（光学专业论文）半导体量子点（ncsisio2）sio2的激子能级.pdf

半导体量子点(nc-si/sio2)/ sio2的激子能级 1 中 文 摘 要中 文 摘 要 为了揭示(nc-si/sio2)/sio2半导体量子点中新的物理效应及其机 制， 并为设计和制造具有优良性能的量子器件提供物理模型和理论依 据， 本文应用有效质量近似理论， 较为系统地研究了(nc-si/sio2)/ sio2 量子点激子的有关课题。 1、 采用球型量子点模型， 分别在无限深势阱和有限深势阱条件下， 计算了量子点结构(nc-si/sio2)/ sio2的激子基态能级和波函数，有限 深势阱模型的引进，使理论计算更接近实际情况。 2、采用变分法研究了硅量子点介电受限效应(表面极化效应)，从 理论上阐明了硅量子点介电受限效应对受限激子基态能的影响与量 子点的尺度关系。 结果表明随着量子点的介电常数与基质的介电常数 之比从大渐变到小，量子点中受限激子的基态能变得越来越低。当量 子点的介电常数与基质的介电常数之比1 时，受限激子的基态能趋 近极限，并不是无限的减小。 3、在有效质量近似框架下，采用变分法从理论上计算了不同形状 硅量子点中受限激子的基态能。 结果表明在体积相同即平均受限尺度 相同的情况下，受限激子的基态能由量子点形状的对称性决定，对称 性越高，受限激子的基态能越低。球形的对称性最高，立方形的对称 性最低，所以球形量子点中受限激子的基态能最低，立方形量子点中 受限激子的基态能最高。 4、硅量子点为间接带隙结构，声子对激子跃迁起关键性作用。本 文采用线性组合算符和幺正变换的方法研究了声子对硅量子点激子 华 侨 大 学 硕 士 学 位 论 文 2 基态能量的影响。结果表明考虑声子作用时，电子（空穴）声子 之间的相互作用能为负， 激子的基态能量明显低于不考虑声子作用时 的能量，理论上考虑声子对基态能的影响更符合实际。 关键词 有效质量近似 硅量子点 激子基态能 介电效应 声子 半导体量子点(nc-si/sio2)/ sio2的激子能级 3 abstract in this dissertation, based on the effective-mass approximation, the electronic structures in semiconductor quantum dots (nc-si/sio2)/ sio2) are investigated in detail. the aim is to explore the physical mechanisms of the new effects in low-dimensional semiconductor systems, and to supply physical models and make the theoretical validity in designing novel quantum devices with better properties. 1. according to spherical model of quantum dots, and with the condition of infinite potential well and finite potential well, the exciton energy levels and wave functions of the quantum dot structure (nc-si/sio2) / sio2 are analyzed. furthermore, to get a closer form to actual situation, the finite potential well model was adopted. 2. the silicon quantum dots dielectric limited effect (surface polarization effect) was studied with the variational method. the relationship between the scale of quantum dots and the influence of quantum dots dielectric limited effect on the ground state energy of limited exciton is theoretical illustrated. the decrement in the ratio of dielectric constant of quantum dot on the dielectric constant of substrate will lead to decrement in the ground state energy of limited exciton in the quantum dot. as the ratio of dielectric constant of quantum dot on the dielectric constant of substrate ,上述方程对e的任意值都存在满足波函数标准条件的解，即体系的能 量具有连续谱，e为连续谱，这时电子可以离开核而运动到无限远处。 对0e，e为分立谱，电子状态为束缚态。 半导体量子点(nc-si/sio2)/ sio2的激子能级 19 方程的第一项可改写为： 2 2 1()drr rdr ，因而可令 ( ) ( ) u r r r r =，代入方程(2.26)中， 得到 u 满足的方程为： 22 222 2 4 0 d ue drrr eu += h (2.28) 讨论0e情形。令 2 1/2 8 e = h ， 1/2 2 s e e = h , (2.29) 并做代换r=，式子(2.27)可改写为： 2 22 1(1) 4 0 d ul l d u + += (2.30) 研究这个方程的渐进行为。 当时，方程变为 2 2 1 4 0 d u d u = (2.31) 它的解是 2 ( )( )uef = (2.32) 代入方程(2.30)中，得到( )f所满足的方程 2 22 (1) 0 d fdfl l dd f + += (2.33) 求这个方程的级数解。令 0 ( ) s v v v bf + = =， 0 0b (2.34) s必须不小于 1，以保证 ( ) ( ) u r r r r =在0r =处为有限。代入方程(2.33)中，由 1s v + 的系数等于零，得到 v b所满足的关系式 1 ()(1)(1) vv sv sv svl l bb + + + + = (2.35) 华 侨 大 学 硕 士 学 位 论 文 20 级数(2.34)在时的行为与e相同，因而 2 ( )( )( )r ruef = (2.36) 经分析可知 1 r nln=+ + =其中 r n为径量子数，n为总量子数或主量子数，代入方程 (2.29)，得到能量的本征值为 44 22222 28 s n ee nn e = hh (2.37) 由此可见，在粒子能量小于零（束缚态）的情况下，只有当粒子能量取式(2.37) 所给出的分立值时，波函数才有满足有限性条件的解。 将1 r nln=+ + =，1sl= +代入(2.35)式后，得到 1 1 (1)(22) vv vln v vl bb + + + + = (2.38) 利用这个关系式， 可以把 121 , n l b bb l用 0 b表示， 将这样求得的系数代入(2.34) 式中，得到 12 0 1(1)(2) 1!(22)2!(22)(23) ( )1 l nlnlnl lll fb + + =+ 1(1)1 0 (1)(2)1 (1)!(22)(23)() ( 1) ln ln l nlnl nlllnl b + + + l l k 2 1 21 0 (21)!(1)! ()! ( ) ll n l lnl nl bl + + + + = (2.39) 式中 21 211 0 ()! (1)!(21)! ! ( )( 1) vn l lv n l v nl nlvlv v l + + = + + + = 是缔合勒盖尔多项式。 将(2.39)、(2.32)代入式 ( ) ( ) u r r r r =式中，可写为 2 2 0 22 s e nna = h (2.40) 式中 2 20 s e a = h ，因而有 半导体量子点(nc-si/sio2)/ sio2的激子能级 21 0 2 na rr= (2.41) 于是，最后得到粒子的径向函数为： 00 2 0 21 22 ( )()() na r ll nlnln l nana rrn er lr + + = (2.42) 式中 nl n是归一化常数。( ) nl rr的归一化条件为 22 0 ( )1 nl rr r dr = (2.43) 将（34）代入上式，可以算出归一化常数为 3 0 1 23 2(1)! 2 ()! nl nl nan nl n + = (2.44) 我们可以得到相对运动部分的波函数为 ( , , )( ) ( , )rr r y = 00 2 0 21 22 ()(cos ) na l r m iml nln llml nana n erlr n pe + + = (2.45) 这样，在弱束缚量子点中，电子、空穴作为一整体激子的能量为 242 2222 82 ml g lmn ke nam ee =+ h h (2.46) 2.4 有限深球型势阱激子基态能的计算 2.4.1 质心运动部分质心运动部分 粒子在半径为 a 的球形有限深势阱中运动，其势场为 0 0 ( )v r u = ra ra (2.47) 则有限深势阱条件下，薛定谔方程(2.1)可以写为： 22 0 22 22 eh e h mm vue += hh (2.48) 华 侨 大 学 硕 士 学 位 论 文 22 考虑 0 eu (束缚态)情况37，令 1 2 2m ek= h (2.49) () 1 0 2 2m uek= h (2.50) 则质心部分径向方程为： 2 2 2 (1) 0 r l l r rrkr + += ra (2.52) 粒子的径向波函数为 , ( )() l n r raj kr= ra (2.54) 根据边界点ra=处波函数及其微商连续的条件以及在全空间归一化的条件，可 以求出粒子的能量本征值e及 ,l n a， ,l n b，可以利用波函数的对数微商连续，即 lndr dr 在ra=连续，所以决定能谱的方程可表示为 (1) (1) ()() ()() ll ll hik ajka hik aj ka ikaka = (2.55) 化简后为 (1) 11 (1) ()() ()() ll ll hik ajka hik aj ka ikk = (2.56) 通过1r r =，即 , 2 2 (1)2222 0 ()()1 l l nl n a l a j krar drbhikrr dr += 又由于 , (1), () () l nl l l n aj kr hik r b = 可以求得归一化系数分别为： 222 2 12 ,11 () 2 ()() l nll kka k ajka jka + + = (2.57) 半导体量子点(nc-si/sio2)/ sio2的激子能级 23 222 2 12 ,11 ()() ()2 ()() l l l nll j kakka h ik ak bjka jka + + = (2.58) 若仅考虑能量本征值，以0l =为例: 0 0 0 sin ( )()() akr r ra j krra kr = (2.60) 则利用波函数的对数微商连续，即 lndr dr 在ra=连续,可得: 0 ln()ln() dd rrrj krkctgka drdr = (2.61) (1) 0 ln()ln() dd rrrhkrk drdr = (2.62) (1) 00 ln()ln() r ar a dd rj krrhkr drdr = = (2.63) 计算得到关系式: kctgkak= (2.64) 或0 k ctgka k =1 时，如图 3-1 所 示sio2，zno，cdse 等基质材料，基质量子点内退极化场与外加电场相反，量子 半导体量子点(nc-si/sio2)/ sio2的激子能级 33 点内的电力线比量子点外稀，表面极化效应对受限激子基态能的修正为正，受限 激子的基态能比标准的基态能大。 表面极化效应对受限激子的影响相当于将受限 势垒増高。随着基质介电常数的不断增加，使得表面极化效应的修正变小，从而 引起了受限激子的基态能逐渐变小。随着 2 1 =的减小，差别减小，量子点内 的退极化场也减小， 基质对量子点内电子和空穴产生的电力线穿出量子点趋势的 阻碍作用变得越来越小。由于介电常数的间断性所引起的表面极化效应变小，所 以对量子点中受限激子的影响变得越来越小。 3、当量子点的介电常数与基质的介电常数之比 2 1 =1 时，如图 3-1 所 示 inas，insb，hgte 等基质材料，量子点内的退极化场变为与原来方向相反， 与外加电场方向相同，量子点内的电力线比量子点外的电力线密。表面极化效应 对受限激子的修正为负，受限激子的基态能比标准的基态能小，介电受限对受限 激子的影响相当于受限势垒降低。随着 21 /的继续减小，量子点内的退极化场 不断增加，这时，基质对量子点内电子和空穴产生的电力线穿出量子点趋势影响 不再是阻碍作用，而是积极帮助的作用。所以，此时由于材料介电性质的间断性 所引起的表面极化效应对受限激子的影响相当于降低原来受限势垒。 随着表面极 化效应逐渐增强，量子点中受限激子的基态能变得越来越低。 4、 当量子点的介电常数与基质的介电常数之比 2 1 =1， 如图 3-1 所示， 当 2 11 1/10,1/100 =，受限激子的基态能趋近极限，并不是无限的减小。这 是因为，随着 21 /的继续减小，量子点内的退极化场不断增加，这时，基质对 量子点内电子和空穴产生的电力线穿出量子点趋势影响不再是阻碍作用， 而是积 极帮助的作用，其对激子基态能的修正幅度将趋于一个极值。 3.3 本章小结本章小结 采用变分法研究了硅量子点介电受限效应(表面极化效应)，从理论上阐明 了量子点介电受限效应对受限激子的影响与量子点的尺度关系。 引入不同的基质 材料sio2，zno，cdse，si，inas，insb，hgte，随着量子点的介电常数与基质 的介电常数之比从大渐变到小，量子点中受限激子的基态能变得越来越低。当量 华 侨 大 学 硕 士 学 位 论 文 34 子点的介电常数与基质的介电常数之比 （5.13） 其中| ( ) r描写激子内部运动波函数，|0 a 是表面光学声子态；|0 b 表示b 算符的真空态；|0|00 ajq b ba = = r ； （12）式对 0 的久期值 0( ) e对的变 分极值给出激子基态能量的上限。 0( ) 0|0|00 a b fba= 2 22 222 0 2 22 22 exp 23 242 exp 2 qq qq qq q v mpe r q v m =+ rr rr rr r h h h r h h h （5.14） 利用求和变积分 () 3 2 2 sin q v qdqd d = r rr 72，计算可得 半导体量子点(nc-si/sio2)/ sio2的激子能级 43 22 0 1/2 0 32 24 ( ) pe r f =+ h h 2 22 1/2 3/2 2 11 24 exp e r r erfcr + h （5.15） 其中参数 22 12 12 + =， 2 2 me u = h ， 1/2 2m u = h ， （8）式对的变分 0( )/ 0f =为 1/22 2 22 2 3311 2224 2(2 3)exp()0u ru r + +=（5.16） 强耦合的 wannier 激子， 22 1 4 exp1u r ，可以忽略最后一项，可近似的 表为 1/2 33 22 20 += （5.17） 得 0( ) f极小的解为 2 43 1 2316 +=+ （5.18） 对于强耦合情形 2 3 16 1 = 其中为变分参量，它的值由能量的 极小值来确定，可得 (0) 0( ) ( )| ( ) eff err= 22 2 ( )| ( )( )| ( ) pe r rrrr + 3/2 22 81 33 3 ( )|exp| ( )rrr + h 2 3/2 183 833 3 ( )| ( ) e r rerfcrr + + hhh （5.20） 对于 wannier 激子，指数函数项和余误差函数项可以忽略。激子基态能可由上式 计算得到。 5.3 结果与讨论结果与讨论 半导体量子点(nc-si/sio2)/ sio2材料，选用的参数为： l h=8.2mev， 8.5=， 0 11.9=， * 0 0.2 e mm=， * 0h mm=（其中是 0 m自由电子的质量） 394074。数值计算结构如图 5-15-3。 半导体量子点(nc-si/sio2)/ sio2的激子能级 45 图 5-1 不考虑声子之间相互作用时，激子的基态能量随 量子点半径r的变化关系曲线 图 5-1 表示在弱耦合的情况下，当不考虑声子之间相互作用时，激子的基 态能量 e 随量子点半径 r 的变化关系曲线。由图 5-1 可以看出，不考虑声子之 间相互作用时，激子的基态能量 e 随量子点半径 r 的减小而增大。这是因为量 子点内部存在一个受限势，当量子点受限越强，在电子空穴作用势一定时，量子 点半径越小，激子的基态能量越大。 图 5-2 表示在弱耦合的情况下，考虑声子之间相互作用时， 激子的基态能量随量子点半径r0的变化关系曲线。 由图 5-2 可以看出，激子的基态能量 e随量子点半径 r的增大而迅速减小。 这是因为量子点半径与粒子运动范围有关，当量子点半径减小时，粒子运动范围 也相应减小，则电子(空穴) 与声子之间相互作用增强，从而导致了激子基态能 量的变大。 华 侨 大 学 硕 士 学 位 论 文 46 图 5-3 声子对激子基态能量的影响关系曲线 图 5-3 表示在弱耦合的情况下，声子对重空穴激子的基态能量的影响。从图 5-3 可以看出无论是考虑声子之间相互作用还是不考虑声子之间作用，激子的基 态能量都随量子点半径的增大而减小。从图中我们还可以看出，当不考虑声子作 用时，激子的基态能量要高于考虑声子之间相互作用能量。这是因为不考虑声子 之间相互作用时，电子(空穴)一声子之间相互作用能是正的，所以激子的能量要 高，并且能量问的差异随量子点半径的增大而增大。所以，在研究激子问题时不 能忽略声子的相互作用。 5.4 本章小结本章小结 量子点硅为间接带隙结构，其导带底位于布里渊区 x 点附近，间接光跃迁必 需借助于其它准粒子，声子对激子跃迁起关键性作用。采用线性组合算符和幺正 变换的方法研究了声子对激子基态能量的影响。考虑声子作用时，电子（空穴） 声子之间的相互作用能为负， 激子的基态能量明显低于不考虑声子作用时的能 量，理论上考虑声子对基态能的影响更符合实际。 半导体量子点(nc-si/sio2)/ sio2的激子能级 47 第六章第六章 总总 结结 由于对半导体量子点的研究不但具有重要的基础理论意义， 而且在未来量子 功能器件中具有巨大的、潜在的应用价值，从而使其成为当前凝聚态物理中一个 十分活跃的研究热点。量子点通过降低量子系统的维数，得到明显的量子特性。 除了改变生长条件，还可以通过改变各种外界条件，如加电场、磁场、应力