（原子与分子物理专业论文）腔中原子寿命分布的理论研究.pdf

山东师范大学硕士学位论文 腔中原子寿命分布的理论研究 摘要 高激发r y d b e r g 原子具有许多独特的性质，例如对外界环境的敏感性，较大 的原子半径等，使其可以作为研究辐射及场的敏感探针。获得并保持原子的高激 发态在诸如原子芯片，光子晶体等许多新技术的探索和开发等领域中都是至关重 要的。激发态原子的寿命取决于原子的自发辐射率，它是辐射原子与外界电磁场 零点涨落相互作用的结果，也就是说，辐射场对原子的自发辐射率有增强或抑制 作用；此外，由于原子和辐射场均受外界环境的影响，因此，不同的外界环境对 处于其中的不同偶极距取向的激发态原子的自发辐射率和寿命分布均有显著的 调制效应。 近年来，随着实验技术的飞速进步及理论研究工作的蓬勃发展，人们愈来愈 关注外界环境中的高激发态原子的自发辐射及寿命分布如何受外界环境的影响。 光子晶体研究热潮的兴起、微装置捕陷作用以及应用场操纵高激发态原子的研究 也在一定程度上极大地推动了对激发态原子的自发辐射率及寿命分布受环境调 制问题的研究。 在本课题中，我们主要完成了以下几个方面的工作： ( 1 ) 首先利用二次量子化的原子电子场，结合边界条件，对电磁场进行量子 化得到腔量子电动力学，进而给出介质夹层空腔内不同偶极距取向原子的自发辐 射率公式；利用费米黄金定则及矢量势的边界条件计算了极化原子在全反射平行 双镜面组成的光学腔中的自发辐射率。 ( 2 ) 计算了对称与非对称式介质腔内不同偶极距取向的高激发态原子的自发 辐射率及寿命分布，分析了腔的宽度，对称性，夹层介质的折射率以及原子偶极 距取向对高里德堡态原子的自发辐射及寿命分布的影响。 ( 3 ) 我们计算光学腔内不同偶极距取向的激发态原子的自发辐射率及寿命分 布，同样分析了腔的厚度，夹层介质的折射率及原子偶极距取向对高里德堡态原 子的自发辐射及寿命分布的影响，并与介质腔中的结果做了比较。 山东师范大学硕士学位论文 ( 4 ) 利用费米黄金规则以及格林方程近似，计算了全反射单镜面腔附近的不 同偶极距取向的激发态原子的自发辐射率，用光子的闭合轨道理论成功解释了原 子的自发辐射随其偶极距取向的不同而发生的改变。 论文共分为六章。第一章为综述，主要从总体上介绍了关于激发态原子自发 辐射研究的发展历史和现状，对腔量子电动力学做了简要的叙述，同时介绍闭合 轨道理论的特点及研究现状。第二章介绍了腔内的电磁场。对电磁场进行量子化 得到腔量子电动力学，利用边界条件导出介质夹层空腔及全反射平行双镜面组成 的光学腔内的原子的自发辐射率公式。第三章应用上述公式计算了对称与非对称 式介质腔内不同偶极距取向的激发态原子自发辐射率及寿命分布；分析了在这两 种情况下，腔的厚度对偶极距取向垂直或平行于腔方向的极化原子自发辐射及寿 命分布的影响，我们可以发现无论腔的对称性如何，随着腔宽度的增加，两种偶 极距取向的原子的寿命分布曲线会逐渐分开，即出现极化原子自发辐射的开关效 应，这是因为腔的存在会对偶极距取向垂直于腔方向的原子的自发辐射产生影 响，进而影响其寿命分布，而偶极距取向平行与介质腔的原子的自发辐射不受腔 的影响，故这两种偶极距取向的原子的寿命分布曲线会分离。在第四章中，为了 与介质腔结果作比较，我们计算了平行双镜面组成的光学腔内不同偶极距取向的 激发态原子的自发辐射及寿命分布。可以发现，与介质腔中的情况相同，随着光 学腔厚度的增加，两种偶极距取向的原子的寿命分布曲线同样会分开，即出现自 发辐射的开关效应。第五章利用费米黄金定律和格林函数，我们计算了全反射单 镜面腔附近的不同偶极距取向的原子的自发辐射率，引进标度变量，应用类似于 回归谱的标准方法对拟周期的自发辐射率做傅立叶变换，抽取特征频率，与光子 的闭合轨道相对应。我们发现单镜面附近激发态原子的自发辐射性质可以用光子 的闭合轨道来解释：由于镜面的原因，辐射出的光子经界面反射后返回到辐射原 子上，并与此时出射的光子相干，导致辐射率呈现拟周期的阻尼振荡；同时可以 发现随着原子偶极距取向与镜面方向夹角的增大，辐射出的光子数越来越少，从 而导致了自发辐射的振荡逐渐减弱。第六章为本论文的结束语，简要地对本课题 研究的内容进行了总结，并展望今后可能的发展。 关键词：电磁场零点涨落，自发辐射率，光子闭合轨道，傅立叶变换，介质夹 2 山东师范大学硕士学位论文 层空腔，光学腔，单镜面模型 分类号：04 3 3 山东师范大学硕士学位论文 t h el i f e t i m ed i s t r i b u t i o no fe x c i t e da t o m si nm i c r o c a v i t y a b s t r a c t t h ee x c i t e dr y d b e r ga t o mc a nb eu s e dt os e n s i t i v e l yp r o b et h er a d i a t i o na n d v a r i o u so ff i e l d sd u et oi t sa b n o r m a lp r o p e r t y , e g ，i t ss e n s i t i v i t yt oo u t e re n v i r o n m e n t a n di t sb i g g e rs e m i d i a m e t e r h o wy i e l d i n ga n dr e m a i n i n gi ti nh i g he x c i t e ds t a t e si sa c h a l l e n g i n gs u b j e c t f o ri n t e r f e r e n c e m a n i p u l a t ea n dp r e c i s em e a s u r e m e n t s t h e r e l e v a n ti n v e s t i g a t i o n sh a v ep l a y e dc r i t i c a lr o l ei nn e w t e c h n i q u e ss u c ha sa t o m - c h i p ， p h o t o n i cc r y s t a l s l o t so fi n t e r e s t i n ge x p l o r a t i o n sh a v ed e m o n s t r a t e dt h a tt h e s p o n t a n e o u se m i s s i o nr a t eo fa t o md e p e n d so nt h em a t e r i a le n v i r o n m e n t t h el i f e t i m e o ft h ee x c i t e da t o mi sd e t e r m i n e db yt h es p o n t a n e o u se m i s s i o no fa t o m ，t h a ti s ，t h e s p o n t a n e o u se m i s s i o nc a nb ed e s c r i b e db yt h ei n t e r a c t i o no fa na t o m i cd i p o l ew i t ht h e q u a n t i z e de l e c t r o m a g n e t i cv a c u u mf i e l d t h e r e f o r e ，i ti sp o s s i b l et om o d i f yt h e e m i s s i o nd e c a yr a t ea n dl i f e t i m ed i s t r i b u t i o no fr y d b e r ga t o m sw i t hd i f f e r e n t p o l a r i z e dd i r e c t i o n sp l a c e di nac o n f i n e dg e o m e t r yw h e r et h ev a c u u n lf l u c t u a t i o n sa r e a l t e r e di n t e r a c t i o nb e t w e e nt h ee l e c t r o n m a g n e t i cf i e l da n da t o m s r e c e n t l y , s i n c et h ef a s td e v e l o p m e n to fe x p e r i m e n t a lt e c h n i q u ea n dp r a c t i c a l t h e o r e t i c a l a p p l i c a t i o n s ，m u c h a t t e n t i o nh a sb e e np a i dt ot h ep o i n tt h a tt h e s p o n t a n e o u se m i s s i o nr a t ea n dl i f e t i m ed i s t r i b u t i o no fe x c i t e da t o m sc a n b em o d u l a t e d b yt h ea l t e r i n gt h eo u t e re n v i r o n m e n tc o n d i t i o n s t h et i d eo ft h ep h o t o n i cc r y s t a l sa n d t h em i c r o - d e v i c et o c a p t u r e e x c i t e da t o mh a v ea l s o g r e a t l yp r o m o t e d t h i s i n v e s t i g a t i o n i i lt h i ss u b m i t t e dt h e s i s o u rm a i nw o r k sa r ed e s c r i b e da sf o l l o w s ： ( 1 ) t h er y d b e r ga t o m sa r er e p r e s e n t e di nt e r m so fs e c o n dq u a n t a l i z a t i o n ，w h i l e e l e c t r o m a g n e t i cf i e l di sd e n o t e di nf i e l do p e r a t o rb ya nq u a n t i z e dp r o c e s s t h e nt h e f o r m u l a so ft h es p o n t a n e o u se m i s s i o nr a t eo fe x c i t e da t o mi nd i e l e c t r i cm a t e r i a l m i c r o c a v i t ys a n d w i c h e db yt w od i e l e c t r i cs e m i - i n f i n i t es u b s t r a t e sw i t ha r b i t r a r y r e f r a c t i v ei n d i c e so ri na no p t i c a lm i c r o c a v i t y ( o m ) m a d eb yt w op e r f e c tp a r a l l e l 5 山东师范大学硕士学位论文 m i l t o r sa td i f f e r e n tp o l a r i z a t i o no r i e n t a t i o n so fa t o m i cd i p o l em o m e n t sp r o v i d e d c e r t a i nb o u n d a r i e sc o n d i t i o n s ( 2 ) t h ef o r m u l a so ft h eq u a n t u me l e c t r o d y n a m i c sa r ea p p l i e dt oc a l c u l a t et h e s p o n t a n e o u se m i s s i o nr a t ea n dl i f e t i m ed i s t r i b u t i o n so fe x c i t e da t o m sw i md i f f e r e n t d i p o l em o m e n tp o l a r i z a t i o n si ns y m m e t r i ca n da n s y m m e t r i cd i e l e c t r i cm i c r o c a v i t i e s o u rc a l c u l a t i o n ss h o wt h a tt h ed e c a yp r o p e r t ya n dt h el i f e t i m ed i s t r i b u t i o nd e p e n dn o t o n l yo nt h ew i d t ho ft h em i c r o c a v i t y , t h er e f r a c t i v ei n d e xo fm e d i u ms u r r o u n d i n g a t o m s ，b u ta l s oo nt h ep o l a r i z e do r i e n t a t i o no fa t o m i cd i p o l em o m e n t s ( 3 ) a sac o m p a r i s o n ，w ec a l c u l a t ea n da n a l y z et h es p o n t a n e o u se m i s s i o nr a t e a n dl i f e t i m ed i s t r i b u t i o n so fe x c i t e da t o m sw i t hd i f f e r e n td i p o l em o m e n tp o l a r i z a t i o n s i na no p t i c a lm i c r o c a v i t y ( o m ) t h a tm a d eb yam e d i u mw i t har e f r a c t i v ei n d e x 刀 s a n d w i c h e db e t w e e nt w op e r f e c tp a r a l l e lm i r r o r s t h ec h a n g e so ft h ed e c a yp r o p e r t y a n dt h el i f e t i m ed i s t r i b u t i o n sw i t ht h ev a r i a n c eo ft h ew i d t ho ft h ec a v i t y , t h e r e f r a c t i v ei n d e xo fm e d i u ms u r r o u n d i n ga t o m sa n dt h ep o l a r i z e do r i e n t a t i o no fa t o m i c d i p o l em o m e n t sa r ea n a l y z e da l s o ( 4 ) t h ed e c a yp r o p e r t i e so fa np o l a r i z e da t o mi nt h ev i c i n i t yo fap e r f e c t r e f l e c t i n gm i r r o ri sc a l c u l a t e du s i n gf e r m i sg o l d e nr u l ea n dg r e e nf u n c t i o na p p r o a c h t h ep h o t o nc l o s e d o r b i tt h e o r yi ss u c c e s s f u l l yu s e dt oe x p l a i nt h i sp h e n o m e n o n i ti s f o u n dt h ep o l a r i z e do r i e n t a t i o no ft h ea t o mc a nc o n t r o lt h ea t o m i cs p o n t a n e o u s e m i s s i o np r o c e s sb yv a r y i n gt h er a t e so fp h o t o nw a n e sr e t u r n i n gb a c k t h i st h e s i si sd i v i d e di n t os i xc h a p t e r s t h ef i r s tc h a p t e ri ss u m m a r i z a t i o nw h i c h i n t r o d u c e sa n dr e v i e w si nb r i e ft h eb a c k g r o u n da n dt h ed e v e l o p m e n to ft h e s p o n t a n e o u se m i s s i o nt h e o r y , t h ec a v i t yq u a n t u me l e c t r o d y n a m i c sa n dt h ec l a s s i c a l c l o s e d - o r b i tt h e o r y i nt h en e x tc h a p t e r , w ed e r i v et h ef o r m u l a so ft h ed e c a yr a t eo fa ne x c i t e da t o m i nb o t had i e l e c t r i cm i c r o c a v i t ya n da no p t i c a lc a v i t yb a s e do nt h ec a v i t yq u a n t u m e l e c t r o d y n a m i c sp r o v i d e dc e r t a i nb o u n d a r yc o n d i t i o n so ft h es y s t e m i nt h et h i r dc h a p t e r , w es t u d i e dt h e o r e t i c a l l yt h es ea n dl do fa na s s e m b l yo f a t o m sw i t hd i f f e r e n t p o l a r i z a t i o n s i na s y m m e t r i c o r a s y m m e t r i c d i e l e c t r i c m i c r o c a v i t y as w i t c h i n ge f f e c tb e t w e e nt h ei n h i b i t i o na n de n h a n c e m e n to fs er a t e s ， 6 山东师范大学硕士学位论文 w h i c hm a i n l yo r i 舀n a t e sf r o mt h ep o l a r i z a t i o no ft h ed i p o l em o m e n to fa t o m s ，c o u l d b ef o u n du n d e rt h e s et w oc o n d i t i o n s t h i sp h e n o m e n o nc a nb ee x p l a i n e da sb e l o w ：o n o n eh a n d ，t h es er a t e so fa l la t o m sp o l a r i z e dp e r p e n d i c u l a rt ot h ec a v i t ya r ei n h i b i t e d i n t e n s i v e l yb e c a u s eo ft h ed i s c o n t i n u i t yo ft h ee l e c t r i cf i e l d s ，i e ，t h ea b r u p tc h a n g eo f t h en o r m a lc o m p o n e n t so ft h ee l e c t r i cf i e l d sa tt h ei n t e r f a c e sb e t w e e nt h em e d i u m s u r r o u n d i n ga t o m sa n dt h ed i e l e c t r i cb a c k g r o u n dm e d i u m o nt h eo t h e rh a n d ，w h e n t h ea t o m sp o l a r i z e dp a r a l l e lt ot h et a n g e n t i a ld i r e c t i o no ft h ei n t e r f a c e s ，t h e d i s c o n t i n u i t yo ft h ee l e c t r i cf i e l d sd o e sn o tb r i n ga n yi n f l u e n c e i no r d e rt om a k eac o m p a r i s o nw i t ht h er e s u l t sg o t t e ni nd i e l e c t r i cm i c r o c a v i t y , w ec a l c u l a t e dt h e o r e t i c a l l yt h es ea n dl do fa l la s s e m b l yo fa t o m sw i t hd i f f e r e n t p o l a r i z a t i o n si na no p t i c a lm i c r o c a v i t y t h es a n l ea si nad i e l e c t r i cc a v i t y , w ec o u l d f i n dt h es w i t c h i n ge f f e c ta g a i nw h e nt h ew i d t ho ft h eo mi sl a r g ee n o u g h t h es e p r o p e r t i e so fp o l a r i z e da t o mi nt h ev i c i n i t yo f ap e r f e c tr e f l e c t i n gm i r r o ri sc a l c u l a t e d u s i n gf e r m i sg o l d e nr u l ea n dg r e e nf u n c t i o na p p r o a c hi nt h ef i f t hc h a r a c t e r t h e r e s u l t se x h i b i td a m p i n gs i n e l i k eo s c i l l a t i o n sp a t t e mw h i c hd e p e n ds e n s i t i v e l yo nt h e a t o m i cp o s i t i o na n dt h ep o l a r i z e do r i e n t a t i o no fa t o m i cd i p o l em o m e n t s f o rt h e p o l a r i z e dd i r e c t i o np a r a l l e lt ot h em i r r o rp l a n e ，t h eo s c i l l a t i o ni st h eg r e a t e s t ，a n dw i t h t h ei n c r e a s eo ft h ep o l a r i z e da n g l e ，t h eo s c i l l a t i o ni n t h ed e c a yr a t eb e c o m e sd e c r e a s e d w h i l ef o rt h ep e r p e n d i c u l a r p o l a r i z e dd i r e c t i o n ，t h eo s c i l l a t i o ni sn e a r l yv a n i s h e d t h e p h o t o nc l o s e d - o r b i tt h e o r yi ss u c c e s s f u l l yu s e dt oe x p l a i nt h i sp h e n o m e n o n i ti s f o u n dt h ep o l a r i z e do r i e n t a t i o no ft h ea t o mc a nc o n t r o lt h ea t o m i cs p o n t a n e o u s e m i s s i o np r o c e s s b yv a r y i n g t h er a t e so fp h o t o nw a v e s r e t u r n i n gb a c k a st h ec o n c l u s i o n , i nt h el a s tc h a p t e r , w eb r i e f l ys u m m a r i z et h et o t a ls u b j e c t i n t h ee n do ft h i st h e s i s ，w eg i v ea l li n s p e c t i o nt ot h ec h a l l e n g ea n dt h ea p p l i c a t i o no f t h i st h e o r y k e yw o r d s ：z e r o - p o i n tf l u c t u a t i o no f t h ee l e c t r o m a g n e t i cf i e l d ；d i e l e c t r i cm i c r o c a v i t y ； t h es p o n t a n e o u se m i s s i o nr a t eo fe x c i t e da t o m s ；p h o t o n sc l o s e do r b i t s ； f o u r i e rt r a n s f o r m ；o p t i c a lm i c r o c a v i t y ；s i n g l em i r r o rp l a n ea p p r o a c h c l a s s i 6 c a t i o n ：o4 3 7 独创声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的 研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其 他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得( 注：如 没有其他需要特别声明的，本栏可空) 或其他教育机构的学位或证书使用过的材 料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明 并表示谢意。 学位论文作者签名：晚6 菠 导师签字： 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解堂撞有关保留、使用学位论文的规定，有权保 留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。 本人授权堂撞可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可 以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。( 保密的学位论文在 解密后适用本授权书) 学位论文作者签名：棠否吏 导师签字： 签字日期： 2 0 0 7 年 f 乡月三e t ， 签字嗍2 0 0 c 年细 山东师范大学硕士学位论文 第一章综述 1 1 原子自发辐射的研究背景 真空中处于激发态的原子、分子或离子等微观粒子会自发地向较低的能量状 态过渡，这种现象称为自发跃迁。自发跃迁过程微观粒子所释放出的能量，等于 两个量子状态能级的差值，如果这部分能量差值全部转化为体系的热运动，并不 发射光子，则称为无辐射跃迁；反之，如果部分能量以光子的形式辐射出来，则 将该过程称为自发辐射。基于高激发态原子的特殊性，处于高激发态的原子的这 种自发辐射性质不能用一般的量子力学理论加以阐述。因此，爱因斯坦在二十世 纪前期对此提出一种半经典的唯像统计描述加以解秽。 如何实现对原子、分子自发辐射的控制? 外界环境究竟如何以及可以在多大 程度上影响原子、分子的自发辐射呢? 很长时间以来，这一直是科研工作者所关 心和讨论的热点话题。 早在1 9 4 6 年，珀塞尔( e p u r c e l l ) 由d 预言了激发态原子或分子所处的外界电 磁场能够调制激发态原子或分子的自发辐射特性【2 】。但在接下来的三十多年的时 间中，外界环境中激发态原子的辐射特性一直没有突破性的进展。直到1 9 8 1 年， m i t 的k l e p p n e r 等人通过计算得出了腔内原子的自发辐射与自由空间中的原子 的辐射特性的根本差异，从而提出可以利用微腔来改变原子的自发辐射。当微腔 的特征长度在与辐射光的波长可以相比时，即它们的数量级相差无几时，辐射出 的光波可以在腔内产生共振，从而提高了原子的自发辐射率，反之亦然；k l e p p n e r 等人并且提出了用于调制原子自发辐射的实验装置的设想图【3 】。1 9 8 5 年， k l e p p n e r 在m i t 的研究小组利用间距为0 2 r a m 的f - p 微腔，成功的抑制了圆 r y d b e r g 原子( 角量子数，接近主量子数玎的原子态) 的自发辐射，使其寿命增加 为真空中寿命的2 0 倍之久，实现对频率为1 0 1 4 h z 量级的光子行为的控制【4 】。随 后，人们试着试验和理论上研究了各种环境中的高激发原子自发辐射率，这其中 包括了自由空间原子的自发辐射率的调制 5 川，有机分子溶剂中e r 3 + 各类掺杂物 8 - 1 0 以及金属面附近的激发态原子【1 1 - 1 4 等，取得了很多优秀的成果。 9 山东师范大学硕士学位论文 2 0 0 5 年，b u c h l e r 等人在实验上利用扫描探测技术观察介质内原子的自发辐 射率时，发现其呈现阻尼振荡的结果【15 1 ，实验原理为：将耐光性较强的t e r r y l e n e 分子放置于对联三苯介质板( p t ) c p ，它距介质板上表面的距离为h 。介质板上放 置一个可移动的银质反射装置，它可以上下移动来改变分子在整个介质体系中的 相对位置。介质板下方放置一个泵浦激光器，t e r r y l e n e 分子在泵浦光的作用下产 生荧光辐射而放出光子。该光子以波长为5 8 0 n m 的电磁波形式传播，一部分光 穿过板的上分界面，经过上方的银质镜面反射，再通过板的上分界面和下分界面， 最后被雪崩光电二极管( a p d ) 或者电荷藕合器件图像传感器c c d ( c h a r g e c o u p l e dd e v i e e ) 接收，从而测出t e r r y l e n e 分子寿命和发光强度。实验结果表明， t e r r y l e n e 分子的辐射寿命随银质界面距离变化呈现出阻尼式的振荡形式。 1 2 腔量子电动力学简述 量子电动力学涉及量子光学、原子光学、以及原子与辐射场相互作用作等诸 多领域，是以描述电磁场与物质相互作用为主要内容的基本理论学科。腔量子电 动力学特别的强调了在研究电磁场相互作用时电磁场量子化的必要性，而对于原 子物理而言，只有通过量子化的电磁场才能真实的描述真空中原子自发辐射等纯 量子效应。腔量子电动力学成功的解释了诸如电子反常磁矩以及氢原子能级兰姆 移动等重要的发现，它是现代物理学中最经得起实践检验的理论之一。 近代许多物理实验表明，即使外部电磁场不存在，处于激发态的原子仍然是 不稳定的，从激发态跃迁到基态必然辐射光子。对此，非相对论量子力学难以做 出合理的解释，要解决该问题必然涉及场的量子化。在量子化的情况下，虽然真 空态的场强度为零，但其真空态涨落并不为零，真空态的涨落才是导致自发辐射 的根本原因。作为量子电动力学一个重要的发展，腔量子电动力学可以对此给予 了精确的回答。 1 9 4 8 年，珀塞尔( e p u r e c l l ) 在其提交给美国物理学会的论文中提出了腔量子 电动力学的基本思想：联系原子的射频跃迁，原子的自发辐射会被与之耦合的共 振电场所增强，其原因在于这种耦合改变了自由空间辐射场的模密度。在随后的 3 0 多年中，人们虽然在原理上对微腔中高激发态原子的自发辐射进行了各种的 探索，但实验工作的开展非常缓慢。实验工作的无法完成，使得理论研究失去了 1 0 山奈师范大学硕士学位论文 参照的依据，进而阻碍了理论研究进展。这种情况直到近十几年，随着实验条件 的不断改善【1 0 1 ，微腔中高激发态的自发辐射的理论研究获得了巨大的支持。 腔量子电动力学主要考虑的是在微腔所提供的特殊边界条件下的电磁场量 子化及电磁场对腔中的实物粒子的影响。微腔的腔壁可有各种各样的几何结构， 因而腔量子化的内容变的非常丰富；从物理本质上来说，腔内的电磁场与外界交 换能量的方式取决于腔壁的结构，它的改变直接影响微腔中发生的任何以电磁相 互作用为主导的物理过程。 外界环境对自发辐射的影响可以看成是一个受激原子或分子与辐射场零点 电磁振荡相互作用的量子过程。外界环境不仅可以改变辐射场的光子态密度j 还 可以改变辐射场的强度。改变一个人工调控的外部环境中的电磁模式的同时，必 然也影响存在其中的激发态原子的自发辐射，也就是说，外界环境能够在一定程 度上增强或抑制甚至禁戒激发态原子自发辐射过程的发生。 量子电动力学的推导表明原子、分子的自发辐射率正比于始、末态间的电偶 极跃迁矩阵元以及跃迁频率处电磁场的状态密度，可以简单地用下式表示【2 4 】： w ：2 t rm 2p ( c o )( 1 1 ) 7 7 。 其中y 为跃迁矩阵元，p ( 功为光子态密度，7 7 为与电荷电量和光速有关的 常数。从( 1 1 ) 式可以看出自发辐射的几率和光子态密度成正比。为此如果把原子 或者分子置于尺度可以和跃迁波长比拟的分层介质夹层空腔，就可以通过调节原 子或者分子所处的光场模式以及光子态密度，从而达到对处于介质夹层中的原子 或者是分子的自发辐射的人为约束。近几年，这方面的研究来成为原子、分子和 量子光学研究领域的热点问趔2 2 。2 9 1 。 1 3 半经典闭合轨道理论 1 3 1 理论的提出及发展 二十世纪五六十年代，半经典近似开始被用于原子分子物理以及化学上，特 别是研究原子分子之间的碰撞激发和反应动力学。i a np e r c i v a l 的一篇文章2 9 1 使 得爱因斯坦1 9 1 8 年的关于可积体系与混沌体系2 f b 7 的关系的文章3 伽再次受到重 山东师范大学硕士学位论文 视，文章指出混沌在量子体系中是如何体现的。j b d e l o s 认为里德堡态原子在 研究有序和混沌之间的过渡是一个很好的模型，里德堡体系的自由度数目很少， 哈密顿量可以精确地写出来，精确的实验也是可行的。 1 9 6 7 年，g u t z w i l l e r 等人开始探寻经典混沌体系通向量子力学的途径，他们 后来意识到在混沌体系中，唯一的最简单的动力学不变量就是周期轨道【3 1 1 ，正 是由于这些周期轨道使得量子体系的态密度发生了振捌3 2 。7 】。g u t z w i l l e r 从格林 函数迹的精确的量子表达式出发，用格林函数的半经典近似代替它的量子形式， 应用稳定相近似给出了一个态密度迹公式的半经典公式，式中包括一个平滑项和 一个包含了所有周期轨道振荡的求和项。g u t z w i l l e r 的理论又称为态密度的周期 轨道理论。杜孟利和j b d e l o s 发现对于原子、分子体系来讲，对产生吸收谱信 号的有贡献的是闭合轨道而不是周期轨道，与经典轨道有关的原子谱的解释称为 回归谱，通过谱的测量，可以看到当体系的动力学性质从有序趋向混沌时，这些 轨道的产生和分岔。1 9 8 8 年他们在这一理论的基础上采用格林函数和库仑散射 方法提出了半经典闭合轨道理论【3 7 。8 1 ，并以磁场中的氢原子为例，首次定量给出 了关于氢的共振谱结构一个清晰的理论推导和物理图像描述，成为研究外场中高 激发态原子非线性动力学性质的一种重要理论方法。 根据闭合轨道理论，磁场中原子的光吸收截面作为能量的函数可以表示成无 场时的光滑吸收截面加上很多正弦振荡项。每一个振荡峰都与电子在库仑场和外 加强电磁场联合作用下的一条闭合轨道对应，其振幅取决于闭合轨道的稳定性， 也取决于原子吸收光以后产生的向外传播并返回到核附近的电子波的角分布( 即 闭合轨道的出射角和入射角) 。闭合轨道理论提供了一种有限分辨率下量子振幅 与半经典闭合轨道相联系的特别简单的理论解释，形成了原子谱学的新方法 回归谱学。1 9 8 9 年，美国r i c e 大学的两位科学家通过对臭氧的紫外振荡现象的 理论分析证实了这一理论的正确【3 9 1 。作为周期轨道理论的修正和改进，闭合轨 道理论由于具有物理图像清晰、应用范围广泛等特点，成为人们解决原子或分子 在强外场中光吸收现象的主要工具，架设了一座连接量子理论和经典世界的重要 桥梁。 随着半经典闭合轨道理论的提出，人们已经利用这一理论成功地对h 原子分 别在电场、磁场等情况下的光吸收问题作了研究。对h 一这一重要的理论和 山东师范大学硕士学位论文 实验模型系统一一在平行电磁场、交叉电磁场、以及任意夹角的电磁场情况下的 光剥离振荡特性也做出了比较完整的研究【4 0 - 4 6 。对于氢这一简单体系，理论研究 和实验的准确符合也同时证明了这一理论的正确性。对于非氢原子，一些实验和 量子计算发现在其回归谱中存在着一些由氢原子轨道所不能解释的附加峰，其强 度虽比氢原子谱而言相对要弱，但却是非常重要的。这些现象均表明原子实的作 用不可忽略【4 7 捌】。由此，人们考虑了实散射的作用，发展了包括实散射的半经 典闭合轨道理论。在半经典计算中普遍采用两种方法来描述非氢原子实的作用。 一是d a n d o 等人【5 2 巧3 】的分区域自洽迭代方法，另一种方法是k l e p p n e r 5 4 - 5 5 】等人所 采用的标准模型势法。在研究磁场中高激发态原子时，这两种方法与量子计算相 比较都是非常成功的。目前人们已经由包括实散射的半经典闭合轨道理论成功的 对碱金属原子在电场、磁场及两场平行、交叉等情况实验谱的振荡现象进行了解 释【5 6 】，并对氦( h e ) 原子等复杂原子也进行了理论研列5 7 1 。 除了振荡特性、回归谱能级统计学外，半经典闭合轨道理论与光学手段相结 合可开拓里德堡波包动力学，自动关联函数的观测等课题。态密度的振荡现象及 实时回归现象已经在许多原子、分子中得到观察，类似现象在微波腔中或在器件 微连接中也已得到证实。此外，它也是核物理中某些基本模型的计算基础。由于 具有物理图象清晰、应用范围广的特点，半经典闭合轨道理论倍受人们的关注。 从提出以来，闭合轨道理论已被列入十几本专著中专门介绍，其原始文章被引用 已达1 2 0 0 多次。这一理论的优点还在于它提供了研究量子谱的经典体现、混沌 性质等问题的理论框架和实用手段。不论是规则运动的可积系统还是不规则运动 的不可积体系，它都可以给出清楚的物理解释。它还可以用来研究经典动力学的 极限问题。 1 3 2 物理图像及基本思想 当原子吸收了光以后，原子处于很小区域的电子就获得了能量，电子以电子 波的形式从原子核向外传播。在原子核附近，外场对电子的影响可以忽略，电 子只感受到库仑力的存在，随着电子离原子核距离的增加，电子越来越感受到外 场的存在。在离原子核较远的地方，电子的波函数类似于近零能库仑出射波，波 从原子核按照半经典力学规律向外传播，与出射电子的经典轨迹相关。由于电子 1 3 山东师范大学硕士学位论文 的运动受库仑力和外场力的共同作用，电子不可能一直向无限远处运动。因而， 沿某些特定方向离开原子核的电子就在短时间内被挡回到原子核上。这些开始于 原子核然后又回到原子核的电子轨道叫做闭合轨道，由于沿着闭合轨道传播的电 子波又回到原子核处，这样就产生了量子干涉效应，从而在吸收谱上出现了振荡。 图2 1 以h 原子为例，形象的表现了这一过程。 图1 2 闭合轨道理论的物理图像 应用闭合轨道理论时，把研究空间分成三个区域：1 ) 核区( 大约为r o l o