（大气物理学与大气环境专业论文）南京交郊气溶胶粒子的光学散射特性观测研究.pdf

i i i i i i l l l l l f i i i i f l l f l l l l li i i i l f l l f l l l l l l liiii y 18 913 8 6 独创性声明 本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研 究成果。本论文除了文中特别加以标注和致谢的内容外，不包含其他人或其他 机构已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得南京信息工程大学或其他 教育机构的学位或证书而使用过的材料。其他同志对本研究所做的贡献均已在 论文中作了声明并表示谢意。 学位签字日期： 竺! ! ! ：生= 关于论文使用授权的说明 南京信息工程大学、国家图书馆、中国学术期刊( 光盘版) 杂志社、中国科 学技术信息研究所的中国学位论文全文数据库有权保留本人所送交学位论 文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文，并通 过网络向社会提供信息服务。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。 除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布( 包括刊登) 论文的全部或部分内容。论文的公布( 包括刊登) 授权南京信息工程大学研究 生部办理。 。 口公开口保密(年月) ( 保密的学位论文在解密后应遵守 此协议) 学位论文作 指导教师签名： 签字日期： 签字日期： 、 弋t o 、 。、- l kk 、 、 、 中文摘要 a b s t r a c t 目录 i i i i v 第一章绪论l 1 1 散射的定义2 1 2 气溶胶对光的散射作用3 1 3国内外研究进展4 1 3 1 国外研究进展4 1 3 2国内研究进展8 1 4 本论文的主要工作1 l 1 4 1论文的研究目的。1l 1 4 2 论文研究内容。l l 第二章气溶胶散射系数的测量方法 1 2 2 1 气溶胶散射性质的测量方法。1 2 2 1 1 积分浑浊度仪的发展。1 2 2 1 2 积分浑浊度仪原理1 3 2 2 观测点地理位置及周围环境1 6 2 3 观测实验1 7 第三章结果与分析 2 0 3 1 气溶胶散射系数的变化特征一2 0 3 1 1 三个波段上气溶胶散射系数的变化2 0 3 1 2 观测期问四个季节散射系数( 5 5 0 h m ) 的小时平均值2 l 3 1 3 四季节气溶胶散射系数频数分布季节特征( 5 5 0 h m ) 2 2 3 1 4 气溶胶散射系数的日变化季节特征2 4 3 1 5 气溶胶后向散射比。2 4 i 3 2 气溶胶散射系数与能见度之间的关系。2 5 3 3 气象条件对气溶胶散射系数的影响。2 7 3 3 1 春季风向，风速对气溶胶散射系数的影响。2 7 3 - 3 2 湿度2 9 3 4 降水对散射系数的影响。3l 3 5 主要污染物气体与气溶胶散射系数之间的关系3 2 3 6 气溶胶散射系数与粒子数浓度之间的关系3 5 第四章结论3 7 4 1主要结论3 7 4 2 需要进一步研究的问题3 8 参考文献 致谢 3 9 4 4 中文摘要 本文通过利用三波段积分浊度仪( t s l 3 5 6 3 ) 观测了南京北郊四个季节大气 气溶胶散射系数，分析了南京北郊气溶胶散射系数的逐时变化，日变化以及季 节变化，结合气象资料分析了降水，能见度，湿度，风速以及风向对气溶胶散 射系数的影响。同时结合热电装置分析了主要污染物气体( s 0 2 和n 0 2 ) 和气 溶胶散射系数在四个季节中之间的相互关系。研究表明： ( 1 ) 气溶胶散射系数季节变化明显，平均值在春季最低，秋季最高，冬春 差别不大。秋季气溶胶散射系数受周边秸秆焚烧影响较大，在稳定性天气条件 下会产生较严重的污染。气溶胶散射系数日变化呈双峰单谷型，峰值出现时间 随着季节变化有所不同。夏季气溶胶后向散射比较其他三季最低，说明夏季细 粒子在气溶胶中所占比例比其他三季低。 ( 2 ) 气象条件对气溶胶散射系数的影响较大，降水对于气溶胶有明显的清 除作用，降水前后可差6 0 0 m m - 1 。能见度与散射系数呈负相关关系。地面风速 风向对观测点散射系数也有很大影响，偏东风时的散射系数最大，偏南风和偏 西风时较小。整体上随着风速的增大，散射系数逐渐下降的趋势，说明随着风 速变大，大气扩散能力增强，气溶胶浓度降低 ( 3 ) 不同季节s 0 2 和n 0 2 与散射系数有一定的相关性，对于s 0 2 ，在秋季 和散射系数相关系数最大，n 0 。则在春季和散射系数关系最大，夏季由于降水的 影响，s 0 2 和n 0 2 与散射系数之间并无大的关性。气溶胶散射系数与粒子数浓 度二者密切相关。 关键词：气溶胶，光学性质，观测研究，人为排放 i i i a b s t r a c t b yu s i n gi n t e g r a t i n gn e p h e l o m e t e r ( t s l 3 5 6 3 ) o b s e r v e di nt h en o r t h e r ns u b u r b o f n a n j i n g ，t h e f o u rs e a s o n so fa t m o s p h e r i ca e r o s o ls c a t t e r i n gc o e f f i c i e n to ft h e n o r t h e r ns u b u r bo fn a n j i n gh o u r l yc h a n g e s i nd i u r n a la n ds e a s o n a lc h a n g e s ， c o m b i n e dw i t hm e t e o r o l o g i c a ld a t aa n a l y s i sp r e c i p i t a t i o n ，v i s i b i l i t y , h u m i d i t y , w i n d s p e e da n dw i n dd i r e c t i o n o nt h ea e r o s o ls c a t t e r i n gc o e f f i c i e n t b yu s i n gt h e t h e r m o e l e c t r i cd e v i c e s , w ea l s oa n a l y s i st h er e l a t i o n s h i pb e t w e e nm a i ng a sp o l l u t a n t s ( s 0 2a n dn 0 2 ) a n da e r o s o ls c a t t e r i n gc o e f f i c i e n ti nt h ef o u rs e a s o n s ( 1 ) s e a s o n a lc h a n g e so f a e r o s o ls c a t t e r i n gc o e f f i c i e n t ，t h el o w e s ta v e r a g ei nt h e s p r i n ga n dt h ea u t u m ni st h eh i g h e s t ，w i n t e ra n ds p r i n gi sn o tv e r yd i f f e r e n t f a l l i s a f f e c t e db yt h es u r r o u n d i n gs f f a wb u r n i n gi n f l u e n c e dt h es t a b i l i t yo ft h ew e a t h e r c o n d i t i o n sw i l lp r o d u c em o r ep o l l u t i o n d i u r n a lv a r i a t i o no fa e r o s o ls c a t t e r i n g c o e f f i c i e n ti sas i n g l ev a l l e yb i m o d a lt y p e ，p e a kt i m ei sd i f f e r e n ta st h es e a s o n s c h a n g e ( 2 ) m e t e o r o l o g i c a lc o n d i t i o n so na e r o s o ls c a t t e r i n gc o e f f i c i e n ti sb e c o m i n gl a r g e r , s i g n i f i c a n tp r e c i p i t a t i o n f o rt l l er e m o v a lo fa e r o s o le f f e c t sc a nb ew o r s ea f t e r p r e c i p i t a t i o n6 0 0 m m 1 v i s i b i l i t ya n ds c a t t e r i n gc o e f f i c i e n ti sn e g a t i v e l yc o r r e l a t e d s u r f a c ew i n ds p e e da n dd i r e c t i o no ft h eo b s e r v a t i o np o i n th a sag r e a ti m p a c to nt h e s c a t t e r i n gc o e f f i c i e n t , s c a t t e r i n gc o e f f i c i e n th a sh i 曲v a l u ew h e nt h ew i n de a s t e r l y , s o u t h e r l ya n dt h ew e s tw i n d ，t h ec o e f f i c i e n th a sl o w e rv a l u e ( 3 ) i nd i f f e r e n ts e a s o n s ，s c a t t e r i n gc o e f f i c i e n t sa n ds 0 2 , n o 2c o n c e n t r a t i o nh a v e s o m er e l e v a n c e f o rs 0 2 ，i nt h ea u t u m n ，t h el a r g e s tc o r r e l a t i o nw i t ht h es c a t t e r i n g c o e f f i c i e n t n 0 2 h a v et h e r e l a t i o n s h i p w i t h s c a t t e r i n g c o e f f i c i e n ti nt h e s p r i n g b e c a u s eo f t h es u m m e rp r e c i p i t a t i o n ，s 0 2 ，n 0 2b e t w e e ns c a t t e r i n gc o e f f i c i e n t h a v en og r e a tr e l e v a n c e k e y w o r d s ：a e r o s o lo p t i c a lp r o p e r t i e s o b s e r v a t i o ns t u d y a n t h r o p o g e n i c e m i s s i o n i v 第一章绪论 第一章绪论弟一早三百下匕 气溶胶的严格含义是指悬浮在气体中的固体和( 或) 液体微粒与气体载体共 同组成的多相体系。相应的，大气气溶胶是指大气与悬浮在其中的固体和液体 微粒共同组成的多相体系。气溶胶的尺度、来源、化学组分、浓度以及谱分布 随时间和空间有很大变化。根据来源可以分为：自然气溶胶和人为气溶胶。自然 源主要是海洋、土壤、生物圈以及火山等：人为源主要来自化石燃料的燃烧，工 农业生产活动等。在人为活动的影响下，大气中人为排放的气溶胶逐年增加。 工业革命以来，人类活动不仅直接向大气排放大量粒子，更重要的是向大气排 放大量的s 0 2 和n 0 2 ，s 0 2 和n 0 2 在大气中通过非均相化学反应逐渐转化成硫酸 盐和硝酸盐粒子，形成二次气溶胶瞳1 。污染气体形成的大气气溶胶自工业革命以 来大幅度增加。 大气气溶胶粒子按照其粒径的不同通常分为爱根核模( 粒径小于0 0 5 u r n ) 、 积聚模( 粒径在0 0 5 u m - - - , 2 u m 范围内) 和粗粒子( 粒径大于2 u r n ) 三个模态， 研究中常常将爱根模态粒子与积聚模态粒子合起来称为细粒子，而粒径大于 2 5 u m 的粒子称为粗粒子嘲。爱根核模粒子主要来源于燃烧过程产生的一次气 溶胶粒子和气体分子通过化学反应均相成的二次气溶胶，该模态粒子的相互碰 并作用可逐渐形成积聚模态粒子，此外燃烧过程产生的蒸汽冷凝、凝聚和气体 分子的转化也是积聚模态粒子的一个重要来源。粗粒子模主要来源于机械过程 所产生的扬沙、土壤颗粒等，由于其粒径较大，会因重力作用很快沉降到地面 ( 干沉降) 或形成凝结核后为降水清除( 湿沉降) ，寿命相对较短。 大气中的气溶胶粒子具有很强的气候效应、生态效应和环境效应。i p c c 报 告指出，除温室气体以外，气溶胶也是影响气候变化的重要因素，它可以通过 直接、半直接和间接的辐射强迫作用改变到达地表的辐射量。直接的辐射强迫 作用是指在相对清洁的大气中飘浮在空气中的气溶胶粒子可以直接反射和吸收 1 南京信息工程大学硕士学位论文 一定的长波辐射，影响地气平衡；半直接辐射强迫是指由于大气气溶胶可以吸 收一部分的太阳辐射，改变了大气的温度和湿度廓线，从而影响云的形成和云 的覆盖率；间接的辐射强迫作用包括两种情况：一是指在大气含水量相对稳定 的情况下，气溶胶粒子的增加可以导致云滴粒径的变少，从而增加了云的光学 厚度和单散射反照率h 1 。二是指云粒径的减小会减少其沉降效率，相对来说增加 云了含水量、高度和生存时间，这些都会增强云的负的辐射强迫作用，影响地 气辐射收支平衡，有研究表明，对流层大气中人为排放的硫酸盐气溶胶对地表 的冷却和降温作用可以抵消一部分温室气体引起的增温效应，但是全球尺度上 气溶胶颗粒物的时空分布不均匀、物理化学性质的局地性以及对其辐射特性表 征的差异导致人们对直接辐射强迫效应的估算还存在很大的差异，由于气溶胶 和云的交互作用导致的气溶胶间接辐射强迫效应的不确定性，各国学者研究结 果差异更大。 悬浮颗粒物会对人体健康产生直接的负面影响。研究结果表明：大气悬浮颗 粒物中的细颗粒物对人体健康的危害远比粗颗粒物大。大于l o u m 的颗粒会被 人的鼻子阻挡，而小于l o u m 的颗粒物会进入人的气管，其中，小于2 5 u m 的 颗粒则可通过呼吸道进入肺部，并沉积于肺泡，可能导致心肺功能障碍等有关 疾病，而且粒子越小，越容易吸附一些对人类健康有害的重金属和有机物，严 重危害人体健康。欧美国家的流行病学研究表明：医院哮喘发病率、就医人数以 及死亡人数随大气中p m l o 的浓度增加而增加。 1 1 散射的定义 光散射是使光线偏离原来的传播方向而散开到所有的方向，因此，光散射 具有多向性，散射系数也就具有方向性，属于矢量而非标量。散射系数的复杂 性即源于其方向多样，并且不同方向散射系数的量值不同、定量化难度大，因 为散射规律复杂多变，既便是球形散射颗粒，也会随无因次颗粒尺寸参数 2 第一章绪论 a = 2 7 r r 九，( r 为颗粒半径，入为光波波长) 的不同而呈现不同的散射规律， 或瑞利散射，或m i e 散射，或者称为夫琅和费衍射，等等晦1 。图1 是折射率为 1 3 3 的不同粒径颗粒的散射光强矢极图，它有助于对散射多向性和复杂性的理 解。 侧i 匀9 0 i t 厂- j1 亩 - - 一_ 、- _ 一， a i i i i 0 j m - 1 3 3 硼i n 9 0 1 兮，一一、 0 商 x 1 0 a t 4 0 拉t 1 3 3 列p j 9 0 度 厂1 。 l螽i 、l 一， a - l d m = 1 3 3 硼霸度 一! ，、 _ 总掣i x 1 0 t m a - 5 d 盘# 1 赞 侧舟蝮 八 x 1 0懦 x l n - 2 d m - 1 3 3 0 震 硼碍9 0 匿 p ! 、 v 赫 m a - 6 0 m - 1 3 3 图折射率为1 ，3 3 的不同粒径颗粒散射光强矢极图 1 2 气溶胶对光的散射作用 进入太阳辐射在大气中传输受到气溶胶颗粒的散射作用，一部分向下到达 地表，而另一部分则向上进入大气上层，这使得到达地球表面的太阳辐射减少。 气溶胶的散射作用取决于颗粒物的大小、形状、数浓度、谱分布、相对湿度以 及复折射指数等。对于粒径远小于可见光的超细粒子r 远小于0 0 5 u r n 遵循瑞 利( r a y l e i g h ) 散射理论，粒子对光源在所有方向上产生辐射。但由于超细粒子在 大气中的寿命很短，很容易因布朗运动碰并成较大的粒子，因此，大气中气溶 胶的散射主要运用米( m i e ) 散射理论来解释。米散射最突出的特征是“前向峰值 效应，主要散射能量集中在接近于入射辐射的方向上。实际上它是由不通过质 粒的光子衍射引起的。这种前向和后向散射的不对称性，即米散射相函数的不 南京信息工程大学硕士学位论文 对称性，可用非对称因子g 来表示1 ，它定义成：“非对称因子g 在1 和一1 之间 变化，一般g 的值随颗粒尺度参数值增加而增大，对于大的颗粒尺度参数值，g 的极限值约0 8 7 。大气中的干气溶胶g 接近o 7 ，云和雾的典型g 值在0 8 到 o 8 7 之间。负值出现在后向散射瓣大于前向散射瓣的情况下。b o h r e n ( 1 9 9 1 ) 研 究发现电磁辐射的后向散射对质粒形状比前向散射更敏感，米理论不适于表征 形状不规则的气溶胶质粒的后向散射。p l l i n i s 等人( 1 9 9 5 ) 对气溶胶的后向散射 系数，进行计算得出后向散射系数。对颗粒物形状非常敏感，特别是干气溶胶， 球形颗粒物与不规则形状颗粒物的后向散射系数差异很大。 1 3 国内外研究进展 科学技术和电子技术的飞速发展，一批测量气溶胶光学性质的仪器纷纷诞 生，太阳光度计度计和黑碳仪等一系列仪器被用来进行大气气溶胶光学性质和 辐射特性的观测研究。近几十年，关气溶胶光学性质和辐射特性领域的研究取 得了大量的成果。国外学者对气溶胶光学性质的研究主要涉及几个重要的光学 参数的观测与计算，这些光学参数主要包括：散射系数、后向散射系数、吸收系 数、单次散射反照率、光学厚度以及阿斯特朗常数等。他们在许多大气本底站 对气溶胶散射性质和吸收性质进行了长期观测，利用气溶胶谱分布等观测值计 算气溶胶光学性质参数，并与实验观测值进行比较：此外，把光学参数运用于各 类模式中进行气溶胶辐射强迫的模拟。由于气溶胶的多样性，不同地区的气溶 胶物理性质、化学性质以及光学性质不尽相同，因此，气溶胶研究过程中存在 着很大的不确定性，同时，由于这个原因越来越多的学者被吸引到这个科学的 前沿问题上来。 1 3 1国外研究进展 二十世纪八十年代，n o a a 在b a r r o w ，a l a s k am a n u e l a ，h a w a i ia m e r i c a n 4 第一章绪论 s a m o a 和a m u n d s e n s c t t s t a t i ，s o u t hp o l e 等大气监测基准站开始大气气溶胶的观 测研究，其目的是通过测量可能引起气候变化的大气颗粒物，弄清气溶胶的自 然源和人为源以及可能引起的气候效应。通过研究发现各站点的散射系数的年 变化呈现比较明显的循环特征，b a r r o w 本底站的散射系数年最大值出现在春季， 主要是由于春季北极霾引起的，m a u n al o a 本底站的仃。年最大值出现在春季亚 洲沙尘输送期间。此外，研究还发现了在b a r r o w 和s o u t hp o l e 本底站具有明显 的波长相关性，而在m a u n al o a 本底站随波长变化不明显。i p c c 第二次评估气 候变化报告( i p c c ，1 9 9 5 ) 中指出，在影响气候变化的众多辐射强迫因子中，气溶 胶的不确定性最大。9 0 年代以来，由于气溶胶的气候效应问题，气溶胶再次成 为国际学术界的研究热点之一，大气气溶胶是当今大气化学研究中前沿的领域。 国际大气化学研究计划( i g a c ) 科学指导委员会于1 9 9 4 年将国际全球大气化学 研究计划和国际气溶胶计划合并重组，大气气溶胶研究被列为3 大研究方向之 一。1 9 9 5 年i g a c 组织了第一次气溶胶特性实验( a c e 一1 ) ，为期一个月，从1 1 月1 5 日到1 2 月1 5 日，地点选在澳大利亚南部海域。a c e - 1 关注自然源海洋气 溶胶的性质。通过研究发现在远离大陆的澳大利亚南部海域，人为活动对气溶 胶的影响很小。海盐是这个海域的主要化学成分，决定了气溶胶的光学性质。 海盐中的细粒子和粗粒子气溶胶是散射主体，其中，粒径在0 2 - 1 0 u m 的气溶 胶散射效率最高。细粒子气溶胶对5 5 0 n m 波长光的散射系数介于0 6 6 - 3 8 m m 1 之间，而粗粒子气溶胶的散射系数值变化较大从1 7 m m q - 1 3 0 m m 一，单次散射 反照率平均为o 9 9 士0 0 1l 。在a c e 期间获得的大量结果增加了人们对气溶胶 的了解，其综合观测方法得到广泛认可。1 9 9 7 年i g a c 年组织了第二次气溶胶特 性实验( a c e 一2 ) ，时间为6 月1 6 日到7 月2 4 日，地点设在副热带大西洋东北 部，关注从欧洲大陆输送到海洋大气中的气溶胶。通过研究发现a c e 一2 期间， 气溶胶( 粒径小于1 0 u m ) 对5 5 0 n m 光的散射系数为5 3 1 6 0 m m 一，细粒子气溶 胶散射作用占总气溶胶的4 5 ，与a c e 一1 期间相比，a c e 一2 期间细粒子气溶胶的 南京信息工程大学硕士学位论文 散射作用有很大的增强，由于这两次实验中海盐浓度差别不大，细粒子气溶胶 散射作用表现的不同主要是由于a c e - 1 期间非海盐细粒子气溶胶浓度的增加。 到目前为止，在气溶胶光学性质的观测研究方面，以i g a c 组织的多次气溶 胶特性实验最为全面，包括海洋上空多个高度层的观测，结合轮船和飞机进行 综合测量，所获数据和已取得的成果对于气溶胶的进一步研究有着重要意义。 在此期间，许多学者把不同时期获得的资料进行了计算和模拟。q u h 1 n 等把测量 的气溶胶谱分布运用到m i e 模式中计算气溶胶的散射系数和后向散射系数，得 到散射系数计算值比观测值大3 ，而后向散射系数的计算值比观测值，f o r m e n t 等( 2 0 0 2 ) 通过计算得出在气溶胶颗粒中沙尘含量不是十分显著的情况下，散射 系数的计算值与观测值的偏差程度一般不超过2 0 ，前向散射的模式计算值通常 大于实际观测值，表明有未知吸收体存在。p l l i n i s ( 1 9 9 8 ) 通过发展n e p h 3 模式 模拟指出：数量相当、形状不同( 球形与非球形) 的颗粒物，其后向散射有很大的 差别，特别是对于沙尘气溶胶或相对湿度很低的干气溶胶，这种差别更为显著。 此外，对于太阳高度角很小时的粗粒子气溶胶，计算其后向散射时应充分考虑 颗粒物形状，但随着太阳高度角的增大，这种由于形状不同引起的后向散射巨 大差别的效应将减弱。模式同时表明了观测期间，散射系数、消光系数和单次 散射反照率这三个参数对颗粒物的形状和结构不敏感，随颗粒物的形状变化不 大。 关于气溶胶气候强迫的研究盯3 ，b o l i n 等( 1 9 7 6 ) 估算了硫酸盐气溶胶的直接 辐射强迫可使全球平均温度下降o 0 3 0 0 6 摄氏度。在发现受人类排放含硫气体 影响的区域被大大低估了之后，c h a r l s o n 等( 1 9 9 1 ) 利用一个简单的“箱模式 重新估计硫酸盐气溶胶直接辐射强迫的全球平均值为0 9 w m 2 0 l a n g n e r 等( 1 9 9 1 ) 推出全球对流层硫循环的三维化学传输模式后，c h a r l s o n 等( 1 9 9 2 ) 用简单的辐 射传输模式估算了自工业革命以来，硫酸盐气溶胶直接辐射强迫的大和全球分 布。k l e h l 等( 1 9 9 3 ) 利用较复杂的e d d i n g t o n 辐射传输模式，使用l a n g n e rj 等 6 第一章绪论 ( 1 9 9 1 ) 的对流层硫循环的全球分布计算了硫酸盐气溶胶的直接辐射强迫。此后， 随着全球三维化学输送模式的不断完善和发展，人为硫酸盐直接辐射强的估计 发展很快。b o u e h t e r 等( 1 9 9 5 ) 、c h u a n g 等( 1 9 9 7 ) 、f e i c h t e r 等( 1 9 9 7 ) 及m y h r e 等( 1 9 9 8 ) 等基于不同的硫输送模式和不同g c m s 估算的全球平均辐射强迫为 - 0 2 5 - - 0 4 w m 2 ，估算结果比较接近。而k i e h l 等( 1 9 9 5 ) 、h a y w o o d 等( 1 9 9 8 ) 及p e n n e r 等( 1 9 9 5 ) 等估算的全球平均辐射强迫差别较大。模拟表明，在局部地 区人为硫酸盐的负辐射强迫可以抵消温室气体引起的正辐射强迫。 人为硫酸盐对云辐射特性的影响被许多理论和观测事实所证实，但对其间 接辐射强迫的定量估算直到九十年代初才取得了一些进展。c h a r l s o n 嘲等( 1 9 9 2 ) 在假定全球海洋层状云中云滴数浓度增加1 5 的情况下，用一个简单模式估算了 由此引起的全球辐射强迫，其值约为- 1 w m 2 。基于m o g u n t i a 化学输送模式模 拟的硫酸盐气溶胶浓度，j o n e s 等( 1 9 9 4 ) 年用飞机观测资料拟合了人为硫酸盐气 溶胶浓度与云滴浓度、云滴浓度与云滴有效半径之间的经验关系，并由此确定 云滴数浓度的分布，然后利用g c m s 估算了低层水云的间接辐射强迫。f e i t e h e r 等( 1 9 9 7 ) 依据b o u e h e r 等( 1 9 9 5 ) 提供的经验关系，将三维化学输送模式同g c m s 相耦合，模拟了全球平均的间接辐射强迫，但模拟中忽略了云的微物理反馈过 程。l o h m a n n 等( 1 9 9 7 ) 利用耦合化学一云微物理方案研究了硫酸盐气溶胶对云寿 命和云反照率的影响，同时模式考虑了云微物理反馈过程，模拟得到全球平均 的间接辐射强迫为一1 4 w m 2 。同时指出，气溶胶的间接辐射强迫6 0 归因于云 反照率，4 0 归因于云寿命改变。c h u a n g 等( 1 9 9 7 ) 用一个包含云成核过程参数 化的藕合气候一化学模式模拟了全球硫循环，估算的人为硫酸盐的间接强迫可能 范围为- 0 6 - - - - 1 6 w m 2 。以上模拟表明，硫酸盐气溶胶的间接效应可能对辐射强 迫有很重要的贡献，但与直接效应相比，间接效应的不确定性更大。 7 南京信息工程大学硕士学位论文 1 3 2 国内研究进展 2 0 世纪8 0 年代以前中国气溶胶研究工作主要集中在根据采样得到的气溶 胶粒子，研究粒子的分布及其与地理环境、天气条件的关系。如邹进上等( 1 9 6 4 ， 1 9 6 5 ) 研究了长江下游地区吸湿性巨核的分布特点以及它与天气过程的关系。这 个时期关于气溶胶光学性质和辐射性质的研究还没有开始从8 0 年代开始，在 国家自然科学基金项目和国际合作研究项目的资助下，中国学者通过现场观测、 实验室分析、数值模拟及理论研究等方法，对中国气溶胶的物理和化学特征、 来源、时空分布及其对环境和气候的影响做了一些较为系统的研究。 毛节泰等( 1 9 8 3 ) 在北京大学利用多波段太阳光度计获取1 9 8 0 年7 月一1 9 8 1 年7 月太阳直接辐射强度的观测资料，分析了这一年中大气透明度光谱和阿斯 特朗浑浊度的变化，指出阿斯特朗浑浊度和波长指数之间有较好的负相关，当 粒子增多时，大粒子的相对比重也加大阳。染胜基等( 1 9 8 6 ) 利用毛玻璃积分法 直接测量了1 9 8 3 年1 月到1 9 8 4 年4 月北京中关村地区气溶胶的吸收系数，并 配合光度计测量的大气消光系数估计了该地区气溶胶单次散射反照率和折射率 虚部，得到该地采暖期气溶胶吸收系数为1 0 。4 - 1 0 3 m ，在非采暖期为1 0 叫i l l ， 气溶胶单次散射反照率变化范围为0 7 6 - 0 9 4 ，折射率虚部变化范围为 0 0 0 6 0 0 3 5 ，可见同一地区气溶胶光学特性随时间变化非常大。胡欢陵等( 1 9 9 1 ) 同样利用毛玻璃积分法测量了1 9 8 4 1 9 8 8 年期间中国东部城市、皖南农村、黄 山山顶、南海等非城市地区的气溶胶吸收系数，并根据m i e 理论计算了气溶胶 折射率虚部，得出城市地区折射率虚部的平均值为0 0 8 0 ，郊区为0 0 6 3 ，乡村 为0 0 3 0 ，高山为0 0 1 2 ，南海为0 0 0 6 ，除南海外，中国东部各类地区气溶胶 折射率虚部值比国外同类地区偏大，这与把煤炭作为主要能源造成的燃煤排放 污染有关。尽管这与染胜基等测量的结果相比差别比较明显，但对于国内气溶 胶早期光学性质的研究提供了很好的思路和方法。 近年来，国家自然科学基金资助了“中国地区气溶胶辐射特性的研究”，“大 第一章绪论 气臭氧和气溶胶多波长激光探测研究”，“青藏高原大气臭氧和气溶胶的观测研 究 以及“我国典型地区气溶胶黑碳成分的观测研究 等研究项目。苏文款等 ( 1 9 9 7 ) 计算了气溶胶吸收光学特性对低层大气短波加热率的影响，指出不同的 谱分布和折射指数虚部的取值都会导致加热率的不同，其中以折射指数虚部值 的影响最为显著，在计算大气加热率时应充分考虑折射指数虚部值的日变化以 及消光系数和谱分布的影响。邱金桓等( 1 9 9 7 ) 发展了一个从地面上太阳短波直 接辐射和能见度信息综合确定大气柱气溶胶总光学厚度和平流层气溶胶光学厚 度的方法，并应用这个方法从气象台观测资料反演得到北京、上海、武汉和乌 鲁木齐等1 0 个地方从1 9 8 0 到1 9 9 4 年间晴天气溶胶光学厚度资料，得出在统计 平均的意义上，由能见度导出的月平均或年平均气溶胶光学厚度更有代表性。 李晓文等( 1 9 9 8 ) 统计了中国地区1 9 8 0 1 9 9 0 年地面总辐射、直接辐射和散射辐 射的变化，发现中国大部分地区近年来太阳总辐射和直接辐射呈减少趋势，在 排除了大部分云的影响后，对太阳辐射的统计也给出了类似结果。对云量和地 面能见度近3 0 年变化规律的统计分析发现，中国大部分地区的能见度呈下降趋 势，但云量的变化并不明显，近年来大气浑浊度和大气中悬浮粒子浓度的增加 是引起中国某些地区直接辐射量下降的可能原因之一。田文寿等( 1 9 9 9 ) 利用一 次外场实验中两个不同高度上的太阳辐射观测资料，计算了城市烟雾层大气平 均光学特性参数，并与m i e 理论计算结果进行比对分析，发现这两个计算结果 比较一致。黄世鸿等( 2 0 0 0 ) 采用粒子采样法对中国2 3 个地区边界层气溶胶的吸 收系数做了测量，发现中国地区边界层气溶胶的吸收系数在1 0 。6 1 0 3 m - 1 之间， 明显呈现北高南低的趋势，四川盆地和贵州有一相对较高的中心。吸收系数与 粒子含量之间的相关系数为o 7 4 ，吸收系数与粒子含量的分布一致性较好，小 颗粒的吸收性能好于大颗粒。 青海瓦里关站从1 9 9 4 年以来对黑碳气溶胶进行了连续观测。汤洁等( 1 9 9 9 ) 在四川温江、北京上甸子、浙江临安和西藏拉萨等地进行了黑碳气溶胶的观测。 9 南京信息工程大学硕士学位论文 王庚辰等( 1 9 9 8 ) 于1 9 9 2 年9 - 1 0 月、1 9 9 6 年和1 9 9 7 年1 0 - 1 1 月在北京市北郊对 黑碳气溶胶的浓度进行了观测和分析。这些观测结果对于黑碳气溶胶时空分布 和吸收性质的研究提供了重要的资料。除了对黑碳气溶胶进行观测研究，国内 学者在黑碳气溶胶辐射强迫作用和气候效应方面也做了一些工作。 柯宗建等利用中国气象局沙尘暴监测网的一个站点一北京观象台2 0 0 3 年积 分浊度仪观测的散射系数数据以及部分p m l o 质量浓度数据，结合气象资料分析 了观测期间散射系数的变化特征，散射系数与p m l o 质量浓度以及能见度的关 系，得出观测期间散射系数的平均值( 标准偏差) 为3 0 6 2 m m 1 ( 2 9 2 7 8 m m q ) ：风 速对散射系数有重要影响：散射系数与p m l o 质量浓度有较好的相关性 ( r = o 7 6 1 ) ，与能见度存在负相关关系( r = o 7 1 6 ) 。 杨莲梅等利用2 0 0 4 年塔克拉玛干沙漠腹地塔中气象站浊度计和能见度仪观 测资料及相应的地面气象常规沙尘观测记录，根据中国气象局沙尘暴观测分级 标准分析了粒子散射系数在各级沙尘天气中的特征，表明浊度仪观测的粒子散 射系数在沙尘天气观测分级标准中有较明确的意义，沙尘天气时粒子散射系数 与能见度为显著指数关系。 胡波等利用积分浊度仪观测资料对兰州冬季的大气气溶胶进行过系列的研 究。利用积分浊度仪的资料和p m l o 观测资料，对冬季兰州市西固区大气气溶胶 粒子散射特征及其与空气污染的关系进行了研究。结果表明：波长a = 5 5 0 n m ( 绿 光) 处散射系数日变化规律呈双峰型，峰值分别出现在1 1 ：0 0 - - - 1 2 ：0 0 和2 2 ：0 0 左右，散射系数的变化范围是1 3 4 1 0 一一3 3 1 0 3 m ，其变化规律同p m l o 浓度 的变化规律是一致的，两者有较好的相关性，相关系数r = o 8 。另外利用散射系 数和多波段光度计观测资料分析了兰州冬季大气气溶胶的一个个例的散射光学 特征。用散射系数计算了后向散射比、不对称因子、单次反照率、波长指数等 重要的辐射参数，为气溶胶辐射强迫研究以及气溶胶辐射强迫参数化方案提供 了基础资料，在此基础上建立了一种适合利用散射系数反演气溶胶细微粒子谱 l o 第一章绪论 分布的方法。 陈宇，银燕嫡1 等利用光声黑碳仪( p a s s i ) 对南京北郊1 0 - 1 2 月份不同天气条件下气溶 胶吸收和散射系数进行了测量，结果表明：霾日状况下的气溶胶吸收和散射系数日变化剧 烈，非霾日次之，雾日较为稳定。非霾日气溶胶散射和吸收系数最小，降水使得大气气溶 胶吸收和散射系数明显降低。 1 4 本论文的主要工作 1 4 i 论文的研究目的 气溶胶作为影响气候变化的重要因子，日益受到人们的关注。考虑到长三 角地区对于气溶胶散射基本特性的研究还比较缺乏连续完整的观测资料，给气 溶胶气候效应的研究带来了许多不便和困难。本论文在气溶胶光学散射性质的 观测研究中作了大胆的尝试，利用t s l 3 5 6 3 积分浑浊度仪对南京北郊四季气溶 胶散射特性进行连续观测，利用一定时间序列的观测数据结合气象资料分析南 京北郊地区气溶胶散射系数日、月变化，讨论这两个地区气溶胶的光学特性及 变化规律，也为以后的计算以及模式模拟工作莫定良好的基础。 1 4 2 论文研究内容 通过观测手段获取南京北郊气溶胶散射系数数据以及进行气溶胶光学性质 的研究，分析了四个季节南京北郊气溶胶散射系数的变化特征，结合气象资料 讨论了能见度、相对湿度与气溶胶散射系数的关系，以及局地风对气溶胶散射 系数影响。此外，观测获取同步对应的s 0 2 和n 0 2 ，分析了散射系数与主要污 染物浓度之间的相关性。以此获得对南京北郊气溶胶散射系数的综合性认识。 南京信息工程大学硕士学位论文 第二章气溶胶散射系数的测量方法 气溶胶光学性质的研究是气溶胶辐射特性以及气候效应研究的重要基础， 光学性质的测量方法在光学性质的研究中发挥了重要的作用，长期以来，国内 外学者不断地发现和改进气溶胶光学性质的测量方法。 2 1 气溶胶散射性质的测量方法 关于气溶胶散射性质的测量，主要是通过两种途径，一种是利用积分浊度 计直接测量气溶胶的散射系数，而另一种是根据粒子谱分布等参数通过m i e 理 论反演计算粒子散射系数。利用m i e 理论进行计算需要假设折射指数，m i e 计 算过程很复杂且存在较大的误差，因此，积分浊度计在测量气溶胶的散射系数 中显得尤为重要，国内对于积分浊度计的使用较晚，相关的介绍很少，本论文 将对这种测量气溶胶散射系数的重要仪器作详细的描述。 2 1 1积分浑浊度仪的发展 早在1 9 4 9 年，b e u t t e l l 和b r e w e r 就根据积分几何式设计出第一批积分浊度 计，这些仪器可以产生一个近似于余弦权重散射函数的信号，其量值为散射部 分的消光系数，但是由于当时电子元件的限制，仪器灵敏度不高，主要是用于 能见度为l k m 甚至更小的大雾天气条件下，而且利用已知的能见度对仪器进行 校准存在较大误差。r u p p e r s b e r g ( 1 9 5 9 ) 设计了一款以闪光灯为光源的浊度计， 其积分角度范围为2 0 一1 2 0 0 ，这款仪器的灵敏度大大增强，适用于能见度从4 0 m 到4 0 k m 范围的变化，被应用于灯塔、飞机场跑道以及公路上对能见度的测量， 仪器采用空气自动校准。c r o s b y 和k o e r b e r ( 1 9 6 3 ) 把仪器的积分角度扩大为 2 0 1 6 5 0 c h a r l s o n 和a h z q u i s t ( 1 9 6 7 年) 在此基础上作了更大的创新，把开放的 测量光室改为封闭的，以冈气闪光灯照射乳色玻璃，把仪器的积分角度增大为 7 - 1 7 2 0 ，这个范围已经非常接近于理想状态。测量光室改为封闭式，用光电倍增 管作探头增强了仪器的灵敏度，可以测量大气的散射系数，积分浊度计开始应 用于大气气溶胶的研究。h e i n i c k e ( 1 9 6 7 ) 研究设计了一个分光器，分离接近于闪 光灯波长峰值( 0 8 5 u m ) 的光，a h l q u i s t 和c h a d s o n ( 1 9 6 9 ) 发明了多波段光的分离 器，于是多波段浊度计于1 9 6 9 年问世。为了能够更全面地获取颗粒物的谱分布， 1 2 第二章气溶胶散射系数的测量方法 h e i n t z e n b e r g ( 1 9 7 5 ) 把分离器的光谱范围扩大为0 4 5 0 8 7 5 u m 。后来，用白炽 灯取代闪光灯作为光源，用电子计数器测量散射光，并且在仪器内部附加一个 断路器，以便分别测量直接光源的消光和探头的暗计数。在用过滤空气校准过 程中，为了减去密度瞬时变化引起的瑞利散射部分，仪器一般同时安装测量温 度和大气压的传感器。 2 1 2 积分浑浊度仪原理 光在传播过程中，它的强度会随之减弱，我们把光的这种性质称为消光， 它包括光吸收和光散射两个方面。太阳辐射入射大气时主要受到两种削弱：( 1 ) 空气分子的散射和吸收，( 2 ) 气溶胶颗粒的散射和吸收。式( 1 1 ) b o u g u e r l a m b e r t 定律中： 6e =6scot + 6 帕s 占。，= 6 ，暑- i - 6 。p ( 2 1 ) 6a bs=8dg 七6dp 可以看出，总消光取决于光散射和光吸收，光散射包括空气瑞利散射和颗粒物 散射，相应地，光吸收包括了空气对光的吸收以及颗粒物对光的吸收。除了煤 烟颗粒物呈高浓度谱分布的地区外，其它地区，即相对于颗粒物散射 而言，颗粒物吸收6 。通常可以忽略不计嘲1 ，因此，测量颗粒物的散射系数能很 好地估计气溶胶对消光系数的贡献。 积分浊度计中“积分一词的冠名主要是来源于仪器内部的几何学和照明 学。由于仪器腔内的气胶颗粒形状和大小各不相同，因此它们对入射光的散射 非常复杂，使