（物理电子学专业论文）mie氏粒度仪独立模式算法的数值实验研究.pdf

中文摘要 m i e 氏散射理论由于具有高计算精度，适用微粒粒径范围大等优点在逐 渐代替传统的f r a u n h o f e r 衍射理论而用来作为激光粒度仪的理论基础。 目前市场上成熟的激光粒度仪产品大都采用非独立模式方法对微粒系 统进行粒径反演计算。这种方法尽管计算过程简单，但是由于需要预先指定 被测微粒系统的粒径分布满足的解析函数，其应用范围有很大限制。独立模 式算法不需要预先指定粒径分布函数的形式，在理论上可以反演计算出任意 形式的粒径分布。因此使用独立模式算法成为激光粒度仪产品的发展趋势。 通过测量微粒系统的散射光强角分布计算微粒系统的粒径分布属于典 型的反演问题。理论反演计算一直是激光粒度仪的关键和难点，迄今未彻底 解决。若在计算中使用独立模式算法，因为没有预先设定分布函数形式，会 导致此情况比在使用非独立模式算法情况下有更大的不适定性，所以计算的 结果会对输入数据非常敏感，微小的输入扰动都会引起结果较大幅度的振 荡，变得不稳定。 本文对微粒粒径反演问题的独立模式算法进行了理论研究。分别使用 p h i l l i p s t w o m e y 正则化方法和p o c s ( 凸集投影法) 进行粒径反演计算。本 文对这两种方法在使用中的参数选择，计算判据和适用条件做了详细的讨 论，并给出了两种方法解决此问题的计算模拟结果，其中，用p h i l l i p w t w o m e y 方法得到的结果比较令人满意。 关键词：m i e 氏散射理论，激光粒度仪，反演算法，p h i l l i p s t w o m e y 方法 a b s t r a c t p a r t i c l es i z e r s w h i c hm a k er i s eo ft h em i es c a t t e r i n gt h e o r ya st h e i r t h e o r e t i c a lb a s i si n s t e a do ft h ec o n v e n t i o n a lf r a u n h o f e r a ld i f f r a c t i o nt h e o r y , a l e g a i n i n gm o r ea n dm o r ep o p u l a r i t y , b e c a u s eo ft h el l i g hn u m e r i c a lp r e c i s i o na n d w i d ep a r t i c l es i z es p a nf e a s i b i l i t y m o d e l d e p e n d e n ta l g o r i t h mi se x t e n s i v e l ye m p l o y e da st h ed e f a u l ti n v e r s e m e t h o df o rr e t r i e v i n gp a r t i c l ed i a m e t e rd i s t r i b u t i o no fap a r t i c u l a t es y s t e m t h e i n v e r s ec o m p u t a t i o nh a ss i n c er c m a i n e dt ob et h ek e ya n dc h a l l e n g e t h e p r a c t i c a la p p l i c a t i o ni sc o n f i n e d ，d e s p i t eo fi t ss i m p l ea n dq u i c kc h a r a c t e r s ，t o s p e c i f y i n gs o m ed i s t r i b u t i o nf u n c t i o ns e t s i na d v a n c e o nt h ec o n t r a r y , t h e m o d e l i n d e p e n d e n ta l g o r i t h mc a nw o r ko u ta n ys o r to fp a r t i c l es i z ed i s t r i b u t i o n s i n t h e o r y w i t h o u t a n yp r e - a s s u m p t i o n s f o r t h ep a r t i c l es y s t e m t h e m o d e l i n d e p e n d e n tm e a n si s ，t h e r e f o r e ，a n t i c i p a t e dt ob et h ed e f a u l to rt r e n do f f u t u r eg e n e r a t i o np a r t i c l es i z e r sf o rd a t ap r o c e s s i n g d e t e r m i n i n gp a r t i c l e s i z ed i s t r i b u t i o n b ym e a s u r i n g s c a t t e r e d l i g h t i n t e n s i t i e si nd i f f e r e n td i r e c t i o n si sat y p i c a li n v e r s ep r o b l e m u s i n gt h e m o d e l i n d e p e n d e n tm e t h o dw i l lm a k et h es o l u t i o nu n s t a b l eb e c a u s ei ti ss e n s i t i v e t os m a l ld i s t u r b a n c ei nt h ei n p u td a t a ，w h i c hw ec a l lt h ei 1 1 一p o s e dp r o b l e m i nt h i sd i s s e r t a t i o nw o r k , w es t u d i e dt h em o d e l i n d e p e n d e n ta l g o r i t h mi n p a r t i c l es i z ed i s t r i b u t i o nr e t r i e v i n g t h ep h i l l i p s t w o m e yr e g u l a r i z a t i o nm e t h o d a n dt h ep r o j e c t i o no n t oc o n v e xs e t sm e t h o d ( p o c s ) a r ei n v e s t i g a t e df o r a c q u i r i n gt h es o l u t i o n s t h et h e s i sa l s od i s c u s s e dt h ep a r a m e t e rc h o i c e ，c r i t e r i o n s a n da p p l i c a b i l i t y , a n dp r e s e n t e do a rs i m u l a t i o nc o n c l u s i o na sw e l l ：t h e p h i l l i p s - t w o m e ym e t h o do u t p e r f o r m so t h e rm e t h o d si nam u c hb e t t e rw a y k e yw o r d s ：m i es c a t t e r i n gt h e o r y , l a s e rp a r t i c l es i z e r , i n v e r s ea l g o r i t h m ， p h i l l i p s t w o m e ym e t h o d 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的 研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表 或撰写过的研究成果，也不包含为获得叁壅盘堂或其他教育机构的学位或证 书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中 作了明确的说明并表示了谢意。 学位论文作者签名：；易葛缸 黼期：“年r 月乃 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解鑫凄盘堂有关保留、使用学位论文的规定。 特授权叁盗盘堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检 索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校 向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。 ( 保密的学位论文在解密后适用本授权说明) 学位论文作者签名：碾钆 蝴期“年j ，月，7 日 导师签名： 签字日期：7 易年f 月妒 第一章引言 1 1 微小颗粒态物质 第一章引言 随着人类科技水平的进步，微小颗粒态物质在日常生活和工业生产中扮 演着越来越重要的角色。微小颗粒态物质一般可分为雾状液态颗粒，气态气 泡颗粒和固态粉末状颗粒。在生产生活中最关心的莫过于微小颗粒的尺寸， 尺寸的大小和分布情况直接关系到工业流程，产品质量以及能源消耗和生产 过程的安全性。因此，如何准确方便地测量微小颗粒物的直径( 粒径) 及其 分布仍是当前一个引人关注的技术问题，尤其是亚微米或纳米粒度分布问题。 1 2 微粒粒径分布的测量 1 2 1 粒径分布的测量方法 实际测量微粒粒径分布，一般通过微粒的物理性质确定其粒径分布。常 用的方法包括利用电学性质，如差式电导分析，对于沉降物质的透光分析， 电泳法，流体色谱法等；以及基于不同光散射现象的光学分析法，如利用散 射的时间平均值，散射光强在时间或空间上的起伏等方法。其中基于光散射 原理的光散射粒径探测技术具有非接触测量，不干扰被测对象状态，测量时 间短，可实现实时测量等优点。近年来，尤其是各种不同波长激光发明之后， 有了长足的发展，被认为是很有前途的一种粒径测量技术。 1 2 2 光散射法 利用光散射原理测量微粒粒径分布的方法有：全散射法，角散射法，衍 射散射法，动态散射法等。全散射法和角散射法基于m i e 氏散射理论，衍射 散射法基于f r a u n h o f e r 衍射理论。在光散射法中，主要有以下几种分类方法 1 l , 2 1 ： 1 基于所采集散射光信号的不同，可分为全散射法、散射光分布法、 动态光散射法和偏振度散射法等。 全散射法所测量的是透射光的光信号。入射光经过粒子场时， 由于颗粒的散射作用将发生衰减，其衰减程度与微粒粒径大小相关。 全散射法通过测量透射光的光强从而得到微粒粒径的相关数据。 第一章引言 散射光分布法根据散射光在不同方向上( 即不同散射角) 的光 信号强度分布与微粒粒径信息之间的关系得出粒径分布。这种方法 是本文研究的重点所在。读取微粒在空间某一个或多个角度下的散 射光强信号，从中求得被测微粒的粒径信息。这种方法也被称为角 散射法或经典光散射法。如果测量微粒在前向某一小角度范围内的 散射光能分布，并从中求得微粒的粒径分布的方法也可称为小角度 前向散射法。 动态光散射法也称为光子相关光谱法。通过测量微粒在某一角 度下散射光强度随时间的变化，从起伏振荡变化的散射光强信号中 求得微粒的粒径分布信息。 2 基于被测微粒数的不同，可分为单粒式和多粒式。 单粒式的测量区域很小，每次只对流过测量区域的一个微粒进 行测量，如颗粒计数器；多粒式的测量区域较大，测量区域中的微 粒数很多，测量是以测量区域中的全部微粒为对象进行的，如分类 1 中所提到的各种方法。目前几乎所有已知的激光粒度仪均为多粒 式。 3 基于采集信号模式的不同，可分为静态光散射法和动态光散射法。 如分类l 中的光子相关光谱法是从随时间不断振荡变化的散射光强 信号中求出微粒粒径分布，属于动态光散射法。其他方法则是对所 采集到的散射光强信号的平均值进行数据处理后求得粒径分布，属 于静态光散射法。 4 基于测量过程对时间和空间要求的不同，可分为时间型和空间型。 如单粒式测粒仪的测量往往会持续数分钟、数小时乃至更长，因此 称其为时间型；其他方法测量的是某一瞬间或某一时刻一定空间内 所有微粒的粒径分布，因此称其为空间型。 无论基于何种理论，光散射法都是利用探测不同参数( 如不同散射角度， 不同入射波长等) 下的散射光强进而反推出原样品的粒径分布。因此，光散 射法测量微粒粒径分布的过程可分为两个步骤：首先得到一条样品散射曲线， 然后是数据处理：根据理论计算确定一个粒径分布函数，使得在此粒径分布 下得到的散射曲线和原实验测得的样品曲线差异最小。目前，随着激光技术、 光学元件加工技术、电子元器件和计算机技术的发展，得到样品散射曲线已 不难办到，而如何由理论计算拟合出最优的分布曲线是现在研究的重点和难 点。 第一章引言 1 3 基于m i e 氏散射理论的光散射测量技术的历史及现状 m i e 氏散射理论是由德国人g u s t a v m i e 于1 9 0 8 年在一篇论文1 3 1 中提出的。 在文章中他从基本的电磁波方程出发，经过严格的推导，得到了描述球形介 质微粒在单色平面波入射下对该平面波产生散射的结果一套完整而严密 的理论公式，后人称之为m i e 氏理论。尽管m i e 氏理论对微粒散射场的描述系 统而严谨，但是由于其计算过程繁冗复杂，因此直到高速电子计算机出现之 后才使得基于此理论而进行的详细计算和推导成为可能。而f r a u n h o f e r 衍射理 论则为m i e 氏散射理论在微粒粒径较大时的一种近似替代，我们将在第二章 中讨论两种理论的适用范围。 二十世纪的相关研究可见有关文献【2 j o ；二十一世纪以来的主要研究阶 段大致可分为：1 9 9 2 年，t i g u s h i l 4 1 等人设计了一套粒径测量仪并获得专利。 该仪器由一大- , b 两套光学探测系统组成，微粒粒径分布基于探测到的散射 光的光强分布，数据采用m i e 氏散射理论和f r a u n h o f e r 衍射理论计算得出。 1 9 9 9 年，k t s u t s u i 【5 1 等人使用新改进的连续角度激光散射仪测量了粒径为 o 2 1 2 ，0 2 6 2 ，0 7 7 7 p m 的微粒，角度分辨率为0 6 ，散射角度范围为1 0 晶1 7 0 ， 测量曲线与理论曲线较好地吻合。 2 0 0 0 年，l h e s p e l 6 1 等人在理论上提出了利用静态光散射法测量多种微 粒粒径分布的系统设计，并于2 0 0 1 年【_ 7 】进行了实验验证。该系统基于m i e 氏 散射理论，最小二乘法并采用了测云计，获得了可靠结果。 2 0 0 1 年，i w e i n e r i s l 等人提出了种利用光散射法测量微粒球径的方法， 作为本科生物理实验室的一项技术。该方法应用了m i e 氏散射理论，采用精 确的数学方法校正了折射定律和投影缩减效应的影响。 国内相关研究起步相对较晚，有据可查最早进行相关研究的是8 0 年代 初上海理工大学( 原上海机械学院) 王乃宁教授等人，其最早的研究成果发 表于上海机械学院学报，题目为“有关光散射的物理量的数值计算”i l j ， 并由此展开了一系列的相关研究。国内其他许多高校和科研机构都陆续开展 了这方面的研究工作，如山东理工大学，华南师范大学，天津大学，南京理 工大学，上海光机所，哈尔滨工业大学，长春光机所，沈阳工业学院等，侧 重点各有不同。 由于光散射粒径测量技术存在着巨大的市场价值，世界上众多的商业机 构相继进行了大量的研发工作，推出了各种类型的激光粒度仪。国外产品如 英国著名的m a l v e m 公司生产的m a s t e r s i z e r 系列，法国c i l a s 工业激光公司 生产的1 1 8 0 型，美国b r o o k h a v e n 公司等。国内厂商如济南微纳仪器有限公 第一章引言 司，珠海欧美克科技有限公司等。 基于衍射理论的激光粒度仪经过几十年的发展，其相关技术发展到今天 已经相当成熟。鉴于此，国际标准化组织于1 9 9 9 年末颁布了i s 0 1 3 3 2 0 标准【9 1 。 该标准对基于衍射理论的激光粒度仪在各方面的细节作了详细规定，并对 m i e 氏散射理论和f r a u n h o f e r 近似理论进行了相关讨论，指出了f r a u n h o f e r 近 似理论的缺陷和激光粒度仪全程应用m i e 氏散射理论的重要性。 目前市场上典型的激光粒度仪虽均表明采用m i e 氏散射理论，但大都在 测量精度和测量可重复性上表现不佳。更重要的是不能很好地进行任意粒径 分布的测量，这样就大大限制了激光粒度仪的应用范围。 本文所做的工作即采用m i e 氏散射理论，从限定粒径分布类型的问题求 解入手，研究反演算法并讨论其特点。进而研究任意粒径分布的散射反演算 法，试图从理论上给出几种可行的解决方案，并根据计算机的模拟结果对其 进行比较。 第二章l l i e 氏散射理论 2 1 引言 第二章m i e 氏散射理论 本章首先介绍m i e 氏散射理论并对其解进行讨论，之后提出单一粒径微 粒和多粒径微粒分布的散射模型，最后我们根据模型给出后继分析需满足的 条件。 2 2 光的散射 2 2 1 光的散射现象 当光束通过均匀透明介质时，从传播方向以外的其它方向是看不到光线 的。如果介质不均匀，如微粒悬浮的混浊液体或灰尘弥漫的空间时，我们就 可以从侧面看到光束的轨迹，即在光线传播方向以外能够接收到光能。这是 介质的不均匀性使光线向四面八方散射的结果。这种光束通过不均匀介质所 产生的偏离原来传播方向，向四周散射的现象，就是光的散射。所谓介质不 均匀是指气体中有随机运动的分子、原予或烟雾、尘埃，液体中有悬浊颗粒， 晶体中存在缺陷等。 2 2 2 散射的分类 通常根据散射光的波矢f 和波长是否变化，将散射分为两大类：一类散 射是散射光波矢f 变化，但散射光波长不变化，属于这种散射的有r a y l e i g h 散射，m i e 氏散射和分子散射；另一类是散射光波矢f 和波长均变化，属于 这种散射的有r a m a n 散射和b r i l l o u i n 散射。 2 3 光与介质相互作用的经典理论 光在介质中的传播过程，就是光与介质相互作用的过程。光的散射现象 实际上就是一种光与介质相互作用的结果。因此要深入研究相互作用的过程， 不但要有描述光的正确模型，同时也要有适当的模型描述介质。一般比较严 格的描述需要用到量子理论考虑组成介质的原子、分子的运动规律。虽然经 典理论在描述第二类散射时遇到了一些困难，但是在描述第一类散射时还是 第二章m i e 氏散射理论 能够胜任的。 l o r e n z 的电子论假定：组成介质的原子或分子内的带电粒子( 电子、离 子) 被准弹性力束缚在它们的平衡位置附近，并且具有一定的固有振动频率。 在入射光的作用下，介质发生极化，带电粒子依入射光频率做受追振动。由 于带正电荷的原子核质量比带负电荷的电子质量大很多倍，可视为正电荷中 心不动，而负电荷相对于正电荷作振动，正、负电荷电量的绝对值相同，构 成了一个电偶极子，其电偶极矩为 p = q - 其中口是电荷电量；f 是从负电荷中心指向正电荷中心的矢径。同时， 这个电偶极子将辐射相干的次波。这里与h u y g e n s f r e s n e l 原理中假设的次波 稍有不同，这里的次波有真实的波振源。理论上可以证明，只要分子的密度 是均匀的，次波相干叠加的结果只剩下遵从几何光学规律的光线，沿其余方 向的振动完全抵消。从微观尺度( 1 0 1 1 0 埘) 来看，任何物质都由一个个分子、 原子组成，没有物质是均匀的。这里所谓的“均匀”分布，是以可见光波的 波长( 1 0 - 7 肼) 为尺度衡量的，即在这样大小的范围内密度的统计平均值是 均匀的 i o a 3 。 对于具有特定直径和折射率的球形微粒的光散射问题，很多年前人们便 做了详尽深入的研究。影响较大的是g u s t a vm i e ，p e t e rd e b y e ，l o r e n z 等人 所提出的理论，目前被普遍接受并广泛采用的理论是由g u s t a vm i e 于1 9 0 8 年所提出的，后人称之为米氏理论。m i e 氏理论从电磁场最基本的麦克斯韦 方程组出发，经过严谨地推导，得出了一套描述单色平面波入射至球形微粒 上所发生的光散射现象的理论公式。虽然m i e 氏理论很严谨，但其计算过程 相对复杂，在计算机发展远不如今天的过去基于该理论进行实际计算更显得 吃力，且需要知道球形微粒的折射率，因此人们在不同的条件下又发展出了 其他的近似理论。在计算机技术快速发展的今天，对m i e 氏理论的相关公式 进行大量计算已经不成问题。 根据不同应用范围，人们所采用的近似理论如表2 - 1 所示【15 1 。 表2 = 1 微粒光散射的几种近似理论 近似理论 适用范围 r a y l e i g hs c a t t e r i n g ， x 1 ，x l m 一1 i 1 f r a u n h o f e rd i 仃r a c t i o n x 1 ，x l m 一1 l 1 r a y l e i g h - d e b y e - g a n ss c a t t e r i n gi m 一1 l 1 ，x m 一1j 1 a n o m a l o u sd i f f r a c t i o nt h e o r y 善1 ，l m 一1 l 1 第二章m i e 氏散射理论 上表中，工= k a ，称为微粒的尺寸参数，其中k 为波矢，a 为微粒半径； m 为微粒相对于周围介质的折射率。在适用范围条件满足的情况下，由于近 似理论的采用而带来的计算误差可以忽略不计。人们通常采用的近似理论是 r a y l e i g h 散射理论和f r a u n h o f e r 衍射理论，其具体散射光强表达式稍后将讨 论到。 反常衍射理论( a n o m a l o u sd i f f r a c t i o nt h e o r y ) 由v a nd eh u l s t l l 5 于1 9 5 7 年提出，在其著作中有详细的推理描述。该理论已被广泛应用于大气学中关 于卷云性质的研究。v a nd eh u l s t 对于反常衍射理论的应用限定了如表2 - 1 中 的两个前提条件：其中x 1 使得几何光学理论占支配地位；l m 一1 i 1 使得可 以忽略微粒的折射和反射作用，认为光波通过微粒表面时，其传播方向基本 上不会发生改变。消光现象主要是由微粒对入射光波的吸收作用以及微粒的 透射光波与不经过微粒传播的光波之间发生的干涉作用引起的。1 9 9 7 年西安 交通大学的张镇西 1 6 1 教授等人就相对折射率趋于l 时的m i e 氏散射理论和反 常衍射理论做了分析比较工作。近年来人们将更多的注意力投放在将改进的 反常衍射理论应用于非球形微粒的光散射性质的研究上【1 7 。9 1 ，并取得了一定 的成果。 2 4m i e 氏散射理论1 1 】 2 4 1 理论推导 g u s t a vm i e 于1 9 0 8 年发表的文章对单色平面波被球形微粒散射和吸收 的问题进行了详细的阐述和理论推导，给出了一套严格解。该理论适用于任 意尺寸和任意成分的球形电介质微粒，是本文所研究课题的理论基础。下面 我们对该理论进行简要的阐述。 第二章m i e 氏散射理论 ( 层，h j ) 图2 i 球坐标系下球形微粒光散射示意图 我们在球坐标系下讨论单色平面波被各向同性，均匀介质球形微粒散射 的情况，如图2 - 1 所示：( e ，h ，) 表示入射光场，沿z 轴方向传播，( e ，h ，) 表 示散射光场，( e ，h ，) 表示微粒内部的光场。r 是任一方向散射光场的传播方 向矢量。称z 轴和，构成的平面为散射平面( s c a t t e r i n gp l a n e ) 。我们今后讨论 入射、散射光的偏振方向是垂直或平行时，都是相对于散射平面而言的。 单色平面波( e ，h 1 在各向同性，均匀介质中满足方程 一v 2 豆+ k 2 雷= 0 v 2 豆+ k 2 詹= 0 其中k 2 = 缈2 剐，而且散度为零 v e = 0 v h = 0 另外，由于f e ，h ) 并非独立存在，有 v x e = i 6 _ o l t h 和v x h = 一i s e 。 球极坐标系下，标量波方程为 吉甜警) + 志刍p 等) + 而1 万a 2 9 s i ns i n + k 2 删蛾z - 1 ) ，2a 旷l 西j ，2 口a 护ia 口，2口a 西2 。7 应用分离变量法，其解的形式为 ( r ，秽，妒) = r ( ，) o ( 矽) m ( ) 带入公式( 2 - 1 ) ，得到3 个独立的方程； 第二章m i e 氏散射理论 _ d 2 0 i - m 2 垂：0 m啦2 d 西2 1 d ( s i nd o 咖担d 8 卅川) 一羔0i 。- 。 、 7 s i n 2 i 甜势k 2 r - n ) 一 公式( 2 - 2 ) 公式( 2 - 3 ) 公式( 2 - 4 ) 其中的独立常量m 和r 由需要满足的其他辅助条件决定。我们首先会 注意到，对于给定的m ，中。是公式( 2 - 2 ) 的一个解，那么巾，就不是一个线性无 关解。线性无关解是 m 。= c o s 挣矽，。= s i n 删， 其中下标p 和o 分别代表偶数和奇数。我们要求对于特定的方位角妒，妒 是一个单值函数： 。l i m 。y ( 庐+ y ) = ( 妒) 公式( 2 - 5 ) 对于所有的均成立，除了可能出现在两种不同属性区域边界处的点。 然而，我们不需要考虑这些边界点，我们只对位于均匀区域内部点上的标量 波的解感兴趣。公式( 2 - 5 ) 的成立条件要求m 为正整数或零，m 取正值时已 足够得到公式( 2 2 ) 的所有线性无关解。 公式( 2 3 ) 在0 = o 和0 = 万处的有限解是第一类胛阶m 次缔合l e g e n d r e 函数掣( c o s 0 ) ，其中n = m ，m + l ，这些函数是正交的： f ，跏) 譬( ) d a 哦嘉锑 公式( 2 - 6 ) 其中u = c o s 8 ，万是k r o n e c k e r 5 函数，仅当撑= 珂时为1 ，其余时候均 为0 。当m = 0 时，缔合l e g e n d r e 函数为l e g e n d r e 多项式，用只表示。 我们引入无量纲变量p = k r 并定义函数z = r p ，公式( 2 4 ) 化为 p 易( p 别产( 栉+ 册= 。 公北 公式( 2 - 7 ) 的线性无关解是第一类和第二类b e s s e l 函数山，艺( 有时用 符号n v 来代替匕) ，其中阶次y z 玎+ 妻是半整数。因此，公式( 2 - 4 ) 的线性 无关解是球谐b e s s e l 函数 础) = 易p 公式( 2 - 8 ) 第二章m i e 氏散射理论 咖) = 良少) ， 其中为了方便我们引入常因子0 再。 缸- ( p ) + ( p ) = 了2 n + 1 乙( p ) 公式( 2 9 ) 球谐b e s s e l 函数满足递归关系 公式( 2 1 0 ) ( 2 川) 杀气( p ) 2 ( p ) 一( 川) ( p ) 公式( 2 - 1 1 ) 其中磊是 或其中之一。从最先两阶 删2 了s t o p ，蒯2 7 s i n p 一了c o s p ， y o ( p ) = 一了c o s p ，y l ( p ) = 一丁c o s p 一了s m p ，。 可以通过递归关系得到更高阶次的函数。注意到对于任意阶次栉，儿( 1 ( ，) 在，接近原点时趋于无穷。 任意 和儿的线性组合都是公式( 2 4 ) 的解。这也提示我们可以用任意 两个线性无关解的组合作为公式( 2 4 ) 的基础解系。有两个这样的组合值得 我们特别加以注意，第三类球谐b e s s e l 函数( 有时也称做球谐h a n k e l 函数) ： 硝( p ) = ( p ) + 饥( p ) ， 公式( 2 1 2 ) 砰( p ) = ( 尸) 一饥( p ) ， 公式( 2 1 3 ) 由于公式( 2 - 1 2 ) 和公式( 2 - 1 3 ) 会起到简化作用，这让我们有充分的 理由不考虑其它函数系。 到目前为止，我们做的工作已经足以构造球极坐标系下标量波方程解的 生成函数： 忆，= c o s , , # p 2 ( c o s 口) 乙( k r ) 公式( 2 - 1 4 ) 彬。= s i i l 聊第( c o s 口) 乙( b ) 公式( 2 1 5 ) 利用球极坐标系下矢量谐波展开 儿= 翥s i i l r e # p ：( c o s 口) 乙p ) e o - - c o s 删鼍产乙( 慨公式( 2 _ 1 6 ) 儿= 盎c o s 删彤( 刚) 乙( p ) e e - s i n 删掣乙( 帏 公式( 7 ) 轧= 半c o s 咖) 卧刚) e r + c o s 删雩产古丢 以( p ) 屯 一所妒竽古丢 肠( 讹， 公式( 2 - 1 8 ) 第二章m i e 氏散射理论 屯= 半s m 嘶) 即叫s 访删雩产吉丢 以( p ) 旬 s 删警吉岳 肠( 帆 公式( 2 - 1 9 ) 我们最终得到散射光场的级数表达式 丘= 喜e ( 帆硪一吒础) 公式( 2 2 0 ) 只= 羔( o f f 妻- i 己f 峨硪+ 础1 其中e = i n e o ( 2 n + 1 ) n ( n + 1 ) ，一为散射区域的磁导率，和既为散射系 数。我们用上标( 3 ) 表示生成函数的径向部分为谚的球谐矢量。 引入角向函数 满足递归关系 - p l n 死2 丽l = 等 2 n 一1疗 以2 j 万一再砧z = n u r 。一( + 1 ) 函数以和l 的行为特性决定了散射域内的电磁场分布与方位角口之间的 关系。图2 - 2 为竹= 1 6 的乃和0 的极坐标图。 一 第二章w i e 氏散射理论 死 2 第二章m i e 氏散射理论 砜 图2 2 函数以和的前6 阶的极坐标图 图2 - 2 中的函数值可以取正值和负值，相应的极坐标图中的表示方法符合经 典数学理论中的定义。从图中可以看出，随着r 值的增加，瓦和函数曲线 的瓣数增加，使得前向瓣变窄，即函数的第一个零值点出现的角度减小。所 有的函数都有前向瓣，但后向瓣状结构随着n 值的变化交替消失。在m i e 氏散 射理论的计算中，小球的粒径越大，参与运算的万。和的阶数越高。而正是 由于以和l 的函数特性，使得小球的粒径越大，前向散射光相对于后向散射 光越强，且前向散射峰越窄。 综合s i n 0 和c o s 8 的正交性，以+ l 和j r 一f 。的函数集内部正交性，边界 条件公式( 2 - 1 6 ) ，以及矢量谐波的表达式，最终可得出散射系数的表达式为： 第二章m i e 氏散射理论 = 铡瑞等渊 6 ：丝f 竺! 丛! 生：丝! 立噍! 竺! 一( 脚) ( x ) - m 善n ( x ) 以( m a c ) 其中x 为粒子的尺寸参数，m 为相对折射率，分别具有如公式( 2 - 2 1 ) 所示的表达形式；“为小球的磁导率。 x ：k a ：2 t r n a ， 五 m ：l e ,公式( 2 2 1 ) tn 公式( 2 2 1 ) 中，i 和分别为粒子和周围介质的折射率。可以看出， 当m = l 时，a n 和屯为零。这是显而易见的，因为当微粒消失时，散射光场 自然会消失。 我们假设散射域的电场的级数表达式是一致收敛的，则经过进一步的推 导可以得出入射光波振幅和散射光波振幅的关系式如下： 其中 佴，1p “( r - z ) f 墨 1 日，j - _ = 万l o 凇 公式( 2 - 2 2 ) 耻莓赫慨) 蜊：彩， = 莓揣( + 从公式( 2 - 2 2 ) 中可得出入射光与散射光之间的s t o k e s 矢量关系 第二章m i e 氏散射理论 其中 l | q u 1 k 2 r 2 s 。s ： s ：s 。 0o oo o0 oo 一马， 耻丢( 附十i s , 1 2 ) ， s 3 3 m 丢( g s + 岛g ) ， 耻三( 阱一川 s 3 4 一- - 言( 瞩一s 2 s ；) 四个矩阵元素中只有三个是独立的：= 碓+ 岛+ 岛。 s t o k e s 矢量中的各元素的定义如下： ，= 互磊+ 日墨 q = 磊磊一日巨 u = 互e + q e 矿= f ( 毛e i - e l z , ；) 公式( 2 - 2 4 ) 公式( 2 - 2 5 ) 相应的物理解释为：，为光束强度，是光束的水平偏振分量与垂直偏振 分量的强度和；9 为光束的水平偏振分量与垂直偏振分量之间的强度差。当 q 为正值时，水平偏振占优势，当q 为负值时，垂直偏振占优势；u 的正值 表示+ 4 5 偏振占优势，负值表示4 5 偏振占优势；v 的正值表示右旋圆偏振 占优势，负值表示左旋圆偏振占优势。光的任意偏振态都可以用q ，u 和矿 这三个s t o k e s 参量来表示。当光束为完全偏振光时，强度参量j 与其它三个 参量之闻有这样的关系：1 2 = q 2 + u 2 + v 2 ；如果光束是部分偏振的，则 1 2 0 2 + ( ，2 + 矿2 。 如果入射光的偏振方向完全平行于散射平面，那么散射光的s t o k e s 参量 为： l = ( s ，+ s ：) ， q = ，j ，u = k = 0 第二章m i e 氏散射理论 这里忽略了因子1 2 r 2 。从上式可以看出，散射光的偏振方向也完全平 行于散射平面。我们用 i 来标识当入射光的偏振方向平行于散射平面时，每 单位光强的入射光所产生的散射光强角分布，则i j = s 。+ = i s 2 1 2 。 如果入射光的偏振方向完全垂直于散射平面，那么散射光的s t o k e s 参量 为： = ( s ，一s ：) ， q = 一，玑= t = o 从上式可以看出，散射光的偏振方向也完全垂直于散射平面。我们用f ，来 标识当入射光的偏振方向垂直于散射平面时，每单位光强的入射光所产生的 散射光强角分布，则f = s 。一s ：= l s , i 。 至此我们可以看出，要求得单色平面入射光照射下球形微粒的散射光强 角分布，关键是要求出散射系数和屯以及角度函数和乙。死和的求 解可以通过综合= 0 和羁= l 得出。由于散射系数口。和既是球b e s s e l 函数及 其导数的复杂函数，而且其参数往往为复数，所以对口。和k 的求解要复杂得 多。幸运的是，球b e s s e l 函数满足简单的递归表达式，而且前几阶函数为基 本的三角函数，这使得我们可以由此计算得出任意阶的球b e s s e l 函数。借助 于现在的计算机技术，这是一件很容易的事情。但是，由于计算机本身的计 算原理所限，需要将一个具有无限个数字位或数字位长度超过计算机的表示 范围的数字以一个计算机所能表达的最大有限数字位长度的数字来代替，具 体的最大有限数字位长度根据不同的计算机系统有所不同。这样就引起了舍 入误差，舍入误差的累积可能会产生不正确的结果。因此散射系数d 。和吒在 公式中的表达形式要适合于计算机的数值计算。我们将在附录中给出使用 m a t l a b 编写的程序清单。图2 - 3 中给出了x = 3 0 7 0 7 ，所= 1 3 3 + i 1 0 _ 8 时的球 体散射图像。 第二章m i e 氏散射理论 图2 3 单一微粒散射曲线 ( a ) 散射极坐标图像( b ) 散射强度对数图像( 横坐标为角度) 2 4 2 单一微粒散射曲线特征 从图2 - 3 ( a ) 很明显可以看出，前向散射( 在0 。附近) 的散射光强最大， 然后随着角度的增加散射光强逐渐变小。注意到在护 9 0 。附近图像有一个突 起状结构，但是和前向散射峰比起来，渺小得几乎可以忽略了。这里需要强 调一点，随着粒径参数p = ，删的增加，这种突起的振荡结构的个数和强度也 在增加。但是相对于前向散射的比例却在减小( 图2 - 4 ) 。 第二章m i e 氏散射理论 图2 - 4 多重侧向散射峰 为了观察这个突起处和后向散射峰，在图2 - 3 ( a ) 中我们把这部分图像 放大了1 0 倍。前向散射强度几乎是后向散射的1 0 0 倍，这么大的数量级差就 不适于使用线性坐标表示了。而且这种悬殊的数量还随着粒径参数的增加而 增大( 表2 2 ) 。因此在图2 3 ( b ) 和后面的章节中，我们将先对散射光强 取自然对数，然后进行讨论。 表2 - 2 散射光强的数量级差距 p = m x 1 ( o 。) 1 0 8 0 6 ) 4 0 8 4 15 5 6 2 8 2 7 4 7 1 2 4 7 8 4 4 6 0 7 7 8 5 41 2 8 8 6 0 0 0 另外需要特别强调的是：随着粒径参数p = 槲的增加，前向散射会变得 更加剧烈( 图2 5 ) 。 第二章m i e 氏散射理论 图2 - 5 不同粒径参数p 的散射图像 也就是说，越大的微粒前向散射越厉害。这和我们日常的经验相符：如 果粒径小至0 ，前向散射也会消失；而随着粒径增大，会逐渐从散射现象过 渡为衍射现象。 一般关于散射和衍射分类的判据如下： p 3 0f r a u n h o f e r 衍射 p = lm i e 氏散射 p 0 3r a y l e i 曲散射 2 5 多微粒散射 在上一节中，我们首先介绍了m i e 氏散射理论，并在此基础上给出了单 一微粒散射场角分布图像，讨论了几种极限情况下散射场分布的变化情况。 本节将继续以m i e 氏散射理论为基本工具，讨论具有一定粒径分布的多微粒 散射问题。 2 5 1 多重散射 一般说来，光在实际传播过程中会与多个微粒相互作用。我们现在就有 必要讨论如何把上一章中单一微粒散射的结论扩展到多微粒系统中。对于多 微粒系统影响散射的主要因素有：微粒之间的距离，微粒之间的相对位置和 微粒本身的特性。当微粒之间的距离很近时，微粒之间的电场会相互作用， 第二章m i e 氏散射理论 这时候它们的散射相当于一个实体散射。研究表明，当微粒都处于周围微粒 的3 倍直径范围之内时，这种效应将会相当明显。 而在微粒浓度低一些的系统中，现象一般同单一微粒的现象相同。但是 如果我们追迹一条特定的光线传播轨迹，将会发现也许在它离开微粒系统前 被散射了很多次，这就是多重散射现象。当透光比低于9 0 时，这种现象将 不能被忽略。对于半径为1 0 0 9 i n 球体微粒，当入射光波长处于可见光波长范 围时，当每立方米中微粒数超过1 0 6 个，总光程为1m ，此时多重散射效应不 可忽略。相同条件下，对于半径为o 1 t m 的玻璃微粒，浓度则需要达到1 0 ”m 4 。 通过后面的计算我们将会知道，多重散射在穿过微粒云团的路径小于平 均光学自由程的时候可以忽略不计。这种情况规定了一个达到多重散射的密 度下限：透光比应高于4 0 。 对于微粒之间相当邻近的情况，我们有时可称之为相互散射，此时与多 重散射表现出相同的现象。因为除了微粒之间的物理距离很近的情况之外这 种相互散射很少发生，因此在常见的很多系统中我们大都认为是多重散射现 象。 影响多微粒散射的另外一个因素是微粒之间的相互位置。如果它们都处 于可预知的点上，如晶格中的原子，那么散射波的位相是可以精确计算出来 的，而且波的振幅必须相加后再平方才能得到正确的光强值。这就是相干散 射，正如在b r a g g 衍射中的情况。然而，如果微粒的位置是随机的，那么散 射波的相位也是随机的。这种情况下我们得到的是非相干散射，而这时光强 可以直接相加。后者的情况在当有足够多微粒悬浊于流体中时是成立的。 当多重散射可以被忽略而且光强可以直接相加时，上一章中所得的散射 光强结果可以直接扩展到微粒云团的情况下。首先，我们假设在每单位体积 的空间中有个独立微粒。那么很容易得到单位体积空间的散射功率 p 。n = h p s c a 那么上式除以入射光强，有 p 等墨= ，气= k k 。就是散射系数。同样的， k 由s = n c 也s 为吸收系数，而且有 k e x t = k 。+ k 缸s 为消光系数。 实际中的微粒云团的散射场因粒径大小，微粒种类不同而异。为了能够 2 0 第二章w i e 氏散射理论 表示不同的粒径，我们定义微粒粒径分布函数疗( 口) 砌为单位体积中微粒粒径 范围从。到a + d a 的数目。那么 = f 刀( 口) 出 这样可得到 k = r 挖( 口) c j a 等等。对于不同种类的微粒通过求和的方式得到： k = r 吩( a ) 吒，a a = y c _ ，也 其中m 是单位体积中第_ ，种微粒的个数。 单位体积的微粒云团散射光强为 i n = n i 。 图2 - 6 光穿过散射介质时各变量定义 为了得到透光比，我们认为入射场经过了一个很薄的薄层，如图2 - 6 。 在传播过程中的功率损失为 一d p = k 。t i a 出 因此，将上式对路径长度三积分，并令上= 0 时i = ，。，我们得到 第二章m i e 氏散射理论 i ：i i n c e 一丘b ，出 2 1 m f e 其中f 为混浊度