分散红染料的去除

竹子制备的活性炭吸附分散红染料：过程参数、优化吸附动力学和吸附平衡的研究王亮贵摘要本研究使用的是效应面优化法（RSM）,用来研究活性炭对分散红167染料的吸附过程。F400，是一种商业活性炭，可以用来进行同时性比较。方差性分析表明，过程参数如接触时间、温度或弯曲度和温度之间的交互作用，都对染料吸附剂的去除有显著影响。RSM结果表明，最佳的接触时间、温度、初始燃料的浓度和吸附剂用量对吸附剂的影响是15.4h、500C、50.0毫克每升和12.0克每升。在这些条件下，去除PBAC的效率可达到百分之90.23。验证试验的结果证实了模型的RSMde的预测，吸附数据Freundlich和Temkin等温模型进行了拟合。此外，热力学分析表明，对于这两种吸附剂，吸附是一个物理的、自发的、熵增加和吸热的过程。关键词吸附、染料分散红167、效应面优化法、动力学、平衡一．介绍分散红167染料(DR167)是一种有机物质,由于其鲜艳的颜色,完成色谱和高洗涤和轻型快速脱水等特点，广泛应用于各种产品,包括皮革、丝绸、尼龙、织物、羊毛和毛皮的制作。高度有色废水的排放是目前世界上主要的环境问题之一,因为这些类型的废水及其代谢物有毒,诱发病变或致癌,对所有形式的生命构成潜在的健康威胁(Reife和弗里曼1994)。因此,各种方法已经研究出来用来治理贝尔染料废水。这些方法可以分为四类:(1)物理;(2)化学;(3)生物;(4)声,辐射和电(古普塔etal.2007a,b,古普塔和Rastogi20082009;古普塔和苏亚斯2009;Hameed和谭2010)。尽管运营成本昂贵(罗宾逊etal.2001),目前在工业中使用最广泛和最有效的物理方法是仍然是使用活性炭(古普塔和Sharma2003)。非可再生原料,目前用作吸附剂,如煤炭,价格昂贵,而且造成环境污染。因此，今年来，为了利益增长考虑，非常规废料包括工业、农业和城市垃圾废物都不采用此方法，在中国,这样的一个来源是灰煤毛竹。这个源于attrac,由于其适度的高碳含量和低数量的氮、硫和氢(Edwardetal.2008年)。在我以前的研究中(2012年),吸附的染料分散红167到PBAC水解决方案研究了使用单个参数对过程的影响,如接触时间、初始pH值、染料溶液的初始浓度和温度。然而,调查仅研究了单独的因素,保持其它操作因素的水平不变,并没有描述所有工艺参数的综合效应。这些限制可能超过——来统计实验设计方法的应用。RSM方式组成的数学和统计技术的集合,使用定量数据从适当的实验来确定回归模型方程和操作条件,可用于开发、改进和优化流程。RSM可以用来评估的相对重要的一些影响吸附的因素，甚至用于复合形式的交互因素(迈尔斯和蒙哥马利2002)。许多研究——都采用这种模型和优化方法，应用于不同的污水处理流程,包括广告——吸附(刘etal.2011;Chowdhuryetal.2012年),照片——electrocatalytic氧化(古普塔etal.2011b,岜沙etal.2012年),芬顿+Fenton-like集成过程(Dominguezetal.2012年),异构的照片——芬顿过程(Kasirietal.2008年),coagulation-floc-culation过程(Ahmadetal.2005;王etal.2011年),超声波降解Parsa(和Abbasi2010)和生物降解过程(Sharmaetal.2009年)。基于这个前提,CCD在RSM选择调查的累积效应不同操作参数对分散染料作用不同。二．材料与方法1.吸附质和吸附分散红167(AR,CI11338;MF,C23H26ClN5O7;MW,519.9;lmax,464海里)被选为吸附物。蒸馏水是用来调节de-染料溶液的浓度，分光光度计是用来衡量lmaxusing染料的浓度标准的校准曲线。初始pH值调整可使用0.1摩尔每升的盐酸或0.1摩尔每升的氢氧化钠来解决。光度分析表明，lmaxof染料分子在pH值的变化不敏感的研究范围。根据以前的一篇论文报道(王2012)，在目前的研究中,PBAC被选用，使用的方法是PBAC正磷酸和PBAC的特征。此外,F400来说，常被用作对比吸附剂。DR167批量吸附实验中，批量吸附到吸附剂。2.实验设计CCD应用于实验研究的设计，最大DR167吸附的独立变量。一般来说,CCD由2n的阶乘向2n轴向跑,0分(6复制)数量的中心。24分阶乘CCD为四个独立变量,每个在五个层次,由16个因子分,八轴向分六复制采用中心的点。三十吸附实验共同管道中的一式两份,和平均值进行进一步的计算。一般来说,不同的变量被表达在不同的单位或有不同变化的局限性。对反应的影响的意义只能在编码后进行比较。统计计算的变量Xiwas编码可根据以下方程:表1显示了四个可控变量及其编码和实际值。应被用来开发相关的实证模型，对染料吸附的反应变量使用二度多项式方程，由以下方程:在彝族人预测响应(染料去除效率);b0是常系数;bi,biiandbijare系数的线性,二次和交互xjare吸附变量的编码值。实验数据分析的软件Design-Expert版本8.0.5b(美国stat容易)。方差分析进行识别的充分性开发模型和统计学意义的回归系数——ficients。此外,三维响应面曲线被绘制测试各种独立参数之间的交互。3.动力学和平衡模型非线性回归分析通常涉及maximi——sation或误差分布基于最大化共同朝向标准。因此,五非线性动力学方程和七表2中列出非线性等温线方程被用来评估动态平衡数据和实验数据,分别。国际化和Akaike重量(wi)是用来确定最佳吸附系统的模型。国际化是计算每个模型的方程(Hurvich和蔡1989):m是实验数据点的数量和p是拟合模型的参数的数量。RSS是平方偏差的剩余金额(测量,和拟合曲线)之间。Akaike重量可以表示为:Δi=AICi−minAIC。模型与国际化的最小值和最大的wii估计模型被认为是最接近现实的候选人。三．结果与讨论1.pH值对吸附的影响解决方案的初始pH值的影响DR167染料的吸附到PBAC和F400来说在相同的条件下,研究了,结果如图1所示。结果表明,初始溶液的pH值有一个考虑,对分散染料的吸附能力影响吸附剂和染料的去除与increas下降——荷兰国际集团(ing)博士是减少染料去除pH值1.0和2.0之间的特别大。相似的吸附结果已报告文学(2007年)《国际审计准则》等。在pH值为1.0,的最大染料删除PBACF400来说达到61.2%和82.7%,分别表示,有一些差异,两者之间存在吸附剂表面。因此,以下实验在pH值1.0。另外,很明显,在24小时达到吸附平衡——嗯PBAC和F400来说。2.中心复合设计分析设计矩阵和执行批处理吸附实验获得的实验结果显示在表3给出了CCD矩阵。最后的二次模型方程有关的染料去除效率测试独立变量(软件)开发的实际变量给出方程式。(7)、(8)PBACF400来说,分别。在方程式系数所显示术语。(7)、(8)因素X1,X2andX4display协作积极影响染料去除,而X3displays影响染料去除的百分比。此外,实证模型PBAC和F400来说是非常相似的。方差分析是一种统计技术,将全变差的一组数据与特定的组件相关联的变异来源测试假设的参数模型。大的F值表明,大部分的变异可以解释为一个回归方程,而低p值(<0.05)表明,模型被认为是统计学意义(迈尔斯和蒙哥马利2002)。对于YPBACandYF400,方差分析的结果统计数据表中列出的二次模型S1(见补充数据)表明,两个模型都意义重大和低概率值(p<0.0500)。对F400来说,重要的模型条款X1,X2,X4,X1·X2,X2·X4,X12,X22and×。每个源获得的党卫军方差分析量化它的重要性在清除过程中,随着学生的价值增加,相应的源的意义在这个过程中也会增加(Geyikcetal.2012年)。当检查源(表S1)的大小,温度对吸附剂的显然是一个主导因素,其次是剂量、接触时间和初始染料浓度。模型的拟合优度进一步检查之间的相关系数(R2)实验值和响应变量的值预测的模型(图2)。R2value方法1(0.96对0.97YPBACandYF400in表S1)模型和显示一个好的ob-服务之间的相关性和预测的值在给定的试验——塔尔域。与此同时,‘预测R2值两种吸附剂也在合理的协议调整R2值(表S1)。简历(表S1)的降低值落在可接受的范围之内(0.5-13.5%)和建议更好的精度,通过实验获得的数据的可靠性。此外,一方面缺乏适应值(大于0.05)隐含的二次模型的有效性。此外,足够preci——锡安是用来测量的足够的信号模型被用来导航——制药设计空间(Kobahti2007)。总的来说,方差分析分析证明了这两个模型预测的适用性的批量吸附染料去除效率DR167两吸附剂,研究了模型实验因素的限制范围内。三维响应面和二维等高线图的图形化表示回归方程用于确定变量的最优值范围内考虑。每个轮廓曲线代表无限的组合两个测试变量与其他两个变量保持在各自的最佳水平。PBAC的情节和F400来说无花果所示。3、4和5。图3显示了接触时间和温度的综合影响(染料浓度和剂量固定在零水平,分别)的吸附DR167PBACF400来说,图4描述了温度和用量之间的交互(染料浓度和接触时间分别固定在零级),和图5显示之间的交互活性炭dos——年龄和染料浓度(接触时间15小时,温度30在无花果。3、4和5,温度,活动的剂量——制碳和接触时间对染料去除有积极的影响,而最初的染料浓度对吸附略有负面影响。很明显,温度的斜坡情节(无花果。3和4)更比吸附-树人的接触时间和剂量,这意味着温度的影响大于的时间或吸收剂的用量。残差的正态概率图是用来检查数据的正常(图6)。对于这两种吸附剂,情节上的数据点相当接近直线下降,英蒂——介质实验通常来自distribut-ed人口(安东尼2003)。这些结果意味着PBAC展品吸附性能类似于F400来说。根据成本的减少吸收过程对于一个给定的废水,操作条件的标准设置在最大程度的初始染料浓度(50.0毫克升−1)和吸附剂的最低剂量(12.0gL−1)的接触时间和温度设定范围内10.5--19.5h和30-50°C,分别获得马克斯-imum染料去除效率。响应变量YPBAC和YF400were组最高的重要性。图7显示了一个斜坡愿望,来自41个最佳点通过数值最优化。最好的局部最大值为吸附剂被发现在接触时间15.4小时,系统温度50°C,一个初始染料-tration农用地50.0毫克L−1和吸附剂用量12.0gL−1。根据变量的优化参数,除DR167percenta来验证优化结果在预测最优条件下,七个验证性实验(最初的染料浓度50.0毫克L−1,pH值1.0,吸附剂用量12.0gL−1,温度50°C和接触时间15.4小时)为每个吸附剂进行。的吸附结果DR167到PBACF400来说分别为87.71%和90.53%,较低的相对标准偏差分别为8.57%和7.23%,分别。的吸附能力PBAC和F400来说计算是36.54毫克克−1和37.72毫克克−1,分别。PBACim-证明50%的吸附能力通过优化相比以前的报告(王2012)。此外,实验值密切同意从RSM获得的结果。因此,响应面优化的结果进行验证。然而,在考虑实际应用,染料溶液的pH值调整pH值3.0,在最优条件下执行的验证性实验。在这种情况下,结果DR167吸附到PBACF400来说分别为76.57%和80.34%。计算吸附capaci——tiesforPBACandF400were31.91mgg−1and33。这也是明显的去除性能PBAC接近F400来说。3.吸附研究两种吸附剂的吸附机制investi——封闭在优化条件下确认RSM固定的程度。4.吸附动力学处理废水的吸附动力学意义重大,并提供有价值的洞察吸附反应的反应途径和机制。广告——吸附动力学实验进行了混合50.0-ml染料溶液pH值(1.0)在最初的染料浓度的50.0毫克L−1吸附剂用量0.60g的脾气——原50°C,180rpm的震动速度rangingfrom0to16h和接触时间。Table5showstheparameterfitandthe结果。从最小的国际化和最大的作业指导书,是evidentthattheactualkineticdataofthestudiedadsorbentsfit使用非线性符合一级mod-el更大程度上,这意味着通过物理吸附过程发生的交互。此外,量化宽松,calvalue非线性符合一级模型更好的量化宽松政策,同意expvalue量化宽松政策相比,calvalues的其他模型。5.吸附等温线平衡等温线在这项研究中使用非线性等温线模型进行分析(表2),对吸附剂的等温线进行了在不同初始DR167浓度从10.0到50.0毫克20L−1,40和60°C与其他变量保持不变,包括pH值为1.0,24小时的接触时间和剂量的12.0gL−1的活性炭。表S2(见补充数据)列出的结果比较平衡等温线mod-隧道。基于国际化和wivalues,实验数据在20°C和40°CPBACTemkin模型适合最好,而弗模型提供了最适合的吸附数据60°C。然而,实验数据在40°C和60°CF400来说符合弗模型优于其他模型,而Temkin模型适合其它模型相比,它更接近实验结果比带三个参数的描述试验——精神等温线数据。报告了类似的结果在其他地方(Akpa和Unuabonah2011)。弗等温线是一个经验方程,可用于异构系统显示吸附分子之间的相互作用。1/nFparameter、astheheterogeneityfactorcanbeusedtoindicatewhetherthe吸附是线性的(n=1),一个化学过程(nF>1)或physicalprocess(nF<1)。此外,可以值/nFbelowoneindicatesanormalLangmuirisothermwhile1/nFaboveoneis表明合作吸附(劳夫etal.2008年)。在这项研究中,的值nFforPBAC和F400来说都是一个以下,这意味着一个物理过程和正常的朗缪尔等温线是有利的。有人指出kFwhich的值是一个粗略的指标的吸附容量随着温度的增加,这意味着更高的温度有利于染料的去除,吸附是一个吸热的过程。6.热力学研究吸附热力学DR167PBAC,对于F400来说，研究从20°C到60°C。热——自由能的变化等动态参数(ΔGo)、焓的变化(ΔHo)和熵的变化(ΔSo)计算评价——运动可行性和自发过程的性质。ΔGo,ΔHoandΔSowere计算方程式。。CAe(mgL−1)平衡时的浓度对吸附剂吸附,Ce(mgL−1)在本体溶液平衡浓度的吸附物,T是开尔文温度的解决方案,kdis平衡常数和R是气体常数(8.314J摩尔−1k−1)。的价值kdcan获得最低的实验染料浓度(10.0毫克L−1)。ΔHovalues是确定边坡的范托夫图(图8),被发现是37.415kJ摩尔−1和39.821kJ摩尔−1PBACF400来说,分别都不到40kJ摩尔−1。这一结果进一步证实了吸热吸附的性质和物理吸附的可能性。此外,这一结果是在协议与解吸实验的结果。ΔSosuggest的积极价值,增加随机性在固体界面。四．总结在这项工作中,24ccdRSM被用来优化DR167染料的吸附到PBAC和F400来说批实验。对于每一个吸附剂,实证二次方程了染料的吸附过程。方差分析统计表明,温度、吸附剂用量和接触时间对吸附有重要的影响,并且建立模型高度意义重大。独立变量之间的相互影响,iables染料除讨论了通过3d绘图。最优吸附变量对吸附剂接触时间为15.4h,系统温度50°C,最初的染料浓度50.0毫克L−1和12.0gL−1的吸附剂用量。这些最优值是阻止——开采的多响应优化desirabil-密度函数。移除PBACF400来说,比例达到了90.23%和92.13%,分别以desirabil-0.937在最优条件下的密度。结合最优条件实际溶液的pH值为3.0,PBAC和F400来说染料去除效率分别为76.57%和80.34%,分别。实验数据还见sub-武功,DR167染料的吸附在吸附-树人pseudo-first非线性类型。确认这一研究是由浙江省教育委员会发布。Y201224951参考文献[1].AhmadAL,IsmailS,BhatiaS(2005)Optimizationofcoagulation–flocculationprocessforpalmoilmilleffluentusingresponsesurfacemethodology.EnvironSciTechnol39:2828–2834.[2].AkpaOM,UnuabonahEI(2011)Small-samplecorrectedAkaikeinformationcriterion:anappropriatestatisticaltoolforrankingofadsorptionisothermmodels.Desalination272:20–26.AliI,AsimM,KhanTA(2012)Lowcostadsorbentsfortheremovaloforganicpollutantsfromwastewater.JEnvironManage113:170–183.[3].AminNK(2009)Removalofdirectblue-106dyefromaqueoussolutionusingnewactivatedcarbonsdevelopedfrompomegranatepeel:adsorptionequilibriumandkinetics.JHazardMater165:52–62.[4].AntonyJ(2003)Designofexperimentsforengineersandscientists.Butterworth-Heinemann,OxfordAnwarJ,ShafiqueU,WaheeduzZ,SalmanM,DarA,AnwarS(2010).RemovalofPb(II)andCd(II)fromwaterbyadsorptiononpeelsofbanana.BioresourTechnol101:1752–1755.[5].BashaCA,SaravanathamizhanR,ManokaranPetal(2012)Photo-electrocatalyticoxidationoftextiledyeeffluent:modelingusingresponsesurfacemethodology.IndEngChemRes51:2846–2854.[6].BhatnagarA,SillanpääM(2010)Utilizationofagro-industrialandmunicipalwastematerialsaspotentialadsorbentsforwatertreatment—areview.ChemEngJ157:277–296.ChattereeS,KumarA,BasuS,DuttaS(2012)ApplicationofResponseSurfaceMethodologyforMethyleneBluedyeremovalfromaqueoussolutionusinglowcostadsorbent.ChemEngJ181:289–299.[7].ChowdhuryS,ChakrabortyS,SahaPD(2012)Responsesurfaceoptimizationofadynamicdyeadsorptionprocess:acasestudyofcrystalvioletadsorptionontoNaOH-modifiedricehusk.EnvironSciPollutRes.doi:10.1007/s11356-012-0989-7.[8].DomínguezJR,GonzálezT,PaloP,Cuerda-CorreaEM(2012)Fenton+Fenton-likeintegratedprocessforcarbamazepinedegradation:optimizingthesystem.IndEngChemRes51:2531–2538.[9].EdwardLKM,CheungWH,VinciKCL,McKayG(2008)Kineticstudyonbamboopyrolysis.IndEngChemRes47:5710–5722.[10].GargVK,GuptaR,YadavAB,KumarR(2003)Dyeremovalfromaqueoussolutionbyadsorptionontreatedsawdust.BioresourTechnol89:121–124.[11].GeyikçF,KılıçE,ÇoruhS,ElevliS(2012),ModellingofleadadsorptionfromindustrialsludgeleachateonredmudbyusingRSMandANN.ChemEngJ183:53–62.[12].GuptaVK,MohanD,SharmaS,ParkKT(1999)Removalofchromium(VI)fromelectroplatingindustrywastewaterusingbagasseflyash—asugarindustrywastematerial.Environmentalist19:129–136.[13].GuptaVK,SrivastavaSK,TyagiR(2000)Designparametersforthetreatmentofphenolicwastesbycarboncolumns(obtainedfromfertilizerwastematerial).WaterRes34:1543–1550.GuptaVK,SharmaS(2003)Removalofzincfromaqueoussolutionsusingbagasseflyashalowcostadsorbent.IndEngChemRes42:6619–6624.[14].GuptaVK,SinghP,RahmanN(2004)AdsorptionbehaviorofHg(II),Pb(II),andCd(II)fromaqueoussolutiononDuoliteC-433:asyntheticresin.JColloidInterfaceSci275:398–402.GuptaVK,MittalA,JainT,MathurM,SikarwarS(2006a)AdsorptionofSafranin-Tfromwastewaterusingwastematerials—activatedcarbonandactivatedricehusks.JColloidInterfaceSci303:80–86.[15].GuptaVK,MittalA,KurupL,MittalJ(2006b)Adsorptionofahazardousdye,erythrosine,overhenfeathers.JColloidInterfaceSci304:52–57.[16].GuptaVK,MittalA,KrishnanL,MittalJ(2006c)Adsorptiontreatmentandrecoveryofthehazardousdye,BrilliantBlueFCF,overbottomashandde-oiledsoya.JColloidInterfaceSci293:16–26.[17].GuptaVK,MittalA,GajbeV,MittalJ(2006d)Remo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