（光学专业论文）飞秒激光诱导铁电晶体畴反转和表面烧蚀的研究.pdf

摘 要 i 飞秒激光诱导铁电晶体畴反转和表面烧蚀的研究 摘 要 随着飞秒激光的出现激光与材料的相互作用研究进入了一个更为 广阔的空间激光的应用深入到更多的领域本文主要介绍了一种新型 的诱导铁电晶体畴反转的方法飞秒激光诱导畴反转并且对该方法 进行了数值模拟和实验研究另外我们利用飞秒激光对铌酸锂和掺镁 铌酸锂晶体表面进行烧蚀研究这对铁电晶体抗损伤性能的深入了解以 及飞秒激光微加工的应用有着重要的意义 在激光诱导铁电晶体畴反转的理论模型研究中我们通过模拟激光 电场对铁电晶体中决定畴反转的离子的作用证实了激光诱导畴反转的 可行性同时发现随着激光能量的递增诱导畴反转的激光能量窗口 与非反转窗口交替出现此外通过对模型中各种参数的研究得知铁 电晶体的阻尼系数耦合弹性系数温度脉宽以及脉冲频率的减小 都会不同程度地降低畴反转的阈值而通过减小激光束腰半径则能实现 更小的畴结构激光脉冲的载波包络位相cep亦起到重要的作用 当 cep 在 0.5附近时 激光能量能更充分利用在畴反转上 从而增大畴 反转的概率当模型中的各参数根据铌酸锂晶体的实际参数取值时得 摘 要 ii 到红外波段的飞秒激光诱导畴反转所需的脉冲能量范围为1100 j: 在 800nm的飞秒激光脉冲诱导下实验得到了微米量级的铌酸锂晶 体畴反转环状结构此时的激光偏振方向与铌酸锂晶体 z 轴平行相比 之下激光偏振方向改变 90 度后畴反转的诱导变得相当困难这说明 激光电场对锂离子的作用是诱导畴反转的主因与我们的理论模型相吻 合实验中的反转阈值能流流量在 14 2 /j cm的范围内作用的激光脉 冲能量范围在 3060j验证了数值模拟的预测值另外 我们还对实 验进行了优化发现当聚焦激光的透镜焦距选择 150mm焦点离样品 10mm时畴反转现象较为明显 这种完全通过光进行微极化的方法对三 维畴反转结构的实现具有重要的技术参考价值 另外我们还研究了飞秒激光对铌酸锂晶体和掺镁铌酸锂晶体的表 面烧蚀情况通过拟合烧蚀面积与激光能量流量的对数关系得出两种晶 体在单脉冲和多脉冲作用下的烧蚀阈值比较发现掺镁铌酸锂晶体的单 脉冲烧蚀阈值比铌酸锂晶体的高出 50%而在多脉冲作用下掺镁铌酸 锂烧蚀阈值随着脉冲个数增加而递减的速度比铌酸锂慢再次证明其抗 损伤能力较强此外关于不同掺镁成分的铌酸锂烧蚀研究表明 mg(5mol%): linbo3与 mg(6mol%): linbo3相比具有更高的抗损伤性 关键字飞秒激光畴反转铁电晶体铌酸锂掺镁铌酸锂烧蚀 abstract iii study on surface domain inversion and ablation of ferroelectric crystal by femtosecond laser abstract with the development of femtosecond laser, the application of laser and the research area of interaction between laser and materials have been widened. in this dissertation, a novel method for domain inversion of ferroelectric crystal, domain inversion induced by femtosecond laser, has been proposed with simulation study and experimental investigation. besides, the surface ablation of lithium niobate and mg-doped lithium niobate by femtosecond laser has also been studied, which can help to get a deeper understanding of the anti-damage characteristic of ferroelectric crystal and also has important reference on the microfabrication in such materials by femtosecond laser. in our simulation model of domain inversion, which describes the abstract iv process of electric field of laser acting on the crucial ions in domain inversion, that the domain inversion can actually be induced by laser in domain inversion window has been found, which alternates with un-inversion window as the energy of laser growing. study of the parameters of the model shows that the decrease of damping constant, coupling spring constant, temperature, duration of the pulse and frequency of the laser field, will more or less reduce the inversion threshold, while a smaller laser waist radius will bring to a smaller domain inversion area. carrier envelope phase (cep) also plays an important part in the inversion process. when the value of cep is about 0.5, more laser energy will be devoted onto the domain inversion which can help to induce the possibility of domain inversion simulation of the model for lithium niobate clarifies that the domain inversion by infrared femtosecond laser has a threshold in the range of 1100j. ring-like domain inversion window of lithium niobate induced by 800nm femtosecond laser, which has a polarization parallel to z axis of the specimen, has been observed. however the inversion becomes harder when the laser polarization turns an angle of 90 degree, which means the domain inversion is caused by electric field as is simulated in the model. results show that the inversion threshold is between 14j/cm2 corresponding to laser energy of 3060j, which is agreeable with our theoretical predictions. abstract v besides, the experiment has been improved by using lens with focal length of 150mm and adjusting the position of focal point 10mm away from the specimen. such a domain inversion induced totally by laser creates a path to achieve domain inversion structure in 3-dimension. finally, the surface ablation of lithium niobate and mg-doped lithium niobate under irradiation by single and multiple femtosecond laser pulses has been studied, and their ablation thresholds have been found out by using the logarithm relation of the ablation area and the laser energy fluence. results show that when lithium niobate is mg (5mol%) doped, its single pulse ablation thresholds increases 50% and its multi pulse ablation thresholds reduces more slowly as the pulses number increases. another research for the comparison of mg (5mol%): linbo3 and mg (6mol%): linbo3 shows that the former one has a better anti-damaged characteristic. key words: femtosecond laser, domain inversion, ferroelectric crystal, lithium niobate, mg-doped lithium niobate, ablation 上海交通大学 学位论文原创性声明 本人郑重声明所呈交的学位论文是本人在导师的指导下独 立进行研究工作所取得的成果 除文中已经注明引用的内容外本论文 不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果 对本文的研 究做出重要贡献的个人和集体 均已在文中以明确方式标明本人完全 意识到本声明的法律结果由本人承担 学位论文作者签名朱海生 日期2009 年 2 月 25 日 上海交通大学 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留使用学位论文的规定 同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版 允 许论文被查阅和借阅 本人授权上海交通大学可以将本学位论文的全部 或部分内容编入有关数据库进行检索 可以采用影印缩印或扫描等复 制手段保存和汇编本学位论文 保密在 年解密后适用本授权书 本学位论文属于 不保密 请在以上方框内打 学位论文作者签名朱海生 指导教师签名陈险峰 日期2009 年 2 月 25 日 日期2009 年 2 月 25 日 第一章 绪 论 1 第一章 绪 论 1.1 引言 自从 1960 年美国物理学家西奥多.梅曼利用红宝石棒实现第一束人造激光以来 1，激光的高相干性、高亮度等优点便引起科学界的高度重视。随着激光技术的迅速 发展，尤其在短脉冲化研究上取得的快速进展，1965 年人们利用被动锁模技术在红 宝石激光器中得到了皮秒级的脉冲宽度，与激光诞生时微秒级的振荡脉冲宽度相比， 可谓是一次迅猛的飞跃。到了 20 世纪 90 年代，人们利用自锁模技术，在掺钛蓝宝 石自锁模激光器中得到了小于 10fs 的超短光脉冲序列2。至今飞秒激光器可以产生 带宽小于 3fs 的激光脉冲3，非常接近单个光波振荡周期，其峰值功率也已经超过拍 瓦（1pw= 15 10 w） 。正由于飞秒激光的超短脉冲宽度和超高强度，其加工产生的热 影响区域非常小，与连续长脉冲激光加工造成的热扩散区范围大相比，能得到更高 的加工精度4。因此，飞秒激光在材料的微加工、受控核聚变、等离子体物理学、生 物医学5等许多研究领域中发挥着其他工艺手段无法替代的特殊作用。 本文开展了飞 秒激光在信息、材料学以及通信领域的基础研究，从理论上和实验上研究飞秒激光 在铁电晶体中诱导畴极化反转及表面烧蚀的物理机制。 1.2 飞秒激光的工作原理 1.2.1 超短激光脉冲技术概述6, 7 超短脉冲技术是物理学、化学、生物学、光电子学，以及激光光谱学等学科对 微观世界进行研究和揭示新的超快过程的重要手段。超短脉冲技术的发展经历了主 动锁模、被动锁模、同步泵浦锁模、碰撞锁模（cpm），以及20世纪90年代出现的 加成脉冲锁模（apm）或耦合腔锁模（ccm）、自锁模等阶段。自20世纪60年代实 第一章 绪 论 2 现激光锁模，到60年代中后期锁模光脉冲宽度为纳秒和亚纳秒10-9-10-10s量级，70年 代中后期，脉冲宽度达到亚皮秒（10-13s）量级，到80年代则出现了一次飞跃，即在 理论和实践上都有一定的突破，超短脉冲宽度进入飞秒（10-15s）阶段。1981年，美 国贝尔实验室在六镜环形腔中实现了碰撞锁模，得到稳定的90fs的光脉冲序列。采用 光脉冲压缩技术后，获得了6fs的光脉冲。90年代自锁模技术的出现，在掺钛蓝宝石 自锁模激光器中，得到了8.5fs的超短光脉冲序列。同传统的激光技术相类似，飞秒 激光的发展也是和光学材料紧密相关的。宽带的掺钛蓝宝石激光晶体的出现，促进 了飞秒激光在90年代的飞速发展。至今飞秒激光在宽带上可以小于3fs，非常接近单 个光波振荡周期；另一方面，激光脉冲的峰值功率已经超过拍瓦（1pw=1015w）， 相应的光波聚焦光强超过1021w/cm2，相当于将所有覆盖于地球表面的太阳能辐射集 中到30m的小孔内所获得的强度。因此，脉冲极短和强度极高的飞秒激光将显示独 特的光波特性，并且将创造研究重大科学问题的新途径6。 可以产生超短脉冲激光的材料有很多，光谱范围也宽。从紫外光到红外光，都 可以找到相应的材料来产生相应的超短脉冲。然而从实际考虑比如效率、输出功率、 材料的大小、材料的价格和功率损耗等，可利用的材料就大大减小。可以产生超短 脉冲的材料的具体要求是，介质必须有足够宽的增益带宽，这就进一步减小了材料 的范围，在20世纪七八十年代只有染料激光器可以产生超短脉冲，中心波长在红光 区域，到现在也只有屈指可数的几种激光器可以直接产生超短脉冲：ti：sapphire激 光器，光谱属于近红外和红光区域，nd和yb激光器，中心波长在1m，掺铒光纤 激光器，中心波长在1.55m处6。 其中，掺钛蓝宝石激光器最为热门的研究课题是超短光脉冲技术。由于掺钛蓝 宝石晶体的荧光光谱很宽，如果激光器的纵模全部被锁定，理论上可以直接产生几 个飞秒宽度的脉冲输出，而无需采取另外的脉宽压缩技术，这是以往任何锁模激光 器无法比拟的。在掺钛蓝宝石激光技术发展过程中，掺钛蓝宝石自锁模技术的问世 标志着掺钛蓝宝石激光技术的又一次突破。自锁模掺钛蓝宝石激光器的主要结构包 括泵浦源、增益介质和光谐振腔三个组成部分，如图1-1所示。由泵浦源所发射的泵 第一章 绪 论 3 浦激光入射到掺钛蓝宝石晶体上，产生反转粒子；半透镜m0和平面镜m3构成谐振 腔，腔内两个曲率半径相同的凹面镜m1和m2起到聚焦的作用；此外，在激光腔内 还有切成布儒斯特角的棱镜对p1和p2作为色散补偿装置，最终将得到小于60fs的 超短脉冲8。对自锁模的研究不仅具有重要的学术意义和应用价值，而且只有自锁模 才有可能得到最窄锁模脉冲。其他锁模手段一般都须在腔内加入各种锁模元件，这 样无疑会限制激光器的光谱宽度，从而限制了其输出脉冲宽度。另外，一旦自锁模 脉冲序列得以维持，其噪声远远低于其他锁模激光器，并且具有更好的稳定性6。 fig. 1-1 schematic of the cavity configuration for self-mode-locked ti: a12o3 laser. the inset shows the intracavity prism sequence for dispersion compensation8 图1-1 自锁模掺钛蓝宝石激光器结构图。插图中显示的是起补偿作用的棱镜对8 下面将介绍几种飞秒激光器的关键技术： （1）锁模技术6 锁模最早是在he-ne激光器内用声光调制器实现的，后来在氩离子、二氧化碳、 红宝石、钇铝石榴石等其他激光器中都用内调制方法实现了锁模。以后又出现了可 饱和吸收染料锁模。1968年开始了横模锁定的研究，稍后又进行了纵横模同时锁定 的探讨。20世纪70年代后发展了主动加被动、双锁模（损耗调制加相位调制）、锁 模加调q及同步锁模等技术，后来又实现了碰撞锁模、自锁模等。 未经锁模的多纵模自由运转激光器的输出一般包括若干个超过阈值的纵模，这 些纵模的相位之间是无关的，在时间上完全是独立的、随机的。另一方面，各纵模 第一章 绪 论 4 的相位本身受到激光工作物质及腔长的热变形、泵浦能量的变动等各种不规则扰动 的影响，还会产生各自的漂移，即它们各自的相位在时间轴上是不稳定的。这样就 破坏了各纵模之间的相干条件，所以激光输出的总光场是各个不同频率光场的无规 则叠加的结果，其光场强度也随时间无规则起伏。如果采用适当的措施使这些各自 独立的纵模在时间上同步，即把它们的相位互相联系起来，使之有一确定的关系， 那么，激光器输出的将是脉宽极窄、峰值功率很高的光脉冲。此时的激光器各模的 相位已被锁定，这种激光器就是锁模激光器，相应的技术称为“锁模技术” 。 主要的 锁模技术有主动锁模、同步泵浦锁模、被动锁模和自锁模。 主动锁模采用的是周期性调制谐振腔参量的方法。即在激光谐振腔内插入一个 受外部信号控制的调制器，用一定的调制频率周期性地改变谐振腔内振荡模的振幅 或相位。当选择的调制频率与纵模间隔精确相等时，对各个模的调制会产生边频， 其频率与两个相邻纵模的频率一致。由于模之间的相互作用，使所有的模在足够强 的调制下达到同步，形成重复频率为/ 2fcl=的锁模脉冲序列。 上述的主动锁模是通过周期性调制谐振腔的损耗或光程来实现的。如果要通过 周期性地调制谐振腔的增益来实现锁模，则可以采用一台主动锁模激光器的脉冲序 列泵浦另一台激光器来获得。这就是同步泵浦锁模。这种方法的优点在于周期性泵 浦时可以获得比泵浦脉冲宽度小得多的脉冲。此外，在同步泵浦染料激光器中，产 生的超短脉冲的频率在一定的波长范围内是连续可调的。 另一种有效的锁模方法是利用激光谐振腔内放置的可饱和吸收体实现的被动锁 模。由于可饱和吸收体是一种非线性介质，对腔内激光的吸收是随着光场强度而变 化的，当腔内光场来回振荡不断放大，并超过吸收体的饱和光强时，可饱和吸收体 瞬时漂白，强光透过并输出激光脉冲。 所谓自锁模，是指在激光腔内无需插入任何调制元件，直接利用激活介质本身 的非线性效应就可以实现的锁模技术。自锁模现象与掺钛蓝宝石增益介质的克尔效 应引起的光束自聚焦有关。掺钛蓝宝石介质折射率的非线性效应为( ) 02 nnn i t=+， 其中 0 n为与光强无关的折射率， 2 n为非线性折射率，( )i t为脉冲的光强。由于光强 第一章 绪 论 5 的高斯分布，当通过介质时，就会产生自聚焦效应。当外加一个光阑，例如在靠近 输出镜位置加一小孔光阑，或直接利用掺钛蓝宝石棒内高斯分布的增益区域所构成 的增益光阑，则自聚焦效应与腔内光阑的结合就相当于一个快饱和吸收体，它对光 脉冲的前后沿有压缩作用。1991年首次在掺钛蓝宝石连续激光器中，自锁模运转获 得成功，此后，固体激光器自锁模的研究成了超短脉冲领域的热门课题。 （2）色散补偿技术 由光学元件和增益介质引入的群速度色散和自相位调制是获得超短脉冲的最大 障碍。在一般的增益介质或光学材料中，群速度色散总是存在的。由于飞秒激光的 脉冲宽度和光波振荡周期相近，其振幅和位相在相当的时间尺度上发生变化。飞秒 激光将显示出不同于其它较长脉冲的传输特性，光波的谱域相位( ) 会显著的影响 时域振幅分布或激光脉冲。 例如，50fs脉宽的飞秒激光经过1cm的光学玻璃线性传输， 将展宽至约100fs。这种特性被称为群速度色散效应。对于大多数光学透明介质，群 速度色散仅在飞秒时间尺度上是重要的。在群速度色散作用下，同一脉冲的不同频 率分量有不同的传播速度，从而使脉宽按频率展宽。对一般的光学材料，长波（红 光）的折射率比短波（蓝光）的折射率小，这意味着红光比蓝光传播的快，这将造 成脉冲前沿为长波分量，后沿为短波分量，称之为正的群速度弥散（正常色散）。 如果长波的传播速度比短波的传播速度慢，称之为负的群速度弥散（反常色散）。 在时域范围内，由于光的群速度弥散的结果将使激光脉冲的持续时间发生变化，使 不存在啁啾的脉冲形成啁啾，从而使脉冲展宽。 自相位调制则是由脉冲光的光克尔效应造成的。脉冲光强随时间变化导致折射 率也随时间变化，这将引入光脉冲的附加相移。通常，自相位调制效应将使脉冲前 沿具有负啁啾，以低频成分（红光）为主；后沿具有正啁啾，以高频成分（蓝光） 为主。自相位调制的作用将使在正群速度弥散介质中传播的脉冲光脉宽进一步得到 展宽。由于群速度色散和自相位调制效应都将使光脉冲展宽，为了获得窄的脉冲， 需要加入适当的补偿系统。由于一般的增益介质和光学材料为正的群速度色散介质， 所以引入负的群速度色散的棱镜时，就能得到较窄的脉冲9。 第一章 绪 论 6 （3）飞秒啁啾放大技术 激光在应用中往往需要很高的功率，如激光核聚变至少需要高达上万焦耳的能 量，激光雷达需要大功率的调制激光等等。而直接从振荡器出来的飞秒激光脉冲能 量通常很小，远远满足不了各种应用需求。因此需要在原有的振荡器激光的基础上 运用激光放大器。激光放大器按其放大脉冲信号宽度的不同，可以分为长脉冲激光 放大器、脉冲激光放大器和超短脉冲激光放大器三种。在超短脉冲的激光放大情况 下，飞秒脉冲的放大，不能直接进行。因为飞秒脉冲的持续时间极短，峰值功率高， 因此在放大过程中介质的非线性效应会增大，可能会导致脉冲被展宽，甚至破坏放 大器光学元件和工作介质。1985年美国密执安大学的d.strickland和g. mourou两人10 提出的啁啾脉冲放大技术很好的解决了这一问题。该放大过程需要经过脉冲的展宽- 放大-压缩三个步骤，通过控制色散对放大系统的脉宽产生几个量级的展宽作用，从 而减小了峰值功率，不会损坏放大器元件，也不会产生畸变。这种放大器的能量放 大倍数可达6个数量级。 1.2.2 飞秒激光脉冲的特性9 长脉冲激光加工处理时，材料通过固态液态气态的三相热熔过程得到逐步 去除，其中的热扩散过程会影响加工处理的质量。由于激光脉冲较长的持续时间降 低了其相应的峰值功率密度，从而使得电子的受激过程只能依赖于单个入射光子的 共振线性吸收，因此无法加工相对透明的介质材料，加工范围受到材料的光吸收特 性的严格限制。在七、八十年代，人们研究了纳秒和皮秒激光作用下材料损伤的机 制，提出了热破坏、雪崩击穿、自聚焦等若干物理模型，其中杂质和缺陷引起的热 破坏模型得到了较深入的研究11, 12。根据热损伤理论，在长脉冲激光照射下 （10ps） ，材料发生热致损伤的阈值与脉冲宽度的平方根成正比13。导带电子碰 撞电离所需的种子电子主要来源于材料中的杂质和缺陷，材料中杂质分布的数密度 对材料破坏有重要的影响。材料的损伤阈值主要由杂质颗粒的性质决定的，同时也 与材料的性质，如熔点、热传导系数、热膨胀系数、抗张强度等因素有关。长脉冲 加工缺点很多，如：热扩散不利于加工精度的提高；由于热熔化使加工边界常有熔 第一章 绪 论 7 融飞溅物从而造成清洁困难；热影响区大；周围材料受热应力产生冲击波作用而破 坏等。 相比之下，飞秒激光经聚焦以后，其电场强度可以达到或超过氢原子内的库仑 场，如此超高的强度，不仅可以加工硬度或熔点极高的材料，而且可以通过多光子 吸收、碰撞电离等非线性过程对玻璃、晶体、聚合物等透明材料进行各种微制备。 飞秒激光能在短于晶格热扩散的时间（ps量级）内将能量沉积到具有高度空间选择 性的区域中，其热影响区极小，可以实现亚微米尺寸加工。飞秒激光器加工的优点 主要有以下方面9, 14, 15： （1）加工材料的广泛性 飞秒激光加工过程中，脉冲的超高峰值使得材料对入射激光进行多光子吸收， 造成飞秒激光加工高度依赖于激光强度，并具有确定阈值的特性。多光子吸收程度 和电离阈值仅依赖于材料中的原子特性，与其中的自由电子浓度无关。因此当脉冲 持续时间足够短、峰值足够高时，飞秒激光可以实现对任何材料的精细加工、修复 和处理，而与材料的种类和特性无关，从铼、钛等熔点很高的金属到生物的心脏等 柔软组织，甚至是细胞内部的线粒体都可以进行加工。 （2）加工过程的非热熔性和加工结果的精确性 飞秒激光在极短的时间和极小的空间内与物质相互作用，由于没有能量扩散等 影响，向作用区域内集中注入的能量获得有效的高度积聚，等离子体的喷发几乎带 走了原有全部的热量，作用区域内的温度获得骤然下降，大致恢复到激光作用前的 状态，这从根本上消除了类似于长脉冲加工过程中的熔融区、热影响区、冲击波等 多种效应对周围材料造成的影响和热损伤，大大减弱和消除了传统加工中热效应带 来的如裂纹等负面影响，实现了相对意义上的“冷”加工。由于加工过程所涉及的 空间范围大大缩小，决不会“伤及无辜”，也提高了激光加工的精确程度。 （3）加工尺寸的亚微米特性和三维空间分辨性 在飞秒激光和物质作用的过程中，材料对激光能量的吸收与光子强度的q次方成 正比。由于激光强度在空间上一般呈高斯型分布，即入射激光经过聚焦后在焦斑中 第一章 绪 论 8 心的位置强度最大，趋向于焦斑边缘时，强度逐渐减弱，因此调节入射激光束，使 得焦斑的中心强度刚好满足材料的多光子电离阈值，则加工过程中的能量吸收和作 用范围就仅限于焦点中心位置处的很小一部分体积内，而非整个聚焦光斑所辐照的 区域。若激光束聚焦后的衍射极限光斑直径约1m，对于不同的多光子吸收过程，通 过不断地降低光束中心强度，相对提高多光子吸收阈值，则实际加工区域范围小于 0.1m，仅为原始光斑的1/10。这对于长脉冲加工系统来说是不可思议的，因此飞秒 激光加工可以突破光束衍射极限的限制，实现尺寸小于波长的亚微米或纳米级操作。 （4）加工能量的低耗性 由于飞秒激光的脉冲持续时间非常短，能量在时间上高度集中。例如，用10fs 脉冲宽度的激光，0.3mj能量就可以在直径为2m微米的焦点达到 182 10/w cm的峰值 强度，而用脉宽宽度为10ns的长脉冲激光，则要300j的能量才能达到同样的峰值强 度。因此飞秒激光加工所需的脉冲能量阈值一般为毫焦耳或微焦耳量级，较传统激 光加工消耗的光能量大大降低。 1.3 超短激光与物质相互作用机理概述 飞秒激光经聚焦后可获得峰值强度，使得飞秒激光作用下介质材料折射率发生 变化，又由于材料的多光子电离和雪崩电离等现象，使激光发生自聚焦、自散射、 自相位调制等非线性光学效应。 1.3.1 光场与介质相互作用的基本理论16 在入射光场作用下，组成介质的原子、分子或离子的运动状态和电荷分布会在 电场作用下发生变化，这种在外电场作用下介质体系内部电荷的移动等将产生相应 的电极化强度。 介质的电极化强度矢量p是一个重要的物理量， 与入射光电场矢量e 成非线性关系 ( )( )( )123 000 :peeeeee =+ml (1.1) 式中 )1 ( 、 )2( 、 )3( 分别为介质的一阶（线性） 、二阶、三阶（非线性）极化率。研 第一章 绪 论 9 究表明， )1 ( 、 )2( 、 )3( 依次减弱，在普通光入射情况下，二阶以上的电极化强度 均可忽略，介质只表现出线性光学性质。当用单色强激光入射时，光场强度的数量 级可与原子内平均电场强度大小相比或接近，二阶或三阶电极化强度的贡献不可忽 略，就会产生非线性光学效应。 光与介质作用的波动方程，无论线性还是非线性都遵守麦克斯韦方程组17， d= (1.2) 0b= (1.3) b e t = (1.4) d hj t =+ (1.5) 对于非磁（1=）电介质，相关的物质方程为 0 dep=+ (1.6) 0 bh= (1.7) 0= (1.8) 0je= (1.9) 其中， 0 、 0 分别为真空介电常数和磁导率，为介质的电导率。 对绝缘透明光学介质而言，由上两式可得， 22 000 22 ep e tt += (1.10) 因为eee 2 )(=，并近似认为0= e， （1.10）式可简化为 22 2 000 22 ep e tt = (1.11) 引入介电常数 )1 ()1 ( 1+=，把p分为线性和非线性两部分 )()1(nl ppp+=，即 第一章 绪 论 10 22() 2(1) 00 22 nl ep e tt = (1.12) 这是非线性波动方程。在弱光作用下，由于近似认为0 )( = nl p， （1.11）式就是普通 情况下的线性波动方程。 对于光学各向同性的介质材料，以及具有立方结构的晶体如caf2、mgo、lif等 都具有反对称结构，这些材料没有二阶非线性。如果只考虑到三阶非线性特性，因 为其对称性，电极化强度p和激光电场强度e的矢量方向平行，那么用标量表示为， (1)(3)2 0 3 (| ) 4 pee=+ (1.13) 将（1.13）式代入（1.11）式，可得 2 2(1)(3)2 00 2 3 (1| )0 4 e ee t += (1.14) 其相对介电常数 (1)(3)2 0 13| /4e= +，折射率为 (1)(3)2 13| /4ne=+。令 介质折射率为 2 02| |nnne=+ (1.15) 其中 0 n为线性折射率， 2 n为非线性折射率，考虑到非线性项远小于线性项，则 ( )1 0 1n=+ (1.16) ( )3 2 0 3 8 n n = (1.17) 1.3.2 飞秒激光的非线性效应 通常的光学材料的非线性折射率数值很小，所以普通光源发出的光束所引起的 折射率变化可忽略。 但当非线性折射率0 2 n的材料在飞秒强激光脉冲作用下时， 由 （1.15）式可知，其折射率将有明显改变，这将引起自聚焦和自相位调制等非线性光 学现象。 （1）自聚焦效应 第一章 绪 论 11 由于激光束内的光强度不是均匀分布的，如对于单模激光器的输出来说，它就 是一个高斯分布。很明显，物质在与光束中央部分接触的地方，折射率发生变化的 数量级最大。对于非线性系数大于零的材料，光束越强的地方，物质的折射率增加 得越多。高斯光束通过这种物质的时候，对应于光束中央部分，它的折射率变得最 高，光束边缘部分对应的折射率比较小，于是中心部分的相位就会滞后于边缘部分， 光波波面发生弯曲，其变化状况和光束通过凸透镜时相类似，即激光在传播时会逐 渐汇聚到光轴附近，或者汇聚成一束束的细丝，这就是自聚焦现象。由各种微小扰 动引起的光束不均匀也会引起自聚焦现象。光束发生自聚焦后，光束束腰半径先变 小，中心功率和局域激光强度将呈数量级地提高。在这种丝状光束内，与场强有关 的各种非线性过程均得到加强，如自相位调制、受激拉曼散射、受激布里渊散射、 双光子吸收、多光子电离、碰撞电离以及光损伤等。 （2）自相位调制 如果把脉冲功率高达兆瓦量级的激光聚焦，并将这束具有高峰值功率密度的脉 冲入射到透明介质（如熔融石英、水、光学玻璃等）内，激光脉冲会转换成白光输 出，其光谱范围可以从红外到紫外。这种很强的谱加宽现象主要是自聚焦光束的自 相位调制引起的。自相位调制如同光束自聚焦一样，是由超强激光产生非线性折射 率变化引起的，不同的是自相位调制是由时域内折射率变化引起的，而自聚焦则是 由空间上的折射率变化引起的。9 （3）非线性电离9 飞秒激光作用下，在宽带隙介质材料中导带电子的产生主要有两种方式：光致 电离和雪崩电离。 光致电离是指在激光场直接激发下材料中产生导带电子的过程，包括多光子电 离和隧穿电离两种形式。由于介质材料带隙较宽，可见光单个光子能量不足以使电 子从价带激发到导带，所以需要同时吸收多个光子，使电子具有足够大的能量脱离 价带束缚而成为自由电子。在激光场强较大而频率较低的情况下，价电子通过隧穿 电离形式被激发到导带，也即在很强的激光场作用下，材料库仑阱将受到很大的压 第一章 绪 论 12 缩，使束缚电子隧穿通过低势垒而成为自由电子。光致电离形式与keldysh参数 eeem g /)( 2/1 =有关，当1时，光致电离为多光子电离，当z (b) position of the oscillator versus time; (c) velocity of the oscillator versus time (dimensionless) 图2-10 3030矩阵的中心振子在激光脉冲作用下的运动行为（无量纲） (a)作用在振子上的脉冲振幅随时间的变化；(b)振子振动轨迹；(c)振动速度随时间的演变 为了了解振子在激光作用下的运动过程，我们观察了3030振子矩阵的中心振 子（15，15）的具体运动情况。图2-10（a）描述了作用在中心振子上的脉冲振幅随 时间的变化，该脉冲在脉宽范围内包括约15个光波。图2-10（b）和（c）分别描述 中心振子在z轴上的运动轨迹及速度变化。由图2-10（b）可知，振子在脉冲振幅较 第二章 飞秒激光脉冲诱导铁电晶体畴反转的理论研究 36 弱时随脉冲光场的振动作受迫振动，当脉冲包络波峰到达振子矩阵后，振子开始作 不规则振动，这个突变是由相邻的振子引起的。由于光强从振子矩阵中心逐渐往四 周递减，中心振子的加速度比其他振子大，当积累到一定程度，振子间的相互作用 使得中心振子速度陡然下降。中心振子最后越过了势垒落在另一势阱中。当脉冲离 开后，振子振动幅度不大，没有再次回到原势阱的趋势。而且多次的模拟也显示， 振子在激光作用的后半段时间内的运动情况决定了振子最终能否实现反转，而振子 在弛豫时间内的运动对反转影响很小。由图2-10（c）可知，最终振子的速度只在一 个小范围内波动，不会再次引起反转，因此该反转是一个稳定的反转。更直观的振 子矩阵运动情况见图2-11所示的畴反转过程中的振子三维示意图。 fig. 2-11 3-d domain inversion picture (dimensionless) 图2-11 激光诱导畴反转三维示意图（无量纲） 2.5 铌酸锂晶体畴反转模型 为了让模型与实验更有可比性和对照性，下面将引入铌酸锂晶体的具体参数改 进模型。锂离子的耦合弹性系数是 2 7000kevnm= 42，阻尼系数是 1ps= 43，由元 素周期表可算出其质量为 26 1.12 10kg 。最后，我们通过铌酸锂的晶体结构和晶体参 数来确定氧平面形成的双势阱的具体表达式。该势场的表达式为 24 12 ( )u za za z= +， 势场的极小值位置在 min12 / 2zaa = 处， 势垒高度是 2 12 / 4aa。 铌酸锂晶体的矫顽极 化电场所做的功近似于势垒高度，于是有 第二章 飞秒激光脉冲诱导铁电晶体畴反转的理论研究 37 () 2 minmin12 / 4 c e q zzaa + = (2.13) 其中ec为矫顽极化电场强度，q是锂离子的带电量。由于 min12 / 2zaa = (2.14) 2 12min 2aa z + = (2.15) 故上式可推出 2 3 min 2 c e q a z + = (2.16) 实验中的铌酸锂样品由德清公司生产，其晶格常数为a=b=0.5148nm， c=1.3863nm，氧平面两侧的锂离子和铌离子间的距离约0.4nm1，从晶体结构图2-1 可知锂离子与氧平面的距离很近，即| min z很小，在0.1nm之内，为了计算方便， 我 们 取nmz07. 0| min = 。铌酸锂室温下的矫顽极化电场强度为21kv/mm， 19 1.6 10qc =。 将 上 述 参 数 代 入 (2.13) 式 中 ， 得 到 192 1 1.87 10/aj nm =， 174 2 1.87 10/aj nm =。 下面我们将研究激光脉冲的各参数对畴反转的影响，因此将上述参数代入(2.3) 式中，再次无量纲化以方便模拟，所有结果均可以和实际情况对应。此时 6 10m =， 500k=，0.002=，0.1=， 25 0 10w =，脉冲波长设定在红外波段范围，脉宽在飞 秒量级附近。 2.5.1 脉冲宽度的影响 我们将脉冲的圆频率 0 固定在3000， 周期为 3 2.09 10， 通过改变脉冲时域上的 脉冲包络衰减系数b来调节脉宽， 即脉冲包络的半高全宽 （fwhm: full width of half maximum） 。图2-12（a）是模拟结果，横坐标是脉宽（fwhm） ，纵坐标是脉冲峰值 电场强度，并选用了对数坐标，黑色区域代表反转窗口。由图可见，对于某一个脉 宽，其第一反转窗口总是最小的，当脉宽在两三个周期内变化时，最小反转阈值随 着脉宽的加大而减小，第一反转窗口也随着变窄。若脉宽继续增加，则第一反转窗 口最终会消失，并由第二反转窗口取代。这说明，当脉宽增大时，最小反转阈值就 第二章 飞秒激光脉冲诱导铁电晶体畴反转的理论研究 38 局部而言有减小的现象，但总体来说却是呈增大的趋势，如图（b）所示。由于脉宽 变宽后，光波个数增多，振子在电场中来回振荡次数增加，电场做的正负功相抵消 的部分变大，振子得到的净能量减少。因此，脉宽短的脉冲更容易诱导畴反转，而 且耗费的能量也更少，这正是飞秒脉冲激光在诱导畴反转上所显示出来的优势。 fig. 2-12 domain inversion threshold versus fwhm (dimensionless) (a) about several domain inversion windows; (b) about the minimum threshold of the 1st window 图2-12 反转阈值与脉宽的关系曲线（无量纲） (a) 描述多级反转窗口；(b) 描述第一反转窗口的最小反转阈值 2.5.2 波长的影响 在脉冲宽度不变的情况下， 激光波长与最小反转阈值的关系如图2-13（a） 所示。 此时脉宽设为0.0317，脉冲包络衰减系数取 3 2.76 10b =。 fig. 2-13 minimum domain inversion threshold versus (dimensionless) (a) fwhm is settled; (b) the number of period electric field is settled 图2-13 最小反转阈值与波长的关系曲线（无量纲） （a）脉宽固定； （b）电场周期个数固定 第二章 飞秒激光脉冲诱导铁电晶体畴反转的理论研究 39 由图2-13（a）可见，随着波长的增大，最小反转阈值下降幅度很大，由于波长 越长，振子在单个电场周期内的加速时间变长，速度越容易达到越过势垒的阈值。 若保持脉冲包络内振荡电场个数不变（40个） ，增加波长，最小反转阈值的变化如图 2-13（b）所示，其趋势和图（a）中的一样。 2.5.3 载波包络相位（cep）的影响 我们称激光振幅时域公式 ( )()() 2 ,000 expcos ijij eteb ttt= (2.17) 中的为载波包络相位（cep：carrier envelope phase） ，它会影响脉冲包络峰值处的 相位。当固定 0 =3000，脉宽为0.006时，改变，使它从0增加到2，模拟发现 当为0.5时，最小反转阈值跃变到一个较小的数值，然后再随着的增加而增大， 因此，我们将设定在反转阈值跃变点开始的2范围内变化，得到如图2-14的曲 线。图中显示， min e的最小值出现在为0.56处，最大值出现在2.56处，两者相 差30%。另外，随着的增大反转窗口也有所变宽。该脉宽下的脉冲仅包括几个光 波，我们将脉宽增大至0.03，并在图2-15中对两者进行比较，此时最小的 min e出现 在为0.62处，与短脉宽的情况非常接近。 fig. 2-14 domain inversion threshold versus (dimensionless) 图2-14 反转阈值与的关系曲线（无量纲） 图2-15中曲线的曲率显示，cep在短脉宽脉冲中对 min e的影响比较大，即脉宽 第二章 飞秒激光脉冲诱导铁电晶体畴反转的理论研究 40 越短，值起的作用越大。为了分析cep在个中的作用，我们将时域上脉冲电场振 荡情况描画出来，图2-16所示的是=0.56时的电场，包络的中线位于电场周期波 峰和波谷的中间，且稍靠近波谷。由于振子的初始位置在正z轴上，故振子要反转 到负平衡位置上，就要靠负z方向的电场力做功，此时的波谷振幅较波峰的大，因 此能量能更有效地利用在振子的反转上。如果波谷移到包络中央，则波谷左