（光学专业论文）中性分子束光学stark减速与反射的理论研究.pdf

论文摘要 中性分子的冷却、囚禁与操控是冷分子物理与分子光学的前沿研究课题之 一。与原子相比，分子具有更加丰富的内态结构，因此冷分子与超冷分子可广泛 用于基本物理问题的研究、基本物理常数的精密测量、分子冷碰撞性质的研究、 量子计算与量子信息处理以及冷化学的研究等。所以，分子光学研究有着十分重 大的科学意义和广阔的应用前景。近十年来，冷分子的产生和应用研究得到了快 速的发展。本文首先综述了中性分子的冷却、囚禁与操控的基本原理、实验研究 及其最新进展；其次，讨论了脉冲超声分子束和连续射流分子束产生的基本原理 及其性能；接着，就中性分子的光学s t a r k 减速进行了详细的理论研究，并就半 高斯光束构成的分子反射镜进行了理论分析；最后，就本文的研究工作进行了总 结，并就本课题的未来研究进行了展望。 本文提出了一种产生无衍射条纹的半高斯光束的新方案。我们采用空间光调 制器破坏激光场的相干性，得到部分相干光，然后让具有高斯分布的部分相干光 通过半无限大平板得到无衍射条纹的半高斯光束。我们运用统计光学与衍射光学 的知识计算了该方案产生的半高斯光束的强度分布。 我们提出了采用半高斯光束实现中性分子光学s t a r k 减速器的二种新方案： 即采用单级准连续的半高斯光束减速连续分子束和采用静电存储环和半高斯柬 的多级光学减速脉冲分子束的s t a r k 减速方案。利用m o n t e - c a r l o 方法研究了半 高斯光束的单级光学s t a r k 减速器对连续分子束的减速效果以及多级光学s t a r k 减速器对脉冲分子束的减速效果。当用阱深为7 3 3 m k 的准连续半高斯光束减速 温度为1 0 m k 的重氨分子束时，可以获得动能损失约为1 0 的减速效果，同时 入射分子束中超过9 0 的分子能够从减速器中输出。如果将分子束囚禁在静电 存储环中，可以实现分子束的多级光学s t a r k 减速。囚禁在静电存储环中的速度 为1 5 m s 的重氨分子与阱深为1 0 8 6 m k 的半高斯光束作用2 4 次之后，速度可降 为2 8 9 m s 。 本文还提出利用静止的红失谐的准连续光晶格对脉冲超声分子束的减速与 囚禁。m o n t e c a r l o 模拟结果显示，利用该方案在毫米尺度范围内可以直接将从 脉冲阀喷出来的束流速度为2 3 0 m s 的超声分子束速度减为零。减速结束后关闭 光场调制信号，将减速后的温度处于亚毫开范围的冷分子囚禁在这个光晶格中。 文中还详细研究了同步分子的位置以及减速级数对减速效果的影响。 我们还提出了采用半高斯光束构建全光型分子反射镜的新方案，并采用 m o n t e - c a r l o 方法详细模拟了两种分子反射镜反射分子束的动力学过程。对于连 续蓝失谐分子反射镜，当激光功率为1 0 k w 时，可以镜面反射温度为3 0 m k 的 碘分子束中5 8 2 的分子。对于脉冲红失谐分子反射镜，如果选择合适的参数， 经过静电场s t a r k 减速后的脉冲分子柬中所有的分子都可以被反射。我们还研究 了分子反射镜参数以及分子束参数对反射效率的影响。结果表明，反射镜功率越 高，入射分子束初始速度越低，反射镜的反射率越大。 关键词：分子光学，半高斯光束，光学s t a r k 减速，静电存储环，光晶格，分 子反射镜，m o n t e c a r l o 模拟，连续分子束，超声分子束 a b s t r a c t i nr e c e n ty e a r s ，c o o l i n g ，t r a p p i n ga n dm a n i p u l a t i o no fn e u t r a lm o l e c u l e sh a s b e c o m eo n eo fh o tp o i n t si nt h ef r o n t i e r so fp h y s i c a lr e s e a r c h c o m p a r e d 丽t l lc o l d a t o m s ，n e u t r a lm o l e c u l e sh a v em u c hr i c h e ri n t e r n a ls t a t e s a sar e s u l t , c o l dm o l e c u l e s o ru l t r a c o l dm o l e c u l e sc a nb ew i d e l yu s e di nb a s i cr e s e a r c h e so ft h ef u n d a m e n t a l p h y s i c a lq u e s t i o n s ，t h ep r e c i s i o nm e a s u r e m e n t so ff u n d a m e n t a lp h y s i c a lc o n s t a n t s ， s t u d i e so fc o l dm o l e c u l a rc o l l i s i o n s , q u a n t u mc o m p u t i n ga n di n f o r m a t i o np r o c e s s i n g a sw e l la su l t r a c o l dc h e m i s t r y ，a n ds oo i l s ot h es t u d yo fm o l e c u l eo p t i c sh a sv e r y i m p o r t a n ts c i e n t i f i cs i g n i f i c a n c ea n dw i l ea p p l i c a t i o np r o s p e c t s d u r i n gt h ep a s t d e c a d e ，t h es t u d yo fg e n e r a t i o na n da p p l i c a t i o no fc o l dm o l e c u l e sh a so b t a i n e dm a n y f a s td e v e l o p m e n ta n di m p o r t a n tp r o g r e s s i nt h i st h e s i s ，t h ep r i n c i p l e ，e x p e r i m e n t sa n d r e c e n tp r o g r e s so nc o o l i n g , t r a p p i n ga n dm a n i p u l a t i n go fn e u t r a lm o l e c u l e sh a v eb e e n f as tb r i e f l yi n t r o d u c e da n dr e v i e w e d s e c o n d l y ，w eh a v eb r i e f l yr e v i e w e dt w ok i n d s o fm o l e c u l a rb e a m s ：ap u l s e ds u p e r s o n i cb e a ma n dac we f f u s i v em o l e c u l a rb e a m t h i r d l y , s o m et h e o r e t i c a l r e s e a r c h e so no p t i c a ls t a r kd e c e l e r a t i o nf o rn e u t r a l m o l e c u l e sa r ep e r f o r m e d a f t e r w a r d s ，an o v e lm o l e c u l a rm i r r o r 、) ，i 廿las e m i - g a u s s i a n l a s e rb e a mi sp r o p o s e d i nf i n a l ，o u rr e s e a r c hw o r ki ss u m m a r i z e da n dt h ef u t u r e i n v e s t i g a t i o ni sb r i e f l yl o o k e da h e a d w ep r o p o s ean e we x p e r i m e n t a ls c h e m et og e n e r a t eas e m i - g a u s s i a nl a s e rb e a m ( s g b ) w i t h o u ta n yd i f f r a c t e df r i n g e s w ee m p l o yas p a t i a ll i g h tm o d u l a t o rt o d e c r e a s ec o h e r e n c eo fg a u s s i a nl a s e rb e a m , a n dl e tt h i sm o d u l a t e dl a s e rb e a mp a s s t h r o u g hab l a d e ，a n dt h e nw eo b t a i nas g bw i t h o u ta n yd i f f r a c t e df r i n g e s u s i n g s t a t i s t i co p t i c sa n df r e s n e ld i f f r a c t i o nt h e o r y ，w ec a l c u l a t et h ei n t e n s i t yd i s t r i b u t i o no f t h eg e n e r a t e ds g b w e p r o p o s et w ok i n d so fo p t i c a ls t a r kd e c e l e r a t o r sf o rn e u t r a lm o l e c u l e su s i n g a s g b ：as i n g l e s a t g eo p t i c a ls t a r kd e c e l e r a t o rf o rac wm o l e c u l a rb e a m 、j l ，i t has i n g l e q u a s i c ws g b ，a n dam u l t i s t a g eo p t i c a ls t a r kd e c e l e r a t o rf o rap u l s e dm o l e c u l a rb e a m i na l le l e c t r o s t a t i cs t o r a g er i n gw i t haq u a s i c ws g b w i t hm o n t e c a r l om e t h o d ，w e s t u d yt h ed e c e l e r a t i o ne f f e c to fo p t i c a ls t a r kd e c e l e r a t o ra n do u r r e s u l t ss h o wt h a tw e c a no b t a i nan d 3m o l e c u l a rb e a mw i 也ar e l a t i v ea v e r a g ek i n e t i c e n e r g yl o s so fa b o u t 10 a n dar e l a t i v eo u t p u tm o l e c u l a rn u m b e ro fm o r et h a n9 0 b yu s i n gas i n g l e q u a s i c ws g bw i mam a x i m u mo p t i c a lw e l ld e p t ho f7 3 3 m k w h e nt h em o l e c u l a r b e a mi st r a p p e di na ne l e c t r o s t a t i cs t o r a g er i n g ，t h es g bc a nd e c e l e r a t em o l e c u l a r b e a mf o rm a n yt i m e sa n dt h ed e c e l e r a t i o ne f f e c ti sa c c u m u l a t e d m o n t e c a r l o s i m u l a t e dr e s u l t ss h o wt h a td e u t e r a t e da m m o n i am o l e c u l e s 、析t ham e a nv e l o c i t yo f 15 m st r a p p e di nt h ee l e c t r o s t a t i c s t o r a g er i n ga r cd e c e l e r a t e dt o 2 8 9 m sa f t e r i n t e r a c t i n gw i t has g b w h o s ed e p t hi s10 8 6 m kf o r2 4t i m e s w ep r o p o s ean o v e lo p t i c a ls t a r kd e c e l e r a t o rt os l o wa n dt r a pa na r b i t r a r yp u l s e d m o l e c u l a rb e a mu s i n gas t a t i o n a r yq u a s i - c wr e d - d e t u n e do p t i c a ll a t t i c e m o n t e c a r l o s i m u l a t e dr e s u l t ss h o wt h a tam e t h a n es u p e r s o n i cb e a mc a nb ed e c e l e r a t e df r o m 2 3 0 r r g st oz e r ob ys u c ho p t i c a ll a t t i c ew i t hal e n g t ho fo n l ys e v e r a lr n n l ，w h i c hc a n u s e dt ot r a pd e c e l e r a t e dm o l e c u l a rs a m p l ew i t has u b - i n kt e m p e r a t u r e a l s o ，w es t u d y t h e d e p e n d e n c e o ft h ed e c e l e r a t i o ne f f e c to nt h ep o s i t i o no ft h es y n c h r o n o u s m o l e c u l e sa n dd e c e l e r a t i o ns t a g e sn u m b e r w ep r o p o s et w on o v e la l l - o p t i c a lm o l e c u l a rm i r r o r sf o rn e u t r a lm o l e c u l e sw i t ha p u l s e dr e d d e t u n e ds g ba n dac wb l u e d e t u n e ds g b ，w h i c hp a v et h ew a yt ot h e s t u d i e so fg e o m e t r i cm o l e c u l eo p t i c sa n dw a v em o l e c u l eo p t i c s m o n t e - c a r l o s i m u l a t e dr e s u l t ss h o wt h a tc wb l u e d e t u n e ds g bm i r r o rc a l lb eu s e dt or e a l i z e s p e c u l a rr e f l e c t i o no f5 8 2 i o d i n em o l e c u l e si na ni n c i d e n tm o l e c u l a rb e a mw i t ha t e m p e r a t u r eo f3 0 i n kw h e nt h es e m i g a u s s i a nl a s e rp o w e ri s 1 0 k w i nt h ec a s eo f t h ep u l s e dr e d d e t u n e ds g bm i r r o r ，a ne l e c t r o s t a t i cs t a r k - d e c e l e r a t e dm o l e c u l a rb e a m c a nb er e f l e c t e db yt h ep u l s e ds g bm i r r o rw i t l ls u i t a b l ep a r a m e t e r s w ea l s os t u d yt h e d e p e n d e n c eo ft h er e f l e c t i o ne f f i c i e n c yo nt h ep a r a m e t e r so ft h es g bm i r r o ra n dt h e i n c i d e n tm o l e c u l a rb e a m r e s u l t ss h o wt h a tt h eh i g h e rt h el a s e rp o w e ri s ，t h el o w e r t h ev e l o c i t yo ft h ei n c i d e n tm o l e c u l a rb e a mi s ，t h eh i g h e rt h er e f l e c t i o ne f f i c i e n c yi s k e y w o r d s ：m o l e c u l eo p t i c s ，s e m i - g a u s s i a nb e a m , a cs t a r ke f f e c t , o p t i c a l s t a r k d e c e l e r a t o r , e l e c t r o s t a t i cs t o r a g er i n g ，o p t i c a ll a t t i c e ，m o l e c u l a rm i r r o r , m o n t e - c a r l os i m u l a t i o n , c wm o l e c u l a rb e a m ，s u p e r s o n i cm o l e c u l a rb e a m 学位论文独创性声明 本人所呈交的学位论文是我在导师的指导下进行的研究工作及 取得的研究成果。据我所知，除文中已经注明引用的内容外，本论文 不包含其他个人已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重 要贡献的个人和集体，均已在文中作了明确说明并表示谢意。 作者签名：_ 世 日期： 学位论文授权使用声明 砂彦。多， 本人完全了解华东师范大学有关保留、使用学位论文的规定，学 校有权保留学位论文并向国家主管部门或其指定机构送交论文的电 子版和纸质版有权将学位论文用于非赢利目的的少量复制并允许论 文进入学校图书馆被查阅有权将学位论文的内容编入有关数据库进 行检索有权将学位论文的标题和摘要汇编出版保密的学位论文在 解密后适用本规定 糊黼张尹互铃梆名：喇予 日期：至竺星! l ! 兰日期：2 丝星! 多! ： 第一章中性分子的冷却、囚禁与操控 第一章中性分子的冷却、囚禁与操控 1 1 引言 随着中性原子的激光冷却和囚禁技术的快速发展，人们获得了温度超低的冷 原子样品，在这个基础上实现了原子气体中的b e c 、原子激光、原子芯片和光速 减慢等一系列实验 1 ，2 。由于冷分子相对于冷原子具有更丰富的内态能级结构， 在基本物理问题和物理常数的精密测量、分子冷碰撞和冷化学、冷分子光谱学、 量子信息和量子计算等领域有着重要的潜在应用。例如，当分子的内态和外态温 度比较低时，分子会布居到振动和转动态比较低的量子态上。测量分子光谱时， 可以减小不同速度的分子由于d o p p l e r 效应所引起的分子吸收谱线的d o p p l e r , 展 宽，和由于分子速度大而引起分子和激光场相互时间短的瞬时时间展宽。利用冷 分子的精密光谱测量可以获得基本常数随时间变化量，包括宇宙衰变常数口 3 和原子核质子和电子质量比随时间的变化规律 4 ，5 。由于极性分子具有永久电 偶极矩，在极性分子内部存在着g v e m 的强电场，在实验室通过合适的外部电场 ( k v e m ) 来取向极性分子内的电场，重质量的极性冷分子可以用来测量电子的 电偶极矩 6 ，7 。当分子的温度比较低时，分子的物质波波长和分子空间大小可 以比拟，分子问的相互作用势能对分子间的碰撞性质有着很大影响。把超冷的极 性分子或者顺磁分子放到势阱中，通过调节外电场和磁场甚至可以控制碰撞和化 学反应过程 8 ，9 。 目前实验上制备冷分子样品有两条主要途径：其一是从激光冷却的超冷原子 出发，采用光子缔合光谱技术和f e s h b a c h 共振技术由超冷原子制备超冷分子 1 0 - 3 0 ；其二是将化学稳定的热分子采用各种技术直接制备成冷分子，这些技 术包括缓冲气体冷却 3 1 - 3 5 、交变电场s t a r k 减速 3 6 - 4 2 、四极能量低通滤波器 4 3 ，4 4 、光学s t a r k 减速 4 5 - 4 7 、旋转超声分子束的绝热膨胀冷却 4 8 和交叉分 子束碰撞冷却 4 9 等。到目前为止，在实验室里产生的化学稳定冷分子束( 或冷 分子样品) 的最低温度可以达到几个m k 的量级，同时得到最大冷分子密度为 1 0 7 c m 3 。要想将化学稳定分子的温度从m k 量级冷却到趔量级，同时保证一 定的冷分子数目，这是目前为止产生超冷分子的一个瓶颈。同时利用冷分子与静 第一章中性分子的冷却、囚禁与操控 电场、静磁场和激光场的相互作用实现中性冷分子的静电囚禁 5 0 、静磁囚禁 5 1 、激光囚禁 5 2 、腔内分子激光冷却 5 3 - 5 5 与分子导引 5 6 - 5 8 、分子聚焦 5 9 ，6 0 、分子反射 6 1 及其分子衍射与干涉等 6 2 - 6 7 的量子态操控，已成为分 子光学领域中新的研究热点之一。此外，由于冷分子具有丰富的内态结构，极性 冷分子可以作为新的量子比特，在精密光谱测量、量子计算与量子信息处理等方 面有着潜在的应用。采用激光场和中性分子之间的相互作用可以实现冷分子的减 速、反射、囚禁等量子态操控，该研究有着十分重要的科学意义，而且有着非常 广阔的应用前景 3 。 在实验上通过激光冷却的办法很容易将原子冷却到超低温度。原子的激光冷 却需要满足三个基本条件：( 1 ) 必须存在一个简单的多能级系统( 如二能级或三 能级系统) ；( 2 ) 在这个多能级系统中，光子的“吸收辐射 跃迁循环必须是 封闭的；( 3 ) 这一跃迁循环过程必须是耗散的，并且是可以多次重复的。由于 中性原子在共振或近共振光场中较为稳定，而且能级简单，采用一个或两个激光 束就能满足上述激光冷却条件，在大量的跃迁循环过程中实现光予与原子间动量 的有效交换，从而导致原子运动速度的降低( 原子温度冷却) ，目前原子冷却温 度已达约0 5 n k 2 。然而，虽说激光囚禁与操控中性分子已有不少成功的实验报 道，但是有关中性分子的激光冷却至今却尚未取得突破性进展。其原因主要有： ( 1 ) 由于分子能级相当复杂，即使是最简单的双原子分子，除了电子能级外， 还有分子的振动与转动能级，因而难以用一个或两个激光束来满足上述激光冷却 要求的重复跃迁条件；( 2 ) 由于从分子激发态到电子基态的其他振动能级的离 共振荧光跃迁是不可避免的，阻碍了分子与光子间动量的有效交换；( 3 ) 分子 在近共振光场中容易被光分解，导致分子的不稳定。 虽然如此，有关中性分子的冷却、减速、囚禁与操控的理论、实验及其应用 研究仍然得到了快速发展，并取得了一些可喜的实验、理论结果与进展。本章主 要综述了中性分子的冷却、减速、囚禁和操控的基本原理、实验及其最新进展。 1 2 中性分子的冷却与减速 1 2 1 光子缔合光谱技术产生冷分子样品 在磁光阱( m o t ) 中产生冷分子样品，被制备的冷分子包括同核双原子分 2 第一章中性分子的冷却、囚禁与操控 子和异核双原子分子。在实验中，首先制备一个m o t ，然后在阱中采用光子缔 合光谱技术产生超冷分子样品。所谓光子缔合光谱技术就是利用一个缔合光子与 两个激光冷却的基态原子之间的三体碰撞复合，可以形成一个寿命较短的同核双 原子分子。阱中除了有同核双原子分子外，另外一部分原子仍然以原子的形式存 在于势阱中。碱金属原子的光子缔合原理图如图1 1 所示 1 0 3 ，当两个碰撞的s 态原子具有的总能量超过解离极限时，通过频率w 。的光缔合激光使它们激发到 s + p 势能曲线的一个束缚态上。随后从激发态的衰减通道既可以到非束缚s 态原 子上，又可以到束缚电子基态的分子上。 图1 1 利用光子缔合光谱技术制备冷分子的基本原理 这种冷分子制备方法具有如下特点：( 1 ) 在电子态激发态上的分子既可以回 到束缚电子基态的分子上，又可以回到非束缚态原子上：( 2 ) 产生的基态电子态 分子具有非常低的平动温度和单一转动量子态；( 3 ) 具有非常高的振动温度。处 于非常弱的束缚态；( 4 ) 同核和异核分子都可以形成。 利用这种技术目前已经制备超冷的h 2 分子 1 1 ，h e 2 分子 1 2 ，l i 2 分子 1 3 ， n a 2 分子 1 4 ，k 2 分子e 1 5 ，c a 2 分子 1 6 ，r b 2 分子 1 7 ，c s 2 分子 1 8 ，分子 1 9 ，s r 2 分子 2 0 等同核双原子分子样品，这些基态的分子通常具有和它们母 体原子相同的温度( 大约1 0 0 z k ) 。通过压缩m o t 来提高原子密度和冷分子的 产生速率，相应的冷分子产生速率已经达到10 5 个分子秒。通过实验参数的优化 3 第一章中性分子的冷却、囚禁与操控 来提高冷分子产生的几率，目前冷分子产生的几率达到5 0 以上，而且最低的分 子平动温度约为2 0 z k ( c s 2 分子) 。同时，利用这种技术形成的超冷异核双原子 分子有n a c s 2 1 ，l 2 2 ，r b c s 2 3 和l i c s 2 4 。目前得到最低的电子基态 分子平动温度为2 6 0 1 3 0 z k ( n a c s 分子) 。 图l - 2 自由态原子与束缚态分子间的双光子拉曼跃迁 在b e c 中产生超冷分子样品。1 9 9 8 年，一种在碱金属原子的b e c 中采用 受激r a l t l a n 光子缔合光谱技术产生超冷分子的方法被提出 2 5 。2 0 0 0 年，h e i n z e 小组在8 7 尺6 原子b e c 中采用受激拉曼光予缔合光谱技术产生了超冷8 7 r 6 ，分子 样品 2 6 ，温度为0 1 啦，这或许是宇宙中最冷的分子了。实验原理图如图1 2 所示，拉曼跃迁将原子从自由态激发为束缚态的分子。由于激光束的频率远离原 子与受激分子或束缚态分子间的单光子的共振频率，因此双光子拉曼跃迁过程为 相干过程。将两束激光入射到由t o p 磁阱囚禁的铷原子玻色凝聚体中，两束激 光的频率分别为m 和w ：，相应的波矢分别为毛和屯。在凝聚体中，当两个处于 非束缚态的铷原子之间的势能y ( r ) 接近时，吸收激光场1 的一个光子，同时放 出一个光子给激光场2 。两个铷原子经过这一受激拉曼跃迁而形成一个束缚态的 分子，其束缚能为占。由于凝聚体中原子几乎是静止的，因此其中形成的分子也 可以说几乎是静止的，温度大约1 0 0 n k 。同年美国r i c e 大学的h u l e t 小组采用类 4 第一章中性分子的冷却、囚禁与操控 似的技术在7 上f 原子的b e c 中产生了超冷的7 三之分子 2 7 。由于采用上述技术产 生超声冷分子的速率较低，2 0 0 2 年p h i l l i p s 小组采用单光子缔合光谱技术在2 3 n a 原子b e c 中产生了超冷的2 3 口2 分子 2 8 ，相应的超冷分子产生速率达到约为 1 6 x1 0 5 分子秒。 采用光子缔合光谱方法和f e s h b a c h 共振方法产生的处于电子基态冷分子的 寿命不是很长，主要由于分子的振动温度很高，分子的振动能量会转变成分子平 动动能，从而使分子逃脱光学势阱的束缚。产生处于电子基态，振转基态的超冷 极性分子吸引了几个实验小组的兴趣。极性分子的偶极相互作用提供了长程相互 作用和各项异性的偶极力，可以来研究超流态、m o r t 绝缘态等复杂有趣的量子 现象。最近y a l e 大学d e m i l l e 小组采用光缔合光谱方法和激光受激态转移过程 的方法来产生处于电子基态，振转基态的超冷极性r b c s 分子，实验上获得的振 动基态电子基态冷分子的平动温度在l o o 5 c 左右，转动态的分布也非常窄，但这 种方法产生冷分子的效率目前不是很高 6 8 。 1 2 2 光学s t a r k 减速 4 5 ，4 6 ，4 7 当中性分子在非均匀光场中运动时，由于交流s t a r k 效应，分子将感应出电 偶极矩，并与光场相互作用，其相互作用偶极光学势为 形：一三口吲2 ， ( 1 1 ) 2 。 式中口为分子的极化率。当激光频率为红失谐时，分子将被吸引到光强最强处； 当激光频率为蓝失谐时，分子将被排斥到光强最弱处。因此，类似于静电场与静 磁场操控分子的原理，利用非均匀的光场有望实现更广泛的冷分子的激光减速与 操控。 2 0 0 4 年英国p f b a r k e r 小组在实验上实现了用脉冲高斯光束减速脉冲超声 分子束的想法 4 5 ，其实验原理如图l 一3 所示，一束沿着y 方向飞行的超声分子 束垂直经过聚焦的红失谐高斯光束，分子在光场中同时受到沿着分子束方向( y 方向) 以及垂直于分子束方向( 工方向) 的偶极力作用。其中垂直于分子束方向 的作用力可以用来聚焦分子束。沿着y 方向的作用力可用于减速分子或加速分 第一章中性分子的冷却、蚶禁与操控 子，具体情况根据分子在光场中的位冒而定。当脉冲激光场打开时，若分子处于 光场之外，那么分子将不受光场的作用，它的运动状态也不会发生改变；若分子 处于y 轴的左半部分，分子将受到沿着y 轴正方向的偶极力作用，由于该作用力 的方向与分子的运动方向相同，分子被加速；若分子处于y 轴的右半部分，分子 将受到沿着y 轴负方向的偶极力作用，由于该作用力的方向与分子的运动方向相 反，分子被减速。在实验过程中通过时序控制系统控制脉冲阀的打开时间与激光 器的打开时间间隔来控制光场打开时分子在光场中的位置，从而实现分子的减 速。由于光场和分子柬均是脉冲的，所以只有具备特定速度的分子才能飞行部分 光场，获得减速。也就是说该方案只利用了光场的一部分来减速脉冲分子束中的 部分分子。 m o i e c u b c a m l a s e r b e a n l 图1 - 3 分子束s t a r k 减速的实验原理 实验中使用的是纵向温度为2 3 k 的脉冲超声苯分子束，将调on d ：y a g 激 光器输出波长1 0 6 4 n m 的激光聚焦成束腰半径w 。= 2 0 a n 的光束。当激光的脉宽 为1 5 n s 时，最大光强可以达到16 1 0 1 2 矿c m2 ，对应苯分子的阱渫为2 5 3 k 。实 验结果如图l _ 4 所示，利用时间飞行法( t o f ) 探测到的苯分子束减速前后的速 度分布圈。实心黑点表示初始的分子束速度分布曲线，对应纵向温度为2 - 3 k 的 第一章中性分子的冷却、囚禁与操控 分子束速度分布，黑圈表示减速后的分子束速度分布。在单个脉冲光场的作用下 超声分子束的最可几速度降低了2 5 m s ，所对应的平均加速度为1 0 8 9 ，分子束的 能量减少了1 5 。 v e l o c i t y ( m s ) 图l - 4 分子减速的实验结果 2 0 0 6 年该小组将脉冲高斯强光场构建阱深为2 2 k 的一维周期性光学晶格， 在实验上实现了中性一氧化氮( n o ) 分子束的光学s t a r k 减速 4 6 。实验原理图 如图1 5 所示。调qn d ：y a ( 3 激光器输出的波长为1 0 6 4 n m ，脉宽为5 8 n s ，功率 为2 2 1 0 1 1w c m 2 的红外激光被分束后相遇，形成一维周期性光学晶格。通过调 制使两束光保持一定的频率差w ，则晶格的运动速度为v l = a w k ，k 为波矢。 入射n o 超声分子束的平动温度为1 8 k ，最可几速度为4 0 0 m s 。实验中用波长 2 2 6 n m 的紫外激光电离被晶格减速的n o 分子。 图1 - 6 中左图为实验探测到的分子束速度分布，右图为模拟出的分子束速度 分布，很明显实验结果与模拟结果吻合的非常好。图中给出不同的晶格运动速度 条件下，分子束与光晶格相互作用之后的速度分布曲线，结果表明当晶格的速度 相对于分子束最可几速度4 0 0 m s 为负时，分子束中部分分子被减速，而当晶格 的速度相对于分子束最可几速度4 0 0 m s 为正时，分子束中部分分子就会被加速。 通过数据分析可知当晶格的速度为3 2 1 m s 时( 即相对于分子束最可几速度 7 一s1一c：ci1一一ca一collnco 第一章中性分子的冷却、囚禁与操控 4 0 0 m s 为- 7 9 m s ) ，大约7 的n o 分子从4 0 0 m s 减速到2 7 0 m s 。通过共振多光 子电离的测量结果分析，被减速脉冲分子的密度为5 1 0 1 0 册- 3 ，分子数目为 2 1 0 5 个。 图l - 5 采用运动光学晶格实现分子束减速的实验装置 图1 6 被光学晶格扰动的n o 分子的速度分布 8 第一章中性分子的冷却、囚禁与操控 此外，同年美国c h a n d l e r 小组在实验上运用相似的思想，采用静止的脉冲 光学晶格实现了超声h 2 分子束的光学s t a r k 减速与加速【4 7 】。与p f b a r k e r 小组 不同，他们在具体实验中通过调节光晶格的强度来控制光晶格减速与加速分子束 的程度。 1 2 3 通过协同冷却来制备超冷的稳态分子 5 3 】 在自由空间，当激光直接和分子相互作用时，分子具有很多的拉曼衰减通道， 无法实现分子的激光冷却。目前为止，实验上产生的稳态冷分子的温度还不能突 破毫开量级的瓶颈。现在有小组提出采用所谓的协同冷却和蒸发冷却技术来制备 温度小于毫开量级的超冷分子。例如英国b a r k e r 小组提出了利用光学s t a r k 减速 产生的初始温度范围在1 0 m k - 1 k 的静态h 2 或c 6 h 6 分子和激光冷却的超冷氤原 子间的弹性碰撞来制备亚毫开温度的冷分子，这个过程可以在光学势阱中实现， 但由于现在能得到的冷分子温度较高，无法实现有效的协同冷却或蒸发冷却，故 目前还没有相应的实验报道。 1 2 4 分子的腔内激光冷却 5 4 ，5 5 到目前为止，在实验室里产生冷的化学稳定分子束( 团) 的最低温度可以达 到几个毫开的量级，同时得到最高的冷分子密度为1 0 7 c m 。在保证一定分子数 目的条件下，将分子的温度冷却到毫开以下还是一个很大的挑战，最近多个小组 提出了一些理论方案，主要包括分子的腔内激光冷却，分子和冷原子协同冷却等。 我们知道光学腔可以实现原子冷却，单原子操控，单光子操控，以及研究腔 内量子电动力学效应等。原子的腔内冷却的物理机制主要有两种：( 1 ) 腔内强耦 合区驻波场s i s y p h u s 冷却( 冷却腔内单原子) ；( 2 ) 腔内光子相干散射的超辐射 增强激光冷却( 冷却原子团，弱耦合) 。目前，分子的腔内冷却的物理机制是利 用腔内光子相干散射的超辐射增强来实现分子的激光冷却( 冷却分子团，强耦 合) 。 ( a ) 腔辅助的激光冷却方案 5 4 】 由于激光和分子相互作用时存在大量开放的拉曼通道，不能形成吸收一自发 辐射闭合的能级系统，因此在自由空间内很难实现分子的激光冷却。但是利用采 9 第一章中性分子的冷却、囚禁与操控 用光学腔来增强相干瑞利散射，使散射光子进入衰减的腔模式内的速率远大于拉 曼损失速率从而抑制拉曼通道跃迁的的方案可以将分子冷却到超低的温度。 分子腔内激光冷却的原理图如图l - 7 所示，腔中的分子近似看成具有一个三 能级结构。 一 y 2 m v + y r “ ”1 忑岫 1 一偈j n “” 啪 ”n 。t 图1 7 分子腔内激光冷却的示意图 图l - 7 ( a ) 为一个f a b r y p e r o t 光学腔，具有共振频率婢，被一束频率为的激光 激发，激发强度为q 。当处于一个稳定状态的时候，在腔中有怫= c a 卜卜的光 子从腔中通过反射镜以2 1 r _ 的速率流失掉。图( b ) 表示腔内有n 个分子，以一个三 能级分子为例。经典的激光场，具有拉比频率q ，频率为q 能将基态l d ) 耦合 到电子态激发态l e ) ，f n ) 与i e ) 的跃迁频率( 能量间隔) 为q 。激发态总的衰减 速率为，。假设l e ) 未饱和，粒子以，目的速率通过瑞利散射回到l n ) 。粒子布局数 以拉曼散射速率分散到大量的分子态上，以1 6 ) 态为例，认为分子都布居到1 6 ) 态上- i a ) 、i e ) 之问的跃迁频率钆与1 6 ) 、l e ) 之日j 的跃迁频率魄的差距远大于 1 0 第一章中性分子的冷却、囚禁与操控 。图l ( c ) 用一束横向的泵浦光来泵浦分子与腔所组成的系统，或者两者同时 使用。频率为缈，的横向泵浦光以及拉比频率q 相对于腔、分子的共振频率都是 红失谐的。这n 个分子可能被腔的模式囚禁住，也可能从腔模式中很快的流失 掉。泵浦光将布居粒子从基态泵浦到激发态之后，存在着两个竞争的过程：瑞利 散射和拉曼散射。使腔和分子强耦合，瑞利散射的频率和腔的共振频率相同，瑞 利散射的光子以2 鬈速率从系统中流失掉，即w c w p = a 印，经过多次循环之后， 分子就被冷却下来。 s c a t t e r i n g r a t e s 图1 8 分子和激光场能量转移的原理 从半经典的角度来看，分子的运动像非线性粒子的运动，相干地将激发态从 红失谐的横向泵浦场转移到高频( 蓝移) 的腔场。由于蓝失谐的光场会从腔中耗 散掉，正比于场频率差的能量会以2 r 的速率从系统流失掉。结果就是分子可以 被冷却下来，这个冷却原理的优点可以从图1 8 中看出来。 为了使分子腔内冷却更有效、更可行，还必须满足一个条件。那就是：分子 将光子相干地散射入腔模式的速率r 必须大于将光子散射入自由空间的速率 l ，定义一个协调系数c 来表示它们的比值 c ：三：上， f 口 2 a 7 ( 1 - 2 ) 第一章中性分子的冷却、囚禁与操控 其中g 表示分子和激光腔的耦合强度，2 r 表示光学腔的衰减速率，1 y 表示分 子激发态的寿命。当c 1 时，这个系统处于强耦合区域，满足这个条件是十分 重要的，不是因为自由空间的散射会发生附加的反冲加热，而是因为自由空间的 散射会使分子通过非弹性拉曼散射重新回到大量的亚稳态上，即：振动和转动轨 道上。这种腔内冷却的方法将大大加快冷却的速率，能够很快地结束冷却过程， 因为分子所冷却到的态将不会被其他的远离共振的横向泵浦激光所再次激发。 要实现分子的腔内激光冷却，除了满足上面的条件外，还需要满足下面的三 个条件。( 1 ) 腔共振的线宽须足够小，使散射进腔模光的带宽远小于分子基态和 亚稳态之间的频率间隔。这个条件在实验上容易获得，光学腔可以获得小于几十 m h z 的线宽，然而亚稳态转动和振动能级一般比振转基态高几个g h z 。( 2 ) 分 子的拉曼跃迁到亚稳态的频率一般不能和腔模恰好发生共振。这个条件可以通过 精细调谐分子和光学腔的失谐来满足，因为分子亚稳态和腔模之间的间隔相对比 较大。( 3 ) 分子必须在腔模中经过足够长的时间来达到它们的冷却极限，而不是 足够长的拉曼散射过程，因此在实验上就需要低温度和高密度的初始基态冷分子 样品，这一点至关重要。 要达到非常好的冷却效果，必须使分子和腔内光场处于强耦合，此时获得比 较大的协调系数c 就非常重要。对于提高协调系数c 的途径主要有：( 1 ) 提高腔 的精细度f ；( 2 )