（光学专业论文）飞秒强激光脉冲对ta2o5薄膜激励作用的动态研究.pdf

摘要 飞秒激光被广泛应用于物理、化学反应的动力学分析和超精细加工在与 物质相互作用的过程中，飞秒激光脉冲显示出与长脉冲激光不同的特性如热影响 搿冻结一、可突破光学衍射极限等。对飞秒激光脉冲与宽带隙介质相互作用进行 研究，一方面可以促进超快、超强光学的发展，一方面可以促进飞秒激光加工技 术的发展，也可形成一种制备新材料的新思路。 本文以时间分辨的反射率和透射率为出发点，主要研究了飞秒强激光脉冲 激发下t a 2 0 s 介质薄膜光学性质的变化，核心内容是飞秒强激光脉冲与t a 2 魄介质 薄膜相互作用过程中光学常数及电子浓度分布函数的模拟，建立了一个新的飞秒 激光脉冲与宽带隙介质相互作用的动力学模型，目的在于进一步理解飞秒激光脉 冲与物质相互作用机理。 1 、采用单层吸收膜一透明衬底模型对实验结果进行拟合得出6 0 单脉冲 损伤阈值泵浦强度下，t a 2 0 5 介质薄膜光学参数瞬态变化的峰值为折射率 a n = - 2 2 ，消光系数a k = 0 0 3 5 。结合m a x w e l l 方程组，进一步拟合1 a 2 0 5 介质薄 膜复介电常数瞬态变化的峰值为实介电常数= - 4 3 ，虚介电常数a e j = 0 1 5 ， 继而得到光生自由电子浓度分布，在约8 0 f s 处达到最大值3 8 x l 一，约为损 伤电子浓度临界值的2 l ；在2 p s 后，电子浓度剩下约4 7 。 2 、将实验条件和参数代入飞秒激光与宽带隙介质相互作用的动力学速率方 程并进行数值模拟。在脉冲开始作用后3 0 矗前多光子电离是主要的自由电子产 生机制，随后碰撞雪崩电离逐渐加大。电子浓度达到最大值时，碰撞雪崩电离产 生的电子浓度增长占到了电子浓度总增长的约7 0 ，复合带来的影响约6 。电 子浓度在达到最大值之后开始下降，有效弛豫时间为4 9 0 f s 时，脉冲作用2 p s 后 自由几乎全部复合。 3 、同时考虑缺陷复合和俄歇复合机制，结合实验现象，我们对现有动力学 速率方程进行适当修改和调整。在2 5 0 r s 前同时考虑缺陷复合和俄歇复合、2 5 0 蠹 之后只考虑俄歇复合。在缺陷复合系数为9 x1 0 一 c r n 和俄歇复合系数为4 5 l o 一嚣c m 6 s 时我们得到了与实验拟合结果基本一致的电子浓度变化曲线。 4 、总结出在飞秒激光与t a 2 0 s 薄膜相互作用过程中，多光子电离机制产生 种子自由电子，碰撞雪崩电离则让电子浓度指数增长，有效弛豫时间不再是常数， 缺陷复合和俄歇复合机制占主导地位。在脉冲开始作用2 5 0 f s 后缺陷复合的影响 基本可忽略而以俄歇复合为主。 关键词：飞秒激光、介质薄膜、激光预损伤、时问分辨、光生电子浓度 a b s t r a c t f c m t o s e c o n dl a s e rh a sb e c o m ei n c r e a s i n g l yi m p o r t a n ti nr e c e n ty e a r sf o rm a n y r e s e a r c h e sa n dt e c h n o l o g i e s , i n c l u d i n ga n a l y s i so f d y n a m i cp r o c e s s e so fp h y s i o - c h e m i c a lr e a c t i o n s , m i c r o f a b r i c a t i o n , t h i nf i l mf o r m a t i o n , d 【c i ts h o w s 翻) l n eu n i q u e a d v a n t a g e so v e rl o n gp u l s el a s e r sw h e ni l l u s t r a t e sm a t e r i a l s , s u c ha sh a z ( h e a t - a f f e c t e d - z o n e ) “f r o z e n ”a n do p t i c a ls u b d i f f r a c t i o nl i m i t u l t r a f a s tp r o c e s s i n go f w i d e b a n d g a pd i e l e c t r i c sf o rm i c r o - a n dn a n o - d e v i c e si sap r o m i s i n gt e c h n o l o g yt h a t i sg e n e r a t i n gt r e m e n d o u si n t e r e s t t h es t u d yo f u l t r a s h o r tp u l s el a s e r - m a t t e r - i n t e r a c t i o nh a sb e e nas u b j e c to fi n t e r e s ti nr e c e n ty e a r sb e c a u o ft h en e e df o ro p t i c a l c o a t i n g sw i t hh i g hd a m a g et h r e s h o l d s b a s e do nt i m e - r e s o l v e dt r a n s i e n tr e f l e c t i v i t ya n dt r a n s m i s s i o n , l a s e r - i n d u c e d c h a n g e so fo p t i c a lc o n s t a n t so fs i n g l el a y e rt a 2 0 s t h i nf i l mt oh i g i i - i n t e n s i t y f e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e sa r ci n v e s t i g a t e d a sf a ra st a 2 0 st h i nf i l mi sc o n c e r n e d ，b ya m o d e lo f s i n g l ea b s o r p t i o nf i l mo nt r a n s p a r e n ts u b s t r a t e ，p e a km o d i f i c a t i o n so f - 2 瞄， 0 0 3 5 ，- 4 3 ，0 15a ta b o u t9 0 f sa r c rt h ep u m pp u l s ew e r er e t r i e v e d , f o ri n d e xo f r e f r a c t i o n ，e x t i n c t i o nc o e f f i c i e n t , r e a lp a r ta n di m a g i n a r yp a r to fd i e l e c t r i cc o n s t a n t s ， r e s p e c t i v e l y r e t r i e v e dp h o t o - i n d u c e de l e c t r o nd e n s i t yp e a k s t o3 8 x1 0 2 0 c m 一3a ta b o u t 8 0 f sa f t e rt h ep u m p p u l s ea n dd e c a y sa b o u t5 3 a t2 p s t h e o r e t i c a ld e s c r i p t i o nb a s e d o nt h es o l u t i o no ff o k k e r - p l a n c ke q u a t i o nf o rt h es y s t e ma f t e re x c i t a t i o ni sp r e s e n t e d t h ec o n t r i b u t i o no fi n d i v i d u a li o n i z a t i o na n dr e l a x a t i o nm e c h a n i s mi ss t u d i e da n d c o m p a r e d t h ep h e n o m e n o l o g i c a lm o d e lc a ne x p l a i nt h eo b s e r v a t i o n sa st h ei n t e r p l a y o fk e l d y s hm u l t i - p h o t o i o n i z a t i o n ，i m p a c ta v a l a n c h ei o n i z a t i o n ，a n dc a r r i e rr e l a x a t i o n b yas i m p l er a t e - e q u a t i o nw a sa m e n d e d w ec o n c l u d et h a ti nt h ei n t e r a c t i o no f f e m t o s e c o n dl a s e rp u l s e sa n dt a 2 0 5t h i nf i l m ，m u l t i p h o t o ni o n i z a t i o ns u p p l i e ss e e d e l e c t r o n sw h i l ei m p a c ta v a l a n c h ei o n i z a t i o nb o o s t sf r e ee l e c t r o nd e n s i t yi n c r e a s i n g e x p o n e n t i a l l y a n dt h e nd e f e c td e c a ya n da u g e rd e c a ym a i n l yc h a r g ef o re l e c t r o n p o p u l a t i o nr e d u c t i o nw i t h i n2 5 0 f sa f t e rt h ep u m pp u l s e ；a n dt h e r e a f t e r , t h er o l eo f a u g e rd e c a yd o m i n a n t ss i g n i f i c a n t l yi np i c o s e c o n dt i m es c a l e k e y w o r d s ：f e m t o s e e o n dl a s e r , d i e l e c t r i cf i l m ，l a s e r - i n d u c e dp r e - d a m a g e ， t i m e - r e s o l v e d ，p h o t o - i n d u c e de l e c t r o nd e n s i t y 论文独创性声明 本论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。论文中除 了特别加以标注和致谢的地方外，不包含其他人或其它机构已经发表或撰写过的 研究成果。其他同志对本研究的启发和所做的贡献均已在论文中作了明确的声明 并表示了谢意。 作者签名： 论文使用授权声明 日期： 厂 仞d b 。) 少 本人完全了解复旦大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留 送交论文的复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布论文的全部或部分内 容，可以采用影印、缩印或其它复制手段保存论文。保密的论文在解密后遵守此 规定。 作者签名 导师签名：日期： 涉j 。bj 6 丐 1 1 激光与物质相互作用简介 第一章绪论 激光( l a s e r ，l i g h ta m p l i f i c a t i o nb ys t i m u l a t e de m i s s i o no fr a d i a t i o n ) 作 为一种非常特殊的光源，实现了将能量在时间和空间上相对高度集中地传播。众 所周知，激光具有以下一些特点： l 、单色性好，波长范围宽； 2 、方向性好； 3 ，高能量、高功率； 4 、优异的相干性等。 自激光1 9 6 0 年被发现以来，其与物质相互作用就一直是人们关心的问题， 从工业上的激光加工应用技术，到军事上的激光破坏机理研究，均与之密切相关， 这得益于激光的这些特点。 激光束辐照各种介质、材料和结构物( 统称“靶物质一) 所发生的物理、 化学、生物等现象的研究领域，包括激光辐照产生的各种如光学、电磁学、热学、 力学和生物学等效应，以及发生了物理、化学变化的靶物质等，统称为激光与物 质相互作用。激光与物质相互作用包括许多研究分支，仅在物理学科内来说， 就涉及到激光物理、原子与分子物理、等离子体物理、固体与半导体物理、物理 力学、连续介质力学和爆炸力学等等l 2 。 到今天，激光技术已经实现了从远红外到x 射线的全波段输出、输出功率 已升至数千瓦、脉冲持续时间获得了从纳秒( n s ，l o - 9 s ) 、皮秒( p s ，1 0 。2 s ) 到 飞秒c f s ，1 0 - ”s ) 甚至阿秒( a s ，1 0 - 哺s ) 的压缩。 我们来简单回顾一下激光与物质相互作用这一领域的发展历史。 1 9 6 0 年，第一台红宝石激光器一经面世，就开始了激光辐照效应的实验研 究。这项工作在很大程度上是定性的，因为激光能量的精确量值并不是关键；很 快，- 激光器( 钕钇铝石榴石或钕玻璃) 就替代了红宝石激光器。2 0 世纪6 0 - 7 0 年代，红外和近红外波段输出的高功率激光系统，例如c 0 2 和n d ：y a g 激光器占 主导地位3 4 。目前它们的平均输出功率可以达千瓦量级，光能量的输出方式局限 在纳秒的时间范围内。由于激光脉冲持续时间较长，远大于材料的热扩散时问， 激光与物质相互作用机理主要是基于材料中的电子通过对光子共振线性吸收获 得的热能，因此本质上依赖于材料的热学特性，属于热熔性过程。 发展至2 0 世纪7 0 8 0 年代，开始出现以紫外波段输出的准分子激光系列，利 用短波长特性，材料通过线性吸收大能量的单个光子就可直接切断其中的分子或 原子结合键，在表面生成等离子体，因此实质上属于光化学反应，热扩散影响较 小而非热熔化过程。由于紫外激光与物质的作用根本上仍基于共振吸收的原理 例如对于多数光学玻璃和石英材料吸收带能量大，相当于1 3 3 n m 的吸收波长， 紫外激光正好位于吸收带的边缘，几乎是透明的，而且当波长2 2 0 0 r i m 时，还 存在聚焦光学元件表面辐射损伤问题，因此受到很大的局限拍。 同时，调q 激光器的出现使激光与薄膜相互作用引起了人们的注意。高功率、 短波长激光器的出现使人们进一步发现光学器件本身所能承受的破坏能力已经 成为限制这些激光器发展的重要因素之一7 。 2 0 世纪9 0 年代初，随着宽带可调谐激光晶体和自锁模技术的出现，飞秒激 光技术得到了突飞猛进的发展。以掺钛蓝宝石为代表的新一代飞秒激光器，输出 激光中心波长位于近红外波段( 8 0 0 n m ) ，光脉冲的持续时间最短可至4 5 f s 。 借助于多级啁啾脉冲放大( c p a ) 技术，单脉冲能量从几个纳焦耳就可放大至几 百毫焦耳、甚至焦耳量级，此时脉冲的峰值功率可达g w ( 1 0 9 w ) 或t w ( 1 0 珏w ) 甚至p w ( 1 0 ”w ) 量级，再经过聚焦后的功率密度为1 0 1 5 1 0 2 w c m 2 甚至更高， 比将太阳辐射到地球上的全部光聚焦成针尖般大小后的能量密度还要高，具有如 此高峰值强度和如此短持续时间的光脉冲与物质相互作用时，能够以极快的速度 将其全部能量注入到很小的作用区域，瞬间内的高能量密度沉积将使电子的吸收 和运动方式发生变化，避免了激光线性吸收、能量转移和扩散等的影响，从而， 从某种程度来讲，在根本上改变了激光与物质相互作用的机制。 回顾历史不难发现，激光与物质相互作用的进程，受到激光技术本身发展 的强烈影响。随着激光技术的不断发展，激光器的性能也得到不断的改善，光束 性能将不断提高，激光与物质相互作用的研究将越来越引起人们的高度重视。 1 2 飞秒激光 1 9 7 6 年，人们首次在染料激光器中实现飞秒激光脉冲输出以来9 ，飞秒激光 技术获得飞速发展。19 8 2 年美国贝尔实验室的r l f or k 等人首次运用碰撞脉冲 锁模( c o l l i d i n gp u l s em o d e - l o c k i n g ，简称c p m ) 技术在环形染料激光器中获得9 0 f s 的光脉冲旧。1 9 8 5 年，同样是贝尔实验室的j a v al d m a n i s 等人在激光腔内引入 可补偿腔内群速弥散的四棱镜结构，得至u 2 7 f s 的光脉冲。1 9 8 6 年中科院西安光 机所陈国夫研究员在英国s t a n d r e w s 大学物理系采用同样结构，在c p m 环形染料 激光器上得到了1 9 f s 的光脉冲2 ，这是染料激光器迄今为止最好的结果。 在二十世纪八十年代后期，随着一些优质激光晶体生长的成功及各种锁模 技术的发明，掀起了飞秒激光的第二次革命，掺钛蓝宝石( t i ：s a p p h i r e ，t i ：a 1 2 0 3 激光器是一个典型代表 。掺钛蓝宝石具有热导率高( o 3 3 一o 3 5 w c m ) 、硬度 2 大( 莫氏9 ) 、吸收光谱宽( 4 0 0 - 6 0 0 n m ) 、荧光光谱宽( 6 5 0 - 11 0 0 n m ) 、上能级寿命长 ( 3 2 1 n s ) 和光学均匀性好等优点，是固体激光器较理想的材料，并可望产生极短 的光脉冲激光锁模技术方面也取得了突飞猛进1 9 8 9 年底，美国m i t 的个研 究小组运用附加脉冲锁模( a d d i t i v ep u l s em o d e - l o c k i n g 简称a p m ) 技术从钛宝石 激光器中输出了2 0 0 蠡的光脉冲1 4 ；1 9 9 1 年日本的y i s h i d a 等通过在钛宝石腔内插入 慢可饱和吸收体染料获得了更短的脉冲h ；同时人们也在钛宝石激光器中成功地 运用了主动锁模、被动锁模、同步泵浦锁模、相加脉冲锁模等各种锁模技术，实 现了飞秒短脉冲的产生。然而，掺钛蓝宝石激光器的迅速发展和广泛应用主要归 功于克尔透镜锁模技术的出现。1 9 9 1 年初，圣安德鲁斯大学的d e s p e n c e 等人运 用自锁模( s e l f - m o d c l o c k i n g ，简称s m l ) 技术或称克尔透镜锁模( k e r ri , e l l s m o d e l o c k i n g ，简称k l m ) 技术产毕6 0 f s 的钛宝石激光脉冲1 6 | 与染料激光器相比， 钦宝石激光器不但脉冲窄，功率高，而且结构简单，调节方便，工作稳定，很快 替代染料激光器而成为超快现象研究的主要工具1 9 9 5 年，a s t i n g l 等人首次运 用啁啾镜和插入色散补偿片进行腔内色散控制，这种技术称为腔镜色散控制技术 ( m i r r o rd i s p e r s i o nc o n t r o l ，简称唧) ，最终在线型腔中获得了小于i o t s 的光脉冲 1 7 ；1 9 9 6 年，a k a s p e r 和k d w i t t e 等人也用m d c 技术在单向环型腔中获得短至l o f s 的脉冲博；同年，许林和c h r i s t i a ns p i e l m a n n 等人在环型腔中全部采用啁啾镜获得 t 7 5 f s 的短脉冲悖；1 9 9 7 年，i d j u n g 等人在钛宝石激光器中采用宽带半导体可饱 和吸收镜( s e m i c o n d u c t o rs a t u r a b l ea b s o r b e rm i r r o r s ，简称s e s a m s ) 结合喟啾镜及 棱镜对进行色散控制的方法获得了6 5 f s 的短脉冲2 0 。1 9 9 9 ，u m o r g n e r 等人在腔 外运用啁1 瞅镜和低色散棱镜对相结合的方法来进行色散控制，获得了带宽超过 4 0 0 n m 、脉宽为5 4f s 的短脉冲2 1 。2 0 0 3 年达到3 4 f s 2 2 。这个宽度也是从激光振荡 器直接产生的最短脉冲。 然而，直接从飞秒脉冲激光振荡器输出的单脉冲能量低( n j 数量级) ，重复频 率高( 1 0 0 m h z 左右) 很多应用受到限制，如激光受控核聚变、半导体载流子动 力学研究等。为了满足高功率方面的需求，超短脉冲的放大与压缩技术成为激光 学科的重要研究方向之一。1 9 8 7 年j u 髓i ne 等人在激光腔外把7 0 f s 的光脉冲压缩 到16 f s 2 3 ，同年f o r k 等人通过采用高阶非线性色散补偿技术，得到6 矗的光脉冲2 4 ， 1 9 9 6 年，a n d d u sa a l t u s k a 和魏志义等人运用单模光纤和棱镜光栅对( 或碉啾镜) 压 缩技术把从腔倒空自锁模钛宝石激光器中产生的1 3 f s 的脉冲压缩到5 。1 9 9 7 年，s s a r t a n i a 和程昭等人使用无光栅的展宽器对钛宝石光脉冲进行放大，用棱镜 对压缩后输出2 0 r s ，1 5 m l 的放大脉冲，再采用中空光纤和啁啾镜压缩产生了 0 1 t w 、小于5 f s 的脉冲珀，1 9 9 8 年，k y a m a k a w a 和m a o y a m a 等人运用三级放大 器在重复频率为l o hz 下产生了1 0 0 t w 、小于2 0 r s 的光脉冲2 7 ，平均功率1 9 w ，聚 3 焦后的强度达到3 1 0 2 0 w c m 2 。近几年已有p w 量级的高功率激光放大器研制成 功，并有多个更高峰值功率的激光放大器正在设计和建造中。 总之。掺钛蓝宝石激光晶体、克尔透镜锁模技术和超宽带高阶色散可控的 啁啾多层介质镜将飞秒激光脉冲推至极限，脉宽短至单周期，峰值功率高至太瓦， 为超快、超强极短条件下的物理、化学现象的研究提供了强有力的工具 掺钛蓝宝石飞秒激光器常见结构如图1 1 所秽： 呻l a m r b e a m m l ( 5 3 2 叫5 1 4 衄) 图1 i 常见钛宝石飞秒激光系统o c 1 3 飞秒激光的应用 相比于长脉冲激光，飞秒激光具有极窄的脉宽和非常高的峰值功率，在汽 车、医学、自动化、国防、航空航天、l t 、电信、生物、测量和显微镜学和环境 技术等行业和领域，得到了越来越广泛的应用。其应用主要有以下三个方面： o 由于飞秒激光的超短脉冲宽度，飞秒激光技术可用于多种时间分辨光谱 技术和泵浦，探测技术2 9 。它的发展直接带动物理、化学、生物、材料与信息科学 的研究进入微观超快过程领域，已经成为研究物理、化学、生物学中原予、分子 的超快过程，揭示微观物质运动规律的基础研究手段。众所周知，物质是由分子 和原子组成的，但是它们不是静止的，都在p s 甚至更短的时间量级里快速地运动 着，这是微观物质的一个非常重要的基本属性。飞秒激光的出现使人类第一次在 原子和电子的层面上观察到这一超快运动过程。基于这些科学上的发现，飞秒激 光在物理学、生物学、化学控制反应、光通讯等领域中得到了广泛应用。特别值 得提出的是，由于飞秒激光具有快速和高分辨率特性，它在病变早期诊断、医学 成像和生物活体检测、外科医疗及超小型卫星的制造上都有其独特的优点和不可 替代的作用3 0 , 3 1 飞秒激光尤如一个极为精细的时钟和架超高速的“相机一， 可以将自然界中特别是原子、分子水平上的一些快速过程分析、记录下来。飞秒 激光在超快现象研究领域中所起到的是一种快速过程诊断的作用。据自然报 道，德国和奥地利的科学家用飞秒激光技术成功观测到了原子内部电子的运动。 由于飞秒激光脉冲的超高峰值功率，飞秒激光在超强领域中( 又称为强场 物理) 也得到了广泛应用。飞秒激光技术是产生激光等离子体、超短x 激光、新 4 一代粒子加速器和激光核聚变快速点火的新途径之一3 2 飞秒激光所对应的电磁 场远大于原子中的库仑场，从而很容易地将原子中的电子统统剥落出去。因此， 飞秒激光是研究原子、分子体系高阶非线性、多光子过程的重要工具与飞秒激 光相应的能量密度只有在核爆炸中才可能存在。飞秒强光可以用来产生相干x 射 线和其它极短波长的光，可以用于受控核聚变的研究。 o 飞秒激光用于超微细加工是飞秒激光的又一个重要应用研究领域。这一 应用是近几年才开始发展起来的，目前已有了不少重要的进展驺。与飞秒超快和 飞秒超强研究有所不同，飞秒激光超微细加工与先进的制造技术紧密相关对某 些关键工业生产技术的发展可以起到更直接的推动作用。 通常，用持续时间大于1 0 p s ( 相当于热传导时间) 的激光脉冲与材料相互 作用，主要由于热效应使材料发生变化；而用脉冲宽度只有几千万亿分之一秒的 飞秒激光来进行加工，热传导和流体的运动在脉冲持续时间内几乎可以忽略，热 损伤( t h e r m a ld a m a g e ) 和热影响区( h a z ，h e a t - a f f e c t e d - z o n e ) 将大大减小， 加工孔径的熔融区很小甚至没有m 。另外，飞秒激光加工还具有加工区域可小于 聚焦尺寸、突破衍射极限。这些无可比拟的优点使得飞秒激光超微细加工成为当 今世界激光、光电子行业中的一个极为引人注目的前沿研究方向 可以毫不夸张的说，飞秒激光是由激光科学发展起来的最强有力的新工具 之一，具有重要的科研和实用前景。 1 4 飞秒激光与物质相互作用的机理 由于超短和超快的优异性能，飞秒激光与物质相互作用时往往诱发诸如多 光子效应、自聚焦、雪崩电离等各种非线性现象，但是飞秒激光与物质相互作用 的机理目前尚不清楚，根据现有的实验现象和理论模拟，人们提出了多种不同的 解释模型，主要有以下几种： 阈值模型”。研究表明，从连续波到几十个皮秒的脉宽，烧蚀过程是离子 雪崩，始于内部电子，烧蚀阈值常常有很大的偏离，然而飞秒激光的烧蚀阈值偏 离非常小，只有能量密度达到一定值时才会发生烧蚀，损伤行为从一种统计属性 转变为一种确定行为。 0 微爆炸模型3 6 飞秒激光在与物质相互作用时，在物质内部由于恒定体积 内温度和光生非平衡载流子密度骤然增加，会在物质内产生巨大的压力从而造成 物质的损伤。 0 库仑爆炸模型了7 。库仑爆炸模型最初的提出是针对表明损伤。1 9 9 7 年c h e n g h p 和g i l l a s p yj d j 用分子动力学方法模拟研究了硅表面的库仑爆炸雏。2 0 0 0 年德国 h e n y km 等人分析了飞秒激光烧蚀蓝宝石( 晶态a 1 2 0 3 ) ，得出结论基本的烧蚀过 程是由于表面爆炸即库仑爆炸所引起另外一些对宽禁带材料的研究证实了库仑 爆炸模型的合理性。 色心模型抑。该模型的前提是假设光敏效益产生于缺陷处局域电子的激 发，理论依据是k - k ( k r a m , r s k r o n i g ) 关系。该模型可解释一些玻璃材料在飞秒辐 照下的现象。 0 偶极模型帅。此模型建立在光子激发电离玻璃内的缺陷，形成内建周期性 空间电荷场的基础上。 但至今还没有一种模型能完全解释飞秒激光与各种物质相互作用的机制和 具体过程。这一领域仍然需要大量的进一步的理论和实验工作 1 5 飞秒激光与介质薄膜相互作用 薄膜光学的早期历史最早可追溯到十九世纪，18 7 3 年m a x w e l l 的巨著论电 与磁，奠定了分析薄膜光学问题所必需的全部理论基础甚至在更早一些的1 8 1 7 年f r a u n h o f e r 用酸蚀的方法制备了可以说是第一批减反膜。但光学薄膜的真正发 展是在1 9 3 0 年真空蒸发设备出现以后。第二次世界大战后，在光学技术、彩色摄 影，电视、激光及空间技术发展的推动下，光学薄膜技术得到了飞速的发展。薄 膜在光学装置的几乎所有特性方面都起着重要作用，可以毫不夸张的说，没有光 学薄膜，大部分光学系统就不可能正常工作。薄膜光学已成为光学学科的一个越 来越重要分支，特别是由于光谱干涉技术、激光技术及空间光学的推动4 1 。 近年来，离子束溅射( i b s i o nb e a ms p u t t e r i n g ) 成为制备光学薄膜的热 点，与传统的工艺方法相比，离子束溅射制备的光学薄膜具有更高的能量( 1o e v 甚至更高，而气相沉淀工艺中的分子能量的典型值仅为0 1 o 3 e v ) ，因此可形 成分子非常密集的膜层，微结构接近于非定形( a m o r p h o u s ) 。这就使得离子束 溅射制备的光学薄膜具有更优异的光学质量、更高的损伤阈值和与体材料相近的 折射率，例如借助于离子束溅射工艺，n d ：y a g 激光器系统的镜面光学损耗可以 降低到l p p m 甚至更低4 2 。 介质薄膜经常被用于光学器件的涂覆。光学薄膜元件是激光器及其相关的 光学系统中的重要元件前面提到，光学器件本身所能承受的破坏能力已经成为 限制超快、超强光学发展的重要因素之一。飞秒激光与介质薄膜相互作用机理的 研究一方面可以帮助我们理解飞秒激光与物质相互作用的机制和具体过程，另外 一方面，可以为改进镀膜工艺，改善镀膜质量提供理论根据，反过来可促进超快、 超强光学的发展。 电介质作为一种高能隙材料，在微纳米技术中也扮演着非常重要的角色。 用超短激光脉冲对电介质材料进行微精细加工是一种颇有应用前景的新的研究 6 领域。 因此，飞秒激光与介质薄膜相互作用机理的研究具有很重要的科学和工程 价值。目前，飞秒激光与电介质相互作用的理论、实验研究，已经成为了研究的 热点之一 1 6 论文的组织安排 本文以时间分辨的反射率和透射率为出发点，主要研究了飞秒激光脉冲下 t a 2 0 5 介质薄膜光学性质的变化。第二章从m a x w e l l 方程组出发，介绍了飞秒激光 脉冲与介质相互作用中基本的非线性传播理论，阐述了在透明介质中的白位相调 制、自聚焦等非线性现象。第三章主要介绍了飞秒激光脉冲与电介质相互作用中 能量沉积和驰豫的主要过程，以f o k k e r - p l a n c ke q u a t i o n 为理论工具，给出了飞秒 激光脉冲与介质薄膜相互作用的动力学速率方程在第四章中，首先简要介绍了 实验装置和设备，然后基于单层吸收介质膜一基底模型，结合时间分辨的反射率 和透射率，拟合了飞秒激光辐照下t a 2 0 5 介质薄膜光学常数的变化第五章结合 飞秒激光脉冲与介质薄膜相互作用的速率方程进行数值模拟并与实验拟台结果 进行比较。总结和展望是第六章的主要内容。 第二章飞秒激光在介质薄膜中的传播 众所周知光既是种电磁波。所以在传播过程中，应该表现出波动所具 有的特征干涉、衍射和偏振等现象，飞秒激光也不例外。我们首先从麦克斯 韦方程组开始讨论。 2 1 介质中的m a x w e l l 组 研究薄膜的光学特性，从理论观点来说，就是研究光波在介质中的传播， 因此，解麦克斯韦方程组是最有效的方法。 对各向同性的介质 乳d = 咖驴 ( 2 1 ) 刃e=-abot(2-2) c v x h = 4 刀r ( j + 厶) ( 2 3 ) 矶b = 0 ( 2 - 4 ) 联系电磁场基本矢量间关系的物质方程 d = 晒 q m o ，它们是入射角和入射媒质折射率 以及薄膜的折射率和消光系数的函数。 ( 砘+ i v y ) 2 = 研c o s 2b = 研( 1 一s i n 2 鼠) = 解一n ：s i n 2o o = 彳一砰一n ：s i n 2 岛一f 2 啊毛 实部与虚部应分别相等，有 群卜砰= 砰一砰一n ：s i n 2 e o和v i = 一一与联立可以求解码、v i 2 u ；= ( 砰一砰- n 0 2 s i n 2 岛) 2 + 4 4 k ? + 砰一砰- n ：s i n 2 岛l 2 砰：；i f i f i 吾五_ 瓦了研一( 砰一砰一n 2 。s i n ：岛) f 2 。3 ) 菲涅尔公式是薄膜光学中最基本的公式之一，即使对吸收介质也是有效的 限于篇幅，这里直接给出菲涅尔公式，常见的光学书都能找到其推导。 对p 偏振光( t m 波，e 在入射平面内) ： = ( oc o s b 一lc o s e o ) 0 v 0c q + lg o s 岛) ( 2 3 4 ) ，= 2 n oc o s o o ( r oc o s e , + icos岛)(2-35) 对s 偏振光( 1 1 e 波，e 垂直于入射平面) ： = ( n o c o s o o n 1 c o s b ) ( o c o s 岛+ ic o s b ) ( 2 3 6 ) = 2 o c o s e 0 ( n o c o s o o + 1c o s g ) ( 2 - 3 7 ) 下面以p 分量为例，计算两个界面上的反射系数r l 、r 2 和，l 、如。 根据( 2 3 4 ) 式，i = p ie 瞒= ( c o s b 一只o o s o o ) ( n oc o s e , + 羁c o s e o ) = ( n o lc n s o , 一；c o s 岛) ( mc n s o , + i c o s 岛) 一n o ( u i + 川) 一( 力f 一砰一i 2 r k t ) c o s o o n o ( u + 川) + ( 群一砰一i 2 n l k o c o s o o 1 2 砰：呸垫二! 蔓= 蔓2 竺! 鱼! 匦坠兰卫生竺苎鱼! ：l 二矗= ! 二确掣嚣篙嘲- 协3 8 ) 伽枰 s 岛素鬻篙孝击j 右回类似地，对第一界面透射 2 毋= 瓦石了瓦击鼍誊写兰 有回 l i l1 i 叶j 十l q 一一二q ，。u 摹 砰= 面丽雨警篇杀琢丽 t a n 石= 完全相同地，我, f f l 得到第二个界面上的反射和透射系数： 屹= 岛一如= 芸摹三 三差兰妄s 主兰薹粼 ：一砬：二丛堡二型笠尊坐翌旦生一 n d u , + 川) + ( 霄一砰一i 2 n 俺) c o s 0 2 露= i 吃n 2 坼u , + - ( ( 砰4 一- 砰& z ) ) c o c o s s 岛o a 】 2 ：+ + 【也* h , 一+ 2 2 码n 毛k , c o c o s s b s a 】 = ： l t a n 戎卸删岛葫筹裂j 乒面而案嚣蔫i t a n 魁= 雨穗鬻篡j ( 2 - 3 9 ) ( 2 - 4 0 ) ( 2 - 4 1 ) 这样将( 2 3 8 ) ( 2 4 1 ) 代入( 2 2 9 ) ( 2 - 3 2 ) 中就可得到p 光通过透 明基底上的单层吸收薄膜的反射率和透射率。 对s 分量则有： 伽磊= 石2 再v , n o 丽c o s o o ( 2 4 2 ) t a n 以= 若黼( 2 - 4 3 ) 实际上是切向分量的振幅透射系数，主要是为了简化后面透射率的计算 1 3 砰一砰砰一耳 + 一十 + 一+ 2 2 2 2 )一)、，一) 嘶一蚝 一q