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文档简介

几种范德瓦尔斯复合物的中红外激光光谱由于范德瓦尔斯相互作用在物理、化学、生物学、生命科学等相关领域之中所表现出的突出作用以及重要意义,大量的针对范德瓦尔斯复合物的理论和实验工作相继得以开展并使得人们对物质的微观结构及其属性的认识和理解逐步加深。本文利用超声分子束技术结合中红外半导体激光光谱仪对气态二聚体范德瓦尔斯复合物的振动转动光谱进行了实验探测。主要内容有：1)首次探测到了Ne-D2O复合物在D2O单体v2弯曲振动基频带附近的振动转动光谱。这些谱线被标定为ortho20Ne-D2O的Π(l11,v2=1)←∑(O00)、∑(l11,v2=1)←∑(O00)和n=1,∑(O00,v2=1)←Σ(O00)谱带谱线。不规则的、互相重叠的谱线分布证明在激发态转动能级之间存在有较强的微扰作用。根据并合差计算得到了ortho20Ne-D2O的基态分子常数。实验值与理论计算值较大的差别说明了Ne-D2O存在较大幅度的运动。分别选用了两种微扰模型对光谱进行了分析,发现在激发态转动能级之间均出现了能级交叉。其中,同时考虑了科里奥利相互作用以及径角耦合的哈密顿模型更加适用于当前的光谱分析。通过最小二乘拟合首次得到了第一振动激发态内转动能级的分子常数。此外,还探测到了para20Ne-D2OΠ(l10,v2=1)←∑(l01)带的谱线。但是由于支带谱线并不完整,因此没有进行转动分析。同位素复合物22Ne-D2O的谱线在ortho和para谱带中也被观察到。2)探测到了Ar-D2O和Kr-D2O复合物在D2O单体v2弯曲振动基频带附近的orthoΠ(l11,v2=1)←∑(O00)和∑(l11,v2=1)←∑(O00)谱带光谱。分别对两种复合物的谱线进行了最小二乘拟合并得到了第一振动激发态的分子常数。其中,对于Kr-D2O复合物,只对自然丰度最大的84Kr-D2O进行了转动分析。拟合结果表明两种复合物在各向异性的分子间势能面上均存在较强的径角耦合相互作用。由于两种复合物Π(l11,v2=1)←∑(O00)谱带的Q支谱线分布太密集而无法分辨,导致Π(l11,v2=1)f宇称能级的分子常数均只能通过轮廓拟合得到。3)在H2O单体v2振动基频带附近探测到了Rg-H2O(Rg=Ne,Ar,Kr)复合物的吸收光谱。虽然Kr-H2O和Ne-H2O复合物的吸收光谱是首次被探测到,但是受限于激光模式的分布范围,对观察到的实验谱线还无法进行转动分析。经过对谱线的分布规律进行的初步判定,认为观察到的Kr-H2O谱线属于orthoΠ(l10,v2=1)←∑(l01)谱带,而对于Ne-H2O复合物的谱线也进行了初步分析。4)在N20单体v1对称伸缩振动基频带附近探测到了开壳层复合物O2-N2O的振动转动光谱。在对实验中同时探测到的N2O二聚体和三聚体谱线进行了辨认之后,标定了O2-N2O复合物的8个支带的谱线,且谱线均为b型跃迁。利用最小二乘拟合得到了振动激发态的精确

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