基于mm5和ddm-3d方法的pm

基于mm5和ddm-3d方法的pm

1污染物来源、形成机制与精度2.5是中国当前和今后一段时间内重要的大气污染控制污染物之一。在中国“十二五”大气污染联合控制计划中，北京和天津被列为“三个地区和十个集团”的之一。北京的环境治理受到国内外最广泛的关注，但河北省南部城市的污染物污染可能更严重（吴鼎等人，2010；zhangyeetal，2011）。污染的有效控制需建立在对污染物来源、形成机制的科学了解的基础上.赵秀娟等(2012)应用MM5-Models-3/CMAQ模拟系统对河北南部代表城市PM2.5的区域来源进行了计算分析,采用BruteForce方法(Dunkeretal.,1996),即通过关闭某一地区的污染源来计算这一地区对目标区域的浓度贡献.此种方法在污染物来源研究中得到了非常广泛的应用(Streetsetal.,2007;Chenetal.,2007;Wangetal.,2008;Fuetal.,2009;Xingetal.,2011).DDM-3D是近年来开发的直接进行灵敏度计算的一种研究工具(Yangetal.,1997;Dunkeretal.,2002;Cohanetal.,2005;Napelenoketal.,2006),通过直接求解模型的灵敏度方程组得到浓度对某些参数的斜率.与BruteForce方法相比,具有计算效率高、结果稳定、能够准确地反映局部灵敏度等优点.因此,本文分别应用此技术和BruteForce方法估算代表性城市石家庄、北京的PM2.5区域来源,并通过对比分析两种方法的优劣,以期为相关研究提供参考.2研究方法met2.1cmq模型中颗粒物的数学模型CMAQ模型是由美国环保局自1998年7月起开发,基于“一个大气”(Oneatmosphere)的核心思想,能够同时模拟多种气态和颗粒态污染物在大气中的排放、传输、扩散、化学转化、干湿沉降等过程.CMAQ是一个典型的三维欧拉网格模型,它的控制方程与其他三维欧拉网格模型相似,污染物浓度由传输、扩散、化学反应和排放4项来计算:∂Ci∂t=−∇(uCi)+∇(K∇Ci)+Ri+Ei∂Ci∂t=-∇(uCi)+∇(Κ∇Ci)+Ri+Ei(1)式中,Ci为污染物i的浓度(μg·m-3),u为风速(m·s-1),K为湍流扩散系数(m2·s-1),Ri为污染物i的化学反应净生成速率(μg·m-3·s-1),Ei为污染物i的排放速率(μg·m-3·s-1)(USEPA,1999).在CMAQ模型中,颗粒物被划分为3个模态来处理:爱根核模态(Aitkenmode,0.1μm以下的粒子)、积聚态(Accumulationmode,0.1～2.5μm)和粗模态(Coarsemode,2.5～10μm).前两个模态主要包含无机离子(如硫酸盐、硝酸盐、铵盐)、元素碳(EC)、有机颗粒物(OA)和其他(unspecifiedspecies),其中,有机颗粒物又可分为一次和二次有机颗粒物(SOA).颗粒物阶段的大多数计算为线性计算,非线性计算主要存在于两处,一是无机颗粒物之间及其与前体气态污染物之间的转化计算,这部分计算由ISORROPIA模块完成;另一部分是二次有机颗粒物与其前体半挥发性有机物之间的分配计算(USEPA,1999).2.2ddm-3d方法BruteForce方法(Dunkeretal.,1996)是污染物来源和影响计算的一种常用方法,核心公式如下:SBFij=Ci|Pj+ΔPj−Ci|PjΔPjSijBF=Ci|Ρj+ΔΡj-Ci|ΡjΔΡj(2)式中,SijBF为污染物i对参数Pj的灵敏度,Ci为污染物i的浓度,Pj、Pj+ΔPj代表输入参数(如排放、初始浓度、边界浓度、化学反应速率等)的数值.即除了基准情景之外,对某些输入参数进行调整并开展新的模拟,通过该模拟情景与基准情景的差别,评估某些参数对污染物浓度的影响.BruteForce方法近年来在污染物来源计算中得到了广泛应用(Streetsetal.,2007;Chenetal.,2007;Wangetal.,2008;Fuetal.,2009;Xingetal.,2011),在污染控制决策过程中发挥了很大的作用.但这种方法也存在着局限性,一是计算量大,因为对每一种或每一个参数的评估都要分别进行模拟计算.比如,计算北京周边地区的排放对北京市污染物浓度的贡献,对每一个要分析的区域(如天津、河北、山西等)均需要进行排放关闭的模拟计算,计算量成倍增加.二是此种方法对于高度非线性的污染物来说,会引入较大的截断误差,不能够准确反映实际大气中污染物的灵敏度(Zhangetal.,2012).并且,限于模型本身的计算精度,两次求解方程组的过程可能带来一定的数值计算误差,在扰动量或者浓度影响相对较小的情况下,这些数值噪声会非常明显.DDM-3D方法是另外一种计算灵敏度的方法(Yangetal.,1997;Dunkeretal.,2002;Cohanetal.,2005;Napelenoketal.,2006),即在基准情景的模拟计算过程中,同时求解一系列灵敏度方程,得到污染物浓度对多个指定参数的局部灵敏度(localsensitivity).灵敏度方程则从模型的控制方程(如CMAQ的核心方程(1))求解而来,该方法的基本公式如下:SDDMij=∂Ci∂PjSijDDΜ=∂Ci∂Ρj(3)式中,SijDDM为污染物i对参数Pj的灵敏度,Ci为污染物i的浓度,Pj代表某些输入参数(如排放、初始浓度、边界浓度、化学反应速率等)的数值.从理论上说,DDM-3D方法真实反映了实际情况下污染物浓度对某个参数的灵敏度,比BruteForce方法的计算结果更加准确.同时,在进行多个参数的灵敏度分析时,DDM-3D方法的计算效率更高,对高度非线性的污染物(如O3)和微小扰动情况下的计算结果更为准确.Napelenok等(2006)比较了DDM-3D和BruteForce方法的计算成本,在2个以上参数的情况下,BruteForce方法的计算时间大约是DDM-3D方法的两倍.2.3气象预报模型CMAQ模拟区域如图1所示,采用Lambert投影坐标系,坐标原点为北纬34°,东经110°.采用两层网格嵌套,第一层网格的网格数为164×97,网格间距36km.第二层网格的网格数为93×111,网格间距12km,包括整个河北、北京、天津、山西、河南、山东六省市及相邻省市的部分地区.模拟时段选取2007年12月.气象模型采用美国宾州大学(PSU)和美国国家大气研究中心(NCAR)联合开发的中尺度气象预报模型MM5(NCAR,2003)3.7版本.模拟层顶高度为100mb,垂直分为以下23个σ层.模拟采用双向网格嵌套,两层模拟域均进行观测资料的四维同化.物理过程的参数化选择如下:高分辨率的Blackadar的边界层计算模式(Zhangetal.,1982),Kain-Fritsch的积云参数化方案(Kainetal.,1993),Reisner多相显式水汽方案(Reisneretal.,1998),云辐射(Cloud-radiation)的辐射参数化方法(Dudhia,1993).CMAQ模型采用4.7.1版本.模拟域在垂直方向上分为14层,层顶高度为100mb.第一层网格的边界条件采用清洁大气背景值,第二层采用第一层的输出作为边界条件;初始浓度场采用清洁大气背景值,但将模拟前5天的结果舍去以减少初始场的影响.模拟采用单向网格嵌套,采用SAPRC99(Cater,1990;2000)机理作为气相化学反应机理,气溶胶反应机理采用AERO5模式(Carltonetal.,2010).排放数据来自于INTEX-B的网格化排放清单.模拟结果验证部分在文献(王丽涛等,2012;赵秀娟等,2012)中已有详细论述,在此不再赘述.2.4各代表性城市的浓度贡献研究将河北及周边地区划分为河北南部(包括石家庄、邢台、邯郸3市)、河北北部(除上述3市以外的河北其他地区)、北京、天津、山西、河南、山东7个地区.首先,应用BruteForce方法,分别模拟了各地区零排放情景并通过与基准情景的比较,估算这7个地区对石家庄、北京等代表性城市的浓度贡献.其次,应用DDM-3D方法,通过灵敏度参数的设定,直接估算这7个地区污染物排放的浓度贡献.3比较dm-3d和波束格式的方法compa值dm-3d和波束格式的输出3.1ddm-3d和br.4方法的比较以石家庄市为例对DDM-3D和BruteForce方法的计算结果进行比较,图2为PM2.5小时浓度贡献的散点图,表1为统计结果.整体来看,两种方法的相关性很好,相关系数在0.966～0.988之间.从图2可见,在贡献率较低的情况下,两种方法的计算结果非常接近;当浓度贡献率逐渐增加,数据点逐渐向上偏离y=x的斜线,说明BruteForce方法的计算结果逐渐高于DDM-3D法,直线拟合的斜率在1.14到2.05之间.也就是说,对同一地区来说,当其对目标区域的PM2.5浓度贡献增大时,PM2.5浓度与该地区污染物排放之间的关系很可能呈现更明显的非线性,这种情况下DDM-3D方法能够更加准确地计算出局部灵敏度,而BruteForce方法则会产生较大的偏差.分地区来看,两种方法对本地源(河北南部)浓度贡献的估算结果最为接近,DDM-3D和BruteForce的平均估算结果分别为97.3和115μg·m-3,相差18.2%;就浓度贡献率来说分别为54.7%和64.4%(基准浓度178μg·m-3),也就是说,采用BruteForce的方法可能对河北南部地区对石家庄市的实际PM2.5贡献率产生10%的高估.对浓度贡献第二的山西省,DDM-3D和BruteForce方法的估算结果分别为14.4和19.6μg·m-3,相对偏差为36.1%.对浓度贡献最小的天津市来说,DDM-3D和BruteForce方法的估算结果分别为0.48和0.94μg·m-3,相对偏差为95.8%.不同地区之间横向比较,一般来说,浓度贡献的绝对值越小,两种方法计算结果的相对偏差越大.从物理意义上来说,DDM-3D法计算的是局部灵敏度,反映了浓度曲线对某个或某套参数在当前浓度点上的斜率,真实反映了现状情况下的灵敏度;而BruteForce方法在某种程度上反映了某一地区污染物排放降低为零时,目标区域可能的浓度变化.也就是说,当估算某地区污染物小幅度降低时,目标区域的浓度变化,采用DDM-3D的计算结果会更加合理和准确;而如果某地区进行了大幅度的排放削减(如某一工业区的整体搬迁、关停等),BruteForce方法的计算结果可能更有参考意义.需要注意的是,两种方法都不能保证计算出的所有排放源的贡献率之和为100%.3.2计算结果比较北京市的空气质量为国内外所关注,同时,以往有多个研究采用BruteForce方法分析了该城市的颗粒物来源(Streetsetal.,2007;Chenetal.,2007;Fuetal.,2009;Wangetal.,2008;Xingetal.,2011),因此,本研究对北京市进行了同样的分析,结果见图3和表2.与石家庄市的结果相似,两种方法的相关系数很高,在0.950～0.989之间;当PM2.5浓度贡献较低时,两种方法计算结果非常接近;随着浓度贡献的增加,BruteForce方法越来越明显地高于DDM-3D法的计算结果,斜率在1.35～2.00之间.模拟时段内北京市PM2.5的平均浓度为174μg·m-3,DDM-3D法估算北京市本地源的浓度贡献为81.4μg·m-3,贡献率为45.8%;BruteForce法的估计值则为98.2μg·m-3,贡献率为55.2%,贡献率相差10%左右.第二大来源为河北北部,两种方法对贡献率的估算结果分别为16.2%和23.2%,相差约7%.同样,不同地区之间横比,绝对浓度贡献越小,两种方法计算结果的相对偏差越大.与石家庄相比有所不同的是,本地源的浓度贡献增加时,数据点迅速偏离y=x的直线,这说明本地源浓度贡献相似的情况下,北京市PM2.5浓度与源排放之间的非线性关系比石家庄市更为明显,这很可能与两市不同的污染性质、排放强度、气象条件等有关,需做进一步的对比研究.3.3不同方法影响区域及形态为了进一步分析两种方法的差别,将两种方法计算结果的空间分布进行对比,结果见图4.以2007年12月26日1:00,河北南部地区的排放对模拟域内PM2.5的浓度贡献为例,首先,两种方法的影响范围和形状比较相近;与上述分析一致,BruteForce方法对浓度的估算结果高于DDM-3D法,浓度影响范围更大.此外,可以看出BruteForce方法的确引入了数值计算上的误差,导致很多离散的负值点,特别是有些负值点与非常大的正值占相邻,这与Napelenok等(2006)的研究结果