（环境科学专业论文）关于化学质量平衡cmb受体模型应用中若干技术问题的研究.pdf

第一章研究概述 1 . 1 颗粒物污染现状 1 9 9 6 年，国务院发出了 关于环境保护若干问题的决定 ，要求到2 0 0 0 年， 直辖市及省会城市、经济特区城市、沿海开放城市和重点旅游城市的环境空气、 地面水环境质量，按功能区分别达到国家规定的有关标准。 几年来， 各级政府及环保部门不断加大治理空气污染的力度， 采取一系列有 效措施， 取得了一定的成效， 尤其是在治理有组织排放源的消烟除尘方面， 成效 显著。但是，我国城市 ( 尤其是北方城市)颗粒物污染依然非常严重。 国家环保总局发布的2 0 0 1 年 中国环境状况公报显示，颗粒物是我国城 市环境空气中的首要污染物，是影响环境空气质量的主要因素。2 0 0 1年度全国 3 5 0 个城市中，达到国家空气质量二级标准的城市占3 6 . 3 % :有2 2 3 个城市空气 质量超过国家二级标准， 占6 3 . 7 % ; 其中1 0 9 个城市空气质量超过国家三级标准， 占统计城市的3 1 . 1 % ，见表1 - l 0 表1 一 1 2 0 0 1 年颗粒物污染程度分级统计 污染水平 达到一级标准 达到二级标准 达到三级标准 超过三级标准 总计 统计的城市数占统计城市总数的百分比 ( %) 1 0 1 1 7 1 1 4 1 0 9 3 5 0 2 . 9 3 3 . 4 3 2 . 6 3 1 . 1 我国大部分北方城市总悬浮颗粒物 ( 丁 s p ，空气动力学直径51 0 0 n m )的年均 浓度值为3 0 0 - 4 0 0 w g / m ， 比国家二级标准2 0 0 t g / m 高1 . 5 - 2 . 0 倍， 远高于在长期 暴露时， 对人体产生可能影响的最低年均浓度1 工 0 - 1 8 0 w g / m 川 。 同时， 从颗粒物 污染的变化趋势来看， 大部分城市的颗粒物污染没有明显减轻2 。因 此， 可以预 见在相当长一段时期内，颗粒物污染将是影响我国城市空气质量的首要因素。 1 . 2 环境空气中颗粒物的危害 环境空气中的颗粒物按其空气动力学直径可分为t s p 、 可吸入颗粒物 ( p m 空气动力学直径-l o lw n ) . p m 2 . 5( 空气动力学直径 l a m 的气溶胶粒子。 扫描电子显微 镜 ( s e m ) 1 、 可以 观察i p m 以 下的 粒子: 2 、费 用高， 对无定型物不能用; 3 、手工检查颗粒物费时，限制了测量数目 计算机控制扫 描电镜 ( c c s e m ) 1 、根据粒径、形态、元素组成识别粒子，准确的颗粒物分类是 在受体模型中使用c c s e m 的基础;2 、分析速度快，对大多数粒 子都可计测，可以显示粒子的精细结构;3 、费用高，不能用于 有机粒子 表1 - 3 化学一统计学方法的技术内容及特点 方法技术内容及特点 化学质量平 衡 ( c m b ) 法 富集因子法 空间模式 1 、基础是质量守恒，原理清楚， 易于为人们接受， 是应用最广泛 的一种模型; 2 、 要经常监测源样品和受体样品， 列出排放源清单; 3 、可以定量评价各类源的贡献率，费用高。 i 、通过检验变量间的关系或样品间的关系进行分析:2 、判别因 子类别， 不需事先了解污染源的情况; 3 、与排放源有关的任何次 生和短期物质都能列入分析中，包括浓度以外的变量，如颗粒物 的粒径、 风速和温度等: 4 、 为了得到源排出的具体物质对受体的 贡献率，需要源排放物的成分组成资料。 1 、以线性最小平方拟合为基础， 求一个变量与多个变量之间的关 系，了 解它们之间的相互关联情况和变化规律; 2 、 要求变量间应 相互独立，一般在回归前先用因子分析选择 p 个变量，分别代表 p 个源;3 、可估计排放源成分谱。 1 、 根据气溶胶成分的组成比的变化， 推定污染源， 是双重归一化 数据处理的结果; 2 ,减少了在采样过程中受风速、 风向、 样品多 寡等可变因素的影响， 比用绝对浓度进行结果解释更为确切可靠; 3 、只能定性的给出所研究元素的污染程度;4 、需要源排放物的 成分组成资料，对有些污染源不适用。 工 、空间模型是比较地理关系已知的不同接受点上测量的样品浓 度，由样品中元素的空间分布与已知源的位置和化学组成之间的 关系确定源的影响; 2 、 此法间接地推定污染源， 简易， 但不能获 得有关污染源的资料。 在多种受体模型中，化学质量平衡 ( c m b )受体模型原理简单易懂，可以定 量地给出各类排放源的分担率， 成为了实际研究工作中研究最多， 应用最广的受 体模型。 1 . 5 化学质量平衡 ( c m b )受体受 体模 型的 发 展 回顾 c m b 模型发展的历程，3 0年来 c m b 受体模型的研究成果，主要体现在 以下几个方面。 ( 1 ) c m b 受体模型及其算法的发展。1 9 7 2 年m i l l e r , f r i e d l a n d e : 和il i d y 等人、 第 一 次正式给出了 化学元素平衡法方程式， 并将其命名为化学元索平衡法 ( c f b ) o 1 9 8 0 年c o o p e r 和w a t s o n 】 将化学元 素平衡法重新命名为 化学质量平 衡 法 ( c m b ) 。 此后该模型的求解问题引起了很多学者的关注, j 手 相继提出了多种算 法 ( 见第 三章) 。1 9 8 2年， h e n r y , r . c . 发表了“ 使用最小二 乘法拟合受体 模型的精度分析” 的论文， 推动了c m b 模型算法的发展。 1 9 8 4 年， w a t s o n , j . g . 等人刘 提出了有效方差加权最小二乘法用于化学质量平衡受体模型求解的方法， 该方法一直沿用至今， 并被美国e p a 推荐纳入e p a 的源解析技术系列， 同时，该 算法也标志着c m b 的求解方法基本走向成熟。 ( 2 )源成分谱研究方面的发展。源成分谱研究是 c m b模型的基础，这方面 的早期研究主要集中在源的粗颗粒成分谱方面。 随着国家环境空气质量标准的修 订，颗粒物污染的控制在从粗粒子向细粒子转变，比如我国1 9 9 6 年修订的大气 环境质量标准中增加了对p m ， 的控制内容，美国 1 9 9 7 年修订的大气环境质量标 准中增加了对p m ” 控制内 容， 等等， 因此， 对颗粒物来源的研究也在从粗粒子向 细粒子转变。 随着对p m ,。 和pm. 研究的不断深入， 对p m和p m z 。 源的采样技术及分析技术 得到了 很大的发展h 7- 4 1 。 再悬浮采样技术、 烟道等速稀释采样技术相继产生。 源 成分谱建立过程中， 所分析的化学组分不断增加， 从早期主要关注源和受体颗粒 物中的无机元素的组成特征， 发展到大量增加对有机物、 元素碳 ( e c ) 和有机碳 ( 0 c ) 以 及水溶性离子等分析内 容， 这样极大地丰富了源成分谱的内容， 为选择 更具特点的源类的标识元素奠定了基础。 ( 3 )对多环芳烃 ( p a h s )的来源解析研究成为了c m b受体模型发展的一个 重要领域4 y -a e ) 。 对多环芳烃的 研究结果表明， 多环芳 烃类化合物是一些污染源很 好的 标识 物。 例如， 有人 认为晕苯和苯并( g h i ) 韭是汽车源的 标识 物， ( 苯并( b ) 荧 葱 + 苯并( k ) 荧 葱) / 苯 并( g h i ) 韭的 值可以 区 别民 用 煤和 车辆 源q7 ) 。 多 环芳 烃的源解析结果不但可以得到环境空气中多环芳烃的主要来源， 同时， 也可以和 颗粒物源解析结果相互左证, 7 ( 4 ) 受体模型应用软件的发展。 第一个c m b 模型软件是1 9 7 8 年在俄勒冈州 研究 生中 心用f o r t r a n i v 编写的 14 8 1 ， 称为c m b 1 .0 ， 随 后又陆续软件进行了5 次升级， 直到c mb 6 . 0 。 但是c mb 1 .0 到c m b 6 .0 软件受到计算机等方面的限制， 存在着一定的局限性。c mb 7 .0 是用c语言 和f o r t r a n语言重新编写的软件， 不但在算法上有了突破， 采用加权有效方差最小二乘法， 同时计算机的发展为软 件运行提供了更大的空间，使得 c mb 7 .0得到了广泛的应用，但是它的缺点是 d o s 操作系统下的软件。c m b 8 .0是能在wi n d o w s 操作系统下运行的软件，它 虽然在算法上与c mb 7 .0 一样， 但它增强了软件运行的可视化，同时对文件和图 形的输出功能进行了改进。 c mb 8 .0与 c mb 7 . 0 的另一个区别是c mb 8 .0 不在支 持c m b 6 .0 及其以 下版本软件的 数据格式。 ( 5 ) c m b 受体模型的应用范围在不断扩大。 受体模型建立于城区尺度， 在此 尺度下， c m b 是一种可靠和常用的方法，得到美国e p a 和我国环保总局的推荐。 美国投入了大量的人力物力用于研究c m b 受体模型， 在多个城市和地区进行了应 用。 我国也从8 0 年代中期开始了c m b 受体模型的应用研究，并己 在多 个城市进 行了 应用，取得了较好的结果【11 1 . 8 0年代以 后，一些研究者把受体模型的应用 扩展到了区域尺度，旨在识别酸沉降和使能见度减低的源。 这方面的研究主要集 中在国外， 研究者把硫酸盐的长距离传输、降解与受体模型结合起来， 取得了较 好的结果5 11-5 1 。 为了 识别可在全球大气范围内 循环的颗粒物的 来源， 研究者把c m b 模型扩展到了 全球受体模型5 2 - 5 7 。 一些研究小组的研究结果初步表明 撒哈拉沙漠 的尘能向西通过大西洋上空， 亚洲尘暴中的颗粒物能向东通过太平洋上空。 一些 研究者研究了 太平洋上空的硫酸盐的分布和来源: 美国的部分研究者用c m b 模型 研究了 夏威夷不同 季节的 颗粒物来源，并取得了初步结果【5 幻 。 1 . 6 c m b 受体模型在城市空气资源管理中的作用 1 . 6 . 1 促进了 颗粒物污染防治观念的转变 传统的颗粒物污染防治观念主要是注重有组织排放源类， 所采取的污染控 制对策是消烟除尘， 实践己 经证明这样的管理模式是不全面的， 已 不能满足当前 空气环境管理的需要。 源解析技术的发展为环境管理提供了新的思路， 其研究结 果己使环境管理者的观念有了彻底的转变， 进而影响到了空气污染控制政策 从有组织排放源的单源类管理， 转变为有组织排放源与无组织排放源并重的多源 类管理。这种观念的转变为制定全面、科学的颗粒物污染防治对策奠定了基础。 1 . 6 . 2 为实现定量化管理提供了依据 颗粒物污染源的管理目 前能够定量化的部分还仅限于有组织排放的烟尘和 工业粉尘。 大气颗粒物源解析对颗粒物源类的管理提出了更高的要求， 不但要对 有组织排放源进行定量管理， 还要对无组织排放源进行定量管理， 并且能够基于 源解析的结果， 通过科学的方法将各源类的定量管理与环境质量联系起来。 比如 说， 对于裸露地面产生的扬尘， 若要通过加强城市生态建设进行治理， 那么可以 利用源解析结果和裸露地面现状资料， 粗略地计算因绿地率的增加而使大气环境 中颗粒物浓度降低的程度。进而可以定量地比较各类治理措施，优化治理方案， 到利用最少的投资， 收到最佳的效果。 这在没有对大气颗粒物进行源解析的情况 下，是难以实现的。 这种定量化的管理方式，要求对各类排放源的管理必须是定量化的，也就 是要建立起详细的污染源数据库，包括各类有组织排放源的尘排放量、燃煤量、 燃烧设备和除尘设备的各项指标、 绿地率、 裸地面积、 水域面积、 城区道路面积、 道路机械化清扫率、 施工工地数量、年水泥使用量、散装水泥使用率、 机动车数 量等等。 这些看似与环保部门关系不大的各项指标， 却与空气环境质量都有关系。 所以说源解析研究工作为大气环境质量管理工作创造了定量化管理的条件。 1 . 6 . 3 为制定科学的颗粒物污染防治方案供了依据 源解析受体模型是建立大气颗粒物各类排放源与大气环境质量之间输入响 应关系的技术方法。 由于大气颗粒物源解析结果给出了各颗粒物主要来源对环境 受体的贡献， 因此， 用源解析结果指导颗粒物污染防治工作， 可以提高颗粒物污 染防治的针对性、 科学性和合理性。 南开大学于2 0 0 0 年在源解析结果的基础上， 研究制定了 唐山市大气功能区达标实施方案( 54 ， 根据无组织开放源类对唐山市环 境空气中颗粒物的贡献率达到 7 0 % 这一源解析结果， 在制定了有组织排放源治理 方案的基础上， 重点制定了诸如城市生态建设、 城市基础设施建设、 城市综合管 理等针对无组织开放源类的治理措施。 该实施方案被国家环保总局视为城市颗粒 物防治方案的典范。目 前， 类似的研究工作己陆续在其它城市开展，同时，国家 环保总局已把源解析技术作为治理城市颗粒物污染的重要技术手段。 1 . 6 . 4 源解析技术在总垦控制中的应用 郭光焕等(5 5 在对颗粒物总量控制技术方法的 研究中， 将源解析技术纳入到总 量控制技术之中，用源分担率q 对环境目 标值 c 。 进行分解，建立起了a - p - c m b 模型，解决了颗粒物源排放总量与受体环境目标之间的对应关系，见下式。 q , ; = q c ,a ( s , / j s ) t + ( u , + w 0 q c r s ,t 式中: q i s ， 总量控制分区的允许排放总量，1 0 t / a ; c ;一 某颗粒物源类所排放的污染物的环境目 标值，m g / m ; a 一 地理区域性总量控制系数，1 0 t / k m / a ; s 一 总量控制分区面积，k m 2 ; s 一 总量控制分区面积之和，k m 2 ; u , - 干沉积速率，c m / s ; w r一 清 洗比 ， 1 . 9 x 1 0 - ; r 一 降水率，m m / a ; t 一总量控制周期， a q 一源类的分担率，%。 该方法解决了颗粒物来源复杂， 其总量控制难以与环境空气质量建立起定量 关系的难题，并在天津市大气主要污染物总量控制方案研究中得到了应用。 1 . 7论文的主要内容 本论文在我国城市颗粒物污染严重及国家环保总局已将源解析技术作为解 决颗粒物污染的重要技术手段的背景下，深入开展大气颗粒物源解析技术研究， 并在城市颗粒物源解析研究中予以应用。 针对日前应用c m b 模型开展大气颗粒物源解析研究中存在的诸如一组数据多 种结果、 颗粒物排放途径、 源成分谱的建立方法等问题， 本论文主要开展了以下 几方面的研究工作: ( 1 ) 在充分研究各颗粒物源类的化学组成特征的基础上， 提 出了建立具有代表性的颗粒物源成分谱的原则和方法; ( 2 ) 对c m b 模型输出结果 的不确定性进行了研究， 提出了穷举法解决一组数据多种结果的技术方法， 并编 写了相应的软件; ( 3 ) 阐明了扬尘的含义， 对扬尘的化学组成及来源进行了深入 的研究: ( 4 ) 提出了二重源解析技术方法， 解决了同一源类的颗粒物可以从不同 的途径进入到环境空气中的问题; ( 5 ) 在二重源解析技术基础上， 为研究颗粒物 污染的空间分布特征， 提出了 域际解析技术方法。 ( 6 ) 在以 上理论研究的基础上， 对济南市和石家庄市环境空气中t s p 和p m ,。 的来源进行了解析， 并讨论其来源特 征。 论文研究成果的意义在于不仅丰富和发展了c m b 受体模型的理论， 解决了若 干c m b 受体模型中多年来一直未解决的技术难题， 使我国的大气颗粒物源解析技 术水平在某些方面达到了国际领先或国际先进水平。 同时， 本论文的研究工作恰 逢我国贯彻“ 一控双达标” 政策的关键时期， 各颗粒物污染严重的城市正在积极 寻求颗粒物污染治理的技术方法和对策， 因此， 本论文的研究成果必将对我国城 市空气质量的改善及 “ 一控双达标”目 标的早日实现起到积极的推动作用。 参考文献 1 . u s e p a , a i r q u a l i t y c r i t e r i a f o r p a rt i c u l a t e ma tt e r , e p a / 6 0 0 / p - 9 9 / 0 0 2 b b , ma r c h 2 0 0 1 , v o l u m e 1 1 . 2 .国家环保总局污染控制司大气处， 关于我国城市扬尘污染的调研报告 ， 2 0 0 0 年 1 2 月。 3 .魏复盛、胡 伟、 滕恩江、吴国平，空气污染对人体健康影响研究的进展， 世界科技研究与发展，2 0 0 0 , 2 2 ( 3 ) : 1 4 - 1 7 0 4 . s c h w a rt z j . n o n p a r a m e t r i c s m o o t h i n g i n t h e a n a l y s i s o f a i r p o l l u t i o n a n d r e s p i r a t o r y i l l n e s s j . c a n . j . s t a t , 1 9 9 4 , 2 2 : 1 一 1 7 . 5 . h o e k g . , b r u n e k r e e f b . e ff e c t o f p h o t o c h e m i c a l a i r p o l l u t i o n o n a c t u e r e s p i r a t o r y s y m p t o m s i n c h i l d r e n . a m. j . r e s p i r . c r i t . c a r e me d , 1 9 9 5 , 1 5 1 :2 7 - 3 2 . 6 . h o e k g ., b r u n e k r e e f b . a c u t e e ff e c t s o f a w i n t e r a i r p o l l u t i o n e p i s o d e o n p u l m o n a r y f u n c t io n a n d s y m p t o m s o f c h i l d r e n . a r c h . e n v i r o n . h e a l t h , 1 9 9 3 , 4 8 : 3 2 8 - 3 3 5 . 7 . s c h w a r t z j , s p i x c . , e t a l . a i r p o l l u t i o n a n d a c u t e r e s p i r a t o r y i l l n e s s i n f iv e g e r m a n c o m m u n it i e s . e n v i r o n . r e s . , 1 9 9 1 , 5 6 : 1 一 1 4 . 8 . p o p e c . a ., d o c k e r y d . w， s p e n g l e r j . d . , r e s p i r a t o r y h e a l t h a n d pm,() p o l l u t i o n a d a i l y t i m e s e r i e s a n a l y s i s . a m . r e v . r e s p i r . d i s . , 1 9 9 1 , 1 4 4 :6 6 3 - 6 7 4 . 9 . o s t r o b . d ., l i p s e tt m. j . , ma n n j . k . , a i r p o l l u t i o n a n d a s t h m a e x a c e r b a t i o n s a m o n g a f r i c a n - a m e r i c a n c h i l d r e n i n l o s a n g e l e s . i n h a l a t i o n t o x i c o l , 1 9 9 5 , 7 : 7 1 1 - 7 2 2 . 1 0 . p o p e c . a ., d o c k e r y d .w，a c u t e h e a l t h e ff e c t s o f p m, o p o l l u t i o n o n s y m p t o m a t i c a n d a s y m p t o m a t i c c h i l d r e n . a m. r e v . r e s p i r . d i s . , 1 9 9 2 , 1 4 5 : 1 1 2 3 - 1 1 2 8 . 1 1 . 胡伟、魏复盛、滕恩江、吴国平，空气污染对儿童及其父母呼吸系统健康 的影响，中国环境科学，2 0 0 0 , 2 0 ( 5 ) : 4 2 5 - 4 2 8 0 1 2 . 魏复盛、胡伟、吴国平、滕恩江，空气污染对儿童肺功能指标影响的初步 分析，中国环境监测，2 0 0 1 , 1 7 ( 7 ) : 6 1 - 6 6 0 1 3 . 胡 伟、魏复盛、月 泰 恩江、吴国平，空气污染与儿童呼吸系统患病率的相关 分析，中国环境科学，2 0 0 0 , 2 0 ( 2 ) : 2 2 0 - 2 2 4 0 1 4 . k a u p p , h . , a n d mc l a c h l a n , m. s . d i s t r i b u t i o n o f p o l y c h l o r i n a t e d d ib e n z o - p - d i o x i n s a n d d i b e n z o f u r a n s ( p c d d / f s ) a n d p o l y c y c l i c a r o m a t i c h y d r o c a r b o n s ( p a h s ) w i t h i n t h e f u l l s i z e r a n g e o f a t m o s p h e r i c p a r t i c l e s . a t m o s p h e r i c e n v i r o n m e n t , 2 0 0 0 , 3 4 , 7 3 - 8 3 . 1 5 . k a u p p , h . , a n d mc l a c h l a n , m. s 二a t m o s p h e r i c p a r t i c l e s i z e d i s t r i b u t i o n s o f p o l y c h l o r i n a t e d d i b e n z o - p - d i o x i n s a n d d i b e n z o f u r a n s ( p c d d i f 5 ) a n d p o l y c y c l i c a r o m a t i c h y d r o c a r b o n s ( p a h s ) a n d t h e i r i m p l i c a t i o n s f o r w e t a n d d r y d e p o s i t i o n a t m o s p h e r i c e n v i r o n me n t , 1 9 9 9 , 3 3 . 8 5 - 9 5 . 1 6 . d i a n n e , l . p ., r a y m o n d , m. h ., a n d j o e l , e . b . . me a s u r e m e n t o f t h e p a rt i c l e - s i z e d i s t r i b u t i o n s o f s e m i v o l a t i l e o r g a n i c c o n t a m i n a n t s i n t h e a t m o s p h e r e . e n v i r o n m e n t a l s c i e n c e e f f e c t s o n m e s o - s c a l e t r a n s p o rt . a t m o s p h e r i c e n v i r o n m e n t , 1 9 9 0 , 2 4 a ( 1 0 ) , 2 5 7 3 - 2 5 8 4 . 2 2 . b l i f f o r d i h . , me e k e r g . o . , a t m o s . e n v i r o n . , 1 9 6 7 , 1 ( 1 ) : 1 4 7 - 1 5 7 2 3 . c o o p e r , j .a . a n d w a t s o n , j . g . r e c e p t o r o r i e n t e d m e t h o d s o f a i r p a rt i c u l a t e s o u r c e a p p o rt i o n m e n t . j a p c a 1 9 8 0 . 3 0 : 川 6 - 2 5 . 2 4 . f r i e d l a n d e r , s . k . c h e m i c a l e l e m e n t b a l a n c e s a n d i d e n t i f i c a t i o n o f a i r p o l l u t i o n s o u r c e s . e n v i r o n . s c i .t e c h n o l . 1 9 7 3 . 7 : 2 3 5 - 4 0 . 2 5 . f u j i t a , e .m. , w a t s o n , j . g . , c h o w , j .c ., l u , z . v a l i d a t i o n o f t h e c h e m i c a l m a s s b a l a n c e r e c e p t o r m o d e l a p p l i e d t o h y d r o c a r b o n s o u r c e a p p o rt i o n m e n t i n t h e s o u t h e r n c a l i f o r n i a a i r q u a l i t y s t u d y . e n v i r o n . s c i .t e c h n o l . 1 9 9 4 . 2 8 : 1 6 3 3 - 4 9 2 6 . g o r d o n , g . e . r e c e p t o r m o d e l s . e n v i r o n . s c i . t e c h n o l . 1 9 8 0 . 1 4 : 7 9 2 - 8 0 0 n g o r d o n , g . e . r e c e p t o r m o d e l s . e n v i r o n . s c i . t e c h n o l . 1 9 8 8 . 2 2 : 1 1 3 2 - 1 1 4 2 h i d y , g .m . a n d v e n k a t a r a m a n , c . . t h e c h e m i c a l m a s s b a l a n c e m e t h o d f o r e s t i m a t i n g a t m o s p h e r i c p a r t i c l e s o u r c e s i n s o u t h e r n c a l i f o r n i a . c h e m .e n g .c o m m 1 9 9 6 . 1 5 1 : 1 8 7 - 2 0 9 . j a v i t z , h .s ., w a t s o n , j . g . , r o b i n s o n , n .f . ( 1 9 8 8 b ) . p e r f o r m a n c e o f t h e c h e m i c a l ma s s b a l a n c e mo d e l wi t h s i mu l a t e d l o c a l - s c a l e a e r o s o l s . at mo s . e n v i r o n . 2 2 : 2 3 0 9 - 2 2 . w a t s o n , j . g . o v e r v i e w o f r e c e p t o r m o d e l p r i n c i p l e s . j a p c a . 1 9 8 4 . 3 4 :6 1 9 - 2 3 . wa t s o n , j .g . , c h o w , j .c , l u , z . , f u j it a , e . m., l o w e n t h a l , d .h ., l a w s o n , d . r . c h e m i c a l m a s s b a l a n c e s o u r c e a p p o rt i o n m e n t o f p m1 0 d u r i n g t h e s o u t h e rn c a l i f o r n i a a i r q u a l i t y s t u d y . a e r o s o l s c i . t e c h n o l . 1 9 9 4 a . 2 1 : 1 - 3 6 . 勺了0八 乙勺 2 9 n们1 ，、饰 3 2 s o n , j . g . , c h o w , j . c . , ma n a g e me n t : j ap c a 1 9 8 9 a s u mma r y 3 9 : 4 1 9 - 2 6 . m a t h a i , c .v . r e c e p t o r m o d e l s i n a i r r e s o u r c e s o f t h e a p c a i n t e r n a t io n a l s p e c i a l t y c o n f e r e n c e . 3 3 . w a t s o n , j .g . , c o o p e r , j .a . , h u n t z i c k e r , j .j . t h e e ff e c t i v e v a r i a n c e w e i g h t i n g f o r l e a s t s q u a r e s c a l c u l a t i o n s a p p l i e d t o t h e m a s s b a l a n c e r e c e p t o r m o d e l . a t m o s . e n v i r o n . 1 9 8 4 . 1 8 : 1 3 4 7 - 5 5 . 3 4 . 戴树桂，朱坦，白志鹏，受体模型在大气颗粒物源解析中的应用和进展，中 国环境科学，1 9 9 5 , 1 5 ( 4 ) : 2 5 2 - 2 5 7 0 3 5 . mi l l e r , m. s . , f r i e d l a n d e r , s . k . , h i d y , g . m. . a c h e m i c a l e l e me n t b a l a n c e f o r t h e p a s a d e n a a e r o s o l . j . c o l l o i d i n t e r f a c e s c i . 1 9 7 2 , 3 9 : 1 6 5 - 7 6 . 3 6 . h e n r y , r .c . s t a b i l i t y a n a l y s i s o f r e c e p t o r m o d e l s t h a t u s e l e a s t s q u a r e s f i t t i n g . i n r e c e p t o r mo d e l s a p p l i e d t o c o n t e m p o r a r y a i r p o l l u t i o n p r o b l e m s , h o p k e , p .k a n d d a tt n e r , s 几 . e d i t o r s . a i r p o l l u t i o n c o n t r o l a s s o c i a t i o n , p i t t s b u r g h , p a . 1 9 8 2 , 1 4 1 - 6 2 . 3 7 . j u d i t h c . c h o w , j o h n g . wa t s o n , j a m e s e . h u o c k , 切l e c . p r i c h e t t , c . f r e d r o g e r s , c l i ft o n a . f r a z i e r , r i c h a r d 工e g a m i a n d b r i d g e t m. b a l l , a l a b o r a t o r y r e s u s p e n s i o n c h a m b e r t o me a s u r e f u g i t i v e d u s t s i z e d i s t r i b u t i o n s a n d c h e m i c a l c o m p o s i t i o n s , a t m o s p h e r i c e n v i r o n m e n t , 1 9 9 4 , 2 8 ( 2 1 ) :3 4 6 3 - 3 4 8 1 . 3 8 . j u d it h c . c h o w , me a s u r e m e n t me t h o d s t o f e t e r m i n e c o m p l i a n c e w i t h a m b i e n t a i r q u a l i t y s t a n d a r d s f o r s u s p e n d e d p a rt i c l e s , j a wma , 1 9 9 5 , 4 5 : 3 2 0 - 3 8 2 . 3 9 . p h i l i p j . s ., k i m b e r l y a . p ， r e a l - t i m e c h a r a c t e r i z a t i o n o f s o u r c e s p e c i f i c p a r t i c l e s u s i n g a s i n g l e p a rt i c l e p e r s p e c t i v e , t h e p r o c e e d i n g s o f a n i n t e r n a t i o n a l s p e c i a l t y c o n f e r e n c e o n p m2 .5 : a f i n e p a rt i c l e s t a n d a r d , s p o n s o r e d b y t h e a i r e f f e c t s o n m e s o - s c a l e t r a n s p o rt . a t m o s p h e r i c e n v i r o n m e n t , 1 9 9 0 , 2 4 a ( 1 0 ) , 2 5 7 3 - 2 5 8 4 . 4 5 . f r i e d l a n d e r , s . k . n e w d e v e l o p m e n t s i n r e c e p t o r m o d e l i n g t h e o r y , i n a t m o s p h e r i c a e r o s o l s o u r c e / a i r q u a l it y r e l a t i o n s h i p s , ma c i a s , e . s . , a n d h o p k e , p . k . e d s ., 1 9 8 1 , a c s s y m p . s e r i e s , wa s h i n g t o n d .c ., 1 6 7 - 1 7 1 . 4 6 . l i , c . k ., a n d k a m e n s , r . m. . t h e u s e o f p o l y c y c l i c a r o m a t i c h y d r o c a r b o n s a s s o u r c e s i g n a t u r e s i n r e c e p t o r m o d e l i n g . a t m o s p h e r i c e n v i r o n m e n t , 1 9 9 3 , 2 7 a ( 4 ) , 5 2 3 - 5 3 2 . 4 7 . 朱先磊，大气颗粒物上多环芳烃源解析的研究，南开大学博士研究生论文， 2 0 0 1 年 6 月。 4 8 . w a t s o n , j . g . c h e m i c a l e l e m e n t b a l a n c e r e c e p t o r m o d e l m e t h o d o l o g y f o r a s s e s s i n g t h e s o u r c e s o f f i n e a n d t o t a l p a rt i c u l a t e m a t t e r i n p o r t l a n d , o r e g o n . p h .d . o r e g o n g r a d u a t e c e n t e r , b e a v e r to n , o r . 1 9 7 9 . 4 9 . 朱坦、郭光焕、白 志鹏、朱先磊、冯银厂等， 大气颗粒物源解析技术开发 与应用研究报告，2 0 0 0 年 1 0 月。 5 0 . t u n c e l s . g . , o l m a z j . e t a l ., e n v i r o n . s c i .t e c h n o l . , 1 9 8 5 , 1 9 ( 6 ) : 5 2 9 - 5 3 7 . 5 1 . l e w i s c . w， s t e v e n s r . k . , a t m o s . e n v i r o n . 1 9 8 5 , 1 9 ( 6 ) 9 1 7 - 9 2 4 . 5 2 . p a r r i n g o n j . r .,z o l l e r w h . , j . g e o p h y s . r e s . 1 9 8 4 , 8 9 ( 6 ) :2 5 2 2 - 2 5 3 4 . 5 3 . r a b o k . a . , l u w e n t h a l d . h . , h a r r i s j . m. , a t m o s . e n v i r o n . , 1 9 8 9 , 2 3 ( 1 1 ) : 2 5 9 7 - 2 6 0 7 5 4 . 魏文娜、朱坦、郭光焕、冯银厂等， 唐山市大气功能区达标实施方案研究 技术报告，2 0 0 0 年1 0 月。 5 5 . 郭光焕、贾丽云， 天津市大气主要污染物总量控制允许排放量实施方案，城 市环境与城市生态，1 9 9 9 , 1 2 ( 1 ) : 3 3 - 3 6 . 第二章 源与受体样品的采集与分析 2 . 1 源样品的采集 2 . 1 . 1 颗粒物排放源分类 根据朱 坦、 郭光 焕等人 门 的 研究 成果， 对环境空气中 颗粒物 有贡献的 源可分 为天然源、人为源、混合源等几类，见图2 一 工 。 图2 - 1 大气颗粒物排放源的分类 根据上述分类方法， 本论文中所涉及到的颗粒物排放源类有扬尘、 土壤风沙 尘、建筑水泥尘、煤烟尘、钢铁尘、机动车尾气尘等。 2 . 1 . 2 源样品的采集原则 有些源类如土壤风沙尘、 扬尘等， 其颗粒物从源到受体主要经历的是物理变 化过程 ( 如图 2 - 2 ) ，其化学组成并没有发生变化，因此，采集这类源样品时， 可以直接采集原物质。 源物质 物理过程 风力、人力 源样品 图2 - 2 受体物质即源构成物质 有些源类， 其构成物质不直接向受体排放， 中间要经历化学变化过程， 如煤 炭、石油及石油制品要经过燃烧过程，钢铁尘经过冶炼过程等等 ( 如图 2 - 3 ) 0 因此采集这类源样品时， 不能直接采集源构成物质， 而是采集它们的排放物如燃 煤飞灰等。 化学过程 源物质除尘源样品 燃烧、 冶炼 图2 - 3 受体物质非源构成物质 为