（光学专业论文）周期性极化铌酸锂（ppln）的制备及其二阶非线性光学现象的研究.pdf

摘要 周期性极化铌酸锂( p p l n ) 的制备 及其二阶非线性光学现象的研究 摘要 本文对周期性极化l i n b o 。( p p l n ) 的制备及其二阶非线性光学现象进 行了实验研究和理论分析。成功地制备了蓝、绿光倍频p p l n 器件，观察到 可见光范围内可调谐倍频新现象，提出了一种新的理论分析；同时对采用 p p l n 和条波导技术制作全光波长转换器的理论、设计和制作进行了研究。 首先对基于周期性结构的准位相匹配二阶非线性耦合波方程进行了详 细推导，得到了各二阶非线性参量过程的频率转换效率解析公式，给出了 转换效率与泵浦光功率，非线性系数和相互作用长度等参数成正比的关系； 准位相匹配技术是对非线性晶体的二阶非线性系数在空间上进行调制，描 述了利用均匀的周期性光栅结构，1 ：1 的占空比和晶体最大的非线性系数， 实现高效率频率转换的物理机制。简要介绍了准位相匹配技术的优点和实 现方法。 采用高压脉冲对铌酸锂晶体成功地进行了室温极化，并对电场极化周 期性畴反转的机理；成功地制作了准位相匹配蓝、绿光p p l n 倍频器件。在 1 0 6 4 n m 连续泵浦光输入功率为1 1 w 的情况下，得到了1 8 m w 的一阶q p m 和 1 3 m w 的三阶绿光倍频输出( 由7 4 0 m w 连续泵浦光得到) ；在脉宽为3 5 p s 的9 4 6 n m 波长泵浦下，周期分别为4 5um 和1 3 5hm 的e ：“e ：“e ：2 ” ( e e e ) 型一阶和三阶蓝光p p l n 倍频器，分别获得了4 0 8 和1 9 的转 换效率。 在蓝光倍频实验中，首次观察到一种宽带可调谐的、可见光范围的倍 频输出，并提出了一种新的近零准位相匹配( n z q p m n e a r z e r oq p m ) 理 论，对其进行了简单合理的解释。 理论上讨论了在基于p p l n 的i 型准位相匹配条件下的调谐特性与容许 带宽。在产生的二次谐波( s h g ) 过程中，由于基波输入的不同偏振态，调 谐特性与容许带宽是由p p l n 结构中理想准位相匹配( q p m ) 周期的偏差， 输入波长及温度的偏差所决定。给出了在1 5 0 。c 下p p l ni 型o p me e e 和 o o - e 两类q p ms h g 的调谐特性与容纳带宽比较，并计算了两者的畴反转 周期，这些结果被在泵浦周期为1 4 5 1 1m 的e ，。e ，l e ：“( o o e ) 型一阶 蓝光倍频器中获得了4 5 6 的倍频转换效率的实验所证实。进一步讨论了 p p l n 中0 0 一e 型q p ms h g 在不同的基波波长域的不同相位匹配情况。 简述了基于p p l n 波导差频过程的全光波长转换器的制备；详细推导了 导波的准位相匹配耦合波方程，首次对退火质子交换一周期性极化l i n b o 。 波导的周期参数和波导参数的设计进行了理论探讨，得到了一些对实验有 指导意义的结果：得出p p l n 光栅周期随着波导宽度的增大而增大，而且变 化对波导的宽度影响很大；转换效率随着波导宽度的增大而趋于饱和：同 时还指出光栅周期的变化对于输入的信号光而言不太敏感，其带宽很宽， 因此在带宽范围内的信号光输入，可以同时获得多波长的信号光转换。 上述研究结果均为制作高质量的p p l n ，获得高效率的二阶非线性光学 l i 摘要 频率转换，从而制作出实用，高效且可人为设计参数的新型频率转换材料 提供了一些可供借鉴的内容和新思路。我们希望能从非线性光学及非线性 频率转换晶体的角度，在提供新的短波段和中红外波段的固体激光光源， 和光通讯领域光波长路由，色散补偿和数据处理等方面提供一些有用的， 新颖的信息和解决方案 关键词：l i n b 0 3 , 电场极化， 准位相匹配，倍翠害叹 i i l 一 一 些! 婴曼! 一 p e r i o d i c a l l yp o l e d l i t h i u mn i o b a t e ( p p l n ) ： f a b r i c a t i o n a n ds e c o n d - o r d e r n o n l i n e a r - o p t i c a l p e r f o r m a n c e a b s t r a c t t h et h e s i si n v e s t i g a t e st h ef a b r i c a t i o no f p e r i o d i c a l l yp o l el i n b 0 3 ( p p l ，n ) a n dt h es e c o n d o r d e rn o n l i n e a ro p t i c a lp e r f o r m a n c e b a s e do np p l n t h e o r e t i c a l l ya n de x p e r i m e n t a l l y w e s u c c e e di nf a b r i c a t i n gs e c o n dh a r m o n i c g e n e r a t i o n ( s h g ) d e v i c e s a n do b s e r v i n gn e ws h g p h e n o m e n a b a s e do np p l n an e wt h e o r e t i c a la n a l y s i si sp r o v i d e dt oe x p l a i nt h e m t h et h e o r y , d e s i g n a n d f a b r i c a t i o no ft h ea l l o p t i c a lw a v e l e n g t hc o n v e r t e rt h a tc o m b i n ep p l n a n d c h a n n e lw a v e g u i d e t e c h n o l o g y t om a k ea r ed i s c u s s e d w ei n t r o d u c et h eq u a s i - p h a s e m a t c h i n g ( q p m ) t e c h n o l o g ya n d i t sr e a l i z e d m e t h o da n di t sa d v a n t a g e s t oe x p l a i nt h eq p m h o w t or e a l i z eh i 曲c o n v e r s i o n e f f i c i e n c y , w ed e d u c e t h eq p ms e c o n d o r d e rn o n l i n e a rc o u p l i n gw a v ee q u a t i o n b a s e do np e r i o d i c a l l ys 缸u c t u r ei nd e t a i l 。a n do b t a i nt h ef r e q u e n c yc o n v e r s i o n e f f i c i e n c yi nt h es e c o n d o r d e rn o n l i n e a ro p t i c a lp a r a m e t r i cp r o c e s s ，w h i c hi s a b s t r a c t p r o p o r t i o n a lt ot h ep o w e r o f p u m pw a v e ，t h ee f f e c t i v en o n l i n e a rc o e f f i c i e n ta n d t h ei n t e r a c t i o n l e n g t h o f c r y s t a l t h ef r e q u e n c y c o n v e r s i o n e f f i c i e n c y e x p r e s s i o ni n d i c a t e st h a tq p mp r o v i d e sp e r i o d i c a l l ys p a t i a lm o d u l a t i o nt ot h e s e c o n do r d e rn o n l i n e a rc o e f f i c i e n t ，p e r f e c td u t yc y c l ea n d u t i l i z i n gt h eh i g h e s t n o n l i n e a rc o e f f i c i e n tt oc a r r yo u tt h e h i g hf r e q u e n c yc o n v e r s i o ne f f f i c i e n c y t h er o o mt e m p e r a t u r ep o l i n go nl i n b 0 3c r y s t a l b yh i g hv o l t a g ep u l s e p o w e r i sr e a l i z e ds u c c e s s f u l l y , a n dt h e p r i n c i p l eo f e l e c t r o n i cp e r i o d i c a l l y p o l e d d o m a i nc o n v e r s i o ni sa l s oi n v e s t i g a t e d w ef a b r i c a t et h eb l u ea n d g r e e ns h g p p l nd e v i c e s ，a n do b t a i n18 m wf i r s t - o r d e rq p m a n d1 3 m wt h i r d - o r d e rq p m s h g g r e e nl i g h to u t p u tr e s p e c t i v e l y p u m p e db yal a s e rw i t h3 5 p sp u l s ew i d t h a n d9 4 6 n mw a v e l e n g t h ，w eg e tt h ec o n v e r s i o ne f f i c i e n c yo f4 0 8 a n d19 f r o me z ”e z “一- e z 2 “( e e e ) t y p ei f i r s t o r d e ra n dt h i r d o r d e rq p mp p l n d e v i c e s i nt h eb l u es h g e x p e r i m e n t ，f o rt h ef i r s tt i m ea sw ek n o w , w ea l s oo b s e r v e ab r o a db a n d ，t u n a b l ea n dv i s i b l es h g o u t p u t t oe x p l a i nt h ep h e n o m e n o n ，w e b r i n gf o r w a r da n e w t h e o r yo f n e a r - z e r oq p m ”( n z q p m ) t h en u m e r i c a l c o m p a r i s o n so ff u l l w i d t ha th a l fm a x i m u m ( f w h m ) a c c e p t a n c e sb e t w e e nq p m ( e e - e ) a n dq p m ( o o - e ) s h gi nb u l kp p l na r ef i r s t g i v e n w ea l s og e tt h ec o n v e r s i o ne f f i c i e n c yo f4 5 6 f r o me y “e y “e z 2 “ ( o o 。e ) t y p e if i r s t 。o r d e r q p mp p l nb l u es h gd e v i c e ，w h i c h p r o v et h e a c c e p t a n c eb a n d w i d t ht h e o r y f u r t h e r m o r e ，d i f f e r e n tp h a s e m a t c h i n gc o n d i t i o n s v a b s t r a c t f o rq p m ( o o - e 、s h gi nb u l kp p l na r ed i s c u s s e di nd i f f e r e n tf u n d a m e n t a l w a v e l e n g t hr e g i o n t h ef a b r i c a t i o n p r o c e s s o f a l l o p t i c a lw a v e l e n g t h c o n v e r t e rb a s e do n d i f f e r e n tf r e q u e n c yg e n e r a t i o n ( d f g ) i np p l nc h a n n e lw a v e g u i d ei sp r e s e n t e d i nb r i e f w ea l s o g i v e t h e t h e o r y o fg u i d e - w a v e q p mo p t i c a lf r e q u e n c y c o n v e r s i o n ，a n df i r s td i s c u s st h ed e s i g no ft h ep a r a m e t e r sf o r p e r i o d i c a l l y g r a t i n ga n d c h a n n e l w a v e g u i d et h e o r e t i c a l l y , a n dg e ts o m es i g n i f i c a n tr e s u l t s w h a tw eh a v ed o n ei nt h i st h e s i sa d d ss o m en e wi d e a sa n dc o n t e n t st o o b t a i nn o n l i n e a r f r e q u e n c y c o n v e r s i o nw i t h h i g hc o n v e r s i o ne f f i c i e n c ya n df i n d p r a c t i c a la n dh i g hf r e q u e n c yc o n v e r s i o nm a t e r i a lw h i c hc a nb ef r e e l yd e s i g n e d a r t i f i c i a l l y w eh o p et h es t u d yc a nh e l pt op r o v i d es o m en e wr e s o l u t i o na n d i n f o r m a t i o nt oo b t a i nn e ws o l i dc o h e r e n ts o u r c e si n s h o r ta n dm i d i n t l a r e d w a v e l e n g t hr e g i o n ，a n d r e a l i z e w a v e l e n g t hr o u t i n g ，c h r o m a t i cd i s p e r s i o n c o m p e n s a t i o n a n dd a t a p r o c e s s i n g e t c i no p t i c a lc o m m u n i c a t i o n k e y w o r d s ：l i n b 0 3 ，e l e c t r o n i c p o l i n g ，q u a s i - p h a s e - m a t c h e d ，s e c o n d h a r m o n i c g e n e r a t i o n ，d i f f e r e n tf r e q u e n c yg e n e r a t i o n v i 上海交通大学 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定， 同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版， 允许论文被查阅和借阅。本人授权上海交通大学可以将本学位论文的 全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫 描等复制手段保存和汇编本学位论文。 保密口，在一年解密后适用本授权书。 本学位论文屑于 不保密口。 ( 请在以上方框内打“”) 学位论文作者签名：他玉薄 指导教师签名： 锄爰似驺爰协磷 日期：加年o - 月二参日日期：协。磁v 月， 日 上海交通大学 学位论文原刨性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下， 独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本 论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的作品成果。对本 文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以踢确方式标明。 本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。 学位论文作者签名：话、至、薄 日期：h 巾2 年年月弓e t 第一章绪论 1 1 意义 第一章绪论 自从1 9 6 0 年梅曼发明的第一台固体激光器一红宝石激光器问世以来，与激光这种 相干光源密切相关的非线性光学 1 ，光电子学和光通信在这之后的近半个世纪得到了 蓬勃发展，而具有独特光学性质的新材料也有很大发展，尤其是与半导体激光器和固 体激光器有关的光功能材料和一些可用于宽带，高速光通信系统中的一些光子器件也 得到了学术界和工业界的足够重视，l i n b 0 3 晶体材料 1 - 5 就是个在非线性频率转 换领域( 倍频 6 1 1 、混频 1 2 1 4 和参量振荡 1 5 - 1 9 1 等) 得到广泛应用的典型代表。 l i n b 0 3 是铁电体 2 0 ，属3 m 晶系，容易生长成高光学质量的大块晶体，因而成本低 廉，且容易抛光，物理化学性能稳定，不潮解；最重要的是该晶体通光范围在0 3 5 5 0 um 区间，覆盖了近、中红外区域，在工作波段内有较高的有效非线性系数，易实现相 位匹配，光损伤闽值较高；唯一的缺点是容易产生光折变损伤 2 1 ，但这种损伤是可 逆的( 加温高于1 8 0 ) ，其不可逆的光折变损伤闽值也很低( 约1 0 2 0 m w c m 2 ) ，不过 这种损伤可以通过在晶体中掺杂m 9 0 1 8 ，2 2 2 4 ，或提高晶体的纯度和加热晶体来提 高抗损伤阈值。正是由于上述优点，以及为大批量生产硅集成电路而发展的平板印刷 的平面处理技术，现在有可能用来制造非线性晶体“集成块”，大大降低了其成本， 故而l i n b 0 3 被人称为是“非线性光学的硅” 7 。 非线性晶体材料在进行频率转换时，必须满足相位匹配的要求 1 ，2 ，4 ，2 5 。目前 人们通常利用各向异性晶体的双折射相位匹配( p m ) 技术和人为地在非线性晶体上制 备出周期结构的准位相匹配( 0 p m ) 2 6 ，2 7 ，2 8 ，9 技术来实现高效率转换。前者的缺点 在于成本高、制备难、不适合于规模生产、不能利用晶体最大非线性系数( 转换效率低) 以及存在短波极限等。铌酸锂晶体周期性极化( p p l n ) 则利用q p m 技术解决了常规p m 难 以解决的问题，拓宽了非线性晶体波长应用范围，使之无短波极限，可以利用晶体的 第一章绪论 最大有效非线性系数等，大大提高了频率转换效率；此外，还由于以下三个主要因素 使得基于非线性晶体的电场极化畴反转q p m 非线性技术近年来得到很快发展： 一、在1 9 9 3 年，m y a m a d a 等人令q p m 技术在室温下由电场极化周期性畴反转得到 实现 9 ； 二、q p m 技术转移到工业，使非线性晶体的制造方法变成用为硅发展的平板印刷术将 图案印到晶片上，再用电场调整其畴的极性，然后将晶片切割成所需尺寸的块 2 9 ： 三、淹埋型波导可做在整块晶片上，从而使得在低功率情况下也能实现非线性转换 1 6 ，这就是我们在第六章提到的利用周期性极化铌酸锂的差频或级联效应实 现在通信波段的频率转换，从而做出在光通路节点上用于光交叉连接的关键光 器件一全光波长转换器。 周期性极化铌酸锂( p p l n ) 材料是技术含量很高的非线性光学频率转换晶体。1 9 9 8 年为美国国家研究理事会所编：”h a r n e s s i n gl i g h t o p t i c a l s c i e n c ea n d e n g i n e e r i n gf o r2 1 s tc e n t u r y ” 2 9 卜一书中把p p l n 材料及其应用作为下世纪“非线性 频率变换材料”的唯一重点研究对象，建议国家重点资助。它通过倍频、光参量放大和 振荡、差频等二阶非线性光学过程，将来广泛应用于光传输、光存储、光显示和遥感 探测等方面。其主要用途有： ( 1 ) 光存储：通过倍频转换得到的短波长光源，可以用于高密度的光存储，是蓝绿 光半导体激光器的有力竞争者； ( 2 ) 光显示：蓝绿光光源作为高纯度三元色可以用于高清晰度显示。 ( 3 ) 全光通讯：利用差频效应，可以制作出未来全光d w d m 通讯系统中的关键器件一 波长转换器。与其它类型波长转换器相比，它具有在通讯系统中严格透明的优点。 ( 4 ) 遥感、探测、生物医学等：利用参量放大和振荡产生可调谐近、中红外光源。 应用于空间分子探测及其它军事方面的应用。另外，小型红外光源在医学、科研方面 均有很大的应用场合。 ( 5 ) 其它应用：电光调制器、电光偏转器和电光透镜等。 正是由于基于p p l n 的非线性频率转换( 使用了q p m 技术) 在光传输、光存储、光 显示，遥感探测，相干激光雷达及医疗等方面具有广泛应用，与生产，生活密切相关， 2 第一章绪论 故目前这一技术的重要性己被国际上充分认识到，所以，周期性极化铌酸锂( p p l n ) 的 制备及其二阶非线性光学现象的研究具有十分重要的意义。 1 2 准位相匹配技术简介 1 9 6 2 年，b l o e m b e r g e n 2 6 和他的同事们，在一篇关于非线性频率转换的研究讨论 会论文中指出，有效的非线性频率转换可以通过周期性地改变晶体的自发极化符号， 以重新安排相位来达到。这一相速度匹配的方法被称作准位相匹配。1 9 6 8 年， b o e m b e r g e n 得到这一思想的专利。二十五年后的1 9 8 8 年，在这一专利期满后，出现 了第一个在铌酸锂铁电晶体中建立的q p m 相互作用【3 0 ，在这个晶体中，用空间调制 化学扩散和晶体生长，以产生铁电畴的周期性反转和非线性系数符号的周期性改变。 而1 9 9 3 年 9 ，实现q p m 技术的另一种方法一采用室温下电场极化方法用于铁电畴反 转。这之后，q p m 技术得到广泛应用和发展 3 1 - 5 8 。 我们知道，得到周期性极化反转结构可以有几种技术，可直接在晶体生长的过程 中实现反转 5 ，5 9 ，也可在晶体长成后实现反转，分别有加电场和电子束 6 0 6 5 ，热 处理 6 6 ，与化学处理有关的极化效应 6 7 ，l i ：0 的外扩散 6 8 ，表面化学处理 6 9 和其他方法 7 0 ，而周期性极化铁电畴反转结构的实现最终成为准位相匹配二阶非线 性光学过程实现的最佳途径。当然，还有其他的非线性晶体，如l i t a o 。晶体 5 0 5 3 ， k t p 5 4 5 8 晶体等也可通过电场极化实现畴反转，基于此结构的q p m 非线性频率转换 的实验和应用研究也多有报导。 在倍频、混频、光学参量振荡等非线性光学过程中，下面以倍频为例，论述q p m 技术的原理。通常由于材料的色散关系，基波和谐波在晶体中有着不同的相速度。因 此由两波的不同相速度引起连续相位变化导致了能流方向的交替变化。 图卜1 中曲线c 可以看出， 兰二兰堕堡一 l s e 弼 l c2l e3 k ：4 1 c5l e6k f i g 1 1t h ec h a n g eo f t h e s e c o n d h a r m o n i ca saf u n c t i o no fi n t e r a c t i o nd i s t a n c e a i d e a lp m ， b q p m ， c n o p m 图卜l 二次谐波强度沿相互作用距离的变化 a 临界相位匹配，b 准住相匹配，c 相位失配 由于能流符号的改变而导致二次谐波强度沿相互作用距离周期性地增强和衰减。 人们通常把两波相位差为7 t 时的作用长度称为“相干长度”，定义为下式： 一 ， ，= 兰= 二一 ( 1 1 ) 。舭4 ( 一) 、 此处n 。和n 。分别为基波和谐波的折射率，九为基波的波长。能流符号的交替变换 导致二次谐波强度沿基波与非线性相互作用方向以2 l 。为周期交替增强和衰减。如果能 使两者的折射率相匹配，即使n ：。= n 。，2 k ( ) = k ( 2 ) ，由( 卜1 ) 式可知1 。一o 。，从而能保持 二次谐波强度在整个晶体中以指数方式增长，见图卜l 中曲线a ，就是通常所言的相位 匹配。 过去主要利用各向异性晶体的双折射特性，通过调节晶体温度和入射光的取向角， 使基波的。光( 或e 光) 和与谐波的e 光( 或。光) 的折射率相等以实现相位匹配。但传 统的双折射临界相位匹配存在诸如材料限制，如短波段限制，还有由于实用的要求， 常常不能利用晶体本身的最大非线性系数等许多难以克服的缺点，因而极大地限制了 所用晶体适用范围和能量转换效率。 另一种使二次谐波强度在非线性晶体中保持持续增长的方法就是q p m 技术。如图 卜1 中b 所示，如果能使基波和谐波在奇数的相干长度内相对相位反转，改变极化矢方 向导致7 c 位相差，从而使谐波与基波之间位相冗+ 兀= 2 7 c 复位。如果每隔相干长度奇数倍距 4 第一章绪论 离引入这种改变，干涉破坏将可以避免。这种匹配的相位关系能使二次谐波强度在一 些本该衰减的区段得以增加。因此，只需周期性地改变非线性系数的符号，实现相位 周期性反转，就能使谐波保持高效非线性频率转换，这就是准位相匹配技术，即，周 期性改变晶体的畴自发极化方向，利用畴反转光栅的波矢补偿倍频过程的相位失配。 对于准位相匹配，m 阶q p m 光栅周期由下式决定： a 。= m a = 2 m l 。= 石芝 ( 卜2 ) t n 2 w h ) 其中a 是一阶q p m 光栅周期，m 是准位相匹配的阶数，相对于完全位相匹配，准位相匹 配的效率是其的m - 2 4 兀2 ( 一阶周期的效率是三阶的9 倍) 。衰减因子4 兀2 可以使用晶体 的最大非线性系数来补偿。 同样的过程适合混频，光学参量振荡等二阶非线性作用，论文第二章对二阶非线 性光学的准位相匹配原理和技术作了较详细的阐述，推导出了准位相匹配二阶非线性 耦合波方程的解，得出了频率转换效率公式，揭示出准位相匹配技术如何实现高效率 频率转换的物理机制。 1 3 周期性电场极化l i n b o 。的制备研究概况 l i n b 0 。晶体由于其价格低廉，生产工艺成熟稳定，适合大规模生产，尤其是其具 有比较大的非线性系数和电光系数和在室温下容易被极化的特点，使得制作周期性极 化铌酸锂晶体( p p l n ) 以实现准位相匹配成为可能。1 9 9 1 年m y a m a d a 9 和k k i s h i m a 在e l e c t r o n l e t t 上发表文章第一次提到”e l e c t r i c - f i e l d p o l e d1 i t h i u mn i o b a t e w a sf i r s td e m o n s t r a t e d ”，1 9 9 3 年他们第一次实现了在室温下电场极化铁电畴反转。 加上集成光学工艺和平板印刷技术的应用 2 9 ，使得电场极化p p l n 的制备及其应用在 近十年间得到很快发展。 p p l n 体器件的制备，包括畴反转光栅周期的设计、铌酸锂晶体的加工、切割( 一 般使用z 切割) ，集成光学工艺、脉冲高压极化、抛光，镀膜，畴反转的检测等多个技 术步骤。利用倍频等非线性光学参量过程的实现和化学腐蚀方法可以检测p p l n 的质量， 论文在第三章给出了各种细节。另外，如果要做成波导器件，还需要考虑到波导参数， 第章绪论 如波导中有效折射率的变化对畴反转光栅周期的影响，有关这部分内容，我们在第六 章中有论述。目前，根据倍频，混频和参量放大等非线性过程所要满足的能量和动量 守恒，可得到体p p l n 和波导型p p l r 的光栅周期公式。 周期性极化反转体器件的m 阶q p m 光栅周期的计算由下式决定 3 2 ； 小南， ( 1 _ 3 ) 五z - ， z ， 。是三种不同波长的相互作用波，并假设x 。 = 九：， ： 入。r l l 是准位 相匹配的阶数，n - ，n z 和r l a 分别是指波长分别为 。，入：和 。在p p l n 晶体中的e 光或 。光折射率。 而周期性极化反转波导器件的一阶q p m 光栅周期的计算由下式决定： 此处够。，盯：和们分别是三个相互作用波在波导中的有效折射率。 p p l n 电场极化的典型实验装置如图卜2 所示，首先在双面抛光l i n b o 。晶体z 轴表 面利用半导体光刻工艺制备出周期图案的金属条纹；随后在各金属电极间涂层薄的 绝缘胶，使各金属电极间保持良好的绝缘。再将外加电场通过电 f i g 1 - 2e l e c t r o d ec o n f i g u r a t i o nf o re l e c t r i c - f i e l dp o l i n g 1 5 图卜2 电场极化的电极装置 15 】 解液( 电解液用密封性良好的0 圈封住，要防止泄漏，使l i n b o 。晶体z 轴上下两表面 6 痔 墨二主堕堡一一 导电，导致极化反转失败) 加在晶片的金属电极上。要保证外电场和金属电极之间有 良好的欧姆接触，且要防止高压击穿。 p p l n 电场极化的电极图案或电极配置通常我们采用三种方法来实现。有两种方法 的重叠结构图如图卜3 所示。 e 量基疆体电极 互二苎蔓光刻胶 f i g 1 - 3 e l e c t r o d ec o n f i g u r a t i o n sf o re l e c t r i c - f i e l dp o l i n g t h eu p p e rf i g u r es h o w sav a r i a n tw i t h i n s u l a t o ro v e rc o n d u c t o r ；t h el o w e rf i g l a r es h o w sc o n d u c t o ro v e ri n s u l a t o r i nb o t hc a s e st h ec o v e r i n g e l e t r o l y t ec o n n e c t st h es a m p l e t ot h ec i r c u i ta n df o r m sa ni s o p o t e n t i a ls u r f a c et h a th e l p st oc o n t r o lf r i n g i n g f i e l d sa r o u n dt h e p a t t e r n 1 5 】 图1 - 3电场极化的电极配置上部的图显示的是光刻胶在导体上面的方法：下部的图是导 体在光刻胶上面【15 】 正电极设置在l i n b o 。晶片的+ z 面。刻画电极图案的第一种方法是，先溅射一层 约o 1 一o 2um 厚的金属镍或铝，然后用剥离制版术形成金属光栅，再在光栅上面覆 盖一卜2um 厚的光刻胶层，同时让金属的一部分暴露在外面，然后用l i c l 电解液来 导通露在外面的金属层。第二种方法是，光刻胶由铝层覆盖，上面再加上电解液。两 种情况的光刻胶均起到在电解液覆盖时把各条状的电极隔离，形成孤立势的作用。第 一种方法( 隔离层在导体上) 比第二种方法( 光刻胶成锥形) 要均匀。第二种方法( 导 体在绝缘体上面) 比较容易用单步光刻法去刻画，而且对于大尺寸的刻域质量是可以 保证的。第三种方法是直接用光刻胶对样片表面进行刻画，然后直接用电解液导电， 则电解液直接与裸露的+ z 面接触。液体电极由两个盛有电解液的腔组成，把样品用0 第一章绪论 圈固定夹住。这个做法可以允许所用场强达到2 5 k v m m 而不击穿样品，也无需充满油 或抽真空。 电场极化过程中所用外电场为脉冲高压电场，对l i n b o 。晶体来说，高压脉冲电压 要大于2 1k v m m ，脉冲周期的长短与次数依实验条件而定。当晶体表面的输运电荷达 到q = 2p sa 时，开始缓慢降低脉冲电压，极化再持续一段时间，保证已极化反转的畴 不会再自行返回( 畴反转在约5 0 m s 后成为永久性反转，若在5 0 m s 内关掉电压，极化 将回到初始极性，即畴反转失效) 。如图卜4 所示的l i n b o 。的铁电定性图说明了其电场 极化畴反转的机理) 。 n l o b i m o o x y g e r , 。bq 产 ”f 峄0 - - - - - 0z 卜o = o f i g 1 4q u a l i t a t i v ep i c t u r eo f f e r r o e l e c t r i c i t yi nl i n b 0 3 p o l a r i 移o f t h et w os t a b l e - d o m a i no r i e n t a t i o n si sd e t e r m i n e db yt h ed i r e c t i o no f o f f s e to f t h em e t a li o n s r e l a t i v et ot h e o x y g e nl a y e r d o m a i np o l a r i t yc a nb er e v e r s e db ya p p l i c a t i o no f a f i e l ds u f f i c i e n tt om o v e t h ei o n sf r o mt h eo n es t a b l el o c a t i o nt ot h e o t h e r 1 5 】 图卜4 在铌酸锂中铁磁性的定性描述图两个稳定磁畴方向的极化是由金属离子相对于氧原子层 的偏移来决定的磁畴的极化方向会因为电场作用而反转这个场必须足够大来把原子从一个稳定 态移到另外一个 1 5 】 磁畴的极化方向根据金属原子的位置在氧原子层上或是下决定。磁畴翻转牵涉到调整 晶体从一个稳定结构到另外一个，这可以通过外电场来实现。主要的磁畴翻转发生在 外电场达到一个特定的值( 矫顽场) 时，对于铌酸锂，在室温下其矫顽场大约是 2 1 k v m m 。大约在通电5 0 m s 后撤走电压，可以使反转成为永久性的。如果很快撤走电 压，那么5 0 m s 以后磁畴会恢复原状。但对于缓慢极化，回转是可以忽略的。然而当快 第一章绪论 速极化时，那么材料中极化反转回到原来状态的占相当的一部分。在极化以后继续保 持矫顽场一半的电压大约5 0 m s 时间，然后用5 0 m s 时间慢慢撤去，有一系列的二极管 来阻止样品的磁畴回转，从而使得区域磁畴翻转成为永久性。如果用短脉冲做极化( 例 如l o o u s ) 也可以，这里要将一个电压源用拓扑电路通过一个开关元件接到样品上。 这种情况下，把电压关掉，把开关置于高阻抗状态下，可以阻止样品恢复成原来的磁 畴方向，使畴反转成为永久性。在反转结束后，电压撤走，我们就可以看到磁畴定向 即使在8 0 0 度高温下都十分稳定。 目前根据应用所设计的周期最短的有蓝光倍频发生的p p l n 的光栅周期2 8 p m 9 ， 长的达到长周期为3 1i t m 1 5 ( 由近红外激光泵浦的o p o ) 。长周期光栅在工艺上制作 容易，因而p p l n 的质量可以保证；但当周期非常短时，则带来了困难，影响了p p l n 的质量。为了实现同样泵浦波长，同样输出，可加大其周期，或者提高p p l n 应用在非 线性光学过程的波长，温度，角度等的容许度，我们考虑了改变输入泵浦光的偏振方 向来达到目的，就是使泵浦光和输出光的偏振方向互相垂直来实现，这一工作在第五 章中以倍频过程为例有详述 7 1 。 1 4 基于周期。陛极化l in b o 。的二阶非线性光学现象的研究概况 p p l n 在非线性光学频率转换中的应用主要有用于产生短波段相干光源的倍频过程 8 一1 0 ，短波段相干光源将在高密度光存储、高清晰度显示和生物医学等方面得到广 泛应用；可通过p p l n 的光学参量放大和振荡 1 5 1 9 3 产生可调谐近、中红外光源，这 种光源应用于空间分子探测及其它军事方面。另外，小型红外光源在医学、科研方面 均用很大的应用场合。啁啾极化l i n b o 。晶体( c p p l n ) 3 6 还能实现光脉冲压缩，研究 表明，只要设计啁啾q p m 周期与输入脉冲相位匹配，超快脉冲激光通过简单的啁啾q p m 晶体，就能在完成频率转换的同时实现光脉冲压缩和放大。此外还有通过p p l n 的和频 过程产生红光 1 4 ，做成波导器件实现低功率全光开关的功能 1 3 。1 9 9 9 年，法国的 b b o u r l i a g u e t 等人与s o u t h a m p t o n 大学合作，用n d ：y a g 的1 0 6 4 m 光源，对p p l n 进行通光，第一次观察到二次空间孤子 3 5 。上述提到的p p l n 均是一维的周期图形， 9 第一章绪论 而在二维p p l n 上实现二维准位相匹配的频率转换，从而实现多波长信号均匀输出和二 次谐波宽带调频输出等的理论和实验研究也已有开展 7 2 7 4 ，这是一个全新的研究领 域。 本论文的主要工作集中在对倍频体p p l n 的制作及其蓝，绿光倍频实验和容许度理 论的研究上，并取得了一定进展，详细见第四和第五章内容。 9 0 年代以来，在基于p p l n 体器件用倍频方法得到倍频蓝、绿光输出光源的研究主 要发生在以s t a n d f o r d 大学 7 8 ，1 2 ，1 6 ，3 6 ，3 7 和朗讯b e l l 1 6 实验室，g e m f i r e 公 司 3 2 ，i b m 公司等为代表的美国，以英国s o u t h a m p t o n 大学 1 0 为代表的欧洲和以 日本松下公司 3 1 ，s o n y 公司 9 为代表的日本研究所和公司，典型的是美国 s t a n d f o r d 大学m m f e j e r 小组，他们长期致力于p p l n 的倍频 8 ，光参量振荡 1 5 和超短脉冲压缩的研究 3 6 ，3 7 ：英国s o u t h a m p t o n 大学光电子研究中心的h a n n a 小 组对倍频蓝光 1 0 和光参量振荡进行了深入研究：日本的s o n y 和松下公司致力于产生 蓝光短相干光源用于光存储和显示的研究等。 而中国内陆目前在p p l n 器件制作和应用的研究还比较基础，主要是南京大学微结 构物理国家重点实验室 5 卜5 3 利用晶体生长的方法在晶体畴反转研究中作出了非常 好的工作，但他们注意力主要集中在基础物理过程方面。另外，山东大学晶体实验室， 中科院长春物理所、南开大学和天津大学【7 5 也是近两三年才开始涉足这个领域。 由于l i n b o s 晶体本身和实现畴反转的技术已相当成熟，准位相匹配技术被广泛用 于各种不同的非线性光学过程，如倍频、光学参量振荡，差频等。据文献 9 报道，已 有2 0 7 m w 连续蓝色激光光束从周期性极化铌酸锂( p p l n ) 波导的准位相匹配( q p m ) 倍 频中获得。日本大阪三菱公司宣称他们第一次研制出了用红外半导体激光器通过准位 相匹配倍频得到约1 5 m w 连续蓝光激光器 3 1 3 。而文献 8 报道