la n ds e m i e m p i r i c a lf o r l n u l a s ，a n dt h en u m e r i c a lm e t h o db a s e do ne x t e n s i v ec o m p u t e r ，w e h a v ed e s i g n e ds u c c e s s f u lc w x r a ys u p e r m i r r o r a tc ukar a d i a t i o n f r o mt h e t e c h n i q u e s f o r f a b r i c a t i n go p t i c a lm u l t i l a y e r m i r r o r s ，t h e m a g n e t r o ns p u t t e r i n gm e t h o di s c h o s e nt o g r o wx r a ys u p e r m i r r o r t h e c o n t r o l p r e c i s i o no ft h ef i l mt h i c k n e s si si m p r o v e db e c a u s eo f t h eu s eo fe r r o rf a c t o ri nt h e c a l i b r a t i o no fd e p o s i t i o nr a t e t h o _ i ：【g h l a r g en u m b e r so ft e s t s ，t h eb e t t e rw o r k i n g p a r a m e t e r s w e r em a d es u r e ，a n dt h ec a v s u p e r m i r r o r h a s b e e n p r o d u c e d t h i sd i s s e r t a t i o ni n t r o d u c e sx r a yd i f f r a c t o m e t e r ，a n dm e a s u r e dt h ec w s u p e r m i r r o rs a m p l e s t h er e s u l t ss h o w t h a tt h eo p t i c a lc h a r a c t e ro ft h e s es a m p l e si s i ng o o da g r e e m e n tw i t ht h ec a l c u l a t e dr e s u l t s t h i sr e s e a r c hi ss u p p o r t e db yt h en a t i o n a ln a t u r a ls c i e n c ef o u n d a t i o no f c h i n a i i 粥一章 绪论 第一章绪论 1 1 引言 1 9 8 5 年伦琴发现了x 射线“3 ，并同时发现了x 射线的穿透性，利用这种性质 可以得到人体内部的信息，得到了第一张x 光照片。x 光照相技术很快就应用到 了医疗诊断领域，并在第次世界大战中得到了广泛应用，挽救了无数生命。直 到1 0 0 多年以后的今天，x 光照片仍然是医疗诊断的一种重要手段，基于x 射线 透射成像技术，计算机x 射线轴向层析造影扫描技术( c t 扫描) 已经得到了广 泛的应用：软x 射线显微术可咀获得生物组织的精细结构；极紫外投影光刻则是 l 未来超大规模集成电路的制造技术。 实际上，伦琴发现的x 射线是波长很短的硬x 射线，其在光波谱中的位置如 图1 1 所示。而且在发现了x 射线之后，伦琴就立即着手研究了x 射线的折射和 反射，希望能够将其应用到成像系统中。但是在实验过程中他并没有发现x 射线 的偏折现象。他写到：对于x 射线来说，所有材料的折射率都非常接近于空气或 真空，差别小于0 0 5 。他还通过比较各种材料在粉未状和固体状时的x 射线透 射性能来验证x 射线能否被反射，但是他发现在透射性方面这些物体没有任何差 别。他希望能像糖和雪在可见光中那样，粉未状物质的表面可能产生多路反射， 提高x 射线的散射，而他最后得出的结论是这些材料的x 射线反射率非常低。由 此他认为x 射线不会因为折射、反射或散射而产生光路偏折，在x 射线波段制造 透镜和反射镜是不可能的。 图1 ，1x 射线在光波谱内的位置 f i g 1 1t h ep o s i t i o no f x - r a y i n t h e w a v e l e n g t hr a n g eo f l i g h t x 射线晶体衍射现象 2 是人们首次发现的x 射线在大角度条件下可以产生偏 折的一种方法。劳厄( m v l a u e ) 及布喇格( w h b r a g g w l b r a g g ) 父子利 用x 射线的晶体衍射现象，证明了晶体晶格结构的存在，也为人类分析物质的微 观结构开辟了新的道路。实际上，目前人们知道的所有复杂的分子结构都是通过 x 一趟反剁锐的设计、制爷与检测 分析其x 射线衍射图获得的，另外，在过去的1 0 0 年里有许多学者因为解释、分 析和应用x 射线而获得了诺贝尔奖金( 见表1 1 ) 。目前，人们做物体结构分析 的每一晶胞中的原子数目已超过5 0 0 个，而且该领域仍在发展中。 实际上，早在上个世纪初，随着x 射线衍射现象的发现和x 射线晶体衍射的 应用，就产生了用人工的方法制备周期厚度为纳米量级的多层结构x 射线多 层膜的想法。就是采用光学薄膜的方法来制备类似晶体晶格结构的层状结构。具 体的说就是用由高原子序数的材料薄膜( 散射层) 代替晶体中的原子层，用低原 子序数的材料做间隔层材料，对散射层起支持作用。薄膜技术最早应用于可见光 波段，并己经形成了一门成熟的学科薄膜光学。随着膜层制备技术的不断发 展，光学薄膜的应用范围不断扩大，从可见光波段逐渐向长波( 红外) 和短波( 紫 外) 两个方向拓展。在短波方向上由紫外、极紫外到软x 射线。近年来，随着第 奠代同步辐射光源的出现与发展，促进了硬x 射线衍射的应用，使其取得了很大 的发展，其在材料的微结构研究( 如：混合材料的内表面及高压条件下的材料状 态) 和医用成像的领域都有了很大的进步“3 。同时，x 射线天文望远镜( 光子能 量在2 0k e y 以上) 也将于近期应用于天文成像领域“3 。在许多应用领域内， 需要在较大的光谱范围或是角度范围内有一致的反射系数，这种性能是天然晶体 或弯晶所无法实现的，因此将多层膜技术向硬x 射线波段拓展就成为了多层膜技 术的一个重要发展方向。人们将中子光学领域的超反射镜的概念扩展到了x 射线 波段，设计出了在膜层深度方向上具有不同膜层厚度的非周期多层膜x 射线 超反射镜。 x 射线超反射镜的出现和发展，为硬x 射线波段的成像光学提供了重要的光 学元件，为x 射线光学的进一步发展提供了必要条件。 1 9 0 1 年 雕c ? o n t g e n ( 物理学) 发现x 射线 1 9 1 4 年膨v o l 2l a u e ( 物理学) x 射线晶体衍射 1 9 1 5 年彬b r a g 衍d 雕l b r a g g ( 物理学) 从x 射线衍射中获得晶体的结构信息 1 9 1 7 年岔b a r k l a ( 物理学) 元素的辐射特性 1 9 2 4 年丘膨$ i e g b a h n ( 物理学) x 射线光谱学 1 9 2 7 年彳丘c o m p t o n ( 物理学) x 射线光子散射 1 9 3 6 年pd e b y e ( 化学) x 射线和电子在气体中的衍射 2 弗一带许论 1 9 6 2 釜 1 9 6 2 焦 1 9 7 9 钜 1 9 8 5 生 1 9 8 8 芷 麒凡，u t z 和y k e n d r e 舻( 化学) 血红蛋白结构的研究 ，眙t s o 月, 膨胧 k i n 薪fc r i c k ( 医学) d n a 结构的发现 a k f c l e o dc o r m a c 膈口矗n e w b o l dn o u n s f i e l d ( 医学) 计算机x 射线轴向层析造影扫描技术( c a t 扫描) h a u p t m a n i j , 舱h e ( 化学) 确定x 射线结构的两种直接方法 zd e i s e n f l o f o r , 兄h u b e z 弃阳尼, g i o h e ( 化学) 在光合作用中起重要作用的蛋白质的结构 表1i 由于研究x 射线而获得的诺贝尔奖d i t a m e 1 1 n o b e lp r i z e sf o f r e s e a r c hw i t hx r a y s l 5 1 1 2x 射线多层膜的发展 x 射线多层膜的最初设想起源于2 0 世纪初x 射线衍射现象的发现和x 射线 晶体( b r a g g ) 衍射的应用。它是一种用人工方法制备的周期膜厚为纳米量级的 多层结构。但是受多层膜制备技术的限制，最初进行这种尝试的k o e p p e ( 1 9 2 9 年) ” 、d e u b n e r ( 1 9 3 0 年) ”1 等人没有成功。1 9 4 0 年，j d u m o n d 和j p y o u t z 用蒸发的方法制备了a u c u 层状周期结构的多层膜。1 ，周期厚度约为l o n m ，并观 察到了x 射线衍射现象。但a u 和c u 膜层间的相互扩散渗透非常严重，使得结构 的周期性很快就消失了。1 9 6 3 年，j d i n k l a g e 和r f r e r i c h s 8 1 采用多种材料 ( p d m g 、a u m g 等) 组合，制备出周期为3 5 n m 的层状结构，得到了与j d u m o n d 和j p y o u t z 类似的结果。j d i n k l a g e “发现f e m g 的周期结构稳定性有了 很大提高。然而，由于人们对多层膜理论认识以及微结构制备技术水平的限制， 多层膜的研究一直到2 0 世纪六十年代进展都非常缓慢。直到上个世纪的七十年 代，纳米级薄膜制备技术的发展为x 射线( 特别是波长较长的软x 射线) 的制备 提供了技术条件。1 9 7 2 年“，s p i l l e r 首先明确提出了用非吸收材料( 间隔材料) 和吸收材料( 散射材料) 交替沉积，制各天4 波堆，可以获得较高的软x 射线 非掠入射反射率。随后，他又讨论了膜系结构的设计o “，并用电子束蒸发的方法 制备出了软x 射线多层膜“”。目前短波长x 射线多层膜的研究已在多个国家开 展，但进展却非常缓慢，只有美国、乌克兰、加拿大、德国等少数国家在该波段 取得了较好的结果。美国l a w r e n c e l i v e r m o r e 小组用多种金属与b t c 、c 进行短 波长软x 射线多层膜制各技术的研究“4 ”1 ，其中制备出的r u b c 多层膜在7 n m 附 近正入射反射率达到2 0 左右。加拿大的m o n t c a l m 小组“”1 和美国a r i z o n a 大 学的s 1 a u g h t e r 小组“”对多种金属y 、金属b 、金属b e ”等进行研究，其中 x 一趟反埘镜的趾计、制蔷与检测 制备的5 0 0 层m o y 多层膜在8 i n m 处反射率达到2 2 ；s k h s a k h a l y a n 等o “人 制备的f e c 多层膜在4 5 n m 处峰值反射率为1 3 。 在波长更短的水窗波段( 2 3 4 4 n m ) ，美国、乌克兰、德国等国家的研究 小组已经研究了w s i “，w b 。c 1 ，w t i 3 ，o r s o 3 ，c t i 1 等多层膜材料对。 其中美国海军研究所的s e e l y 小组制备的w b 4 c 多层膜。“，在3 4 5 o n m 处正 入射反射率为2 ( 入射角为1 0 。时) ；在3 1 3 2 n m 处，乌克兰的f e d o r e n k o 小 组制备的w s c 多层膜反射率达3 3 。；w t i 软x 射线多层膜在入射角o = 6 1 。的测量条件下，测得 = 2 ，8 n m 处，反射率为5 2 。“，已经报导的5 0 0 层c r s c 多层膜在近正入射条件下测得反射率为7 ( 、3 i n m ) 。”；采用电子束蒸发技 术和离子束抛光技术相结合的方法制备出的1 7 0 层c t i 软x 射线多层膜在x = 2 ，7 7 n m 处反射率为1 1 ( 入射角o = 5 9 。) ”。 对于应用于在硬x 射线波段的多层膜( 。0 1 n m ) ，由于波长更短，材料的 反射系数更小，因此需要更薄、更致密的膜层结构、更多的周期数以及更小的内 部界面的相糙度。而使用电子束蒸发的方法是无法达到这种要求的。溅射镀膜法 的出现和发展，特别是射频溅射和磁控溅射的发展。，为制备更精细的多层膜结果 提供了技术条件。1 9 7 8 年，b a r b e e 等人。”首先采用溅射技术研制了不同周期的 多层膜。上世纪八十年代后，随着超精度加工技术和纳米级薄膜制备技术的提高， 特别是表面粗糙度在亚纳米量级的超光滑基底加工技术和极高精度( 亚纳米量 级) 的膜厚控制技术的进步，为x 射线多层膜向更短波段发展提供了技术基础“”。 尽管如此，直到今天在硬x 射线波段，由于反射率过小的原因，仍然没有制备出 好的、可实用化的正入射硬x 射线反射镜。但是在掠入射条件下，由于更接近材 料的全反射临界角，因此可以制备出比较实用的多层膜结构并获得比较高的反射 率。历史上首先演示x 射线可在掠入射的条件下反射的是a r t h u rc o m p t o n 。此 后，b a e z 在k i r r p a t r i c k 的指导下开始了x 射线在不同材料表面上的反射的研 究，并镀制了a l 、c u 反射镜。确实在不同的表面上获得了x 射线的反射。”。工 作波长为几个k e y 的x 射线天文望远镜已经成功拍摄到了天体的x 射线衍射像 ”1 。1 。装载于a s c a 卫星上的高光通量的x 射线望远镜通过使用掠入射角度在 0 3 - 0 7 度之间的一系列单层金属反射镜，将x 射线的成像极限拓展到了 i o k e v ”。由于随着x 射线能量的增加，全反射的临界角度是不断减小的，因此， 当x 射线的能量超过1 0k e y 时，过小的掠入射角，导致了成像系统过小的光通 量和视场，极大地增加了光学系统在实际装调中的困难。直到上个世纪末，由于 x 射线超反射镜的发展，才使得这一状况得以改变。1 9 9 7 年，k a v a l i e v 。7 1 等人 成功制备出了w a i 超反射镜，在 = o 1 5 4 n m 处，在掠入射角宽度为0 5 度 ( 0 5 4 - 1 0 1 ) 的范围内取得的最大反射率达3 0 。1 9 9 8 年，k y a m a s h i t a 等人 “1 设计并制备的p t c 超反射镜，在掠入射角为0 3 度时，在2 4 4 0 k e y 的带宽内 有接近4 0 的反射率。a e r k o “。等人利用梯度膜系的方法设计的w 8 i 超反射镜 在掠入射角度为0 3 2 度的条件下，反射率接近4 0 。1 9 9 9 年，d a v i dl w i n d t ” 第一章绪论 设计的c u s i 超反射镜，在2 0 m r a d 处，将x 射线的反射范围拓展到了1 5 0 k e y 以上，最高可达1 7 0 k e y ，其反射率在7 5 以上。在过去的十几年里，人们获得的 更多成果是工作在c u 的脓线( = 0 1 5 4 n m ) 上，在定掠入射角度范围内具有 比较一致的反射率的宽角度x 射线超反射镜“3 5 3 ”。这种宽角度的x 射线超反射 镜极大的减小了x 射线天文望远镜的装调难度，使x 射线天文望远镜快速向实际 应用水平迈进。 1 3 课题研究背景 我国x 射线多层膜技术的研究相对国外起步较晚，发展也比较缓慢。直到八 十年代中期，国内一些单位才开始了软x 射线光学的研究，主要有复旦大学、上 海光机所、中国科技大学、北京高能所及长春光机所。早期采用的镀膜方法是电 子束蒸发技术。用这种方法制备出的多层膜性能较差，与世界先进水平相比相差 甚远。从1 9 9 0 年开始，长春光机所先后采用离子束溅射和磁控溅射技术，并逐 步完善了多层膜的设计、制备及检测技术。在国家自然科学基金和国家“8 6 3 ” 高技术计划项目的资助下，成功地在1 3 2 n z r r 2 5 1 n m 间多个波段制备出性能优 良的m o s i 多层膜。“，其中工作波长在1 3 r i m 附近，m o s i 多层膜正入射反射率 达5 0 ；在2 0 r i m 波长附近，m o s i 多层膜的反射率达到2 0 左右，并为国内外 多家从事软x 射线光学研究的实验小组提供了实用的m o s i 多层膜反射镜“。其 中我国x 射线激光工作者使用该所提供的反射镜成功地实现了x 射线激光双程放 大”“，这一结果曾在当时创世界记录。但是，目前国内对于x 射线多层膜的研究 还只是局限于软x 射线波段，对于硬x 射线波段尚没有任何研究。但是随着国内 同步辐射技术的不断应用和发展，特别是上海光源的即将建立，以及蓬勃发展的 天文探测技术，对硬x 射线波段的光学元件，特别是硬x 射线超反射镜的需求将 会越来越大，同时也是迫在眉睫。况且，在这方面的研究上，国外也是刚刚起步， 如果不能迎头赶上，势必被越落越远。而且，本小组已经具备了镀制高精度多层 膜的必要基础条件，同时获得了国家自然科学基金的资助，己经完全具备了设计、 制备具有世界一流水平的x 射线超反射镜的能力。本文从就是这种背景下确定研 究内容的。 1 4 研究内容 本文的工作主要是x 射线超反射镜的研究，具体内容包括以下几个方面： 1 x 射线超反射镜的设计。 ( 1 ) 硬x 射线( 1 0 r i m ) 多层膜材料对的选择； ( 2 ) 多层膜膜层数确定：波长( = o 1 5 4 n m ) 和略入射角度( 0 5 。) 一定： ( 3 ) 超反射镜光学性能( 反射率) 的模拟计算： 理想条件下，多层膜的模拟计算 非理想条件下，多层膜的模拟计算 ( 4 ) 优化方法 2 x 射线超反射镜的制备。 3 样品的检测，以及对检测结果的分析。 第二章x 射线超反射镜的设计 2 1 引言 本章主要讨论的是硬x 射线超反射镜的设计问题。 x 射线超反射镜的概念来源于中子光学，其本质就是宽带的x 射线多层膜。 x 射线多层膜反射理论是从m a x w e l l 方程组出发，利用经典波动光学( 电动力学) 的方法研究x 射线在多层膜中的传播特性，主要是其反射特性。由于平面光波 入射到光学性质不同的两种介质的界面上产生透射波和反射波的理论，以及利用 m a x w e l l 方程组推导薄膜光学特性的过程在一般大学教科书中都有详细推导 ”l ”】，在这里略去这部分内容并直接利用其结果。 x 射线超反射镜可以大大简化光谱分析仪器和成像光学系统的结构，大的略 入射角可以增加天文望远镜的视场以及减小光学系统的装调难度吼要拓展光学 多层膜的带宽，最简单的方法就是将不同波段的多层膜膜堆叠加在一起，这在可 见光波段是经常使用的手段。但是我们知道在x 射线波段，材料的折射率都小 于1 ，而且十分接近于1 ，对x 射线的反射系数很小，因此如何选择合适的材料 对，才能够获得更高的反射系数，就成为设计x 射线超反射镜的首要任务。另 外我们知道在短波段( 九 1 0 0 n m ) 所用的材料都是有吸收的，因此靠简单的 膜堆叠加是不能很好的拓展带宽的，对于周期多层膜，当周期数增加到一定数量 时，峰值反射率会达到饱和，不再随着周期数的增加而增加，而且随着膜层数的 增加，制备的成本和难度也在增加，所以合适的膜对数也是影响超反射镜性能的 重要因素。对于多层膜光学性能的模拟计算已经有了很多成熟的方法，但是在实 际中，由于实验制备的薄膜都存在着膜厚不均匀、材料特性发生变化、表面粗糙 度等因素，这些因素对多层膜元件的反射特性均有很大影响，将对多层膜的反射 率起到一定的削减作用，对这一部分的影响是不能忽略的，在模拟计算中必须将 其考虑进去，因此在选择模拟计算方法时要考虑到方便这一部分因子的加入，因 此采用一种基于f r e s n e l 反射系数的递推方法来模拟计算多层膜的光学性能h “。 对于任何设计过程，优化都是必需的手段，这不仅针对与多层膜的设计。而多层 膜的优化过程实际上就是一个多维变量寻优的过程【4 3 l ，不过是变量的维数较多而 已。目前对于宽带多层膜反射镜的实际方法主要有两种：基于电子计算机的数值 计算的方法以及基于经验公式的孵析方法。对于前者，优点是使用方便，不需要 设计者拥有很多的膜系设计经验，对于初学者十分有利：缺点是缺乏清晰的物理 概念以及对设计结果的评价标准，另外受优化方法的影响，对最终的结果的优劣 难以控制，而且可能需要大量的时间，在膜对数较多的时候，这种影响就更为明 显，甚至根本无法得到好的结果。对于后者，优点是省时，具有清晰的物理概念： 缺点就是设计的结果往往不太理想，反射率曲线具有比较大的振荡，而且往往要 求设计者具有丰富的设计经验，对于大多数初学者来说，是无法做到的。因此， 将两种方法结合起来，利用解析的方法为数值计算的方法提供初始膜系，然后再 用数值优化的方法的进行优化，这样不仅可以得到比较好的设计结果，而且可以 节省大量的时间。应用这种方法，作者成功的设计了宽光谱范围的硬x 射线超 反射镜，并得到了比较好的结果。另外，本文还给出了多个工作在c u 的k a 线 ( 忑：o 1 5 r a n ) 的竞角度超反射镜的膜系结构，并对其做了模拟计算。 2 2 膜对材料的选择 x 射线超反射镜通常是由两种材料交替构成的，即相当于晶体结构中产生散 射波的原子面的吸收层( 一般由高原子序数材料组成) ，和相当于晶体结构中原子 面间的空隙层( 一般由低原子序数材料组成) 。这两种材料的选择要根据工作的波 长、材料的特性等条件来决定，遵循一定原则。随着x 射线多层膜反射镜应用 范围的不断扩大，近几年来又出现了一些特殊材料结构的多层膜元件，例如，膜 系中每一周期包括多种材料的多层膜 4 “；由两种低原子序数材料组成的窄带多层 膜【46 1 ”l 等等。这些结构的多层膜材料的选择虽有其特殊性，但也是在下面介绍 的多层膜材料的选择原则的基础上进行的。 由于在硬x 射线波段，所有材料都是有吸收的，而这种吸收作用，限制了 多层膜周期数的增加，从而限制了峰值反射率的大小，因此要选择衰减系数小， 或者说吸收小的材料。 另外，可以假设两中材料的复折射率分别为和飓，掠入射角为目，则 两种材料界面的f r e s n e l 反射系数为： 喀= 坐攀旦垦二燮 对于s 偏振光 ( 2 2 1 ) “ s i n 鼠+ n s i n 0 ， 氆= 尝正呈拿二糌 对于p 偏振光 ( 22 2 ) “ s i n 乱+ ，s i n 鼠 其中： n 1c o s o l = n 2c o s 0 2 由公式何以看出，因为日j 和如差距不大，所以当m 和飓有较大差异时， 在两种材料的界面间有较大的f r e s n e l 反射系数，因此在选择材料时应该选用折 射率相差较大的两种材料。 实际上，在国内外许多的文献中口8 1 ，人们都提到了以上这两条选择材料的原 则，但是这个选择标准一直只是个定性的原则，太笼统了，不便应用。因此，有 人在实际工作中发展起来了一种计算简便、图象直观、结果可靠的实际方法”。 将这种方法应用于硬x 射线波段，也是适合的。具体做法是将已经掌握的材料 的光学常数数据( ，女) 做成数据库，存入计算机中。当给定波长和入射角之后， 在复平面上图示这些材料对真空的f r e s n e l 反射系数的端点。这样，选择材料对 的标准就可以清楚的表达为：( 1 ) 端点离实轴距离尽量小：( 2 ) 两端点之间的距离 尽量大。这样在选择材料时就拥有了一种近似定量的方法。图2 2 1 就是按以上 方法作出发部分材料在复平面上的f r e s n e l 反射系数图。 除此以外，还必须考虑到材料的物理和化学稳定性，例如：c a 、m g 、s r 的 兰苎型j 兰型型! 垡生：型堡：! 竺兰坐 化学特性较活泼，通常不能用来作薄膜材料。一些有毒的材料也的应该避免使用 的，如：b e 。在选择材料时还要考虑到实际的经济条件，尽量避免使用过于贵重 和稀有的材料，如：o s 。 鉴于以上因素，本文选用w 和c 作为散射层和间隔层材料。在本文所给的 超反射镜的设计结果中，如特别声明，一律为w c 多层膜。 0 0 6 0 0 5 0 0 4 0 0 1 0 o o r e a i 圈22 1 不同材料在c u 的xn 线( = d 1 翮m ) 处的菲涅耳反射系数 f i g 2 2 1 f 】- e e n e ir e f l e c t a n c eo fv a r i o u sm a t e r i a l sa tc uknr a d i a l ( = o1 5 n m ) 2 ，3 多层膜膜对数的确定 上面已经提到，在x 射线波段，材料的吸收作用是不可忽略的因素，具有 过多膜对数的多层膜不仅无法继续提高峰值反射率，而且给实际制备带来了很多 的麻烦。因此，确定多层膜的膜对数同样是设计超反射镜的重要步骤之一。现在 所使用着的超反射镜，一般为定波长、宽角度反射镜和定角度、宽带宽反射镜两 种。对于前者目前使用比较广泛，膜对数较少，一般采用周期膜系的方法来确定 膜对数。而对于盾者，目前所得到的好的结果不多，膜对数也相对较多，一般利 用非周期膜系来确定膜对数。 2 3 1 利用周期膜系来确定宽角度超反射镜的膜对数 在x 射线超反射镜中，有一类重要的元件，就是在固定的波长下( 典型的 是c u 的丘口线， = o 1 5 4 r i m ) ，在比较大的掠入射角度范围内具有相同的反射 率宽角度超反射镜。已经知道由于材料的吸收作用，周期膜系的峰值反射率随 着膜对数的增加而增大，当膜对数增大到一定数量时，峰值反射率就会趋向饱和。 由图2 3 1 可以清晰的看到，在不同的掠入射角度下，c u 的ka 线( a = 0 1 5 4 r i m ) o o dc一口日e一 鞯一章 x 则线超反小镜的蚀汁 总是趋向一个饱和的峰值，不同的是掠入射角越大，饱和是所需要的膜对数越多。 这也恰好符合了入射角离全反射角越远，就越难反射的原理。 由图2 31 可以看出膜对数在1 0 和2 0 之间时，对反射率的贡献分别达到饱 和状态，若设计o 5 。到o 99 角度范围的超反射镜，在这个区域内可g 存在着较 为合适的膜层数。本文选择了具有1 2 、1 4 和1 8 个膜对数的周期膜系作为初始值， 在o 5 。到0 9 。角度范围进行了优化，并给出了模拟计算结果。 2 ，3 ，2 利用梯度膜系来决定宽带宽超反射镜的膜对数 对于定角度宽带宽超反射镜来说，尤其是反射带宽在1 0 k e v 吼上时，所需 要的膜对数比较多，如果用周期膜系的方法来确定膜对数，所得的周期膜系无法 作为优化的初始条件，因此意义不大。对于这种超反射镜的设计，人们一般采用 具有不同周期的非周期膜系来做为初始膜系。其确定膜对数的方法也与2 3 】节 i | 1 的方法不同。受宽带可见光多层膜设计的启发，利用一个不同周期的周期膜堆 的叠加来拓宽硬x 射线波段的反射带宽 4 o 图2 3 2 是在0 5 。掠入射角时，周 期厚度分别为4 6 5 n m 、3 。6 5 r i m 、3 3 n m 和29 2 r i m 的周期多层膜的峰值反射率对 应于周期数的曲线。与上节相周，每条曲线都随着膜对数的增加趋向饱和。但 是可以看到，从原点引出的直线与曲线相切的地方，就是峰值反射率随周期数的 变化最接近线形的地方，从这里可以得出每个膜堆的周期数。由于周期厚度最大 的膜对对x 射线的吸收也最大，因此将从外向内按周期厚度逐渐减小来排列膜 堆，并将第个膜堆( 周期厚度为46 5 r i m ) 设计为线形减小的膜堆，既由外向 内周期厚度以o 1 啪的值逐渐减小。对于每个周期内，散射层厚度和周期厚度的 比( f ) 为0 。4 。 d1 02 03 0 4 05 0 n u m b e ro f b i l a y e m 图2 3 1 在不同的掠入射角时周期多层膜的峰值反射率与膜对数的关系 f i g 2 3 1t h ep e a kr e f l e c t a n c eo fm u l t i l a y e r s i nd i f f e r e n tg r a z i n gi n c i d e n c ea n g l e so nt h e r a t eo fn u m b e r so fb i l a y e r s 0 g 8 7 8 s 4 3 2 1 o ， o o o o o o o 0 o o 8昂1。曷叱 j 蔓型垡丝星型塑塑堂! ：型鱼! ! 垡型 ； 叱 也 n ( l a y e rp a i r s ) 图2 32 掠入射角为0 5 度时不同周期( d ) 的w i c 多层膜峰值反射率的曲线。实线对应d = 4 6 5 n m 的膜系 虚线对应d = 36 5 n m 的膜系t 点曲线对应d = 33 0 n m 的膜系点划线对应d = 29 5 n r n 的膝系，它们对应的x 射线的自量分别为1 8 0 k e v 、2 03 k e v 、2 2 3 1 4 , e v 、2 5 k e v 。 f i clc a l c u l a t e dp e a kr e f l e c t i v i t yo f w c m u t t i l a y e r sw i t hd i f f e r e n tp e r i o dt h i c k n e s s ( d ) f o rag r a z i n gi n c i d e n t a n g l e o f 0 5d e gt h es o l i dc u r v ei sr e s p o n dt ot h eb l o c ko f d = 4 6 5 n m ；t h ed a s h e dc u r v e ，d = 36 5 n m ：t h ed o t t e d c u r v e ，d = 33 0 n m ；t h ed o t 。d a s h e dc u l e ，d = 29 5 n m ，c o r r e s p o n d i n gt on r a y e n e r g yo f1 8 ，2 03 2 23 ，2 5 k e y r e s p e c t i v e l y 2 4 x 射线超反射镜反射率的模拟计算 x 射线超反射镜反射的理论基础主要有两个方面，即衍射动力学理论【5 2 】和基 于f r e s n e l 公式的光学多层膜理论【5 ”。前一种方法是类似于处理x 射线在天然晶 体中的b r a g g 衍射，后一种是把x 射线光学看作是可见、紫外光学的一种推广。 在实际工作中，人们一般采用后一种方法来研究x 射线多层膜的特性。本文中 也采用后一种方法来讨论多层膜的反射特性。在可见光波段还有一种等效导纳的 计算方法也是十分常用的，但它在应用于x 射线波段时，具有难以克服的缺点， 以至于不能很好的使用，本文也对这一问题进行了讨论。 2 4 1 x 射线在理想多层膜系中的反射 x 射线多层膜系的反射特性一般都是以f r e s n e l 公式为出发点，进行理论推 导，得出整个膜系复振幅反射率公式【5 4 。6 】。这里介绍其中的一种方澍56 1 ，这种 方法比较直观，在以后的膜系结构设计中，我们也是以这种方法来进行的。 如图2 4 1 所示，在复折射率为弦= ”。屯的无限厚基片上，依次镀上厚度 为d ，u = 至妒= 埘止) 的各向同性均匀薄膜，材料的复折射率为万，= 月，一i k ，。波 长为 的x 射线平行光束从真空中以入射角口入射到膜系表面。 盯 ：詈 洲 如一革 x 荆绒垲k j 寸锐，j 饺汁 幽2 4 1m 层多层膜系统结构示意髑 f i g 24 1s c h e m a t i cd i a g r a mo fm l a y e r e dm u l t i l a y e rs y s t e m 由单层膜振幅反射率旧可知，膜系内筋层的振幅反射率为 5 7 r j = i r j + 而r i _ 面e x p ( 丽- i s j ) j = 1 2 ，3 ，m ( 2 其中每一界面的f 抛j n p ，反射系数0 和位相差乃分别为 ，鏊! ! ! 生；銎竺堡( 。偏搦2 ) 7 瓦+ lc o s o j + l 瓦c o s o j 一一 、 至竺堡! l 二至! ! ! ! 堡 瓦c o s o _ ，+ 1 + 乃+ lc o s e 8 i = 4 幅i d j c o s o j k ( p 偏振)( 2 4 3 ) ( 2 4 4 ) 从- l ( r ：= 呓) 起直到= m ( r 。，= r j ) 作迭代计算。 上述计算中，五：定义为第，层和第+ 1 层界面的振幅反射率，弓一1 为身分- 1 层与 第，层界面上的振幅反射率，哆为第，层与第，+ 1 层界面的肌肋e ，反射系数。由于x x 射线超反射镜的改计、伽备与啦删 射线波段不存在透明物质( 七o ) ，因此上述计算中所有物理量均为复数，这与可 见光波段内忽略吸收是不同的。 由于( 2 4 1 ) 式中0 和巧与( + 1 ) 层介质有关，而r 川与第，层介质有关，为了在 计算中显示出反射率随层数，的变化关系，将其转换为m 以g 公式5 引，贝抄层多层 膜系的振幅反射率r j 为： b = i r j ( 1 覆- r jr 了j _ , ) + 鬲( r j j _ , - 两r j ) e x 雨p ( - 万i 乞) ( 2 一 i ，：，吩一l + ，! ，( 墨一l 一，：，) 。x p ( 一f 巧) 。 其中巧，r 川为第，层，勇移一1 层多层膜系的振幅反射率，0 为勇 ，层介质相对于真 空中介质的f r e s h e t 反射系数： r 竺箕望婴 。偏振) ( 2 46 ) 7 c o s 曰+ 万c o s 分 7 、 7 r j ：墼型! 坚偏振)( 2 彻 。7 胃c o s 0 + c o s 0 、7 从产1 ( 如= 名) 开始，直到户聊进行迭代计算，得到m 层多层膜系统的振幅反射 率，以及多层膜系统的光强反射率l r 另外在