新型内构件填充床反应器数值模拟

1、2007 年 2 月 The Chinese Journal of Process Engineering Feb. 2007 收稿日期:20051124,修回日期:20060525基金项目:全国博士学位论文作者专项资金资助项目(编号:200245新型内构件填充床反应器数值模拟I.气相流场和停留时间分布张学佳, 程 易, 韩明汉(绿色反应工程与工艺北京市重点实验室,清华大学化学工程系,北京 100084摘 要:针对含新型内构件的复杂填充床内部结构,建立了包含颗粒填充床、气体通道、气体挡板的几何模型下气液两相流动的数学模型,采用计算流体力学(CFD技术首先对气流在复杂结构下的流动分配、流型和停留

2、时间分布进行了详细的模拟,并考察了操作参数和结构设计对流场和停留时间分布的影响. 通过压降实验数据在宏观尺度上验证了CFD 模拟的正确性. 详细的内部流场展示了气体在颗粒床和气体通道内的曲折流动行为,增加了气体的平均停留时间;停留时间分布预测表明气相流动没有短路发生,平均停留时间与表观气速成反比. 内构件结构参数对气体流场和停留时间分布产生重要的影响.关键词:填充床;内构件;计算流体力学;流体力学;停留时间分布中图分类号:TQ018 文献标识码:A 文章编号:1009606X(2007010008061 前 言催化精馏过程是催化反应与蒸馏分离在一个装置中同时进行的耦合过程,具有能打破化学平衡的

3、限制、提高转化率和选择性、节能等优点. 该过程的关键技术是催化剂的装填,以同时满足催化反应和蒸馏分离的要求. 工业上已采用的催化剂的装填方法1,2有:将催化剂颗粒填充在多孔容器中构成催化剂元件、将催化剂直接置于波纹丝网的夹层中、将催化剂颗粒与惰性填料混合装填等. 然而,这些方法存在一定的缺陷,如催化精馏元件制造比较困难、催化剂装填分率低,更重要的是这些传统的方法催化剂被复杂结构分隔成许多单元,即催化剂是“分散相”,更换再生困难.Han 等35提出了一种含新型内构件的催化剂装填方法,内构件的二维结构如图1所示. 新型内构件由多图1 含新型内构件的填充床二维示意图Fig.1 Schematic d

4、rawing of a 2-dimentional packed bedwith novel internals个侧面开孔的气液通道组成,它们均匀分布,垂直放置在反应器中,由框架结构连接成整体. 每个通道由固体实心隔板分成若干节,相邻通道的隔板位置相错. 催化剂以散装形式填充在各个通道之间,气液可以进入通道,催化剂则不能进入. 该装填方式催化剂装卸与固定床相同,即催化剂为“连续相”,因此装卸方便快捷.前期的实验研究4表明,新型内构件可大大降低填充床的压降,提高了液泛点的气速,增加了反应器的气液通量,使操作的弹性大大增加,从而满足催化精馏的要求. 但是,该反应器中内构件的作用机制、详细的局域流场

5、和相接触行为等是很难通过实验来研究的. 为此,本工作采用计算流体力学手段研究复杂几何和物理结构下的详细流体力学行为和宏观混合行为,尤其考察结构设计参数对反应器的影响,以有助于反应器结构的优化和放大.2 数学模型及模型验证2.1 数学模型含内构件的填充床反应器的数学模型建立在通过多孔介质的气液两相流动的双流体模型基础之上. 考虑到体系内的具体物理结构,催化剂填充床视为各向同性的均匀多孔介质,气液两相在此逆流错流接触. 气体通道假设为孔隙率为1的多孔介质,如果此处放置其他填料结构,可以方便地通过修改孔隙率参数来实现. 气体通道内只有气流通过. 挡板视为固体边壁. 气体通道和填充床之间的界面参数可通

6、过孔隙率设定调节,即调节气体的通过阻力. 本工作中假设该界面与填充床具有相同的性质. 控制方程组如表1所示,包括气液两相的连续性方程、动量方程、气相k 湍流模型、用于模拟停留时间分布行为的组分方程、相接触曳力模型6以及其他辅助关系式.表1 填充床气液两相流动控制方程组Table 1 Governing equations for gas liquid two-phase flow in a packed bed (0k k k k k U += k model(G GT G G GT G GT GT G GT k k k k t +=U P (2GT G G GT G GT GT 1GT GT

7、 2G GT GT C C t +=U P Species equation 8 (k k k k k k k k k k k C C U D C t += Gas liquid drag 6 (122GL G L S GL G R GL G R G LC A U B U u u =+, GL GS A A =, GL GS B B =, R G G L U u u =Auxiliary equationsG L 1+=, eG G GT =+, (2GT G TG TG C k =, G G GS G =+B g R U , L L LS L =+B g R U , (G GL L G C

8、=F U U ,(L GL G L C =F U U反应器的操作为气体从反应器底部进入,顶部排出;而液体从顶部流下,从底部离开反应器. 为避免出入口结构在数学处理上带来的干扰,模拟中采用的反应器结构在底部和顶部分别加上了一段“空白”的入口和出口段,有效的带有内构件的填充床采用了较多的单元高度以去除因入口和出口结构对完全发展段行为的影响,如图2所示. 计算的几何结构左右两侧为对称边界,壁面均使用无滑移边界条件.图2 用于CFD 模拟的反应器结构Fig.2 Sketch of reactor geometry in CFD simulation 数值模拟过程中,设定反应器参数如下:高2 m ,其中

9、上下各0.5 m 的空白段,中间1 m 为催化剂床层. 左右2个气体通道宽均为1.25 cm ,中间催化剂床层宽3 cm ,整个反应器厚度5 cm.分析气、液两相在内构件填充床中的复杂流动行为,液相只在催化剂填充床中流动,相对简单,且径向分布较为均匀7,而气相则在反应器内部横向和纵向曲折流动,使反应器行为变得复杂,也是反应器设计环节中应重点考虑的因素. 相对均匀的液相流动一定程度上赋予气相更大的流动阻力,而对气相的总体流动模式产生的影响不显著. 因此,工作重点放在首先理解气体单相流在内构件填充床中的复杂行为和结构依赖性,揭示最基本的反应器原理. 后续的工作将围绕气、液两相流行为做更进一步的理论

10、预测,并与本研究组已有的大量实验数据进行对比. 2.2 模型验证本工作用计算流体力学商用软件CFX4.4实现上述模型方程的编程和数值求解.计算中,在软件中设定气相采用k 湍流模型,压力求解采用AMG 模型,压力矫正采用SIMPLEC 模型,差分格式选定混合差分. 计算初场时在OPTIONS 中选定稳态流动,而计算脉冲场和瞬态场时选定瞬时流动. 网格划分为50120, x 方向为50个网格,其中左右内构件各为10个,中间的多孔区为30个;y 方向120个网模型验证首先通过一个典型的填充床反应器的阻力降模拟验证程序的正确性. 具体的参数为:反应器长0.34 m ,宽0.1 m ,高1 m ,催化剂

11、床层孔隙率为0.4,催化剂颗粒直径为0.005 m ,网格设定为x 方向34个,y 方向100个. 显然,作气固相计算时,控制方程组中的气液相作用力F R =0. 图3为本研究用CFX 程序与用Ergun 公式计算所得的填充床压降的对比结果,可以看到二者完全吻合,证明了程序编写的正确性. 模型中,G =0.4, S =0.6, d p =0.005 m, G =1.8105 Pas, G =1 kg/m 3.图3 不同气速下床层压降的CFD 模拟值与Ergun 公式计算值的对比Fig.3 Comparison of the pressure drops calculated by CFDby

12、simulations and by Ergun calculation at different gas velocities图4比较了不同操作气速下含内构件填充床压降的 图4 不同气速下含内构件填充床压降的CFD 模拟值与实验值的对比Fig.4 Comparison of the pressure drop between CFDsimulation and experimental data in a packed bed with the novel internals at different gas velocities 计算流体力学模型的预测值和实验值4. 可以看到,二者吻合很好

13、,这进一步证明了所建立的模型的可靠性.3 结果与讨论3.1 含内构件填充床的气相停留时间分布数值模拟气体的停留时间分布是表征气体宏观混合以及判断是否短路的重要依据. 本研究在计算结构的入口处模拟注入一示踪气体脉冲,在气体出口处检测,获得不同观气速下的气相停留时间分布曲线. 此过程在CFX 中的实现步骤为:首先计算得到稳态气体流动初场,然后变为瞬态计算,在0.01 s 内向入口注射示踪剂,继续进行瞬态计算,到10000个时间步,每个时间步为0.002 s ,得到20 s 的示踪结果. 不同气速条件下的气体停留时间分布模拟如图5所示,其中挡板的厚度为0.图5 不同气速下的气体停留时间分布Fig.5

14、 Gas residence time distributions under different gas velocities由4个典型气速下的停留时间分布曲线可以看出,随着气速的增大,平均停留时间变小,峰宽变窄,但都没有出现明显的气体短路以及拖尾现象. 4个速度下的方差分别为2.17, 0.48, 0.21, 0.12 s 2,而无因次方差分别为0.0178, 0.0154, 0.0153, 0.0155,几乎相等,说明不同操作条件下气体的流型特点稳定.由于反应器结构上考虑了入口和出口的“空白”区间,基于图5计算所得的平均停留时间减去在入口和出口段的气体平均停留时间即为气体流经内构件填充床

15、的有效停留时间. 图6比较了气体流经构件填充床和无构件填充床两种情况下的平均停留时间与表观气速倒数的关系. 含内构件填充床气相平均停留时间与气速倒数几乎成正比,且与普通的填充床斜率相近,因此说明含内构件的填充床内的气相返混没有明显增大.p /z (P a /m U G (m/sp /z (P a /m U G (m/s5101520 E (t t (s图6 内构件填充床和传统填充床平均停留时间与气速倒数的关系Fig.6 Relationship between the mean resident time and thereciprocal of superficial gas velocit

16、y in the packed bed with internal and typical packed beds3.2 不同几何结构对流型和停留时间分布的影响本工作所研究的内构件填充床结构设计的主要影响因素为气体通道内的挡板间距及其厚度. 这两个参数的设计和优化依赖于催化剂填充床的孔隙率和工艺要求,也就是通过每个单元压降的调整来影响气体纵向和横向运动的流量分配比例.图7所示为不同挡板间距下的气体停留时间分布以及对应的压降变化. 考虑到压力匹配的问题,原则上,挡板间距变大将导致气体更容易通过通道短路,更快地到达出口. 而少量的气体由气体通道进入床层,需要更长的时间到达出口. 计算结果也证实了模

17、拟与分析的一图7 不同挡板间距下的气体停留时间分布 Fig.7 Gas RTDs under different distances betweenwall clipboards致性. 挡板间距最大的结构,短路情况最严重,其拖尾也相对最大,返混最严重,压降也最低. 挡板间距对气体流型和停留时间分布有影响.另一个结构参数是挡板的厚度. 气体可能的短路是因为气体流动到挡板下方后,进入催化剂床层,马上又易于进入下一个气体通道,这样会导致接触效率不好. 如果挡板厚度加大,短路的气体就要经过更大的阻力才能到达下一个气体通道,所以短路的气体必然减少. 而挡板厚度越大,气体通道中的气体空间越小,所以气体平均

18、速度越大,导致平均停留时间缩短. 极限情况即为完全的填充床状态. 图8给出的模拟结果很好地支持了理论分析. 但是,在相同的挡板数下,挡板厚度越大,对应的床层压降越大. 所以增大挡板厚度来优化反应器相当于牺牲压降来优化流动.图8 不同挡板厚度下的气体停留时间分布 Fig.8 Gas RTDs under different thicknesses ofwall clipboards以上从宏观角度模拟和分析了气相停留时间分布与操作条件和内构件结构设计的关系. 对复杂内构件反应器,尤其是颗粒填充床体系,很难从实验技术上实现对内部局部流场的测量,以获取更详尽的信息,支持反应器结构设计. 在获得停留时间

19、分布同时,计算流体力学模拟同时获得流场的全部信息. 图9给出了图2中虚线框内区域的气相速度矢量图,揭示了同一表观气速下,填充床一个单元尺度内构件对流场的影响. 可以看出,挡板间距、厚度等的改变对流型的影响是显而易见的,这种影响在气液两相流中将会变得更加显著. 同时这种影响也为反应器优化提供了空间.510152025 E (t t (s2345671234E f f e c t i v e r e s i d e n c e t i m e (s U G 1(m/s 1612182430E (t t (s(a l=12.5 cm, h=0(b l=10 cm, h=0 (c l=20 cm, h

20、=0 (dl=12 cm, h=4 cm (e l=20 cm, h=4 cm图9 不同结构下挡板附近的气相速度矢量图Fig.9 Gas velocity fields under different geometrical designs on the wall clipboard (U G=0.15 m/s4 结 论针对含新型内构件的复杂填充床内部结构,建立了基于多孔介质的气液两相流模型,使用CFX4.4软件实现模型方程的编程和数值求解,对气流在复杂结构下的流动分配、流型和停留时间分布进行了详细的模拟,考察了操作参数和结构设计的影响. 结果表明,在考察的操作条件和结构参数范围内,由于塔的多

21、级串联结构,从全床来看气体短路不明显,气相的返混也不明显. 内构件的结构,尤其是挡板厚度明显影响气体的速度场,厚度增大,气相的混合行为越接近普通填充床,但同时床层压降增加.符号表:A GL气液曳力模型参数 (m2 A GS气固曳力模型参数 (m2A LS液固曳力模型参数 (m2B GL气液曳力模型参数 (m1B GS气固曳力模型参数 (m1 B k k相体积力 kg/(m2s2B LS液固曳力模型参数 (m1 C组分浓度 (mol/LC1k模型系数 (C1=1.44 C2k模型系数 (C2=1.92C GL气液两相间的曳力系数 kg/(m2s2C湍流模型参数(C=0.09d p 固体颗粒平均粒

22、径 (m D k k组分扩散系数 (m2/sE1,E2曳力模型系数(E1=180, E2=1.8F k气液之间曳力 kg/(m2s2h 挡板厚度 (m k GT气相湍动能 (m2/s2l挡板间距 (m n 挡板数p 压力 (Pa P 模型变量 (Pa/mQ1垂直方向通过床层的气体流量 (L/hQ2水平方向通过床层的气体流量 (L/hR GS气固两相间的曳力系数 kg/(m2s2R LS液固两相间的曳力系数 kg/(m2s2t 时间 (s u 实际速度 (m/sU 表观速度 (m/s U R气液间滑移速度 (m/sz z方向测压点之间的距离 (m 气液两相体积分数密度 (kg/m3孔隙率GT 气

23、相湍能耗散率 (m2/s3粘度 (Pas 气液固三相体积分数k湍流模型系数(k=1.00湍流模型系数(=1.30下标G 气相k k组分L 液相 T湍流S 固相参考文献:1 刘劲松,白鹏,朱思强,等. 反应精馏过程的研究 J. 化学工业与工程, 2002, 19(1: 101106.2 Taylor R, Krishna R. Modelling Reactive Distillation J. Chem. Eng.Sci., 2000, 55: 51835229.3 Han M H, Lin H F, Wang L W, et al. Characteristics of the Reacti

24、veDistillation Column with a Novel Internal J. Chem. Eng. Sci., 2002, 57: 15511555.4 Han M H, Lin H F, Yuan Y H, et al. Pressure Drop for Two-phaseCounter-current Flow in a Packed Column with a Novel Internal J.Chem. Eng. J., 2003, 94: 179187.5 Han M H, Lin H F, Wang J F, et al. Liquid Holdup for Tw

25、o-phaseCounter-current Flow in the Packed Column with a Novel Internal J.Ind. Eng. Chem. Res., 2002, 41: 44354438.6 Attou A, Ferchneider G. A Two-fluid Model for Flow RegimeTransition in GasLiquid Trickle-bed Reactors J. Chem. Eng. Sci., 1999, 54: 50315037.7 Jiang Y, Khadilkar R M, Al-dahhan H M, et

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27、 Sci., 1999, 54: 50855090. Clipboard Clipboard 第1期 张学佳等： 新型内构件填充床反应器数值模拟I. 气相流场和停留时间分布 13 Numerical Simulation of a Packed Bed Reactor with Novel Internals I. Flow Field and Residence Time Distribution of Gas Phase ZHANG Xue-jia, CHENG Yi, HAN Ming-han (Key Laboratory of Green Chemical Reaction Engineering & Technology of Beijing, Department of Chemical Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China Abstract: A mathematical model describing the gas flow in a packed bed with novel internals was established, which considered the combined geometry of a packed bed of part