天然放射性气溶胶的粒径分布及其测量方法

1、基础研究天然放射性气溶胶的粒径分布及其测量方法金益和下道国卓维海徐利亚方国秋本研究由福建省医药卫生科研基金资助作者单位:350001福州,福建省劳动卫生职业病研究所(金益和卓维海徐利亚方国秋;日本岐阜医疗技术短期大学(下道国目的天然放射性气溶胶粒径分布的变化会引起氡及其子体所致肺剂量的较大涨落。由于我国对其报道甚少,在肺剂量估算中均引用U N SCEA R 的推荐值。为验证这种引用的合理性和建立气溶胶粒径分布的测量方法,开展本项研究。方法采用金属丝网筛(165目扩散法测量天然空气经不同数目网筛扩散前后的放射性浓度比(衰减比来绘制衰减曲线,然后用池边模式计算出粒径分布曲线。衰减比、粒径分布的计算

2、和曲线的绘制均采用计算机。结果室内外天然放射性气溶胶粒径呈几何正态分布,分布的峰值的平均值分别为(0.200.09 m 和(0.270.11 m 。粒径分布和氡浓度、气压、气温、湿度等未发现相关关系。结论本研究结果与U N SCEAR 报告书(1988的推荐值相比,室内值相同,室外值略高,与Jaco bi 的研究相近。由此可得出结论,福州地区引用U NSCEA R 报告书的推荐值来估算氡及其子体所致肺剂量是合适的。此结论能否推广到其他地区,还需作进一步的研究。关键词网筛扩散法粒径分布气溶胶Size distribution of atmospheric radioactive aerosols

3、 and its measurement Jin Yihe 1,M .Shimo 2,Zhuo Weihai 1,Xu Liya 1and Fang Guoqiu 1(1.Fuj ian I nstitute of Radiation H ealth P r otection ,Fuz hou 350001,China . 2.Gif u College of M edical T echnology .Gif u ,J ap an Obj ectives T he va ria tio n of the size distr ibut ion of radio activ e aer oso

4、 ls may cause a lar ge fluctuation oflung do se caused by r ado n and its daughter s .Since the info rm atio n o n the size distr ibutio n o f r adioactive aer osols in China is scanty ,autho rs usually quot e the r ecommended data by U N SCEAR (1988to esti-mate the lung dose.I n o r der to check w

5、het her the quo ted dat a are reasonable and establish the metho d of m easur ing the size dist ribution of the aer osols ,w e car ried o ut this study .Methods T he penet rat ion cur ve can be blo ffed by m ea sur ing t he at omo spher ic radio activ eity ratio fo r the differ ent diffusion using t

6、he wire scr een (165meshestype diff usio n batter y.T he size dist ribution o f at omo spher ic r adioactive aer osols w as calculated by ikebe anatica l method.Results T he size distr ibutio n fo r outdoo rs and in-do or s sho w ed a geo metric no r mal distr ibutio n .T he arithmetic mean peak dia

7、meter fo r indo or and o ut-do or size distribution w er e (0.200.09 m and (0.270.11 m,respect iver y.T he cor relatio n be-tw een t he size distribut ion and the concent rat ions of r ado n and m et eolog ical facto r s w as no t significant.Conclusion T he m easur ed result for indoo rs is the sam

8、e as the recomm ended dat a by U NSCEA R (1988,w hile the result for outdoo rs is slightey hig her than t he recomm ended data ,but it is similiar t o that r epor ted by Jacobi.It is basically feasible fo r Fujian Pr ov ince to est imate lung do se using the reco mmented data by U N SCEA R (1988.Fut

9、her studies ar e needed to ex tend this co nclutio n nation-wide .Key words W ir e scr een diffusio n Size distr ibutio n Radisactiv e aero so ls空气中存在着各种各样的气溶胶粒子,既有天然的,也有伴随着人类活动而产生的,它是多种学科的重要研究对象。研究内容包括粒子数浓度、重量浓度、粒径分布、化学组成、放射性比活度、光学特性等等。在评价放射性气溶胶粒子所致肺剂量时,由于至今尚无较好的方法直接观察人肺,均采用计算加推论的方法,即把现有的剂量学模型应用于所测

10、到的放射性气溶胶粒子的辐射能量。但已有的剂量学模型的各类参数,如气管形态、靶细胞位置、呼吸模式、粒子浓度、粒径分布等的选择与变动均会造成剂量计算结果的差异。其中氡子体结合态的放射性中位直径(AMD 较为敏感,当其在0.05 m 0.17 m 范围变化时,肺剂量会相应变化+100%-20%1。因此对气溶胶粒径分布的研究已日益受到重视。气溶胶粒子的直径从原子线度的0.001 m 直至超过100 m 。目前尚不可能使用同一种方法测量上述范围全部粒子的粒径分布。从剂量学的角度来看,空气中天然放射性气溶胶粒子可以看作就是氡子体结合态和少量的非结合态粒子,粒径大致在0.001 m 0.5 m 范围图1放射

11、性气溶胶粒径分布概念图(图1。因此我们采用可以满足上述测量范围,体积小,操作相对较方便的金属丝网扩散法。氡子体非结合态其粒径变化相对结合态而言,可忽略(图1,其在图1中所占的份额,即剂量评价时所需的f 值,我国各地均已有充分的研究,但对结合态粒径分布的研究报道甚少,在剂量评价时毫无例外地引用UNSCEAR 报告书的推荐值,因此,从肺剂量估算的角度出发,本研究的粒径分布仅着眼于氡子体结合态。本文简单 介绍测量方法和测量结果。1测量方法1.1测量原理:测量原理的概念如图2。当单一粒径的放射性气溶胶粒子(放射性比活度为Z 0通过金属丝图2丝网扩散法测粒径分布网组(SB后,由于扩散等原因,粒子数减少,

12、其放射性比活度也相应减为Z 。当金属丝网的结构(有效体积、金属丝直径、丝网(SB直径等和测量条件(气温、气压等确定后,待测粒子通过SB 扩散前后的放射性比活度衰减比p(=Z/Z 0为流量、粒径(r 和丝网数(N 的函数2。如固定流量,则p 仅为r 和N 的函数,即p =R (N ,r 。对于空气中非单一粒径的氡子体结合态粒子而言,衰减比p 与丝网数N 的关系可表示为3:P (N =R (N ,r f (r dr f (r dr (1式中f (r 为粒径分布函数。如上所述,在实际测量中固定流量,则从(1式可知,通过改变丝网数N (图2a 来测得衰减曲线(图2b ,再通过数学处理,计算出粒径分布(

13、图2c 。1.2采样装置:采样装置如图3。待测气体由金属丝 图3丝网扩散法测粒径分布的采样装置SDB:扩散装置;F:滤膜;P:泵网型扩散装置(SDB的左端进入。每个SDB最多可填装43片圆形丝网板。当扩散过程需要43片以上时,可串联使用SDB。丝网板的有效直径为40mm,它由165目不锈钢金属丝网粘结在厚5mm、内孔40m m、外径60 mm的铜质圆环上构成。铜环上刻槽后嵌入橡胶密封圈,以保证待测空气必定流经丝网,而不从丝网板之间漏出。根据杉山等研究4,采用有效直径为40mm的165250目之间丝网组,测得的粒径分布结果基本一致,且与其他类型扩散装置的测量结果相符,因此我们采用价格较便宜的16

14、5目金属丝网。通过SD B的粒子由高效滤膜F收集,滤膜型号为T O Y O、T M-80、 0.8 m。滤膜与滤膜固定架之间也必需用密封圈防漏。图3中的P为高稳定空气泵(I waki A P-220ZN。图3中的每一分支的扩散通路都必需串联流量计和流量微调器(图中未画出,以严格保持在整个采样过程中的各分支流量保持一致,这对于测量的成功具有重要意义。1.3采样及测量方法:首先应确定采样条件,即流量和采样时间,以保证粒径分布测量结果的稳定和精度。这主要取决于滤膜测量装置的探测限、效率和空气中氡子体比活度等因素。根据本研究的测量装置的探测限优于0.9计数/分钟,效率约23%(2!,241A m、空气

15、中平均氡子体比活度约10Bq m-3及预备性实验结果,采样流量定为4L/min,每次采样时间为40分钟。由于图3中各分支SDB内的丝网数目不同,各分支相应滤膜收集到的放射性粒子数目也不同,由此可得图1b的衰减曲线。确定一条衰减曲线至少需要9个点,也就是说需要9次不同N的扩散过程,再加上一个 空白SDB(确定Z0用,共有十个分支,因此采样后需10台计数装置同时测量10枚滤膜的计数。由于条件所限,我们采用4个分支采样3次的办法来测得作衰减曲线所需的9个点。整个采样和测量过程的时间安排如图4采样、测量过程的时间安排图4所示。采样时间40分钟,采样结束后等待2分钟,再分别在4台计数器上同时测量各分支的

16、滤膜的计数,测量时间也为40分钟。在测量滤膜的同时,改变3个分支SDB内的丝网数后继续采样40分钟。整个实验过程需要如此往复3次(图4。本研究中9次扩散过程的SD B内的丝网数目分别为10,15,25,40,55,80,110, 159和269片。1.4数据分析方法:通过实验测到的图1b所示衰减曲线后,可以通过数学处理计算出粒径分布。数学处理方法有若干种,作者采用“池边解析法”,即把方程(1的粒径区间作离散化处理,再通过逆矩阵法求出粒径分布函数f(r3。由于有时方程解可能出现负值,因此本研究改用逐次逼近法求解f(r的近似解。为保证方程解的误差控制在5%以内,逐次近似的次数不少于16次。由于计算

17、量太大,我们应用日本名古屋大学池边研究室开发的软件,用计算机(PC9801RX NEC进行计算和绘制粒径分布曲线。典型的粒径分布曲线如图5 (1993年9月2日。图5计算机逐次逼近法计算及绘制的粒径分布曲线1.5采样地点:为避免非天然气溶胶粒子的干扰,室外采样点选择远离马路、环境清静的省放射卫生防护所内的草坪上,室内采样点选择人员出入较少的实验室。1.6采样时间和实验内容:本研究始于1991年,各种准备工作和预备实验历时1年半。正式采样测量自1992年7月至1993年12月。平均每周采样1次。采样时间选择在福州市地区大气活动较稳定的上午8时至12时。如实验失败,争取在同1周内重测。从采样、数据

18、整理、计算机处理至评价归档,约需3天时间。在测量粒径分布的同时还测量了空气中氡及其子体比活度和各气象要素(气温、气压、湿度、风向、风速。2结果和讨论共测得62例放射性气溶胶的粒径分布曲线,其中室内11例,室外51例。室内外放射性气溶胶粒径分布均呈几何正态分布,图5即为其中1例。室外粒径分布的峰值范围为0.10 m 图6粒径分布峰值频率分布(室外0.56 m ,峰值频率分布如图6。从图6可见,粒径分布的峰值主要分布于0.15 m 0.40 m 之间,占全部测量结果的70%以上。室内粒径分子的峰值范围相对较集中,为0.10 m 0.40 m ,因样本较少,未作峰值分布分析。室内外粒径分布峰值的算术平均值分别为0.200.09 m 和0.270.11 m ,其与世界上有关报道的比较见附表。本研究的室内测量结果与U NSCEAR (1988的推荐值一致,而室外值略高于UNSCEAR,与Jacobi 的报道相近5。附表本研究结果与有关报道比较0.20.20.20注:*不分室内外我国在放射性气溶胶或者说氡子体结合态的粒径分布方面的研究报道甚少。各地在进行肺剂量评价时均引用U NSCEAR 的推荐值即室内外氡子体结合态的AMD 均为0.2 m 所推算出来的剂量变换系数。从本研究的结果来看,以往福建省对室外氡子体所致剂量作