（光学工程专业论文）超短脉冲激光调制在时间高分辨光谱仪中应用的研究.pdf

摘要 摘要 本文的研究方向和内容是根据国家自然科学基金项目一皮秒时间相关单光 子计数光谱仪研制来确定的。项目进行了创新性研究，高质量的完成具有时间高 分辨率的单光子计数光谱仪器的研制，顺利通过验收。 沦文从时间高分辨光谱仪对激光重复频率的要求出发，论述了超短激光脉 冲调制系统研制的必要性，提出了调制系统的设计方案，重点完成了皮秒激光腔 倒空驱动器的研制及声光调制器与驱动器之问阻抗匹配网络的设计。 驱动器工作在脉冲模式下，产生重复频率和脉冲间隔可调的驰动信号。它 由射频信号源、脉冲调制器和功率放大器等几部分组成。分析驱动器的工作原理， 我们采用集成锁相环和双平衡幅度调制器，解决了分立元件高频电路设计复杂的 困难：用单片机控制驱动器的输出方式和频率，使驱动器输出信号更加精确、稳 定。驱动器输出脉冲信号重复频率为：4 m 、8 0 0 k 、4 0 0 k 、8 0 k 、4 0 k 、8 k 、4 、8 0 0 、 4 0 0 h z ：功率为：瓦级。 论文对调制系统工作频段的阻抗匹配网络进行了深入的讨论，确定了匹配 网络的类型，给出了整体设计方案，并具体计算了匹配网络的阶数及元件参数： 通过匹配网络对能量传输损耗的分析，确定了最佳匹配网络元件值。根据程序运 行结果，实际设计了匹配网络。 研制的超短激光脉冲调制器完善了光谱仪的皮秒激光系统，改变了激光脉 冲的重复频率、峰值功率和脉冲削隔，满足了光谱仪系统对时间窗的要求。按照 不同的实验对象，选择合适的激光脉冲间隔，光谱仪可以准确测量皮秒、纳秒和 微秒时间范围的荧光衰减曲线和时间分辨光谱。大量的实验数据表明，光谱仪可 p a , n 试较大时间范围的荧光寿命曲线，时间分辨率达到8 8 p s ，而且具有最高的 灵敏度一单光子计数。 关键词：超短脉冲，锁相环，匹配网络，时间相关，单光子计数 中固科学院博十学位论文：超短脉冲激光调制n 时间扁分辨光谱仪中麻用的研究 a b s t r a c t lh er e s e a r c hd i r e c t i o na n dc o n t e n to ft h i sa r t i c l e1 sb a s e do nt h en s f cp r o j e c t - t h ed e v e l o p m e n to fp i c o s e c o n dt i m e c o r r e l a t e ds i n g l ep h o t o nc o u n t i n g ( t c s p c ) s p e c t r o m e t e r t h ei t e mh a sr e s e a r c h e da n dd e v e l o p e dt h es i n g l ep h o t o nc o u n t i n gw i t h t i m er e s o l u t i o n t h ep r o j e c th a sb e e nc h e c k e da n da c c e p t e df a v o r a b l y t h i sp a p e ra n a l y s e st h eh i g ht i m e r e s o l v e ds p e c t r o m e t e rr e q u e s tt h er e p e a t f r e q u e n c yo f t h eu l t r a - s h o r tp u l s el a s e ri sv a r i a b l e ，a n dd i s c u s s e st h en e c e s s i t yo ft h e d e s i g nu l t r a - s h o r tp u l s e l a s e rm o d u l a t i o n s y s t e m t h ed e s i g ns c h e m eo ft h e m o d u l a t i o ns y s t e mi sb r o u g h tf o r w a r d t h ee m p h a s i si sp u to nt h ed e v e l o p m e n to f p i c o s e c o n dl a s e rc a v i t yd u m p i n gd r i v e r , a n dt h ed e s i g no ft h ei m p e d a n c em a t c h i n g n e t w o r kb e t w e e nt h ea c o u s t o o p t i cm o d u l a t i o na n dt h ed r i v e r t h ed r i v e ro p e r a t e si nt h ep u l s em o d e ，a n dc a ng e n e r a t ed r i v es i g n a lw h o s e r e p e a tf r e q u e n c ya n dp u l s ei n t e r v a li st u n a b l e t h ee l e c t r o n i c so ft h ec a v i t yd u m p e r d r i v e rc o n s i s t so faf r e q u e n c ys o u r c e ，ap u l s em o d u l a t o ra n da p o w e ra m p l i f i e r i nt h e p r e m i s ea n a l y z i n gt h ep r i n c i p l eo ft h ed r i v e rc i r c u i t s ，t h es y s t e md e v e l o p e du s e st h e m o n o l i t h i ci n t e g r a t e dp h a s e - l o c k e dl o o p ( p l l ) a n dt h ed o u b l eb a l a n c ea m p l i t u d e m o d u l a t o r , t h ei s o l a t e dc o m p o n e n t sa r ep l a c e d ，s ot h ed i f f i c u l t yo ft h er fs i g n a l t r a n s m i s s i o ni sr e s o l v e d a n dt h es y s t e mu s e ss i n g l e c h i pt oc o n t r o lt h e o u t p u t f r e q u e n c ya n dt h em o d eo ft h ed r i v e r t h eo u t p u tp u l s e sr e p e a tf r e q u e n c yo ft h ed r i v e i s ：4 m ，8 0 0 k ，4 0 0 k ，8 0 k ，4 0 k ，8 k ，4 k ，8 0 0 ，4 0 0 h z t h ep o w e ro f t h eo u t p u ts i g n a li s w a t t a g el e v e lr e q u i r e db yt h ea c o u s t o - o p t i c ( b r a g g ) c e l l t h ep a p e rh a st h o r o u g h l yd i s c u s s e dt h ei m p e d a n c em a t c h i n gn e t w o r ko ft h e f r e q u e n c ys c o p et h a tm o d u l a t i o ns y s t e mo p e r a t e s ，a n dd e f i n i t e dt h et y p eo ft h e m a t c h i n gn e t w o r k ，d r a w nu pt h ew h o l ed e s i g ns c h e m e t h er e s u l t so fc a l c u l a t i o nt h e m a t c h i n gn e t w o r k sr a n kc o u n ta n dt h ec o m p o n e n t sp a r a m e t e ra r el i s t e dc o n c r e t e l y t h ep r i m em a t c h i n gv a l u ei sa t t a i n e db yc o m p u t i n gt h ew a s t a g eo fe n e r g yd u r i n gt h e s i g n a lt r a n s m i t t i n ga n dc o m p a r i n gt h er e s u l t sw i t ht h en e ta n dw i t h o u tt h en e t i n v i r t u eo f t h et h e o r e t i cr e s u l t ，t h em a t c h i n gc i r c u i th a sb e e nd e s i g n e da n de x e c u t e d t h eu l t r a s h o r tl a s e rp u l s em o d u l a t o rm a k e st h ep i c o s e c o n dl a s e rs y s t e mo ft h e 摘曼 s p e c t r o m e t e rp e r f e c t ，a n dt h em o d u l a t o rc a na l t e rt h el a s e rp u l s e sr e p e a t e d 厅e q u e n e y ， p o w e ro ft h ep e a kv a l u e ，a n dp u l s ei n t e r v a l ，a l lo fw h i c hc a nm e e tt h ed e m a n do f s p e c t r o m e t e rs y s t e mf o rt i m ew i n d o w a c c o r d i n gt od i f f e r e n te x p e r i m e n to b j e c t s ，t h e s p e c t r o m e t e r c a nm e a s u r ea c c u r a t e l yt h ef l u o r e s c e n c ea t t e n u a t i o nc u r v ea n dt i m e r e s o l u t i o ns p e c t r u mi nt h er a n g eo fp s ，n sa n di t sb yc h o o s i n gs u i t a b l el a s e rp u l s e i n t e r v a l a c c o r d i n g t oag r e a td e a lo fe x p e r i m e n td a t a ，w ec a ns a yt h a tt h e s p e c t r o m e t e rc a nt e s tt h ef l u o r e s c e n c el o n g e v i t yc u r v ei nq u i t el a r g et i m ee x t e n s i o n ， t h et i m er e s o l u t i o no ft h es p e c t r o m e t e ri s8 8 p s ，t h e s e n s i t i v i t yi ss i n g l ep h o t o n c o u n t i n g k e yw o r d s ：u l t r a - s h o r tp u l s e ，p h a s e l o c k e dl o o p ，m a t c h i n gn e t ，t i m e c o r r e l a t e d ，s i n g l e p h o t o nc o u n t i n g 未经本论文作者的书面授权，依法收存和保管本 论文书面版本、电子版本的任何单位和个人，均不得 对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修 改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使 用( 但纯使用不在此限) 。否则，应承担侵权的法律 责任。 长春光学精密机械与物理研究所 博士学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在指 导教师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。 除文中已经注明引用妄勺内容外，本论文不包含任何其 他个人或集体已经发衰或撰写过宦勺作品成果。对本文 兰勺研究做出重要贡献兰勺个人和集体，均已左文申以阴 三差方式标e 盂二本文完全意识到本声萌自乞法莓结暴自本 ，、承三一 学位论文作者签名： 2 0 0 5 年月曰 第一章绪论 第一章绪论 作者在攻读博士学位期间，参与了国家自然科学基金科学仪器专项“皮 秒时间相关单光子计数光谱仪研制”的研究工作，并独立承担了激光腔倒空器系 统的研制，完善并优化了皮秒激光系统：合作完成了时间高分辨光谱的计算机控 制单元。 我们课题组完成了激光系统的完善和优化，完成了光学精密机械、皮秒时 域单光子探测、皮秒计时电子学系统的设计、制作和试验，研制了数据处理和光 谱仪微机控制硬件和软件。加强对各单元的技术指标考核、老化和改进。完成了 仪器的整机调试、标准样品试验，与国外仪器测试结果对照和主要技术指标的考 核，并进行了用户试验。 国家自然科学基金委员会信息科学部组织专家，在中国科学院长春光学精密机 械与物理研究所对林久令研究员承担的“皮秒时间相关单光子计数光谱仪研制”仪 器专项进行了结题验收。验收组在认真听取了课题负责人的结题报告、测试报告、 查新报告和用户使用意见，以及现场参观了所研制的光谱仪后，进行了认真讨论， 意见如下： 项目组研制成的皮秒时间相关单光子计数光谱仪，采用了新型的消时间弥散系 统，有效地补偿了光谱仪引起的时间弥散，使时间分辨率达到8 8 p s ，( 超过任务书 规定的l o - 1 2 p s 的指标) ，达到了国际同类商品水平。 该课题组除研制成工作稳定、重复率高、工作可靠的皮秒时间相关单光子计数 光谱仪外，还取得了多项有特色的创新成果，如消时间弥散分光系统，激光腔倒空 驱动器，高速前置放大器，多指数解卷积软件等。此外，还申请发明专利一项，实 用新型专利一项。在国内外发表论文三篇，培养博士生2 名，硕士生2 名。 专家组认为该课题组高质量地完成了任务书规定的各项研究内容，同意通过验 收。 本论文的选题是根据项目的研究内容需要，确定为“超短脉冲激光声光调制 在时间高分辨光谱仪中的应用的研究”，研制重复频率可调的超短脉冲激光，为 中国科学院博士学位论文：超短脉冲激光调制在时间高分辨光谱仪中应用的研究 时间高分辨光谱仪开设时间窗提供必要条件。本文的主要研究内容包括； l 、根据时间高分辨光谱仪对激光重复频率的要求及实验室设备现状，提出 了皮秒激光系统的改进方案。 2 、具体实现腔倒空驱动器的设计。用集成电子器件取代分立电子元件，解 决了分立元件高频电路设计复杂的困难；用单片机控制驱动器的输出方式和频 率，使驱动器输出信号更加精确、稳定。 3 、研究声光调制器与驱动器工作频段的阻抗匹配网络，确定具体的匹配网 络类型，设计分析匹配网络的阶数、元件参数及能量损耗的算法。 4 、编写m i c r o s o f tv i s u a lb a s i c 程序，对匹配网络阶数、元件值进行计 算，分析匹配网络对能量损耗改善，得到最佳匹配值，实际设计匹配网络。 5 、光谱仪器响应时间、时间分辨率等参数测定。光谱仪对多种标准样品测 试结果及与文献值比较。 参考文献 1 】“皮秒时间相关单光子计数光谱仪的研制”验收专家意见 2 第二章皮秒t c s p c 光谱仪的原理及其对超短脉冲激光的要求 第二章皮秒t o s p c 光谱仪的原理及其对超短脉冲激光的要求 2 1 概述 光谱仪器是光学仪器的重要组成部分。它是运用光学原理，对物质的结构 和成分等进行测量和分析的基本设备，具有分析精度高、测量范围大、速度快等 优点，广泛应用于科学研究、冶金、石油化工、医药卫生、环境保护等领域，也 是军事侦察、宇宙探索、资源和水文探测等必不可少的遥感设备。”1 激光光谱仪是光谱仪器中的一种，它利用激光做为光源。激光器的各种特 性往往决定了激光光谱实验研究可能达到的广度和深度，超短脉冲激光的发展， 拓宽了光谱仪器的发展空间，扩大了光谱仪器的应用领域，推动了光谱仪器的发 展。”8 1 近年来由于物理学、化学、生物学、材料科学及信息科学技术等领域的发 展，对激光光谱仪器的时间分辨率也提出了非常高的要求。在此前提下，时间高 分辨率光谱仪器迅速发展起来，它能精确测定快速光谱信号，从而能够深入揭示 物质内部的微观作用机制和跃迁动力学进程，具有很高的科学价值和显示度。这 类仪器除在上述领域应用外，还在一些前沿领域，如生物医学、微结构材料、信 息功能材料和器件研究中发挥重要作用。 可以进行时间高分辨光谱测量的仪器和装置如：条纹相机、频率上转换光 谱装置、荧光相关光谱仪和皮秒时间相关单光子计数光谱仪等。 在时间高分辨光谱技术当中，时间相关单光子计数( t c s p c ) 光谱技术是应 用最广泛的荧光寿命和时间分辨率光谱的测试方法之一。t c s p c 光谱技术能够提 供观察微观体系激发态行为的机会，动态、定量地描述其随时间的演化过程，直 接给出不同动力学参数，描绘出微观相互作用完整图画。它是单分子超快光探测、 多参数荧光寿命成像技术的基础。t c s p c 技术具有以下的一些主要优点： l 、该方法具有量子限探测灵敏度；直接给出动力学参数；测量时间范围广： 动态范围大于1 0 4 ；具有较高的时间分辨率。 中田科学院博l ：学位论文：超越脉冲激光调制曲埘间i 卉分辨光| 竹仪中成用的咿f 究 2 、由于采用统计原理，测试精度是各方法中最高的。 3 、低激发密度下可以工作，弱发射体系也可以研究，从而可以采用激发密 度分辨的方法研究复杂的过程。 4 、适于生物活性体系的研究，为单分子荧光探测的首选技术。 t c s p c 光潜仪是从射线时削谱的测量仪器丌始发展起来的，最初的t c s p c 光谱仪是以纳秒刚光灯作为激发光源的，光谱仪的时间分辨率是纳秒。后来由于 锁模激光器的出现使光潜仪的时间分辨率提高到4 0 0 皮秒，当采用微通道板光电 倍增管时，使光谱仪的时间分辨率提高到1 0 皮秒。 在国内有中国科技大学、西安光学精密机械研究所、北京物理研究所等科 研单位从事时问光谱仪器的研究，从月阿发表的文章来看，均采用传统的时间分 辨单光予计数光谱仪结构，分辨翠大郜只能达到数十皮秒。 2 2 皮秒t c s p c 光谱仪系统的原理 在t c s p c 方法中，到达光予检测汁光敦面的光场可以是经过激光系统的锁 模短脉冲激光和被研究系统的快速荧光。这些光场不能用刚一模型描述，光子检 测计产生光电子的统计特性也各不相同。当光场足够微弱，光子检测计在一些随 机时间点上会发射一系列光电子，这些随机时f h j 携带了完整的信息。用点过程描 述光电子统计特性可以解决这一问题。 一、光子、光电子统计理论。： 在被测的微弱随机光场作用下光检测计光阴极发射光电子，其 行为可用双随机泊松点过程来描述，光电子时间统计特性可用多重概 率密度求平均柬得到： 乃( 气，) = 式中，= “十r 。 ( 2 2 1 ) ，= l 依据经典、半经典或量子理论都可以得到光检测方程： 五( ，) = a l ( t ) ( 2 2 2 ) 第二章皮秒t c s p c 光谱仪的原理及其对超短脉冲激光的要求 说明光电子发射概率密度与光场瞬时强度成正比。 二、皮秒t c s p c 光谱的技术理论与设计。1 用高重复频率的锁模短脉冲激光激发样品，样品发射荧光，经过分光系统， 用微信道板p m t 做皮秒单光予探测器，探测每次激发所获得的第一个荧光光子到 达时间，作为计时终止时间。而使用超快p i n 光电二极管作为皮秒多光子探测器， 探测激光光场到达时间，作为计时起始时间。 两光电子脉冲经过各自的g h z 前置放大器，p i c o 鉴别器获得起始、终止计 时逻辑脉冲。两计时脉冲时间差包括一个固定时差及第一个光电子到达时间随机 变量，两计时脉冲分别驱动时间一高度转换器起始、终止电路，产生一个幅度正 比于时间差的电脉冲，这一幅度随机变化的脉冲经幅度分析，形成第一个光电子 到达时间概率分布： p ，( ) = ( 2 2 - 3 ) 降低激光功率，使每一个激光脉冲所含能量足够小，以至于每次激发样品 时或者仅有一个荧光光子到达p m t 的光阴极，或者没有。假如i 0 0 个激光脉冲激 发样品，所发出的荧光光子仅能使光阴极平均发射一个光电子，( 2 2 1 ) 式中光 子q 重概率密度则变成单个光电子概率密度，( 2 2 1 ) 式简化为： b ( r ) = ( 2 2 4 ) 只为单个光电子在，一 上的概率分布， ，。， 一】为激光脉冲对间间 隔， t 0 ，t - - 区间上光电子平均数为0 o l ，所以：f ， 式中，衍射效率的频移是由多 普勒效应引起的，频移简单的等于声波的频