(非线性光学课件)第二章非线性光学极化强度和极化率的经典

(非线性光学课件)第二章非线性光学极化强度和极化率的经典12021/10/10星期日非线性光学研究激光与物质的相互作用，也就是光电场E与介质的作用。这一作用使得介质被极化，极化又反过来影响介质中的光电场。介质的极化，可以用极化强度P来量度，介质中P与E的关系由电极化率来联系。介质中的极化强度P可以理解为在介质中产生了次级光电场，次级光电场与原光电场耦合在一起，电极化率可以理解为耦合系数。在非线性光学中，由于极化强度P与电场强度E之间是非线性关系，或者说与光电场的强度有关，因此，电极化率就与光电场强度或者说与光电场的强度有关。

☆22021/10/10星期日介质分为光学上各向同性介质和各向异性介质。对于各向同性介质，极化强度P与电场强度E的方向相同，电极化率是一个标量。在线性光学中，这一标量还可以用介电常数来表示，它是与光电场无关的常数；在非线性光学中，这一标量与光电场有关，它是与光电场强度E或者说光电场的强度有关的一个标量。对于各向异性介质，极化强度P与电场强度E的方向不再相同，电极化率是一个张量。在线性光学中，这一张量的各个元素与光电场无关；在非线性光学中，这一张量的各个元素与光电场有关，张量的各个元素是与光电场强度E

或者说光的强度有关的一个标量，电极化率是与光电场强度E或者说光电场的强度有关的一个张量☆32021/10/10星期日本章将从麦克斯韦方程出发，导出光在各向同性和各向异性非线性介质中传播时，在时域和频域情况下的不同形式的波动方程；讨论介质电极化率的定义、性质和物理意义；还将讨论电极化率的实部和虚部之间的关系；以及电极化率的实部和虚部分别与非线性折射率和非线性吸收系数的对应关系。在非线性光学中，电极化率张量的各个元素是可以测量的，因此，电极化率是非线性光学中非常重要的物理量

☆42021/10/10星期日2.1非线性电极化率

2.1.1极化强度的时域表达式2.1.2极化强度的频域表达式

2.1.3电极化率的对称性

2.1.4简并因子2.2Kramers-Kronig色散关系

2.2.1电极化率实部与虚部的关系

2.2.2电极化率实部和虚部的物理意义

2.2.3非线性折射率与非线性吸收系数间的关系2.3非线性介质的波方程

2.3.1非线性介质的麦克斯韦方程

2.3.2各向异性非线性介质的时域波方程

2.3.3各向异性非线性介质的频域波方程

2.3.4各向同性非线性介质频域波方程

2.3.5各向同性非线性介质时域波方程☆52021/10/10星期日

对各项同性均匀介质：2.1非线性电极化率P=P(1)+P(2)+P(3)+……+p(n)+…62021/10/10星期日2.1非线性电极化率☆7对各项异性晶体介质：P=P(1)+P(2)+P(3)+……+p(n)+…2021/10/10星期日2.1非线性电极化率2.1.1极化强度的时域表达式☆82021/10/10星期日因果关系在非线性光学过程中，介质的感应极化强度是由入射光场引起的，因此：光场E是因，极化强度P是果。

P和E之间，无需考虑具体光学介质的性质，通过因果关系就可以建立起一定形式的、普遍适用的函数关系。2.1.1极化强度的时域表达式92021/10/10星期日因果关系因果关系:任意时刻t1的光场E(t1)都会对其后时刻t的极化强度产生贡献。线性响应函数时刻t介质的极化强度P(t)是所有t时刻之前介质对光场响应的积累线性响应函数的特性：102021/10/10星期日因果关系时间不变原理－物理规律不受时间原点限制：若光场E(t1)感生出极化强度P(t)，则光场E(t1+T)必感生出极化强度P(t+T)T为任意时间平移因此有：

根据数学定义，有：112021/10/10星期日因果关系t1-Tt+T响应函数和绝对时间t,t1无关，只和时间差t-t1有关122021/10/10星期日因果关系类似地，t1、t2时刻的电场对t时刻媒质的极化强度也有贡献，这种贡献可以写成：类似地，t1、t2、t3时刻的电场对t时刻媒质的极化强度也有贡献，这种贡献可以写成：132021/10/10星期日极化强度与极化率张量令：，…，

142021/10/10星期日极化强度与极化率张量2.1.2极化强度的时域表达式152021/10/10星期日极化强度与极化率张量162021/10/10星期日极化强度与极化率张量172021/10/10星期日极化强度与极化率张量182021/10/10星期日极化强度与极化率实际光场可以看成是若干个单频光场叠加而成。极化强度与极化率的关系：192021/10/10星期日极化强度与极化率证明：

＝？数学上引入负频率202021/10/10星期日极化强度与极化率212021/10/10星期日极化强度与极化率不难得到：公式的简捷结果在于使用了复数形式的电磁场表示式222021/10/10星期日极化强度与极化率这是否意味着这两个物理量的频域特性也必须用实数来描述？光波电场强度和介质的极化强度都是真实的物理量，应该用实数来表示。如果采用实数：很多的数学推导和求解过程将变得十分的不方便，有时还导不出所希望获得的结果。232021/10/10星期日极化强度与极化率为实函数在非线性极化过程的公式描述中，参与作用。的作用可以方便地描述两个单色光波差频相互作用，或者多个单色光波间更为复杂的混频过程；可以描述光学相位共轭波的相关消息由此可得相当于一个在形式上具有负频率成分的单色场242021/10/10星期日在频域中表达为极化场的频率是各原场频率之和☆252021/10/10星期日各阶电极化强度的直角坐标分量表达式规定☆262021/10/10星期日272021/10/10星期日282021/10/10星期日292021/10/10星期日2.1.2电极化率的对称性电极化率张量的对称性质，

反映了介质结构的对称性和电极化强度的实数性。1．频率置换对称性电极化率张量具有以下固有的置换对称性若外电场的频率远离介质的共振频率，介质被认为是无色散的和无损耗的，则存在着完全的置换对称特性☆302021/10/10星期日2．时间反演对称性据电极化强度的实数性可以证明3．空间结构对称性☆312021/10/10星期日322021/10/10星期日332021/10/10星期日342021/10/10星期日352021/10/10星期日362021/10/10星期日372021/10/10星期日也就是说具有中心对称性的介质的偶阶电极化率为零。若只考虑介质的三阶非线性效应，具有中心对称性的介质，不存在二阶非线性效应，只有三阶非线性效应。☆382021/10/10星期日2.1.3简并因子若将电场强度和电极化强度分别表示为☆392021/10/10星期日对于常见的一阶非线性光学效应有对于常见的二阶非线性光学效应有☆402021/10/10星期日对于常见的三阶非线性光学效应有☆412021/10/10星期日2.2Kramers-Kronig色散关系2.2.1电极化率实部与虚部的关系在一定条件下，电极化率的实部和虚部之间有如下关系这是著名的Kramers-Kronig色散关系，简称K-K关系。由K-K关系可见，只要知道电极化率的实部和虚部中任何一个与频率的函数关系（光谱特性）就可通过此关系求出另外一个☆422021/10/10星期日2.2.2电极化率实部和虚部的物理意义1．线性电极化率与线性折射率和线性吸收系数的关系设光电场振幅表示为☆432021/10/10星期日由电感应强度的定义，考虑远离共振情况下的线性极化效应☆442021/10/10星期日☆452021/10/10星期日☆462021/10/10星期日可见介质的线性折射率和线性吸收系数分别与一阶电极化率的实部和虚部成线性关系☆472021/10/10星期日2．非线性电极化率、非线性折射率和非线性吸收系数的关系非线性极化强度表示为☆482021/10/10星期日☆492021/10/10星期日☆502021/10/10星期日设☆512021/10/10星期日☆522021/10/10星期日对三阶非线性介质，非线性折射率由三阶电极化率的实部决定，与光强成正比；非线性吸收系数由三阶电极化率的虚部决定，与光强成正比。☆532021/10/10星期日2.2.3非线性折射率与非线性吸收系数间的关系☆542021/10/10星期日由于介质的非线性折射率很难直接测量，往往要通过测量非线性吸收系数来间接测量非线性折射率。☆552021/10/10星期日56

2.3光波在非线性介质中传播的基本方程介质与光电场相互作用产生的非线性极化强度，不仅与介质的非线性极化率有关，还与入射到介质中，并参与相互作用的光电场强度有关。为了求得产生场的强度，还必须建立入射场与产生场之间的关系，在此基础上估算出产生场强度的大小，这对实验工作者来说是很重要的，对一切以非线性光学器件为其实验装置一部分的其它方面的技术工作者来说也是不可缺少的。☆2021/10/10星期日57从麦克斯韦方程作为出发点，给出入射场与产生场振幅变化的相互关系，建立相应的方程，并在某些特定条件下来求解这些方程。为了突出问题的物理实质，即弄清楚非线性光学过程中某些物理量的变化如何与普遍的物理规律相联系，我们首先讨论平面波。虽然理想的平面波对应着无穷大的空间，是任何实际条件都不能与之相符合的，但它仍然是各种实际情形的一个很好的近似。☆2021/10/10星期日2.3非线性介质的波方程2.3.1非线性介质的麦克斯韦方程在激光作用下呈现非线性效应的介质，称为非线性介质（包括光学上各向同性介质和各向异性介质）。

光波在非线性介质中传播时服从麦克斯韦方程所决定的规律☆582021/10/10星期日物质方程

☆592021/10/10星期日非线性介质的麦克斯韦方程简化为☆602021/10/10星期日2.3.2各向异性非线性介质的时域波方程☆612021/10/10星期日62§1非线性光学耦合波方程在许多非线性光学现象中，总是存在着光波之间的耦合

根据光的电磁理论，由麦克斯韦方程出发，可以导出非磁、均匀电介质中的波动方程是电导率

是极化强度

☆2021/10/10星期日插播概念:被动非线性光学与主动非线性光学(1)被动非线性光学效应光与介质之间无能量交换；而在不同频率的光波间发生能量交换。例如，倍频、三波混频、参量过程、四波混频、相位共轭，等等。此时σ=0

(2)主动非线性光学效应光与介质之间会发生能量交换；介质的光学参量与光场强度有关。例如，非线性吸收—饱和吸收、反饱和吸收、双光子吸收等；非线性折射—光克尔效应、自聚焦与自散焦、折射率饱和与反饱和等；非线性散射—受激拉曼散射、受激布里渊散射等，光学双稳性、光限制等此时σ=/0☆632021/10/10星期日☆642021/10/10星期日是介质的线性介电系数☆652021/10/10星期日66如果将电场强度和极化强度用它们的傅里叶分量表示

物理意义：任意波场均可表示为无数多个单色简谐波的一定形式的叠加

对应每个频率分量来说，其波动方程为

☆2021/10/10星期日67一线性介质中单色平面波的波动方程只考虑介质的线性响应，极化强度只包含线性极化强度

线性介质中的波动方程：

介电常数张量

☆2021/10/10星期日68该方程的解是一个平面波

在介质无损耗情况下，是实数。

在介质有损耗的情况下，，是复数

表示光电场的复振幅

表示光电场振动方向的单位矢量

为波矢

☆2021/10/10星期日69假定平面波沿轴传播，则，其中是轴正方向的单位矢量，正、负号分别表示沿方向传播的前向波和反向波。对于前向波而言，若考虑到光电场复振幅随变化

这时指数因子中的波数是实数，但复振幅已是的函数。☆2021/10/10星期日70☆2021/10/10星期日71假定光电场复振幅的变化足够慢，即满足所谓的慢变化近似条件☆2021/10/10星期日72去掉方程中的指数项☆2021/10/10星期日73如果介质是无损耗的，

相应的光电场复振幅不随变化

☆2021/10/10星期日74这就是单色光电场复振幅满足的基本方程。

考虑到是波法线方向单位矢量，是光电场方向单位矢量

☆2021/10/10星期日75二非线性耦合波方程考虑介质对光电场的响应包含非线性效应的情况

极化强度复振幅为

波动方程化为

将频率为的非线性极化强度傅里叶分量展开为幂级数

☆2021/10/10星期日76在介质无损耗的情况下

考虑到☆2021/10/10星期日77这是在考虑到可能存在非线性电极化效应的情况下，介质内电场强度和电极化强度单色付里叶分量应满足的基本方程式，也是描述非线性介质中光波传播的波动方程，通常被称为电磁场的非线性波动方程式。在以后各章中，将要用它分析各种非线性光学问题。

该方程与传统光学中的波动方程相比，区别仅仅在于多了右边一项。这一项为非线性驱动源。☆2021/10/10星期日78非线性驱动源反映了介质中各个电磁波之间的耦合作用。这种电磁波之间的耦合作用是通过非线性介质作为中间媒介而发生的。耦合结果可以在不同电磁波之间发生能量转移或产生新频率的电磁波。在各种非线性光学效应中，有一些效应，非线性介质的状态不发生变化

(如光学倍频、混频及参量放大或振荡过程)；也有一些非线性光学效应，光波与介质作用结果使介质的状态发生了变化

(如在受激喇曼散射、双光子吸收过程中，介质的原子或分子发生了能级跃迁)。☆2021/10/10星期日79在普通弱光入射作用的情况下，可认为，则非线性波动方程过渡到线性波动方程式。此时介质对频率为的单色作用光场的线性电极化响应，是仅通过介质的介电常数的特性反映出来的；而其他任意频率成分的作用光场如、、等，对介质内所考虑的特定频率的光场不产生任何影响。☆2021/10/10星期日80在强激光光场作用情况下，二阶或三阶非线性电极化效应不再能继续忽略。非线性波动方程相对于作用光场的场强付里叶分量而言，成为非线性的微分方程。这时的介质相似于一种“有源”介质，其物理含义是，即使开始时入射光场中并不存在频率为的单色付里叶分量成分，但如果此时存在着其他频率成分的入射光场如、、等，它们的频率组合满足或等，则通过二阶或三阶等非线性电极化效应，仍可在介质内激励起新频率处的相干电磁辐射。

从上述意义上来说，可把理解为产生辐射的驱动源，而又恰恰是已存在的入射作用光场、、等的非线性耦合作用的结果。☆2021/10/10星期日81在只考虑二阶非线性电极化效应的前提下，非线性波动方程中实际包含了三个未知场函数，即、、。据此，只有分别对、写出与非线性波动方程式形式相同的波动方程，这两个方程的右端分别对应着和，然后对以上三个非线性波动方程同时进行联立求解，才有可能在原则上同时确定参与整个过程的三种光波的场强函数、、。☆2021/10/10星期日82在只考虑三阶非线性电极化效应的前提下，非线性波动方程中实际包含了四个未知场函数，、、、据此，只有分别对、、写出与非线性波动方程式形式相同的波动方程，然后对以上四个非线性波动方程同时进行联立求解，才有可能对过程给出一个完备的描述。非线性波动方程，在实质上是确定了一组联立的或耦合的非线性波动方程组，可简称为耦合波方程。☆2021/10/10星期日83对非线性波动方程组的求解在数学上是十分困难的，因此不得不采用多种近似方法进行解析求解或数值求解。下面讨论如何利用平面波近似和振幅慢变化近似，将上述方程进行简化的问题。☆2021/10/10星期日84平面波近似

为介质在频率处相对于真空的普通折射率

为该平面波的波矢模量

为真空中的光波长

为标量振幅函数

为该平面波电场矢量偏振方向上的单位矢量

考虑到单色入射激光场的高定向特性，可首先设参与非线性相互作用的光波场，都是沿轴方向传输的单色平面波。例如，所考虑的频率为的光波场强可表示为☆2021/10/10星期日85光场振幅慢变化近似

考虑到非线性电极化效应相对于线性电极化效应而言，仍可看成是一种相对比较弱的微扰过程，因此可假设在与光波波长可相比拟的空间范围内，参与非线性作用的各单色波场的振幅的相对变化(减弱或者增强)很小，以致于各有关光场振幅函数对空间变量的二阶导数可以近似忽略，这就是所谓光场振幅慢变化近似。☆2021/10/10星期日86非线性波动波动方程与线性介质中的波动方程相比，虽然在形式上仅多了右边这一项，然而正是这一项使得方程的求解变得相当困难。很多问题只能借助于电子计算机作数值解，有时甚至用庞大的计算机也很难求解。幸好有很多问题可以作一些简化假设，以求得方程的解析解。某些具体问题虽然简化模型不能反映全部实验细节，但可以向我们提供清楚的物理概念。也有一些问题，由于实验条件与假设条件符合较好，方程解的结果与实验结果也符合很好。☆2021/10/10星期日87还须指出，宏观的麦克斯韦方程组是介质