CN119488900A 利用烯烃制备或再生负载型贵金属单原子催化剂的方法 （中国科学院大连化学物理研究所）

利用烯烃制备或再生负载型贵金属单原子或者原位合成法负载在载体上；(2)将催化剂放置于H2气氛中在处理；(3)将催化剂在烯烃气氛烧去除催化过程中形成的积碳，经过H2气氛还原；(2)将催化剂在烯烃气氛中或者烯烃溶液中明利用烯烃分散平均粒径小于2nm的贵金属颗2TiO222O3使用烯烃对负载在催化剂中大于等于2原子至直径小于等于2.5nm(优选小于等于理后的负载型催化剂，催化剂中存在大于等于2原子至直径小于等于2.5nm(优选小于等于和/或10_90vol％(优选15_85vol更优选20_80vol％)O2/惰气的气氛中焙烧30_240min60min)，得到氢气处理后的负载型催化剂，催化剂中存在大于等于2原子至直径小于等于氢气处理后的负载型催化剂通过体积分数为10_100vol％(优选15_100vol更优选34[0002]随着2011年张涛院士课题组提出单原子催化剂的概念后(Nat.Chem.,2011,3:其不容易团聚流失，从而达到高使用寿命的目的(CN114163318B)。早在2008年，BruceC.Gates课题组在研究乙烯加氢/二聚反应的过程中就发现Rh或者Ir金属配合物在高浓度氢气气氛下存在聚集为平均配位数约为2的团簇现象，同时在高浓度乙烯的气氛下存在团使用烯烃处理就实现对于粒径小于2nm的颗粒分散再生为负载型单原22O3222O3烯烃处理后得到高分散的负载型单原子催化52O3(优选5_0.01wt更优选2_0.01wt％)。[0015](3)将步骤(2)中得到的负载型贵金属催化剂前体通过体积分数为10_100vol%(优选15_100vol更优选20_100vol％)的氢气气氛，氢气气氛中除氢气之外其余为平衡[0016](4)将步骤(3)中得到的负载型催化剂通过体积分数为10_100vol％(优选15_气体为N2220_100wt％(优选30_100wt更优选50_100wt％)的烯烃溶液，烯烃溶液中除烯烃之外其选20_180℃,更优选20_150℃)下溶液搅拌处理10_180min(优选10_150min，更优选10_[0018](1)失活的负载型贵金属催化剂在100_600℃(优选150_550℃,更优选20240min(优选30_210min，更优选30_180min)去除催化过程中形成的积碳，He、Ar中的一种或多种，并通过体积分数为10_100vol％(优选15_100vol更优选20_6[0019](2)将步骤(1)中得到的负载型催化剂通过体积分数为10_100vol％(优选15_气体为N2220_100wt％(优选30_100wt更优选50_100wt％)的烯烃溶液，烯烃溶液中除烯烃之外其选20_180℃,更优选20_150℃)下溶液搅拌处理10_180min(优选10_150min，更优选10_7理45min，得到单原子分散占89％(根据红外线式CO吸附峰分峰拟合结果计算所得)的Pd1/搅拌8h，过滤洗涤，放置在80℃的烘箱中干燥12h，得到Rh负载量占整体0.5wt％的Rh/60vol％丁烯/He平衡气氛在150℃下处理120min，得到贵金属Ru均以单原子分散的Ru1/附峰分峰拟合结果计算所得)，再使用80wt％1_己烯/环己烷平衡溶液在150℃下处理[0037]实施例7：Ru/Al2O3再生处理，将实施例4中的催化剂用于硝8贵金属颗粒平均粒径1.2nm，粒径分布范围小于等于1.9nm的催化剂Ru/Al2O3，再使用60vol％丁烯/He平衡气氛在150℃下处理120min，得到贵金属Ru均以单原子分散的Ru1/均粒径为1.5nm，粒径分布小于等于3.3nm，在300℃下30vol％O2/Ar平衡的气氛中焙烧得到单原子分散占82％(根据红外线式CO吸附峰分峰拟合结果计算所得)的Ir1@S_1催化在石英管中，80vol％氢气/Ar平衡气氛在400℃下处理20min，得到贵金属颗粒平均粒径处理30min，得到单原子分散仅占19％(根据红外[0040]对比例2：Ru/Al2O3再生处理，将实施例4中的催化剂用于硝比小于1％(根据红外线式CO吸附峰