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基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 中文摘要 i 中文中文摘要摘要 随着光通信和光信息处理等领域技术的飞速发展，非线性光学材料的研究日益 重要。便捷可靠的测量方法是寻找理想非线性材料的必要工具。本文在传统 z-扫描 和 4f 相位相干成像技术的基础上， 利用相位物体，提出了一些新的光学非线性测量 技术。 将相位物体(po)引入进传统 z-扫描光路中， 发展了相位 z-扫描技术。 发现对于 正（负）的三阶非线性折射，po z-扫描曲线为一单峰（谷）曲线，与传统 z-扫描 的谷峰（峰谷）形状有很大的区别。在 po z-扫描技术中，样品产生的非线性相移 主要导致了相位物体衍射光斑内的振幅变化。在非线性相移最强的位置，小孔的透 过率达到最强或最弱。而在这个位置的两侧，非线性相移开始变小，透过小孔的能 量变化也就变弱。所以 po z-扫描的曲线表现为单峰或单谷曲线。瞬态热致非线性 的 po z-扫描曲线为一谷峰形状，这与三阶非线性的 po z-扫描曲线有很大的区别。 因此我们可以利用 po z-扫描技术直接区分溶液的三阶非线性折射和瞬态热致非线 性。 利用 z-扫描技术详细研究了瞬态热致非线性和其他非线性折射共存时溶液的 非线性折射的特性。并将 top-hat z-扫描技术应用于溶液瞬态热致非线性的研究时， 在非线性相移较小的情况下，top-hat z-扫描的灵敏度要比传统的高斯 z-扫描大 3.5 倍。 提出了一种非常实用而简单的测量非线性折射的方法，含相位物体的透过率测 量法(t-po)。与其他方法相比，t-po 技术可以更方便的用来研究厚样品的光学非线 性。 将 t-po 技术和传统的时间分辨泵浦-探测系统相结合，提出了 po 泵浦探测技 术。由于 t-po 技术具有单脉冲实时测量的特点，从一个脉冲激光中可以同时获得 非线性吸收和折射系数，并能确定非线性折射的符号，因此利用 po 泵浦探测技术 可以同时测量非线性吸收和非线性折射动力学过程。 为了研究不透明衬底上薄膜的光学非线性， 我们将传统4f相位相干成像技术改进 为反射4f相位相干成像技术。另外，在传统4f 的出射面放置一个全反镜，就会让光束 中文摘要 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 ii 两次通过样品，从而提高了系统的测量灵敏度。 关键词关键词：相位物体，相位 z-扫描，po 泵浦探测，t-po 作作 者：者：杨俊义 指导教师：指导教师：宋瑛林 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 abstract iii several techniques for measurement of optical nonlinearities based on the phase-object abstract with the rapid development of the optical communication and optical information processing technology, nonlinear optical materials research has become increasingly important. simple and reliable measurement technique is necessary for searching the expected nlo materials. so the nonlinear measurement technique has become the key point to investigate the nonlinear optical materials. in this dissertation, by using the phase object, several measurements for investigating the nonlinear optical properties (nlo) are presented, based on the traditional z-scan technology and 4f coherent imaging system with a phase object (nit-po). po z-scan technology is presented by using a po introduced into the traditional z-scan system. the po z-scan trace for the pure third-order nonlinear refraction is a single peak shape for the positiveand a single valley for the negative.in the po z-scan technique, the nonlinear phase modulation due to the change of refractive index of the sample mostly results in the amplitude change inside the po diffraction beam, which is directly related to the transmittance of the aperture. at the position which the nonlinear phase shift is most strong, the transmittance of the aperture reaches the maximum or minimum. at the both sides of this position, the nonlinear phase shift became small. so the trace of the po z-scan shows a single peak/valley for the kerr nonlinearity. the po z-scan trace of the transient thermal effect shows a valley-peak shape which is very different from the single valley (peak) shape of the pure negative (positive) third-order nonlinearity. so the thermal lensing effect can be observed according to the trace of the po z-scan directly. abstract 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 iv the characterizations of nonlinear refraction composed of third-order nonlinear refraction and transient thermal effect in solution are studied by using z-scan technique. the top-hat beam z-scan has higher sensitivity than the gaussian-beam z scan by a factor of 3.5 times when the nonlinear phase-shift of the transient thermal effect is small. we present a very simple transmittance technique with a phase object (t-po) to investigate optical nonlinearities of the materials. in this technique, the optical configuration is very easy and the material doesnt require to move, which allows us to investigate the detail of nonlinear refraction of the thick-sample more conveniently. a new time-resolved pump-probe system with phase object, which is based on the po z-scan technique and the standard pump-probe system, is presented. t-po is a single shot real-time measure technique and the nonlinear optical coefficients can be obtained from a single data, so the po pump-probe technique can simultaneously investigate the dynamic of nonlinear absorption and refraction conveniently. we convert the standard nit-po to the reflected nit-po to characterize the nonlinear optical properties in the film prepared on the opaque substrates.on the other hand, we introduce a simple variation of the nit-po technique that make an enhancement of the sensitivity compared to the conventional one. this modification involves replacing the ccd at the output plane in the standard nit-po with a mirror which can reflects the output plane beam into the 4f system again. keywords: phase object，po z-scan，po pump-probe，t-po written by: junyi yang supervised by: professor yinglin song 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 第一章 绪 论 1 第一章第一章 绪论绪论 1.1 光学非线性测量技术的发展光学非线性测量技术的发展 在激光器发明之前，人们主要利用线性光学的理论来描述光在介质中的传播和 与物质相互作用。激光器的诞生使得人们走进了非线性光学这个神奇的领域。1961 年，p. a. franken 等人1所做的二次谐波产生的实验标志了非线性光学这个领域的 诞生。他们将波长为 6943 埃红宝石激光束聚焦到石英晶体上，观察到了波长为 3471.5 埃的紫外二次谐波辐射。在这之后，随着研究的不断深入，非线性光学在基 本原理、新效应的发现与应用、非线性光学材料的研究与应用等方面都得到了巨大 的发展，并逐渐发展成为光学的一个重要的分支。作为一门新兴的光学分支，非线 性光学向人们展现了一系列在普通光学中无法观察到的新的物理现象：参量放大与 参量振荡29、受激喇曼散射10, 11、受激布里渊散射12、双光子和多光子吸收 1319、自聚焦20, 21、光学双稳2224、光学混沌25、光子压缩态26、光折 变27、自电光效应2830、量子限制效应31、频率转换32, 33、高次谐波34、 光孤子35和反饱和吸收36, 37等。 非线性光学一方面推动了激光技术本身的发展， 开发了许多新型激光器38，另一方面推动了光学信息处理、光计算、光通信等科 学技术的发展39-47。因此非线性光学在国民生产和军事领域有着巨大的应用前 景。 非线性光学领域的飞速发展离不开对光学非线性材料的研究。 寻找各种用途的理 想光学非线性材料是非线性光学领域的一个非常重要的任务。 具有大的光学非线性系 数和超快光响应的材料被认为是用于制造高速光电设备的新兴材料，在光学工程领 域，如全光开关等元器件中有着巨大的潜在应用价值。而对光学非线性材料的研究则 需要借助于各种光学非线性测量技术。对于大量的光学材料，我们需要用非常方便、 快捷、准确 的测量方法来进行筛选和研究，从中找出理想的光学非线性材料或总结出 光学非线性与材料组成、结构等方面的规律，为制备更加理想的非线性材料提供可靠 的理论依据。 因此对光学非线性测量技术的研究是非线性光学领域里一个非常活跃的 第一章 绪 论 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 2 方向。 在过去数10年时间内， 多种不同的实验方法被用于测量材料的光学非线性性质。 例如非线性干涉法48-51、非线性椭圆偏振法52, 53、简并四波混频5457、三波 混频58、三次谐波法59, 60以及光束畸变法61等。 veduta等人在1968年提出了非线性干涉法48，将被测样品放置在干涉仪的一个 臂中，通过观察干涉条纹的移动来测量样品的非线性相移。其后，为提高实验精度， 进一步消除系统误差，moran等人49利用时间分辨mach-zehnde干涉仪，在1ns激光 脉冲的作用下，可测量出1/30的条纹移动，比较了未知样品和标准样品对通过其中强 光产生的波面畸变。1976年，milan weber50利用改进的迈克尔逊干涉仪，使光束穿 过样品两次， 从而增加了光束的光学传播长度和条纹的移动， 提高了系统的测量精度。 olbright和peyghambarian51利用改进的泰曼-格林干涉仪使得系统的测量精度达到 1/100个条纹的移动， 不确定度小于10%。 干涉法测量光学非线性的缺点是光路调节比 较复杂。 1964年p.d.maker等人利用非线性椭圆偏振法52测量了各向同性无吸收材料的 三阶非线性极化率。 这种方法通过测量由于材料光学非线性所产生的椭圆偏振光波的 旋转角度与透射光强度的关系来确定材料的特定的三阶非线性极化率张量分量。后 来， owyoung53把椭圆偏振法应用到各向异性材料的三阶极化率张量分量的测量中。 这种方法是一种单光束光学非线性测量技术，但对实验装置的要求非常高。 简并四波混频过程(dfwm)是三束光波因介质的非线性产生第四束同频光束，它 是产生相位共扼波的重要方法。1977年，hellwarth54首先通过简并四波混频产生了 共扼位相波。1981年，smith等人55将时间分辨技术用于dfwm中，区分了样品的 光学非线性的快响应和慢过程。 dfwm法可用于材料非线性时间响应的研究， 若利用 非相干光延时法， 可应用于区分多种光学非线性机制56,57。 由 于 dfwm信号是位相 匹配产生的， 因此dfwm法具有很高的灵敏度。 但这个方法对实验条件要求较为严格， 实验条件必须精确控制。 另外由于dfwm信号光强正比于 2 3 ， 因此难以区分与 3 实 部相关的线性折射率，以及与 3 虚部相关的非线性吸收的贡献，同时还不能确定非 线性折射率n2 三波混频(twm)58是指两束入射光波在介质中相互作用产生第三个出射光的 的符号。 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 第一章 绪 论 3 非线性光学过程。利用两束入射光(其中一束强光作为泵浦光，而另一束弱的光作为 探测光)与介质相互作用产生第三个频率的出射光。在三波混频过程中产生光束的位 相和幅度是两束入射光混合频率差的函数， 激光作用于样品产生的光波和已知的光波 干涉，并可测量样品的(3) 三次谐波法(thg)59, 60的实验装置简单，可测出三阶非线性极化率的实部和 虚部，且不受激光脉宽的限制。典型实验装置是将出射的激光束分为两束，一束作 用于样品中产生三次谐波信号，另外一束作用于参考样品中产生三次谐波信号。对 于一个非相位匹配的 thg， 通过改变样品和参考样品的长度， 随着相互作用长度的 改变，就能记录到条纹状的三次谐波信号。从这些条纹可以得到样品和参考样品的 相干长度，从三次谐波信号可以得到样品的三阶非线性极化率。然而利用 thg 得 到的三阶非线性极化率是非常复杂的，因为所有的介质（包括空气和样品池）都能 产生三阶非线性效应，因此在分析三次谐波数据时，需要将这些除样品外的介质非 线性消除，非常麻烦。另外这种方法不能用来研究介质的动态非线性效应，不能给 出介质的响应时间信息。这种方法的优点在于它探测的是纯电子瞬时的光学非线 性，因此取向、热以及其他共振条件下激发导致的非线性都已被排除了。 。此方法的缺点就是实验装置较为复杂。 上述的这几种方法在测量材料的三阶非线性时虽然有着各自的优点，但都不能确 定非线性折射率的符号，测量装置也比较复杂。光束畸变方法61光路比较简单，可 以同时测得非线性吸收和折射的大小和符号该实验方法所需装置简单， 但是这种方法 不能给出被测样品时间响应方面的信息， 而且由于样品存在弱吸收以及长的相互作用 距离，使得折射率变化中有很大一部分是热效应引，当激光脉冲宽度大于纳秒时更为 显著。另外这种方法只适应于透明介质，需要对光束在非线性介质中的传播过程进行 详细的分析，对激光束的质量要求较高，测量灵敏度也比较低。 由m.sheik-bahae 等人于1989 年提出的z-扫描技术62, 63 是光束畸变法的代 表方法。它是一种利用单光束测量材料三阶非线性极化率的方法。由于其具有实验装 置简单、灵敏度高、可以同时测量非线性吸收和非线性折射的大小和符号等优点，已 成为应用最广泛的一种光学非线性测量方法。近年来新发展起来的4f 相位相干成像 技术64也是一种光束畸变测量方法。 它除了具有像z-扫描那样装置简单、 灵敏度高、 可以同时测量非线性吸收和非线性折射的大小和符号等优点以外，还具有单脉冲测 第一章 绪 论 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 4 量、无需样品移动、对光束空间质量和能量浮动要求不高等优点。考虑到我们将要研 究的几种测量技术都属于光束畸变测量方法，而且与z-扫描技术和相位物体相关，下 面我们着重介绍一下z-扫描和4f相位相干成像技术的原理和发展状况。 1.2 z-扫描技术扫描技术 1.2.1 z-扫描技术扫描技术的原理的原理 由m.sheik-bahae等人于1989 年提出的单光束z-扫描技术62, 63具有装置简单、 灵敏度高等优点，并且能分别得到非线性极化率的实部和虚部及其符号，为现在应用 最广泛的材料的非线性光学性质的研究方法。 图1-1为z-扫描技术的原理示意图。入射光被分光镜bs1分成两束光，反射的一部 分被探头d1 接收，用来监测入射脉冲能量的浮动。透过的光束被透镜l会聚，透过 放置在焦点附近的样品后再次被分束镜bs2分成两部分，被反射的部分全部被探测器 d2 接收，而透过的部分经过一个放置在远场的小孔a后被探测器d3 接收。 图图1-1 z-扫描系统光路图。bs1，bs2 孔；d ，分束镜；l，透镜；sample，样品；a，小 1-d3 由于在测量的过程中，样品是在焦点的附近沿 ，能量计 z轴(激光传播方向)前后移动， 因此我们将这个系统测量所得到的曲线称之为z-扫描曲线。每当样品移到一个不同 的z位置，d1，d2和d3就会记录一组数据，最终我们可以得到两条实验曲线：一 条是d2/d1，由于d2接收的是透过样品后整个光斑的能量，它反映的是样品不同位 置处的非线性吸收情况，我们称之为“开孔”z-扫描曲线；另一条是d3/d1，它反 映的是测量面上光轴附近的能量变化，既与非线性吸收也与非线性折射有关，由于 在探头d3前加了一个小孔a，因此我们称之为“闭孔”z-扫描曲线。 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 第一章 绪 论 5 图图1-2开孔z-扫描曲线 对于开孔 z-扫描，设探测器 2 d的面积足够大能够将所有的能量都接收，那么 开孔 z-扫描曲线只与非线性吸收有关而不受非线性折射的影响。 假设样品具有反饱 和吸收，从负z方向沿正z方向移动，当其靠近焦点时，光强不断增加，总的吸收 系数越来越大，透过样品的能量减少，当样品处于焦点时透过能量达到最小值，形 成一个谷。样品过了焦点以后，随着光强的不断减小，吸收系数又逐渐的变小，透 过样品的能量逐渐增加，最终在远离焦点的地方恢复为线性吸收。由于高斯光在焦 点两侧光强分布是对称的， 所以反饱和吸收下的开孔 z-扫描曲线是一条关于焦点对 称的单谷曲线。反之，饱和吸收时的开孔 z-扫描为一条对称的单峰曲线，如图 1-2 所示。 第一章 绪 论 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 6 图图 1-3 三阶非线性的纯折射闭孔 z-扫描曲线 闭孔 z-扫描曲线包含了非线性吸收和非线性折射。光斑的空间分布、远场小孔 尺寸对测量结果具有较大的影响， 因此高斯 z-扫描技术对光斑的的质量有较高的要 求。我们假设样品具有正的非线性折射而不含非线性吸收，首先从负的z位置开始 向正z位置方向移动，开始时由于照射到样品上的光强非常弱，引起的非线性相移 可以忽略不计，远场小孔处的光斑大小发生的变化很小，小孔透过率保持不变，为 小孔的线性透过率。随着样品向焦点靠近，作用在样品上的光强不断增加，在光斑 的作用区域中的样品就产生了一个“正透镜”效应，当“正透镜”处在焦点之前时，它 使得样品后的会聚光束更加会聚，这样就使得远场小孔处的光斑尺寸变大，相应地 透过小孔的能量减小，小孔的透过率就变低。当样品过了焦点之后，“正透镜”效应 会使样品后原来发散的光束准直，从而使得小孔处的光斑尺寸变小，透过小孔的能 量增加，小孔的透过率就变大。随着样品继续向正的z位置方向移动，光强逐渐的 降低，当降低到光学非线性效应可以忽略时，小孔的透过率再次保持不变。最终， 正非线性折射样品的闭孔 z-扫描曲线就为一个先谷后峰的形状，如图 1-3 所示。反 之，对于负的非线性折射率样品的闭孔 z-扫描曲线是一个先峰后谷的形状。 对于同时具有非线性折射和非线性吸收的样品，实验所得的闭孔曲线会受到非 线性吸收的强弱的影响。如图 1-4 所示，反饱和吸收的情况下由于样品的透过率降 低，会使得整个闭孔z-扫描曲线有向下降的趋势，这样就会使峰受到削弱而谷被增 强。在非线性吸收较小的时候，为了获得非线性折射的情况，我们经常用“闭孔”曲 线除以“开孔”曲线(d3/d2)来消除吸收的影响， 可以得到一条近似由纯折射引起的曲 线。 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 第一章 绪 论 7 图图 1-4 非线性吸收下的 z-扫描归一化透过率曲线 设入射激光是一束腰半径为 0 ， 沿z+方向传播的线偏振高斯光束， ，其横向光 场分布可以写成： 222 0 0 22 i ( , , )expexp ( )( )2 ( )2 rkrt e z r te zzr z = (1-1) 其中 22 1/2 00 ( )(1/)zzz=+为z位置处的光斑半径， 22 0 ( )(1/)r zzzz=+为z位置处 的波前曲率半径， 2 00 / 2zk=为瑞利长度，2/k=为波矢大小，为激光波长。 0 e 为轴上峰值场强，是激光脉冲宽度(hw1/em)。在慢变振幅近似和薄样品近似下， 样品中光强和相位的变化可以用下面的一对耦合方程来表示： d ( ) d d ( ) d i i i z n i k z = = (1-2) 这里 z是样品中的传播深度， 吸收系数 0 ( ) ii=+一般来说包括线性吸收系数 0 和非线性的项i，为非线性吸收系数。非线性折射率变化为( )n ii=，为 非线性折射系数。通过对方程(1-2)的求解，可以得到样品后的光场 e e。 利用惠更斯原理或高斯分解法等光的传播理论， 可以获得远场小孔 a 处光场的 分布。一般在非线性相移较小的情况下，高斯分解方法更为高效而被普遍采用。 第一章 绪 论 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 8 透过小孔的功率可以通过空间上积分小孔平面处的光强( , ) a ir t而得到 0 ( )2( , ) d a r ta p tir t r r= (1-3) 其中 a r为小孔半径。考虑到脉冲的时间变化，最终归一化的 z 扫描透过率( )t z可以 由下式计算得到 0 ( )d ( ) ( )d t i p tt t z t sp tt = (1-4) 这里 2 00 ( ) ( )/ 2 i p ti t=是样品内的瞬时输入功率并且 22 1 exp( 2/) aa sr= 是小孔的 线性透过率， a 代表线性范围内小孔处的光斑半径， 0 t为样品的线性透过率。当 a r 时，所测的曲线为样品的非线性吸收。 利用方程(1-1)-(1-4)，通过对实验归一化的非线性透过率曲线的拟合就可以得 到样品的非线性吸收和非线性折射系数。 在一定的条件下可以得到一些解析解来简 化理论拟合。 1.2.2 改进的改进的 z-扫描技术扫描技术 上面介绍的高斯光z-扫描是目前最常用的一种光路， 后来在此基础上发展了多种 改进的z-扫描技术。一些改进技术使系统测量的灵敏度有了很大的提高，另一些拓展 了z-扫描技术测量的内容。这里我们简单介绍其中较典型的几种改进的光路： 1）日蚀法z-扫描6567。这种改进的光路是用一个圆盘代替在传统z-扫描系统 中使用的圆孔。探头探测的为从圆盘周围透过的能量。由于处于高斯光束边缘的部分 光强很弱，对光束偏折带来的影响更为敏感。利用这种改进的z-扫描可是使得系统的 灵敏度提高一个量级以上。但是这种方法对光束的空间质量要求就更高了。基于与日 蚀法z扫描同样原理的还有离轴z-扫描68, 69，小孔偏离z-轴位置，利用光束边缘的 光线提高测量灵敏度。 2）top-hat z-扫描70, 71。这种方法是利用top-hat光代替原来的高斯光，可以使 得系统的非线性折射的测量灵敏度提高2.5 倍。此外，由于top-hat光是将激光器出射 的光束扩束以后再通过一个小孔得到的，因此它对原始的光束质量的要求不高。 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 第一章 绪 论 9 3） 高斯贝塞尔z-扫描72。 这种方法是用高斯贝塞尔脉冲激光为z-扫描系统的光 源，与传统的高斯z-扫描相比，极大的提高了系统的测量灵敏度。 4）反射式z-扫描73, 74。反射式z-扫描是通过测量样品表面反射光能量的改变， 可以用来研究高吸收介质表面的光学非线性的方法。在这种z-扫描方法中，如果将样 品的法线方向与光束传播方向成布儒斯特角， 使得测量信号对非线性样品引起的光束 角度的偏折最灵敏。 5）双色z-扫描75, 76。这种方法是首先将从激光器出射的光束经过倍频晶体， 然后将含有原来频率的光和倍频光形成的混合光束入射到z-扫描系统中， 可以用来研 究非简并情况下介质的光学非线性。 6）双束时间分辨z-扫描7783。这种方法是在双色z-扫描系统中，将某一频率 的光束中增加一个时间延迟装置，可以用来研究材料光学非线性时间响应特性。 7） 白 光 z-扫描84。 这种方法首先利用高强度的飞秒激光打在一特定的介质中产 生白光，然后通过滤波系统，获得一特定波长的光束，最后再进入z-扫描系统研究样 品的光学非线性。利用这种方法可以获得材料的光学非线性谱。 1.3 4f 相位相干成像技术的相位相干成像技术的发展发展及其及其原理原理 1.3.1 4f 相位相干成像技术的发展相位相干成像技术的发展 利用4f 成像系统的方法测量材料的光学非线性是由法国g. boudebs 领导的实验 小组在1996年提出的。在4f 系统入射面上放置经历了双狭缝85、微小矩形物体（包 括振幅型、相位型和混合型）86、圆孔87入射光阑以及无光阑直接利用高斯脉冲 光等多种情况。其中，g. boudubs 等人对双狭缝、圆孔光阑以及空间高斯光都利用 实验进行了验证。 但是这些方法的一大缺点是它们只能测量出非线性折射率的大小而 不能分辨非线性折射符号的正负。由于以上实验方法存在着各种各样的缺点，使得它 们在实际中并没有得到广泛的应用。后来g. boudebs 小组通过在4f 系统的入射面上 的圆形光阑的中心增加了一个用于改变入射光相位的圆形相位物体(po)。 这样就组成 了我们后来常用的4f 相位相干成像系统64。这些光路都有一个共同的主体光路，以 一对共焦双凸透镜构成的4f 系统（如图1-5 所示）。 第一章 绪 论 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 10 图图1-5 4f 系统测量材料非线性的基本光路 一个特定形状的振幅型的或相位型的光阑放置在o(x,y)在4f 系统的入射面上， 光 束透过相位光阑后入射到4f 系统中，经透镜l1会聚到放置在4f 系统傅立叶平面的非 线性样品上。样品不同的光学非线性会对入射光的频谱进行振幅或相位的调制。光场 经过非线性样品调制后被第二个透镜l2傅里叶变换后在4f 系统的出射面上成像。实 验中通常在系统的出射面上放置一个两维的电荷耦合器件(ccd) 来记录光场的分 布。在未放置非线性样品的情况下，光束从4f系统入射面传播到频谱面遵循傅立叶变 换，从频谱面到4f 系统出射面上遵循反傅立叶变换。这样，ccd 记录下的光场分布 为入射面上光场分布的转置。当在频谱面上放置非线性样品时，样品的光学非线性就 会对4f系统出射面上的光场分布产生影响。此时光场在ccd 上的分布就会与入射光 场不同，根据光场的变化就可以测量出材料的光学非线性系数。 1.3.2 4f 相位相干成像技术的相位相干成像技术的装置及装置及原理原理 测量材料光学非线性的4f 相位相干技术最主要的是利用了相衬原理88, 89。人 的眼睛感受到的只是光强度的变化，对位相的变化不能辨别。由于透明度很高、几乎 没有光吸收的相位物体不改变入射光的振幅， 仅因厚度或折射率的变化而改变入射光 波的位相分布，而它的位相结构人眼是无法观察到的。要解决这一问题就需要把位相 的变化转化为强度（或振幅）的变化，也就是把空间位相调制的信息变换为空间强度 （或振幅）调制的信息。1935 年泽尔尼克根据空间滤波原理提出了一个观察相位物 体的新方法，即相衬法。相衬显微镜的原理是利用位相滤波器将物体的位相变化转化 成光的强弱不同，从而实现了对相位物体的观察。 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 第一章 绪 论 11 设4f系统入射面 11 ( ,)x y上的相位物体的复振幅透射系数 11 ( ,)t x y为 1111 ( ,)ex p ( ,)t x yjx y= (1-5) 式中 11 ( ,)x y是相位物体的相位分布。为了简单起见，假定4f 系统的放大率为1，且 忽略系统有限孔径的影响。当相位物体的相移很小， 11 ( ,)1x y，将 00 exp(,)jxy 展开成级数后忽略高次项，可得到相位物体的透射系数 1111 ( ,)1( ,)t x yjx y= + (1-6) 在频谱面 22 (,)xy上的光场分布为 22112222 (,)( ,)(,)(,)t xyft t x yxyjxy=+ (1-7) 式中 22 (,)xy是 11 ( ,)x y的傅立叶变换。 22 (,)xy为透镜频谱面上的零频分量。 若在频谱上不做任何滤波，则像平面 33 (,)xy上的光强分布 33 (,)i xy为 2 2 333333 (,)1(,)1(,)i xyjxyxy=+= + (1-8) 由于 33 (,)xy很小,因此 2 33 (,)xy可以忽略， 故 33 (,)1i xy=。 因而输出近似为均匀 的光强分布，看不出位相变化。由方程(1-6)可知，物光波实际可看作两部分：直接透 射光和由于位相造成的弱衍射光。因子j表示这两部分光之间的位相差为/ 2。因此 它们相干叠加时无干涉项。要使像的强度产生可观测的变化，必须改变这两部分之间 的位相关系。如果在频谱上放置一块能使零频分量产生/ 2或3 / 2相位延迟的相位 滤波器，则可改变像平面上的光强分布。这种相位滤波器可由在一块透明基片的中心 镀一层相应厚度的膜层制成。 当零频分量透过相位滤波器后相位延迟/ 2时， 滤波后 的复振幅分布变为 222222 (,)(,)(,)t xyixyjxy=+ (1-9) 在像面上的复振幅分布为 3333 (,)1(,)t xyjxy=+ (1-10) 当忽略 2 项时，在像平面上的光强分布为 第一章 绪 论 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 12 3333 (,)12 (,)i xyxy= + (1-11) 在这种情况下，光强变强，称为正相衬。 若相位延迟3 / 2时，可得 3333 (,)1 2 (,)i xyxy= (1-12) 在这种情况下，光强变弱，为负相衬。 可见当较小时，像的光强度变化与物体的相位变化成线性关系。这样由光的强 弱直就可以直接判断物体厚度或折射率变化了，这就是相衬原理。 图图 1-6 4f 相位相干成像系统示意图 图 1-6 为 4f 相位相干成像技术的实验装置图，相位光阑a置于 4f系统的入射 面，非线性样品nl和ccd相机分别放置在系统的傅立叶面和出射面，反射镜 m1、m2和会聚透镜l3 组成参考光路。设入射光为单色平面线偏振光： 0 ( , )( )exp()e x ye tjtkzcc=+ (1-13) 其中是角频率，k是波矢，e0(t)是包含时间的电场振幅。 图图 1-7 相位光阑示意图 4f 系统入射面的圆形光阑图 1-7的透射函数为： 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 第一章 绪 论 13 22 ( , )(/)tx ycircxyr =+ (1-14) 其中 r是光阑半径，圆形函数circ( )定义为当( , )x y小于 1 时为 1，其 余地方为 0。在光阑的中心有一个半径为 p l的圆形相位物体(po)，它对入射 光产生一个相位变化 l 。所以带相位物体光阑的透射函数可以写成： 22 ( , )( , )ex p/ alp t x ytx yjcircxyl =+ (1-15) 则系统入射面上的光场分布变为()( , ),( , )o x ye x y t x y=，通过透镜后，系 统频谱面上的光场分布为： 11 11 ( , )ft ( , )( , )ex p 2()s u vo x yo x yj uxvy dxdy ff =+ (1-16) 其中ft代表傅立叶变换，u和v是焦平面上的空间频率，f1是透镜l1 假设非线性样品具有（1）线性吸收 的焦距， 为入射激光的波长。 0 ， （2）非线性吸收， （3）非线性 折射。当非线性样品可以被看作“薄样品”时，样品出射表面的光场分布为 0 /2(/1/2) ( , )( , )1( , ) ljk l su vs u v eq u v =+ (1-17) 其中 0 0 ( , )( , ),(1)/ l effeff q u vl i u v le =，l是样品的厚度。 在 4f 系统出射面上由 ccd 探测的光强分布可以表示为： 2 2 1 1 ( , )( , )ft ( , , )( , ) iml ix yu x yfsu v t h u v = (1-18) 其中ft-1( , )h u v代表逆傅立叶变换，是光学透镜系统的相干光学传递函数， () 22 1/2 ,circ()/. .h u vuvg n a=+。圆形函数circ( )定义同上。. .n a是透镜l1 g的数值孔径，是光学系统的放大倍率。 利用关系式(1-13)-(1-19)式我们能够计算出 4f 系统出射面上的图像。典型 4f 相位 第一章 绪 论 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 14 相干成像系统的光强分布图见图 1-8。图中的三个同心圆（分别为白色、灰色、黑 色）区域代表光强有三个不同的等级分布。透过率变化t 定义为相位物体区域内 部的平均光强与外部平均光强的差值。由于与非线性相移( , ) nl u v相关，当 ( , ) nl u v为正时， 在 po 区域的图像强度将增强，0t。 相反， 当( , ) nl u v为负时， 在 po 区域的图像强度将减弱，0t时，电致伸缩的影响很小可以忽略。对于绝大多数溶剂， 由于() 0 1 s c ， 因此粘度项也可以忽略不计。 把(3-3)代入到式(3-1)便可得到最 终的光声方程： 第三章 利用po z-扫描技术研究溶液的瞬态热致非线 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 32 () ()()()() 2 2 222 2 0 , , , , , 2 e th s sth nr z tc cnr z tt r z t tn = (3-4) 上式中， 通常令() 0 0 2 e ndn dt =， 即所谓的热光系数。 在激光束的光斑尺寸( )z 远大于激光波长的条件下，样品中的横向温度梯度就会远大于传播方向的温度梯 度，因此可近似认为热膨胀仅仅发生在横向上，从而我们可以进行简化计算，让 2 1 r rrr = ，上式化为 () ()()()() 2 2 222 2 0 , , , , , 2 e th s sth nr z tc cnr z tt r z t tn = (3-5) (3-5)式中的温度变化t可从质量-能量耦合方程(3-2)式加以分析，考虑到密度 变化对温度的影响很小，则化简可得热传导方程97-100： () 2 0v cti t = (3-6) 假设样品吸收的热量全部转化为热能，那么热量的变化满足下面的方程式 dq i dt = (3-7) 从而上述热传导方程可进一步化为 2 0p q dt tc = (3-8) 其中， 0p dc =是热扩散系数，我们还可得出热传导的特征时间 2 4 d d=，通 常在毫秒量级。 在瞬态热效应的条件下， 由于纳秒激光脉冲宽度 p 远小于热扩散所 需的时间，溶液中的热量来不及扩散，此时可以忽略上式中的扩散项，因此，溶液 吸收的光能转化为热能所导致的温度变化为 ()() () 00 11 , , , , tt pp q t r z tr z ti r z t d td t cct = (3-9) 联立求解方程(3-5)和(3-9)， 就可以得到瞬态条件下样品横截面不同位置处的热致折射 率改变。 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 第三章 利用po z-扫描技术研究溶液的瞬态热致非线 33 热致非线性的立时间定义为声波从光轴传播激光束腰半径的距离所需要的时间 0/ ac s c=，当热致非线性建立的时间满足 pacd isc 105。虽然存在着 12 ss和 12 tt的跃迁，但是 s2 和 t2上能级寿命极 短(短于皮秒)，停留在该态的几率很小，因此可以不考虑这两个高能级的粒子数变 化。 图图 3-4 材料分子的五能级模型 第三章 利用po z-扫描技术研究溶液的瞬态热致非线 基于相位物体若干光学非线性测量技术的研究 38 假设样品厚度l很小 0