（凝聚态物理专业论文）sm原子激发态光谱的研究.pdf

摘要 稀土原子激发态的研究不但对人们认识原子结构和性质具有重要的科学意义，而且 在许多科技领域具有重要的应用价值，比如探索新激光机理、开发新型激光源以及发展 激光分离同位素工程等。s m 原子作为一种典型的复杂原子，因具有未填满的内壳层而具 有异常丰富的光谱。因为对其光谱特性进行研究面临着很高的挑战性，所以是一项具有 很高的研究价值的课题。因此，本文对s m 原子的奇宇称和偶宇称这两类激发态的光谱 及其特性进行了系统的实验研究，并进行了深入的理论分析。 在实验方面，我们采用共振光电离技术对s m 原子的许多激发态进行了光谱研究。 对于奇宇称激发态，采用一台频率可调谐的染料激光器将s m 原子从4 f 6 6 s 27 f “j = o 6 ) 态 分别激发到具有不同电子组态( 如：具有4 f 6 6 s 6 p 和4 f 5 5 d 6 s 2 电子组态) 的若干原子态上， 再利用波长为3 5 5 n m 的紫外激光通过光电离对处于上述状态的s m 原子进行高灵敏探 测，获得了一系列s m 原子的奇宇称态的光谱。对于偶宇称高激发态，则必须采用另一 束频率可调谐的染料激光器将处于上述奇宇称激发态的s m 原子进一步激发到偶宇称激 发态上并再吸收一个同样波长的光子，以实现光电离探测处于上述偶宇称激发态的s m 原子的目的。本实验研究不但确定了所有这些激发态的能级位置和相对光谱强度，还确 定了它们的总角动量。本文的创新之处在于，通过精心设计并使用不同的激发路线完成 了对处于同一能域但具有不同的总角动量的各种激发态的实验研究。 在理论方面，我们利用量子力学的知识对所取得的实验结果进行了详尽的理论分 析。本文运用偶极跃迁过程中的关于角动量和宇称的选择定则，再考虑跃迁谱线的强度定 则等多种因素，对所测得的能量比较低的奇宇称态和能量比较高的偶宇称态进行全面的 光谱分析和标识。利用实验中所用激光器的高准确性的波长定标结果并结合跃迁谱线的 相对强度的计算结果，我们便可以根据跃迁的波长值和相对强度值来辨认处于同一能 域、具有奇宇称的由4 1 6 6 s 6 p 和4 f 5 5 d 6 s 2 电子组态所构成的所有可能的原子状态。然后， 再进一步判断和辨识那些处于更高能域的具有偶宇称态的原子状态。在相对强度方面， 理论结果和获得的实验测量结果相当一致，从而取得了满意的结果。 总之，通过量子理论对s m 原子激发态的实验光谱数据的详细分析，本文不但确认 了文献中已经报道的部分较低激发态的能级位置和光谱归属，而且还首次报道了大量 高激发态的光谱及其特性。通过这一系列对s m 原子各种不同束缚激发态的光谱特征的 研究，本文结果不仅显著丰富了该原子的光谱数据，也为各种与之相关的宏观材料的物 理特性的研究提供了信息。 关键词：s m 原子光谱激发态光电离探测能级位置相对强度 a b s t r a c t t h es t u d yo ne x c i t e ds t a t e so fr a r e 。e a r t ha t o mi sn o to n l yi m p o r t a n tf o ru n d e r s t a n d i n gt h e a t o m i cs t r u c t u r e sa n dt h e i rp r o p e r t i e s ，b u ta l s oh e l p f u lt ot h er e l a t e ds c i e n t i f i ca n dt e c h n i c a l p u r p o s e s ，s u c ha st h ed e v e l o p m e n to fn o v e ll a s e ra n dp r o jc o to fl a s e ri s o t o p es e p a r a t i o n t h e s ma t o mi sat y p i c a la t o m ，w h o s es p e c t r ao fe x c i t e ds t a t e sa r em o s tc o m p l e xa n dw o r t h f u l i n t h i st h e s i s ，b o t hs p e c t r ao ft h eo d d p a r i t ya n de v e n - p a r i t yo fe x c i t e ds t a t e so fs ma t o ma l e s t u d i e ds y s t e m a t i c a l l y t h ee x p e r i m e n t a ld a t aa r ea n a l y z e d 、析t i lt h e o r yo fq u a n t u mm e c h n i c s o nt h ee x p e r i m e n t a ls i d e ，w eh a v em e a s u r e dm a n ye x c i t e ds t a t e sw i t ht w od i f f e r e n t p a r i t i e s f o rt h es t a t e sw i t ho d d - p a r i t y , t h ew a v e l e n g t ho ft h ef i r s tl a s e ri st u n e dt oe x c i t ea l l s ma t o mf r o mt h e4 t 6 6 s 川f j ( j = 0 - 6 ) s t a t e st om a n ya t o m i cs t a t e sw i t hd i f f e r e n te l e c t r o n i c c o n f i g u r a t i o n s s u c ha s4 f 6 6 s 6 pa n d4 f 5 5 d 6 s 2 n l ea t o m si nt h e s ee x c i t e ds t a t e sw i t h o d d - p a r i t ya r et h e nd e t e c t e ds e n s i t i v e l y 、而t hp h o t o i o n i z a t i o nu s i n ga nu l t r a v i o l e tl a s e rw i t h w a v e l e n g t ho f3 5 5 n m f o rt h es t a t e s 、啊me v e n p a r i t y , a l la d d i t i o n a lp h o t o nm u s tb eu s e d n a m e l y , t h ea t o m si nt h eo d d p a r i t ys t a t e sm e n t i o n e da b o v ea r ee x c i t e df u r t h e rb yt h es e c o n d l a s e rw h o s ew a v e l e n g t hi ss c a n n e d t h e s es ma t o m si ni nt h eh i g h l y i n ge v e n - p a r i t ys t a t e sa l e p r o b e db ya b s o r b i n ga n o t h e rp h o t o nf r o mt h es e c o n dl a s e rt h a tp l a y sar o l eo fat w o s t e p p h o t o e x c i t a t i o na n dp h o t o i o n i z a t i o n i na n o t h e rw o r d s ，t h ei n n o v a t i o no ft h i se x p e r i m e n ti s c l e a r l yd e m o n s t r a t e di nc o m b i n i n gd i f f e r e n te x c i t a t i o ns c h e m e s m a n ym e a s u r e m e n t s 、 ，i t l l d i f f e r e n te x c i t a t i o ns c h e m e sa r ec a r d e do u ts o t oo b t a i nd i f f e r e n ts o r t so fi n f o r m a t i o no n t h ee x c i t e ds t a t e so ft h es ma t o m o nt h et h e o r e t i c a ls i d e ，w eh a v ep e r f o r m e da na n a l y s i so nt h es p e c t r a ld a t au s i n gt h e c o n c e p t so fq u a n t u mm e c h n i c s ，s u c ha ss p e c t r a ll i n ei n t e n s i t ya n ds e l e c t i o nr u l e so ft h ed i p o l e t r a n s i t i o n so np a r i t ya n dd i f f e r e n ta n g u l a rm o m e n t a b a s e do nt h ea c c u r a c yo fw a v e l e n g t h c a l i b r a t i o no nt h es c a n n i n gl a s e r s ，w eh a v ei d e n t i f i e dm a n ye x c i t e ds t a t e so ft h es ma t o m s a c c o r d i n gt ot h e i rw a v e l e n g t h so ft r a n s i t i o n s i ns o m ec a s e s ，w ea l s oh a v et oc a l c u l a t et h e r e l a t i v ei n t e n s i t i e so fs p e c t r a ll i n e st od e t e r m i n et h eq u a n t u mn u m b e r so ft h eg i v e ns t a t e s a g r e e m e n tb e t w e e nt h et h e o r ya n de x p e r i m e n ti sa c h i e v e di nm o s tc a s e s a b o v ea l l ，丽mad e t a i l e da n a l y s i so nt h ee x p e r i m e n t a ld a t a , w en o to n l yc o n f n t ns o m e l o w - l y i n ge n e r g yl e v e l so ft h es ma t o mr e p o r t e di nl i t e r a t u r e ，b u ta l s or e p o r tm a n yn e w s p e c t r a ld a t a , w h i c he n r i c ht h ei n f o r m a t i o no fs i na t o ms i g n i f i c a n t l y k e yw o r d s ：s p e c t r u mo fs ma t o m ，e x c i t e ds t a t e ，p h o t o i o n i z a t i o nd e t e c t i o n , e n e r g yl e v e l ， s p e c t r a li n t e n s i t y 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取 得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他 人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得墨洼墨墨盘堂 或 其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研 究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。 学位论文作者黼关铎 签字日期：占年多月。日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解 墨盗墨墨盘堂有关保留、使用学位论文 的规定。特授权墨盗墨兰盘堂 可以将学位论文的全部或部分内容编入 有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编， 以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复本和电子 文件。 ( 保密的学位论文在解密后适用本授权说明) 学位论文作者签名：美锋 导师签名： 学位论文作者签名：天辚 导师签名： 签字日期：卯矿年石月卜日 签字日期：为吒年；月【口日 f 第一章引言 第一章引言 凝聚态物理学是从微观角度出发，研究由大量粒子( 原子、分子、离子、电子) 组成 的凝聚态的结构、动力学过程及其与宏观物理性质之间的联系的一门学科。凝聚态物理 是以固体物理为基础的外向延拓。凝聚态物理的研究对象除晶体、非晶体与准晶体等固 相物质外还包括从稠密气体、液体以及介于液态和固态之间的各类居间凝聚相，例如液 氦、液晶、熔盐、液态金属、电解液、玻璃、凝胶等。经过半个世纪的发展，目前已形 成了比固体物理学更广泛更深入的研究领域。一方面传统的固体物理各个分支如金属物 理、半导体物理、磁学、低温物理和电介质物理等的研究更深入，各分支之间的联系更 趋密切；另一方面许多新的分支不断涌现，如强关联电子体系物理学、无序体系物理学、 准晶物理学、介观物理与团簇物理等。众所周知，从传统的各种金属、合金到新型的各 种半导体、超导材料，从玻璃、陶瓷到各种聚合物和复合材料，从各种光学晶体到各种 液晶材料等等；所有这些材料所涉及到的声、光、电、磁、热等特性都是建立在凝聚态 物理研究的基础上的。凝聚态物理研究还直接为许多高科学技术本身提供了基础。当今 正蓬勃发展着的激光技术、光电子技术和光纤通讯技术等等都密切联系着凝聚态物理的 研究和发展。 激发态物理是以高分辨激光光谱技术为主要研究手段，以各种物质层次( 原子、分 子和团簇) 中的激发态过程为主要研究方向，重点研究光和物质的相互作用，激发态的 结构和动力学特性的研究领域。 光电子光谱学和光谱技术作为一个重要的研究学科和技术，在凝聚态物理和光学等 领域也被广泛使用。在材料方面，通过光谱探测和分析手段既可以定量分析某种材料的 化学成分和物理特性，也可以对材料的发光和吸收特性进行评价。稀土金属属于非常活 泼的金属材料，它在凝聚态物理中有着广泛的用途，如：重要的发光材料等都需要稀土 金属的参与。本论文开展了对s m 原子激发态的光谱及其特性的研究，不仅获得了该原 子的电子结构和激发态物理等方面的信息，同时也会对相关材料的声、光、电、磁、热 等特性的研究具有指导性意义，从而对凝聚态物理所关心的金属物理、半导体物理、磁 学、超导物理、固体发光等领域的研究提供有价值的信息。 1 1 稀土原子的概述 稀土元素包括化学元素周期表中镧系元素镧( l a ) 、铈( c e ) 、镨( p r ) 、钕( n d ) 、钷 ( p m ) 、钐( s m ) 、铕( e u ) 、钆( g d ) 、铽( t b ) 、镝( d y ) 、钬( h o ) 、铒( e r ) 、铥( t i n ) 、镱( y b ) 、 镥( l u ) ，以及与镧系的1 5 个元素密切相关的两个元素钪( s c ) 和钇( 共1 7 种元素，统 称为稀土元素( r a r ee a r t h ) 。“稀土 一词是十八世纪沿用下来的名称，因为当时用于提 第一章引言 取这类元素的矿物比较稀少，而且获得的氧化物难以熔化，也难以溶于水，也很难分离， 其外观酷似“土壤”，而称之为稀土。稀土元素分为“轻稀土元素 和“重稀土元素”。 “轻稀土元素指原子序数较小的钪( s c ) 、钇( 、镧( l a ) 、铈( c e ) 、镨( p 0 、钕( n d ) 、钷 ( p m ) 、钐( s i n ) 和铕( e 由。“重稀土元素”指原子序数比较大的钆( g d ) 、铽( n ) 、镝( d y ) 、 钬( h o ) 、铒( e r ) 、铥( t m ) 、镱( y b ) 和镥( l u ) 。 稀土元素已深入国民经济各个领域，稀土产品越来越多的走进了人们的生活当中， 而且我国有着丰富的稀土资源，所以我国被誉为“稀土大国 。稀土是2 l 世纪全世界的 战略元素。所以研究稀土元素s m 的结构和性能具有十分重要的意义。稀土元素在解决 新技术和新材料的特殊结构问题中也具有日益重要的应用。 由于稀土元素性质活跃，使它成为亲石元素，地壳中还没有发现它的天然金属无水 或硫化物，最常见的是以复杂氧化物、含水或无水硅酸盐、含水或无水磷酸盐、磷硅酸 盐、氟碳酸盐以及氟化物等形式存在。由于稀土元素的离子半径、氧化态和所有其它元 素都近似，因此在矿物中它们常与其它元素一起共生。稀土元素的特殊电子结构、大的 原子磁矩、很强的自旋一轨道耦合、复杂的晶体结构和磁结构，产生了丰富多彩的稀土 功能材料，有大量基础问题需要深入研究。稀土功能材料主要包括稀土永磁材料、储氢 材料、发光材料、磁电阻材料和超磁致伸缩材料等。美国和日本等发达国家都将其作为 重点发展的关键材料，如美国在2 2 类高技术材料中将其列为第三。稀土功能材料研究 不仅具有重要理论意义，而且具有广阔的应用前景。目前稀土元素的应用蓬勃发展，已 扩展到科学技术的各个方面，尤其现代一些新型功能性材料的研制和应用，稀土元素己 成为不可缺少的原料。稀土元素的应用非常广泛。稀土作为植物的生长、生理调节剂， 对农作物具有增产、改善品质和抗逆性三大特征；同时稀土属低毒物质，对人畜无害， 对环境无污染；合理使用稀土，可使农作物增强抗旱、抗涝和抗倒伏能力。稀土在冶金 工业中应用量很大。稀土元素容易与氧和硫生成高熔点且在高温下塑性很小的氧化物、 硫化物以及硫氧化合物等，钢水中加入稀土，可起脱硫脱氧改变夹杂物形态作用，改善 钢的常、低温韧性、断裂性、减少某些钢的热脆性并能改善加热工性和焊接件的牢固性。 稀土与过渡元素的金属间化合物m m n i 5 ( m m 为混合稀土金属) 和l a n i 5 是优良的吸氢材 料，被称为氢海绵。其最为成功的应用是制造二次电池金属氢化物电池，即镍氢电 池。稀土离子是固体激光材料和无机液体激光材料的最主要的激活剂，其中以掺n d 3 + 的激光材料研究得最多，除钇铝石榴石( y a g ) 、铝酸钇( y a p ) 玻璃等基质外，高稀土浓度 激光材料可能称为特殊应用的材料。稀土在玻璃工业中有三个应用：玻璃着色、玻璃脱 色和制备特种性能的玻璃。用于玻璃着色的稀土氧化物有钕( 粉红色并带有紫色光泽) 、 镨玻璃为绿色( 制造滤光片) 等：二氧化铈可将玻璃中呈黄绿色的二价铁氧化为三价而脱 色，避免了过去使用砷氧化物的毒性，还可以加入氧化钕进行物理脱色；稀土特种玻璃 如铈玻璃( 防辐射玻璃) 、镧玻璃( 光学玻璃) 。对稀土元素高激发态的研究，还在激光分 离同位素，等离子体物理，天体物理及原子物理等学科中有着重要的意义。 1 8 7 9 年，波依斯包德莱从铌钇矿得到的“镨钕中发现了新的稀土元素，并根据这 种矿石的名称命名为钐。钐金属呈浅黄色，是做钐钴系永磁体的原料。钐钴磁体是最早 得到工业应用的稀土磁体。这种永磁体有s m c 0 5 系和s m 2 c 0 1 7 系两类。7 0 年代前期发 第一章引言 明了s m c 0 5 系，后期发明了s m 2 c o l 7 系。现在是以后者的需求为主。钐钴磁体所用的 氧化钐的纯度不需太高，从成本方面考虑，主要使用9 5 左右的产品。此外，氧化钐还 用于陶瓷电容器和催化剂方面。另外，钐原子还具有核性质，可用作原子能反应堆的结 构材料，屏蔽材料和控制材料，使核裂变产生巨大的能量得以安全利用。 在稀士元素中，s m 引起人们相当的兴趣，这是由于：( 1 ) 它有可能在激光技术中得 到应用；( 2 ) s m 原子的基态组态为4 f 6 6 s z ，它具有未填满的4 f 壳层。因此s m 原子具有 由于外层6 s 2 电子激发而产生的相对简单的能谱，同时又可能有由内层4 f 电子被激发而 产生的复杂谱线。 1 2 稀土原子激发态的研究概况 稀土元素原子最外层电子结构具有和碱土金属原子相似的6 s 2 结构，同时稀土元素原 子的次外层并未被电子填满，因此在研究其电子电离特性的过程中，存在着许多其它原 子所没有的现象和特性。对于这些未知现象的测定和研究，吸引了许多科研工作者的目 光。近年来，在激光共振激发稀土原子激发态的研究中，对y b 、c e 、g d 原子等的相关研 究报道较多。 关于y b 原子的研究，国内已经有过许多相关报道。对于y b 原子的激发态寿命方面， 方达渭等人做过大量工作，他们采用延迟场电离技术和数值积分方法分别对y b 原子的里 德堡态和高激发能级的寿命特性进行了研究【1 2 】。戴长建、方达渭等采用偏振激光多步 激发y b 原子不同| m i 值的里德堡态和4 p 5 5 d 6 s 6 p 价态，并且随后他们又采用了延迟场电离 的方法测定了6 s r t s l p o ( n = 2 1 2 8 ) ，m = 0 和6 s n d l d 2 ( n = 2 0 2 7 ) ，i m i ：o ，l 各里德堡态以及 4 p 5 5 d 6 s 6 p f f ，态的电离阈值【3 】。戴长建、王云仙、方达渭采用偏振激光两步激发和光电离 方法，在o 1 5 1 4 v c m 电场范围内测定了y b 原子i m l = 0 ，l 里德堡能级s t a r k 结构，首次把包含 s t a r k 能量矩阵的方法推广到y b 原子，实验结果与理论获得的s t a r k 图符合的很好，采用数 值积分方法对实验范围内的s t a r k 结构进行了计算，讨论了电场中能级抗交叉行为及其与 量子亏损的关系1 4 5 j 。此外，y b 原子高激发态的跃迁特性，利用多光子激发y b 原子测 量自电离共振光谱，光电离光谱的研究，y b 原子里德堡态的研究，y b 原子高激发态相 互作用的研究也有过报道【6 - 1 0 。国外也有许多关于y b 原子光谱的研究，如y b 原子的能级 及其能级的寿命【1 0 , 11 】。v i d o l o v a - a n g e l o v a 、k r u s t e v 等人采用两步激光激发和场电离方法 获得7 c e 原子7 0 个偶宇称态高激发能级i l2 。，文献【1 3 】报道t c e 原子能级的寿命。b u s h a w 、 n o r t e r s h a u s e r 等人采用三步激光激发对g d 原子自电离共振光谱进行了研究【i 训，文献【1 5 j 报道了g d 原子能级的寿命。 在e u 原子研究中，钟建伟、胡晓等人研究了偏振光组合多步激发e u 原子自电离谱。 文献【1 6 j 采用多种偏振激光组合方式对稀土元素e u 原子多步激发自电离能谱的实验结果， 研究激光偏振性在基态j 值较大的复杂原子的多步激发和电离过程中对跃迁特性及总离 子产额的影响。这方面研究在激光分离同位素技术及等离子体物理中具有直接的应用意 义。胡素芬等进行了e u 原子4 f 7 6 玎7 s ) n p 系歹u 自电离光谱的观察和测定，并给出了大量实 第一章引言 验测量结果，提供了一些获取的新数据l l ”。另外关于e u 原子的激光电离增强的研究也有 过报道【1 8 】。近年来，文献【1 9 2 3 】报道了e u 原子的里德堡态的能级位置。 然而人们对于s m 原子激发态的光谱报道只是局限于能级位置，而对相应的实验光 谱图和谱线强度等方面的信息的报道几乎是一片空白。1 9 7 8 年m a r t i n 2 4 1 等人给出 3 1 2 0 0 c m d 能域以下5 8 个偶宇称的能级位置以及3 5 2 0 0 c m 1 能域以下4 0 4 个奇宇称能级位 置；1 9 9 3 年j i a 2 5 】等人报道了在3 5 7 0 0 - - - 3 7 1 0 0 c m 以能域内的7 个偶宇称的能级位置； j a y a s e k h a r a n 2 6 2 7 】研究小组分别在1 9 9 6 年和2 0 0 0 年报道了偶宇称的原子态数据；2 0 0 3 年 g o m o n a i 2 8 】用单色三光子共振电离光谱技术对一定能量范围内的能级位置进行了研究， 又观测到1 5 个偶宇称新能级，但是都缺乏相应的实验光谱图和谱线强度等方面的信息。 巴哈马原子研究中心的j a y a s e k n a r a a 、r a z v i 和b h a l e 等人发表过s m 原子基态和自电离态 的研究工作。基态和各自电离系列收敛于s m 原子的三个不同的离子态4 f 6 ( 7 f ) 6 s 8 f 1 尼 、 4 f 6 ( 7 f ) 6 s 8 f 3 尼】和4 f 6 ( 7 f ) 6 s 8 f 5 r 2 】，并且发现t 8 0 个新的总角动量j = l 的自电离能级1 2 9 1 。文 献p o l 给出了稀土元素原子( 特别是s m 原子) 光电离所需要的一些重要实验参数，如温度、 原子数密度等。国内的胡素芬、张森等人对s m 原子高激发态做过一些研究工作。文献【3 l 】 报道了他们在这方面的工作，提出了三种光子多步激发原子的激发路线，并给出了一些 实验测得的能级位置。 而s m 原子具有特殊的电子结构，具有未填满的4 f 壳层，4 f 电子被外层的和电子屏 蔽，从而使它有极其复杂的光谱。表1 1 列出了s m 原子中电子在各壳层中的分布【3 2 1 。 表1 1s m 原子壳层中的电子排布 另外，由于s m 原子有非常特殊的电子结构，也使s m 原子的能级往往不是对应于 一种电子组态，而是由几种电子组态迭加混合而成，这就造成了s m 原子能级的复杂性。 1 3 本科题的研究意义和内容 近些年来，关于碱土金属原子的高激发态的实验和理论方面的研究都得到丰硕成 果，其中包括自电离光谱 3 3 - 3 8 】和自电离动力学特性【3 9 1 以及自电离探测技术【删等方面。目 前，国际上相关研究的焦点已经转移到了那些能级结构更加复杂的稀土原子的光谱研 究。稀土元素具有许多优异性能，在科技和生产的许多方面都有着重要的应用。稀土元 第一章引言 素由于未满的4 肢壳层，其高激发态光谱中不仅存在类似于碱土金属的最外层电子被激 发的高激发裂4 卜4 5 1 ，而且存在4 肢壳层电子被激发的高激发态，其原子光谱非常复杂。 因此稀土元素原子光谱的研究工作更具难度与挑战性。虽然人们已经测得了一些s m 原 子激发态，而仅仅只是局限于s m 原子激发态的能级位置，而相应的实验光谱图和谱线 强度等方面的信息几乎是一片空白。由复杂原子的光谱简并性可知，若采用不同的激发 路线则会在相同的能域中发现许多不同的原子状态。换句话说，即使在同一能域内只要 所采用的激发路线不同，则可以将s m 原子从不同的初态激发到相应的终态。具体的结 果取决于光谱的谱线强度和相关的跃迁选择定则。 针对上述的研究现状，本文分别选取s m 原子的奇宇称和偶宇称态作为研究对象。 在实验中，我们将s m 原子从4 f 6 6 s a7 f j ( j = o 6 ) 这七个能级向一系列具有4 f 6 6 s 6 p 和4 f 5 5 d 6 s 2 电子组态的原子状态激发，然后采用光电离技术探测处于这些态上的原子。另外，我们 还采用两步激光共振光电离技术研究了s m 原子的偶宇称高激发态光谱。通过理论方法 对实验结果的详细分析，我们不仅确定了大量跃迁的能级位置及其光谱强度，而且显 著提高了人们对于s m 原子的这些跃迁的机理等方面的认识。 第二章将给出本论文所采用的实验装置与方法；第三章将介绍在实验当中的理论方 法；第四章是本工作的主体部分，将分别给出s m 原子奇宇称态和偶宇称态光谱的研究 结果，并对其进行了详细的分析和讨论。我们期望这些实验和理论研究不但能够填补本 领域的空白并且将迸一步促进以后的实验和理论研究工作。 第二章实验装置与方法 2 1 实验装置 第二章实验装置与方法 本实验装置包括三个部分：激光系统，原子束产生系统，信号采集和分析系统，如 图2 1 所示。 图2 1 实验装置图。其中包括激光系统，原子束产生系统和信号采集和分析系统 下面将分别对这三部分进行详细的描述。 2 1 1 激光系统 激光系统是由q u a n t as y s t e m 公司制造的，主要包括一台g n t0 0 2 1 0 8 0 5 i , 型 n d ：y a g 固体激光器和二台波长可调谐的染料激光器。将n d ：y a g 固体激光器的基频光 倍频或和频分别产生波长为5 3 2 n m 的绿光和3 5 5 n m 的紫外光，用于泵浦二台染料激光 器，其线宽为o 1 c m l ，脉冲宽度为6 - s n s ，重复频率为2 0 h z 。在光路的安排上，尽可能 使二束激光在同一条直线上。同时为避免两束激光的重叠，我们必须通过控制光路使第 二束激光比第一束激光延迟8 n s 进入真空室。染料激光器输出的激光经过多次反射和折 第二章实验装置与方法 射后其偏振方向不能确定，因此在到达作用区之前，故利用菲涅耳双棱镜r h o m b 对偏 振方向进行旋转。它的特点是可以改变激光的偏振方向而基本不损失其功率密度，即当 它的光轴转过9 角时，激光的偏振方向转加角度。当激光的偏振方向旋转到给定方向后， 再利用偏振器p o l a r i z e r 对偏振方向进行准确的定标，从而得到理想的线偏振光。 我们在实验的过程中所用到的可连续调谐的染料激光器的基本结构如图2 2 所示。 图2 2 染料激光器的装置图 其中a 为泵浦染料激光器的光路，b 为染料激光产生的光路。整部染料激光器主要包括 如下几部分：染料池( c 1 ，c 2 ) ，柱面镜( l 1 l 3 ) ，反射镜( m 1 m s ) ，小透镜( m 6 ) ，光栅( g , m 7 ) ， 聚焦透镜( t 1 ，t 2 ) ，三棱镜( p p ) 。其特点是可以用光栅和棱镜等色散组件在较宽的光谱范 围内调谐从而实现窄带激光的输出。其中柱面镜将泵浦光聚焦在染料池，与池内流动的 染料溶液发生作用，激光谐振腔则由反射镜( m 7 ) 、三棱镜和闪烁光栅( g ) 构成。这些特 殊的染料经激发后可输出波长范围很宽的激光。为得到所需波长的激光，需采用闪烁光 第二章实验装置与方法 栅对其进行选频。输出激光的波长由方程2 d s i n 0 = 触决定，公式中d 为光栅常数， k 为衍射级次，9 为衍射角度，a 为输出激光波长。光栅在由步进电机带动的精密螺杆的 驱动下，可绕平行于光栅刻线的轴做缓慢转动，导致衍射角9 的精密变化，从而实现波 长的精细调谐。另外，三棱镜和光栅组合，可以在谐振腔内产生更大的角色散，一方面 可以大大地减小输出激光的线宽，另一方面可降低激光的功率密度，起到保护光栅的作 用。本实验中，染料激光器输出激光脉冲的能量大于1 0 0 “，线宽优于0 1 c m 一。值得 注意的是，由于每种染料具有给定的中心输出频率，在给定光谱范围内的激光功率密度 略有差别，因此在处理实验数据时应予以修正。 n d ：y a gp u m p e dl a s e rd y e si q u a n t a r a y ) k r r 2 碧f e ds u l f o r h o d m i n e 3 8 0 4 2 04 6 05 0 0 5 4 0 5 8 06 2 0 w a v e l e n g t h n m l 图2 3各种激光染料的能量输出曲线 图2 3 和表2 1 给出了实验所用的激光染料的波长范围和能量输出曲线。表2 1 给出 的染料可以基本连续地覆盖可见光波段。在实验中，我们比较常用的染料有 s t i b e n e e 4 2 0 ，c o u r m a i n 4 4 0 、4 6 0 、4 8 0 ，r h o d a m i n e 5 6 0 、5 9 0 ，d c m ，l d s 染料中的一部分。 卜3乱卜30o正山z山山一i5山正 第二章实验装置与方法 表2 1实验所用的激光染料及其波长范围 在用n d ：y a g 固体激光器泵浦的情况下，这些染料可以保证我们得到4 2 0 7 5 0 n m 范 围内的激光波长。如果实验需要，我们可以用染料激光器中的倍频装置，这样我们就可 以得到4 2 0 n m 以下的紫外光。但值得注意的是，在选择染料的时候，最好选用发光效率 高的，且所需波长范围在染料覆盖波长峰值的位置处的染料优先使用。 2 1 2 原子束产生系统 图2 1 中的圆圈部分即是原子束产生系统，放在真空度大约为1 0 4 p a 的真空罩内。 真空系统的详细构造如图2 4 所示。真空罩上的石英玻璃窗可让激光通过，与其中的原 子束发生作用。真空环境由一个前级高速旋片式机械泵和一个涡轮分子泵来实现。实验 中，先用机械泵来获得初级真空，再利用分子泵进一步提高整个系统的真空度。原子炉 由不锈钢材料做成，用于盛放s m 样品，由包绕在外部的电炉丝对其进行加热。原子炉 上贴有一对镍铬一镍铝热电偶，并与温度控制仪相连接，以便监视原子炉的温度。通常， 当原子炉的温度达到8 0 0 k 时，s m 原子蒸气的原子数密度便可满足本实验的要求。 第二章实验装置与方法 - 视图 ! 量子柬 ：、 抽真空接口 少 图2 4 真空系统 原子束从原子炉上直径为1 s m m 的小孔中射出，为了减少谱线的d o p p l e r 展宽效应， 需经过直径为3 r a m 的小阑的准直，使其在作用区时与激光束方向垂直。原子束和激光 束的相互作用区由一对相距为1 c m 的平行电极板所定义，通常只要在极板之间施加幅度 为2 0 v 的脉冲电压，便可收集由电离过程所产生的离子。为了避免电场对光谱产生s t a r k 效应，脉冲电源由n d ：y a g 的光信号延迟触发，使其比光脉冲延迟时间为0 5 i t s 。上极 板的中心有网孔可以让离子通过而进入m c p 探测器运动。 第二章实验装置与方法 2 1 3 信号采集与分析系统 本实验中采用了光电离探测方法，将原子从激发态光激发至连续态，即将外层玎，电 子激发至s 态，从而使原子电离的方法。在激发过程中，只要入射光子的能量加大于 外层价电子的束缚能，就有可能产生光电离。它与场电离相比，具有明显的优点。场电 离是用延迟脉冲电场将处于高激发态的原子电离的方法，场电离阈可近似由 f 3 2 4 x 1 0 9 f 1 6 x v 4l v c m 给出，因此它只适用于1 1 较高的激发态。对于n 较低的态， 场电离所需的电场强度很大。同时，强电场也不易控制，还不可避免地会带来一些负面 效应。 当原子被激发到电离态后，会迅速产生电子一离子对，因此可以通过加在极板上的 脉冲电场来收集衰变产物。由于本工作只限于测量束缚态光谱，因此可对衰变到不同离 子态上的所有离子进行收集以获得信号，对应于电离总截面。探测离子的优点在于它的 动能比电子动能大得多，因此探测效果比探测电子效果好。本实验所采用的信号探测器 为微通道板( m c p ) 电子倍增器，它具有高增益、低噪声、体积小、重量轻、使用电压低 的优点，倍增效率大约为1 0 3 ，灵敏度很高。m c p 输出的脉冲信号由示波器进行同步监 控，经预放大后输入到b o x c a r 门积分器。门积分器对其进行采样积分后，输出与脉 冲信号强度成正比的直流信号，该信号经模数转换后送入计算机。在计算机程序的控制 下，计算机每隔一定的时间采集一次数据，实时地画出光谱图，以便观察实验结果，同 时将数据贮存起来，便于对其进行进一步地分析和处理。这里简单的介绍一下m c p 的 工作原理，示意图如下所示。 ( i 3 卜 乞耐i l5 0 0 - 2 0 0 0 v 图2 5m c p 工作原理示意图 输出 l 第二章实验装置与方法 微通道板是由许许多多的特殊空心玻璃纤维压制成的一块很薄的板。每根空心纤维 ( 即每个微通道) 的内表面层是次级电子发射系数较大的材料。在真空的条件下，微通道 的两端面用真空溅射的办法镀一层导电物质作为电极。 当微通道板两端加上1 6 0 0 v 左右的直流电压，在每个微通道内部都形成与通道中心 轴平行的电场表示这样一个微通道内的电场和电子倍增原理。具有初速度的离子或电子 从通道一端射入，这些电子在电场和垂直电场方向的速度分量的作用下，以抛物线轨道 飞行并得到加速，而后碰在通道的壁上打出几个次级电子。这些次级电子在电场作用下 又得到加速，再次撞击内壁打出次级电子。如此重复多次，便实现了电子的倍增。板上 所有微通道的电子倍增的总和就构成了整个微通道板的电子增益。 在实验中，我们利用空心阴极灯的标准谱线对扫描的激光波长进行了绝对定标，而 用f p 标准具对光电离光谱进行了相对定标，以便消除光谱测量过程中的系统误差。同 时，本文对同一波段进行了多次扫描，然后对其进行平均，以减小测量过程中的随机误 差。经过对所有光谱测量的误差分析和估算，同时我们利用高精度的光谱仪对激光的波 长进行了准确的定标。本实验中激光波长的不确定度为士0 0 1 n m 。 2 2 分步激光激发技术 近年来，随着激光器件和技术的进步，原子高激发态的光谱研究取得了很大的进展。 其中，激光分步激发，共振电离技术m 】是研究多电子原子高激发态光谱的有效方法。单 光子吸收和发射光谱技术【4 7 4 8 】是早期探测原子低能级位置的常用手段，但是这种方法在 研究原子高激发态时存在着很大缺陷：i ) 不能获得与基态宇称相同原子态的相关信息； i i ) 由于原子吸收单光子跃迁至高激发原子态的跃迁几率很小，导致高激发原子态上的原 子数目较少，因此测到的高激发原子态光谱信号很弱。而激光分步激发，共振电离技术 克服了上述传统光谱测量的困难，是一种测量原子高激发态光谱的有效方法，本实验采 用了分步激光激发技术。它是一种测量原子高激发态光谱的有效方法，采用此方法人们 可以将原子从基态或任何热布居的低能级沿设定的激发路线激发到任何宇称的高激发 原子态，并且激发截面相对较大，而且它的每一步激发都是单电子共振激发，需要的激 光功率密度很小。本工作则将此技术应用于s m 原子束缚态光谱的研究，因此下面以s m 原子为例说明分步激光激发技术的原理。 探测s m 原子奇宇称态的激发过程如图2 6 所示。用一台n d ：y a g 固体脉冲激光器 泵浦一台染料激光器作为第一束激发光，利用n d ：y a g 固体脉冲激光器的三倍频( 波长 为3 5 5 n m ) 作为第二束激发光，使s m 原子进一步激发并实现光电离，从而达到探测处于 激发态的s m 原子的目的。我们必须严格控制两束激光的时序和间隔，使其沿同一直线 依次射入真空室并于其中的原子束正交，以减小d o p p l e r 展宽效应。二个光子依次将s m 原子激发，使其由基态4 f 6 6 s 2 ( 7 f o 6 ) 经中间态4 1 6 6 s 6 p 或者4 f 6 5 d 6 s 2 ，再进一步激发到电离 态。在实验中，我们采用光电离探测技术，其原理如图2 6 所示。当第二步激光的波长 固定在3 5 5 n m ，扫描第一台激光的波长便可以得到s m 原子从基态4 f 6 6 s 2 ( t f o _ 6 ) 到 第二章实验装置与方法 4 f 6 6 s 6 p 或者4 f 6 5 d 6 s 2 态跃迁的光谱。光电离过程的产物( 电子和离子) 可通过微通道板 ( m c p ) 探测器的放大并经过b o x c a r 积分平均后输入到计算机进行采集和贮存，便于 以后的分析。 图2 6 两步激发和光电离s m 原子的原理图 探测s m 原子偶宇称态的激发过程如图2 7 所示。用一台n d ：y _ a g 固体脉冲激光器 泵浦一台染料激光器作为第一束激发光，分别调节第一束激光的波长，使其由基态 4 f 6 6 s 2 ( 7 f 0 - 6 ) 共振跃迁到由4 f 6 6 s 6 p 电子组态构成的特定的原子状态，利用扫描第二束激 光的波长，使s m 原子进一步激发至待测的偶宇称高激发态。最后在第二步激光的作用 下实现光电离，从而达到探测处于高激发态的s m 原子的目的。然后我们严格控制两 束激光的时序，使其沿同一直线依次射入真空室并于其中的原子束正交，以减小 d o p p l e r 展宽效应。 二个光子依次将s m 原子激发，再进一步激发到电离态。在实验 中，我们采用两步激光共振光电离探测技术，其原理如图2 7 所示。当第一步激光的波 长九1 分别固定在不同的波长时，使s m 原子从特定的初态共振跃迁到特定的4 f 6 6 s 6 p 态， 然后大范围的扫描第二台激光的波长便可以得到从4 f 6 6 s 6 p 态跃迁到偶宇称态的光谱。 通过光电离过程的产物( 电子和离子) 可通过微通道板( m c p ) 探测器的放大并经过 b o x c a r 积分平均后输入到计算机进行采集和贮存，便于以后的分析。 第二章实验装置与方法 扫描 白+ l ，2 图2 7 两步共振激发和光电离s m 原子的原理图 图2 6 和2 7 是探测s m 原子奇宇称和偶宇称态的激发路线示意图。实验中为了能 够按照如图所示的激发路线激发，同时我们必须严格通过改变两柬激光的光程来控制的 它们