（光学专业论文）周期极化掺镁铌酸锂晶体的红外波段的输出特性研究.pdf

质印刷本及电子版) ，学校可以采用影印、缩印或其他复制手段保存研究生学位论文，并编入 南开大学博硕士学位论文全文数据库；( 2 ) 为教学和科研目的，学校可以将公开的学位论文 作为资料在图书馆等场所提供校内师生阅读，在校园网上提供论文目录检索、文摘以及论文全 文浏览、下载等免费信息服务；( 3 ) 根据教育部有关规定，南开大学向教育部指定单位提交公开 的学位论文；( 4 ) 学位论文作者授权学校向中国科技信息研究所和中国学术期刊( 光盘) 电子出版 社提交规定范围的学位论文及其电子版并收入相应学位论文数据库，通过其相关网站对外进行 信息服务。同时本人保留在其他媒体发表论文的权利。 非公开学位论文，保密期限内不向外提交和提供服务，解密后提交和服务同公开论文。 论文电子版提交至校图书馆网站：h t t p ：2 0 2 1 1 3 2 0 1 6 1 ：8 0 0 1 i n d e x h t m 。 本人承诺：本人的学位论文是在南开大学学习期间创作完成的作品，并已通过论文答辩； 提交的学位论文电子版与纸质本论文的内容一致，如因不同造成不良后果由本人自负。 本人同意遵守上述规定。本授权书签署一式两份，由研究生院和图书馆留存。 作者暨授权人签字：隆尘亩 2 0 1 0 年5 月2 5 日 南开大学研究生学位论文作者信息 论文题目周期极化掺镁铌酸锂晶体的红外波段的输出特性研究 姓名 陈少甫学号 2 1 2 0 0 7 0 0 8 8 答辩日期2 0 1 0 年5 月2 5 日 论文类别博士口 学历硕士团硕士专业学位口 高校教师口同等学力硕士口 院系所物理科学学院专业光学 联系电话 1 3 8 2 1 6 8 5 6 1 2e m a i lc h e n s h a o f u13 3 0 12 6 c o r n 通信地址( 邮编) ：南开大学物理科学学院3 教l1 3 室( 3 0 0 0 71 ) 备注： 足否批准为非公开论文 否 注：本授权书适用我校授予的所有博士、硕士的学位论文。由作者填写( 一式两份) 签字后交校图书 馆，非公开学位论文须附南开大学研究生申请非公开学位论文审批表。 南开大学学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所 取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包 含任何他人创作的、已公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所 涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本 学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。 学位论文作者签名：匿尘直2 0 1 0 年5 月2 5 日 非公开学位论文标注说明 根据南开大学有关规定，非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申 请和相关部门批准方能标注。未经批准的均为公开学位论文，公开学位论文本 说明为空白。 论文题目 申请密级 口限制( 2 年)口秘密( 1 0 年)口机密( 2 0 年) 保密期限 2 0 年月日至2 0年月日 审批表编号批准日期 2 0 年月日 限制2 年( 最长2 年，可少于2 年) 秘密l o 年( 最长5 年，可少于5 年) 机密2 0 年( 最长l o 年，可少于1 0 年) 最有效的方法之一。周期极化掺镁铌酸锂晶体( p p m g l n ) 因其优异的非线性光 学性能而成为q p m o p o 的首选光参量振荡介质。基于p p m g l n 的o p o 具有 转换效率高、输出功率大、调谐范围宽( 可达1 - 5 p m ) 、结构紧凑以及调谐方便 等众多优点，在材料处理、环境检测、激光测距、红外干扰和对抗等众多领域 有着广泛的运用，其研究前景被十分看好。 本论文依据张光寅先生主持的国家自然基金重点项目“抗光损伤近化学计 量比铌酸锂晶体与全光微结构研究 ( 批准号：9 0 5 0 1 0 0 4 ) 为背景选题，主要 对周期极化掺镁铌酸锂光学参量振荡器( p p m g l n o p o ) 的红外波段的输出特性 进行了理论和实验方面详尽的研究，以l d 端面抽运声光调qn d ：y v 0 4 激光器 作为p p m g l n o p o 的抽运源，实现了低阈值、宽调谐的输出。本论文主要工 作如下： 1 、简单介绍了光学参量振荡器和准相位匹配技术，详细分析了p p m g l n 的晶体结构和非线性光学性能，以及折射率的变化特性，对国内外p p l n o p o 和p p m g l n o p o 的研究进展和发展趋势进行了广泛的调研，以确定本文研究 的重点和方向。 2 、从q p m 三波互作用耦合方程出发，分析了小信号条件下，光学参量振 荡器的增益和阈值随腔长、透过率和脉宽等因素的变化特性，并根据相位匹配 与动量守恒条件，理论上分析o p o 输出波长的调谐特性，详细给出了周期调 谐、温度调谐和泵浦波长调谐的条件和范围，为下一步进行实验提供了有力的 依据。 3 、从理论和实验上对调q 激光器的的参数进行了优化设计，获得了l d 抽运源与激光晶体之间的最佳距离。对l d 抽运源的光斑尺寸、激光器的腔 长，以及调q 重复频率对l d 抽运n d ：y v 0 4 调q 激光器输出功率的影响进行 了研究。 4 、对外腔p p m g l n o p o 进行了全面的实验研究，测量了其输出功率特性 和波长调谐特性。o p o 选用l d 端面抽运声光调qn d ：y v 0 4 激光器作为抽运 摘要 源，实现了低阈值、宽调谐输出。在调q 重复频率为1 9 k h z 、极化周期为 2 9 5 p m 时，o p o 的阈值功率为7 8 m w 。当1 0 6 4 n m 抽运光的功率为9 0 0 m w 时，输出的总功率为2 3 8 m w ，其光光转换效率约为2 6 5 。通过改变晶体的 极化周期( 2 9 肛3 1 5 i t m ) 和温度( 3 0 1 8 0 0 c ) ，获得了信号光在1 4 5 0 2 - 1 8 3 9 0 r i m 、 相应的闲频光在2 5 0 2 0 - - - 3 9 8 7 4 n m 波段的准连续调谐输出。信号光调谐波段宽 度达到了3 8 8 8 n m ，闲频光则达到了1 4 8 5 4 n m 。并测量和分析了o p o 内产生 的其他多种混频光波的现象和原因。 5 、对内腔p p m g l n o p o 进行了介绍和实验研究，测量了常温( 3 0 ) 时其 输出功率特性和输出光谱质量。在调q 重复频率为1 9 k h z 时，o p o 的阈值功 率为9 4 9 m w 。当l d 的抽运功率为6 3 8 w 时，o p o 的输出功率为2 4 1 m w ， 光光转换效率约为3 7 7 关键词：周期极化掺镁铌酸锂晶体光学参量振荡器红外波段准连续调谐输 出 s t o i c h i o m e t r i cl i t h i u mn i o b a t ec r y s t a la n da l l o p t i c a lm i c r o s t r u c t u r e ”( a p p r o v a ln o 9 0 5 010 0 4 ) t h i sp r o j e c tw a sc h a i r e db ym r z h a n gg u a n g y i n i nt h i sp a p e r ，t h e o u t p u tc h a r a c t e r i s t i c s o fm i di ro p t i c a lp a r a m e t r i co s c i l l a t o rh a v eb e e ns t u d i e d t h e o r e t i c a l l ya n de x p e r i m e n t a l l yb a s e do np e r i o d ! c a l l yp o l e dl i n b 0 3d o p e dw i t h m g o p p m g l n o p ow a sp u m p e db yd i o d e e n d p u m p e da c o u s t o - o p t i c a l l y ( a - o ) q - s w i t c h e dn d ：y v 0 4l a s e ro p e r a t i n ga t10 6 4 n m l o wt h r e s h o l d ，b r o a d l yt u n a b l em i d - i n f r a r e dl a s e rs o u r c eb a s e do np e r i o d i c a l l yp o l e dm g o ：l i n b 0 3 ( p p m g l n ) o p t i c a l p a r a m e t r i co s c i l l a t o r ( o p o ) w a sp r e s e n t e d t h e m a i nc o n t e n to ft h i sp a p e ra r e s u m m a r i z e da sf o l l o w s ： 1 t h eo p oa n dq p mw e r ei n t r o d u c e ds i m p l y ，a n dd e t a i l e da n a l y s i sw a sg i v e no n t h e c r y s t a ls t r u c t u r e ，n o n l i n e a ro p t i c a lp r o p e r t i e s o ft h ep p m g l nc r y s t a l t h e w o r l d w i d ed e v e l o p m e n tp r o c e s sa n dt h ed e v e l o p i n gt r e n di nt h ef u t u r eo ft h ep p u 呵- o p oa n dp p m g l n o p oh a v eb e e ni n v e s t i g a t e dd e e p l y ，w h i c hh e l p e du st om a k e s u r et h ef o c u sa n dd i r e c t i o no fo u rw o r k i i i n u m e r i c a lc a l c u l a t e d 3 t h ec a v i t yp a r a m e t e r so fl de n d - p u m p e da c o u s t o o p t i c a l l y ( a 0 1q s w i t c h e d n d ：y v 0 4l a s e rw a so p t i m i z a t e d t h et h e o r e t i c a la n a l y s i sa n de x p e r i m e n t a lr e s u l t so f l a s e r sa r ep r e s e n t e d i ne x p e r i m e n t ，t h eb e s td i s t a n c ew a sg a i n e db e t w e e np u m p i n g s o u r c ea n dl a s e rc r y s t a l t h ed e p e n d e n c eo fo u t p u tp o w e ro nt h es i z eo fl dp u m p e d s p o t ，c a v i t yl e n g t ha n dp u l s er e p e t i t i o no fq s w i t c h e dw e r ei n v e s t i g a t e d 4 ac o m p r e h e n s i v ee x p e r i m e n t a ls t u d yw a sc o n d u c t e do nt h ee x t r a - c a v i t y p p m g l n - o p o ，t h eo u t p u tp o w e r c h a r a c t e r i s t i c sa n dt h e w a v e l e n g t ht u n i n g c h a r a c t e r i s t i c s t h el o wt h r e s h o l da n db r o a d b a n d w i d t ho fo p e r a t i o nw a sr e a l i z e d w i t ht a k i n ga na c o u s t o o p t i c a l l yq s w i s h e dn d ：y v 0 4l a s e r 嬲ap u m pf o r t h e p p m g l no p o t h et h r e s h o l dp u m pp o w e ro f7 8m ww a so b t a i n e d 、析t i lp u l s e s r e p e t i t i o nr a t eo f19 k h z a ta ni n c i d e n tp u m pp o w e ro f9 0 0 m w ，a na v e r a g eo u t p u t p o w e ro f2 38m w h a sb e e na c h i e v e d t h eo p t i c a l o p t i c a lc o n v e r s i o ne f f i c i e n c yw a s 2 6 5 t h eo p oy i e l d e ds i g n a la n di d l e rw a v e l e n g t h st u n a b l ei nt h er a n g e so f 1 4 5 0 2 - 18 3 9 0 n ma n d2 5 0 2 0 - 3 9 8 7 4 n mb yc h a n g i n gt h ec r y s t a lt e m p e r a t u r e ( 3 0t o 18 0 c ) a n dg r a t i n gp e r i o d ( 2 9 0t o31 5 0 x n ) 5 t h ei n t r a - c a v i t yp p m g l n o p ow a sb r i e f l yi n t r o d u c e da n dr e s e a r c h e di nt h e e x p e r i m e n t 。t h eo u t p u tp o w e rc h a r a c t e r i s t i c sa n dt h es p e c t r u mq u a l i t yo ft h es i g n a l b e a mw e r em e a s u r e d t h et h r e s h o l df o rp a r a m e t r i co s c i l l a t i o ni s9 4 9m wa te p e t i t i o n r a t eo f19 k h z t h eo u t p u tp o w e ro fn e a r l y2 41m ww a sg e n e r a t e dw i t l lap u m p p o w e ro f6 3 8 w ( l d ) a n dt h eo p t i c a l - o p t i c a lc o n v e r s i o ne f f i c i e n c yw a s3 7 7 k e yw o r d s ：p p m g l n ，o p t i c a lp a r a m e t r i co s c i l l a t o r , t h ei n f r a r e dl i g h ts o u r c e ， q u a s i c o n t i n u o u st u n i n go u t p u t i v 1 i i i 目录v 第一章绪论1 第一节红外相干光源的实现方法1 第二节光学参量振荡器和准相位匹配( q p m ) 简介2 1 2 1 光学参量振荡器( o p o ) 2 1 2 2 准相位匹配技术( q p m ) 简介3 第三节周期性极化掺镁铌酸锂( m g o ：p p l n ) 的光学性能5 1 3 1 铌酸锂晶体( l i n b 0 3 ) 的晶体结构6 1 3 2 周期性极化掺镁铌酸锂的折射率方程7 第四节p p l n o p o 和m g o ：p p l n o p o 的发展历程及现状1 0 第二章准相位匹配光学参量振荡器的理论分析1 3 第一节准相位匹配原理1 3 2 1 1 非线性光学介质中的三波耦合方程。1 3 2 1 2 准相位匹配的耦合波方程。1 6 第二节光学参量振荡器的增益和阈值1 7 2 2 1 单通光学参量振荡器的小信号增益。1 7 2 2 2 单谐振光学参量振荡器的阂值分析2 0 第三节p p m g l n o p o 调谐特性的理论分析2 l 2 3 1 周期调谐2 2 2 3 2 温度调谐2 3 2 3 3 泵浦波长调谐2 4 4 第四节本章小结2 5 第三章光学参量振荡器泵浦源的理论和实验研究2 6 第一节光学参量振荡器泵浦源的理论研究2 6 v 目录 3 1 1 n d ；y v 0 4 的热透镜效应2 6 3 1 2 传输矩阵与激光束腰大小2 8 3 1 3 调q 激光器的速率方程。2 9 第二节光学参量振荡器泵浦源的实验研究3 2 3 2 1 实验装置与调节。3 2 3 2 2l d 泵浦声光调qn d ：y v 0 4 晶体激光器的输出特性3 5 第三节本章小结3 8 第四章准相位匹配p p m g l n - o p 0 的实验研究3 9 第一节准相位匹配p p m g l n o p o 的实验装置4 0 4 1 1 实验装置4 0 第二节准相位匹配p p m g l n o p o 的输出特性4 1 4 2 1 准相位匹配p p m g l n o p o 的功率输出特性4 1 4 2 2 准相位匹配p p m g l n - o p o 的输出波长的调谐特性4 5 第三节本章小结5l 第五章内腔p p m g l n 一0 p 0 的研究5 2 第一节内腔光学参量振荡器的发展历程5 2 第二节内腔p p m g l n o p o 的实验研究5 4 5 2 1 p p m g l n i o p o 的实验装置5 4 5 2 2 p p m g l n - i o p o 的功率输出特性5 5 5 2 3 p p m g l n - i o p o 的输出光谱测量5 6 第三节本章小结5 7 参考文献5 9 致谢6 4 个人简历、在校期间发表的学术论文和研究成果6 5 v i 激光即以 上由此而 来的高亮度、超短脉冲等性质深刻影响着当代科学、技术的发展和变革。 红外可调谐相干光源在众多领域有着十分重要的应用。其中近红外 1 5 5 0 n m 波段是光纤通信的主要使用波段，而中红外3 5 “m 波段对应着大气层 最佳透射窗口，该波段红外相干光源在环境检测、光谱分析、空间光通讯、医 疗诊断以及军事对抗武器等领域均有非常重要的应用。因此，获得能覆盖以上 两个波段的可调谐的红外相干光源日益成为人们研究的热点。 第一节红外相干光源的实现方法 产生红外相干光源的方法较多，主要有以下几种【2 j ： 1 气体激光器：可调谐c 0 2 激光器，范围9 2 1 0 8 1 m a ，倍频后输出波长范 围为4 6 5 4 9 m ，进一步合频输出波长可到3 岬。c 0 2 激光器的特点是功率 高。 2 化学激光器：化学氟化氖激光器输出波长3 4 4 o 肛1 ，能够实现连续波高 功率输出，因为有较强的军事应用背景而发展迅速。 3 二极管激光器：二极管激光器g a s b l n a s 波长从1 5 4 7 肛m ，但还没有脱 离低温工作条件，大的发散角使其在很多应用中受到限制。 4 固体激光器：二极管泵浦的固体激光器容易实现高重复频率、高峰值功 率、高光束质量、窄线宽，可做成轻型、紧凑、高效器件，因而军事应用非常 广泛。e r ：y a g 激光波长3 “m ，目前二极管泵浦的连续波输出1 w 3 1 ；闪光灯泵 浦的c r e r ：y s g g 激光器波长2 7 9 9 m ，能量3 0 m j l 4 j 。 5 固体激光器泵浦的光学参量振荡器：光学参量振荡器( 简称o p o ) 由 泵浦激光器、非线性晶体和光学谐振腔构成。在强的泵浦光作用下，晶体中产 生的信号光、空闲光由噪声功率水平逐渐建立起来，形成与泵浦光相当的功率 输出。光学参量振荡器利用频率下转换技术，将近红外1 岬激光转换成 第一章绪论 1 5 5 0 p , m 的相干光；利用非线性晶体的折射率对角度及温度的敏感性，通过 改变晶体角度和温度实现连续的波长调谐输出。 6 量子阱激光器：近年来兴起的一种半导体激光器，具有非常宽的发射光 谱( 3 5 1 6 0 i _ t m ) ，能实现集成化和轻型化。缺点是由于量子阱有限深度的限制， 导致其在3 5 9 m 波段效率较低，输出功率较小【5 儿引。 由于受到激光工作物质能级结构或发射机制的限制，导致大部分激光器产 生的可连续调谐激光的输出功率不够高、可调谐范围较窄以及调谐方式不方 便，从而不能满足科研和社会生产的需要。相对于其它几种红外相干光源而 言，光学参量振荡器( o p o ) 具有以下优点：1 调谐范围宽：普通的激光器只输出 一种或几种波长的激光，而o p o 的调谐范围可从紫外到远红外，可满足不同 的需求；2 整个激光器可做到紧凑、小型化、全固化：o p o 是通过非线性晶体 进行频率转换，只需要一块或几块晶体就能实现宽带输出，其泵浦源可采用二 极管泵浦的固体激光器，因而可以实现全固化；3 可实现大功率、窄线宽输 出：目前o p o 输出单脉冲可达几百毫焦，连续功率可达几十瓦，最窄线宽可 达0 0 2 c m o 【7 1 。正是基于以上优点，o p o 成为获得红外可调谐相干光源最为有 效的手段之一。 第二节光学参量振荡器和准相位匹配( 0 p m ) 简介 1 2 1 光学参量振荡器( 0 p 0 ) 光学参量振荡器( o p 0 ) 是实现红外可调谐相干光源的重要方法之一，它能 够将一个频率固定的泵浦光子转换成两个频率可依据相应条件改变的光子，我 们分别称之为信号光子和闲频光子，并实现两者的振荡放大。图1 1 显示了其 基本原理过程，下标p ，s ，i 分别代表泵浦光、信号光和闲频光，( a ) 为光学参 量产生过程，一个泵浦光子c o 。入射到非线性介质中由于二阶非线性作用而分裂 为一个信号光子。和一个闲频光子t 0 i ，该过程也可称之为参量放大；( b ) 将介 质置于谐振腔中，当泵浦光能量超过某一阈值时，谐振腔可形成对信号光和闲 频光或二者之一的振荡，即可得到参量光的振荡放大输出。若对两者都振荡， 我们称之为双共振光参量振荡器( d r o ) ，若仅对其中之一振荡，称之为单共振 光参量振荡器( s r o ) 。 2 第一章绪论 ( a ) 光学参量产生 f 7 s i g n a l i m 嚣门 童牦引固麓 u n l cl _ i 图1 1 光学参量振荡器的原理 ( b ) 光学参量振荡 光学参量振荡过程要满足能量和动量守恒，即：c o p = s + 蛾；l p = k s + k i ，后 者称之为相位匹配条件。 1 2 2 准相位匹配技术( q p m ) 简介 实现光学参量振荡( o p o ) 过程需要满足相位匹配条件( 即满足动量守恒 a k = o ) ，实现相位匹配的传统方法是双折射相位匹配( b i r e f r i n g e n tp h a s em a t c h i n g ， 简称b p m ) ，它是利用单轴或双轴非线性晶体的双折射特性和色散特性，通过 选择光波的波矢方向和偏振方向来实现的。此方法受到波矢方向和偏振方向的 限制，不能获得最大的非线性系数，只能在特定的晶体上实现固定波长的相位 匹配，且存在走离效应，非线性转换效率低，使得o p o 的发展受到了极大的 限制。 另一种获得高效非线性频率变换的相位匹配技术是准相位匹配( q u a s i p h a s e m a t c h i n g ) 。早在1 9 6 2 年，即第一台激光发明不久之后，a r m s t r o n g 和 b l o e m b e r g e n 等【8 】与f r a n k e n 和w a r d 等【9 j 便在理论上分别独立的提出了准相位 匹配( q p m ) 技术。这一技术是通过对非线性光学晶体极化率的周期性调制来补 偿参量过程中由于折射率色散造成的三波之间的相位失配，从而可以实现高效 率的非线性光学输出，即光波每走过c = x ( k 3 k 2 k 1 ) 。的一段距离，就要求晶体的 非线性极化系数改变一次符号，让光波再通过厶可实现相位匹配。 相对于双折射相位匹配技术，准相位匹配有着明显的优点： 1 q p m 通过周期性极化结构来获得有效的能量转换，与材料的内在特性无 关，对透光波段内任意波长的光波都不存在匹配的限制，理论上能够利用晶体 的整个透光范围； 2 可以人为的根据晶体的色散方程来设计调制的周期，相互作用的光波的 偏振方向不受任何的限制，因而可以利用传统双折射相位匹配过程所达不到的 晶体的最大非线性极化率张量元，使非线性转换效率显著提高； 3 第一章绪论 3 可避免走离效应的产生。q p m 由于不受晶体双折射效应的影响，三波 偏振方向可任意选择，只要它们沿同一晶轴方向传播，就可以使走离角为零。 不存在走离效应，这就降低了对入射角的要求，而且可利用较长的晶体，基波 和谐波以及互作用光波能够严格限制在非线性晶体中，由此获得较大的转换 率； 4 对q p m 光学参量转换过程而言，可以通过改变晶体温度、晶体周期、泵 浦波长以及入射角度等条件，以得到波长的可调谐输出，调谐方式简单、多 样，调谐范围宽，输出质量好。 图1 2 对相位匹配、准相位匹配和相位失配时的转换效果进行了对比，由 图可知，虽然准相位匹配的转换效果并没有相位匹配时好，但其实现的限制条 件少，而且可以利用相位匹配时难以利用到的大的有效非线性系数，因此依然 能获得可观的参量振荡输出。 蚤 协 c c 弋， o 蹬 o c o o123 4s p r o p a g a t i o nd i s t a n c et h r o u g hc r y s t a l ( c o h e r e n c el e n g t h s 图1 2 相位匹配、准相位匹配以及相位失配示意图 在准相位匹配原理发现初期，由于当时加工制作工艺的落后，无法制造出 准相位匹配所需的晶体，致使在相当长的一段时期内，准相位匹配仅仅停留在 理论阶段，没有得到实际应用。 直到1 9 9 3 年，y a m a d a 等第一次使用外加电场法在室温下在铌酸锂体材料 上实现了周期性极化【l 们。外加电场法极化因其可重复性以及适用于多种材料而 逐步成为一种制备准相位匹配器件的常规方法。1 9 9 7 年，s a t o 等j 提出了接触 式电极法( c o n t a c te l e c t r o d em e t h o d ，即c e m ) ，接触式电极方法工艺简单，不 需要在晶体表面光刻金属电极，因此可以大大降低加工成本，缩短加工周期， 4 第一章绪论 适合大规模生产。随着外加电场极化工艺的进一步发展与成熟，一大批性能优 异的非线性光学材料得以涌现，比如周期极化铌酸锂( p p l n ) ，周期极化掺氧化 镁铌酸锂( m g o ：p p l n ) ，周期极化钽酸锂( p p l t ) ，周期极化磷酸氧钛钾 ( p p k t p ) ，周期极化砷酸氧钛铷( p p r t a ) ，周期极化砷酸氧钛钾晶体( p p k t a ) ， 以及周期极化铌酸钾晶体( p p k n ) 等，从而使得基于准相位匹配技术的光学参量 振荡器不仅仅在停留在理论上，而凭借其自身的独特优点，迅速地成为了非线 性光学领域研究的热点，并在很多领域得到了实际的应用。 以上周期极化晶体所基于的非线性晶体的基本光学特性示于表卜1 中 1 2 1 。 表1 - 1 各种非线性晶体的光学性能 非线性材料 透光范围( p m )非线性系数( p m v )损伤阈值( g w c m 2 ) l i n b 0 3 0 3 5 5 3 d 2 2 = 2 1 ，d 3 1 = 4 3 o 2 0 d 3 3 = 2 7 l i t a 0 3 0 2 8 击o d 2 2 = 2 2 ，d 3 1 = 一1 4 1 5 d3 3 = 一2 6 k t p0 3 5 4 o d l s = 1 9 ，d 2 4 = 3 6 4 ， 1 5 d 3 3 = 1 6 9 k t ao 3 5 4 8 5 d 1 5 = 4 2 ，d 2 4 = 2 8 ， 1 o d3 3 = 1 6 2 r t a o 3 5 5 3 d 1 5 = 3 4 ，d 2 4 = 1 7 ， o 4 d3 3 = 】3 7 第三节周期性极化掺镁铌酸锂( m g o p p l n ) 的光学性能 铌酸锂晶体( l i n b 0 3 ) 是一种具有多种优异非线性光学性能的多功能材料， 凭借其在电光、声光、压电、光折变以及非线性光学等方面的优良特性，它在 电光调制、声光开关、光波导、非线性频率变换、高密度信息存储以及光放大 等方面都有着非常广阔应用前景和实用价值，因而赢得了光学“硅”的美誉，被 英国自然杂志称为“最为成功的全能型非线性光学晶体”。 在可见光区域，铌酸锂( l i n b 0 3 ) 晶体是所有无机材料中拥有最大非线性系 数的材料之一，利用l i n b 0 3 的非线性系数d 3 l 能够实现第1 类和第1 i 类相位匹 配。但它最大的非线性系数d 3 3 ( 2 7 p m v ) 比d 3 l 大7 倍左右，却不能实现相位 5 第一章绪论 匹配。通过准相位匹配对l i n b 0 3 的d 3 3 加以利用，则非线性转换效率将获得很 大的提高。l i n b 0 3 材料成为非线性光学应用的候选材料具有其综合优势： 第一，对于可见光和近中红外光，l i n b 0 3 是拥有最大的非线性系数的无机 材料之一，其非线性系数d 3 3 约为2 7 p m v ； 第二，l i n b 0 3 的透光范围从3 5 0 n m 到5 3 0 0 n m ，对可见光产生的基频波 和谐波都具有较低的损耗； 第三，l i n b 0 3 作为一种商用材料，价格相对低廉，制备工艺成熟、稳定。 不过l i n b 0 3 也主要存在两个缺点：1 矫顽场高，约为2 1 k v m m ，从而难 以制得大尺寸的极化晶体；2 抗光损伤阈值较低，在强激光照射下易发生光损 伤，对热效应敏感，很难在室温下实现高功率输出。不过这些缺点可以采用提 高工作温度或掺镁、掺锌等方法而得以有效地解决。1 9 8 0 年，南开大学和西南 技术物理所合作在南开大学实验室发现当铌酸锂晶体中的掺镁浓度超过 4 6 m 0 1 时，其抗光损伤能力比纯晶体提高两个数量级，矫顽场也可以降低到 4 5 k v r 【】一1 3 1 。 1 3 1 铌酸锂晶体( l i n b 0 。) 的晶体结构n 帕 l i n b 0 3 晶体是一种无色或略带黄绿色的晶体，简称l n ，三角晶系， 3 m ( c 3 u ) 点群，负单轴晶体。在4 c 时，密度大约为4 6 4 4 k g m 3 ，是目前己知的 居里点最高( t c = 1 2 1 0 。c ) ，自发极化最大( 室温时约为0 7 c m 2 ) i 鬟j 铁电体。顺电 相和铁电相的空间群分别为r 3c 和r 3 c ，其结构如图1 3 所示。氧八面体以共 面的形式叠雹起来形成堆垛，公共面与氧八面体三重轴( 即极轴) 垂直。许多 堆垛再以八面体共棱的形式连接起来形成晶体。在顺电相，l i 和n b 分别位于 氧平面和氧八面体中心，无自发极化。在铁电相，l i 和n b 都沿c 轴发生位 移，前者离开了氧八面体的公共面，后者离开了氧八面体的中心。由于l i 和 n b 的移动，造成了沿c 轴的电偶极矩，即出现了自发极化。该结构也可以看成 由垂直于极轴且相互等距的氧平面组成。顺电相时，n b 位于两个氧平面中央， l i 位于第三个氧平面内( 实际上“分布于氧平面和氧平面上下各0 0 3 7 n m 处，其平均位置在氧平面) 。铁电相时，n b 和l i 都沿+ c 轴移动。结构分析表 明，室温时，n b 沿+ c 轴偏离氧八面体中心约0 0 2 6 n m ，l i 沿+ c 轴偏离氧平面 0 0 4 4 n m 。下面只介绍与极化有关的铁电相。 6 第一章绪论 铁电相的l i n b 0 3 晶体含有一个三重对称轴，属三角晶系。此外，它还有 一个对称面，三个成6 0 0 角平面相交形成一个三重旋转轴。这两个对称操作使 l i n b 0 3 晶体归类为3 m 点群( ) ，它也属于r 3 c 空间群。在三角晶系中，可选 择两种完全不同的晶胞：六方晶胞和三角晶胞。对于惯例的l i n b 0 3 的六方晶 胞，c 轴被定义为晶体的三重旋转轴。确定c 轴方向的标准方法是：在c 轴方 向压缩晶体，显负电性的面为+ c ；确定+ c 轴第二种方法是冷却晶体，显正电性 的为+ c 方向。两种方法可从l i 、n b 离子与氧八面体的相对运动进行理解。当 受挤压时，l i 、n b 离子都向接近于顺电相的方向发生位移，减小了自发极化， + c 面的负电荷过剩而使晶面呈负电性。当晶体冷却时，离子的热能降低，弹力 把l i 、n b 离子推得远离氧八面体中心及邻近的氧平面，增强了晶体的自发极 化，使晶体+ c 面呈正电性。 谢 旦蔓 ，西拍 谌薹二 熨紫l 一 燃蛩f ” 蝴二二 渤o 貉鳓孙 拳 氆一 ( a ) 铁电相( b ) 顺电相 图1 3l i n b 0 3 的品体结构( 水平线代表氧平面) 1 3 2 周期性极化掺镁铌酸锂的折射率方程 1 9 7 4 年，d f n e l s o n 和r m m i k u l y a k ”】最先给出了2 4 5 c 时l i n b 0 3 晶体 的o 光和e 光折射率的实验数据，波长范围为4 0 4 6 3 3 0 5 1 4 8 n m ，准确度达到 了0 0 0 0 2 。随后，s m i t h 等人【1 6 1 在此基础上给出了晶体折射率随温度变化的 规律。1 9 8 4 年，e d w a r d s 和l 踟e n c e 给出了同成分l i n b 0 3 晶体温度相关的 色散方程【1 7 】，适合范围为0 4 , - - 4 5 p m ，方程形式如下： 刀2 = q + j r 二a i 2 苫+ - 丽b l f + 岛厂一q 名 ( 1 _ 1 ) 7 竺一i一 长谚斟蠡 第一章绪论 常数项a l 、a 2 、a 3 、a 4 、b l 、b 2 和b 3 的值见表1 2 ，厂是与温度相关的项， 户( t - 2 4 5 ) ( t + 5 7 0 5 ) ，其中t 的单位为。 表1 - 2 公式( 卜1 ) 中各参数的取值 a ia 2a 3a 4b lb 2b 3 e 光4 5 8 2 00 0 9 9 2 1 o 2 1 0 9 00 0 2 1 9 4 05 2 7 1 6 e - 8 - 4 9 1 4 3 e 72 2 9 7 l e 7 o 光4 9 0 4 8 0 1 1 7 7 5o 2 1 8 0 20 0 2 7 15 32 2 31 4 e 82 9 6 7 l e 一82 1 4 2 9 e 8 1 9 9 7 年，j u n d t 1 8 1 利用p p l n o p o 实验和前人的折射率数据对e 光折射 率的s e l l m e i e r 方程进行了修正，使计算的折射率玩对长波长可达到更高的准 确度，其计算值在直到5 4 i t m 的波长范围都与实验数据基本一致。方程形式 为： 恢2 州价骊a 2 + b 2 f + 毪一口6 名 ( 1 - 2 ) 式中f = ( t - 2 4 5 ) ( t + 5 7 0 8 2 ) ，单位为，其它各常数项的值见表1 - 3 。 表1 - 3 公式( 卜2 ) 中各参数的取值 a la 2a 3a 4a 5a 6 5 3 5 5 8 3o 1 0 0 4 7 30 2 0 6 9 21 0 01 1 3 4 9 2 71 5 3 3 4 e 2 b lb 2b 3h 4 6 2 9 e 73 8 6 2 e 80 8 9 e 82 6 5 7 e 5 图1 4l i n b 0 3 折射率与波长的关系 8 第一章绪论 在l i n b 0 3 晶体的温度为2 4 5 c 时，根据公式( 1 1 ) 计算得到了o 光和e 光的 折射率随波长的变化关系如图1 4 所示。从下图可以看出，在可见光区域，折 射率的变化速率比在红外区域要大得多。 2 0 0 7 年，p a u l 1 9 1 等人给出了掺氧化镁周期极化l i n b 0 3 晶体( m g o p p l n ， 掺杂浓度为5 m o i ) 的基于温度的s e l l m e i e r 方程，该方程适合范围为 1 3 5 p m ，温度范围为4 0 - 2 0 0 。c 之间，表达式为： 悔2 卸。+ b , f + 锩+ 锩卅。牙 ( 1 - 3 ) 式中厂与上式相同，各常数值示于表1 - 4 中。由于本论文所采用的就是掺m g o 浓度为5 m o i 的p p l n 晶体，故本论文计算时，采用该s e l l m e i e r 方程。 表1 - 4 公式( 1 - 4 ) 中各参数的取值 a la 2a 3a 4 a 5 a 6 5 31 9 7 2 50 0 9 1 4 7 2 8 50 31 6 5 0 0 8l0 0 2 0 2 81 1 3 7 6 3 90 01 4 9 7 0 4 6 b 1 b 2b 3 4 7 5 3 4 6 9 e 73 31 0 9 6 5 e 82 7 6 0 513 e 5 p p m g l n 与p p l n 晶体的折射率随波长变化的关系曲线如图1 5 所示。从 图可以看出，p p m g l n 的折射率比p p l n 的略小。 “g m ) n l 对应p p m g l n ，n 2 对应p p l n 图1 5p p m g l n 与p p l n 折射率对比 9 第一章绪论 第四节p p l n - 0 p 0 和m 9 0 ：p p l n - 0 p 0 的发展历程及现状 由于l i n b 0 3 晶体优异的非线性光学性能，以及其成熟稳定的制作工艺， 价格相对便宜，能进行规模化生产，因此它一直是非线性光学变换领域研究材 料的首选。加之对其进行一定浓度的掺杂( 镁或锌) ，能有效提高其抗光损伤能 力，降低极化反