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文档简介

1、第 33 卷第 5 期 2013 年 5 月 环境科学学报 Acta Scientiae Circumstantiae Vol 33, No 5 May, 2013 基金项目:国家自然科学基金项目( No 41105105) ; 河北省自然科学基金项目( No D2011402019) Supported by the National Natural Science Foundation of China ( No 41105105)and the Natural Science Foundation of Hebei Province ( No D2011402019) 作者简介:王丽涛(

2、 1979) , 女, 教授( 博士) ;* 通讯作者( 责任作者) , E- mail: wanglitao tsinghua org cn Biography:WANG Litao( 1979) ,female,professor( Ph D ) ;* Corresponding author, E- mail: wanglitao tsinghua org cn 王丽涛, 张普, 杨晶, 等 2013 CMAQ- DDM- 3D 在细微颗粒物( PM2 5) 来源计算中的应用J 环境科学学报, 33( 5) : 1355-1361 Wang L T,Zhang P,Yang J,et a

3、l 2013 Application of CMAQ- DDM- 3D in the source analysis of fine particulate matter ( PM2 5) J Acta Scientiae Circumstantiae, 33( 5) : 1355-1361 CMAQ- DDM- 3D 在细微颗粒物( PM2 5) 来源计算中 的应用 王丽涛 * , 张普, 杨晶, 赵秀娟, 魏巍, 苏捷, 程丹丹, 刘小燕, 韩刚刚, 王海洁 河北工程大学城市建设学院环境工程系, 邯郸 056038 收稿日期: 2012-08-18修回日期: 2012-09-07 录用日期

4、: 2012-09-18 摘要: 应用 MM5( Fifth Generation NCAR/Penn State Mesoscale Model) Models 3/CMAQ( Community Multi Scale Air Quality) 空气质量模拟系 统对京津冀地区进行了模拟, 分别采用 Brute Force 方法和 DDM- 3D( Decoupled Direct Method in 3 Dimensions) 技术对两个代表性城市石家庄、 北 京的 PM2 5来源进行了分析计算 结果表明, 两种方法的计算结果具有显著相关性, 相关系数在 0950 0989 之间; 其次,

5、 在某一地区浓度贡献 较低的情况下, 两种方法的计算结果非常接近, 但随着浓度贡献的增加, Brute Force 方法的计算结果逐渐高于 DDM- 3D 方法, 直线拟合的斜率 在1 14 2 05 之间 以石家庄为例, Brute Force 和 DDM- 3D 方法估算的河北南部地区排放的浓度贡献分别为 54 7% 和 64 4%, 相差 10% 左 右 浓度贡献空间分布的对比表明, Brute Force 方法计算出的浓度影响范围更大, 出现某些离散的负值点, 或某些负值点与很大的正值点相邻, 反映了数值计算带来的计算误差; 相比之下, DDM- 3D 方法的计算结果则更为合理 关键词

6、: 细微颗粒物; DDM- 3D; CMAQ; Brute Force; 河北南部地区 文章编号: 0253- 2468( 2013) 05-1355-07中图分类号: X51文献标识码: A Application of CMAQ- DDM- 3D in the source analysis of fine particulate matter ( PM2 5) WANG Litao*,ZHANG Pu,YANG Jing, ZHAO Xiujuan,WEI Wei,SU Jie,CHENG Dandan,LIU Xiaoyan, HAN Ganggang,WANG Haijie Depa

7、rtment of Environmental Engineering,School of City Construction,Hebei University of Engineering,Handan 056038 Received 18 August 2012;received in revised form 7 September 2012;accepted 18 September 2012 Abstract:MM5 ( Fifth- Generation NCAR/Penn State Mesoscale Model) - Models- 3/CMAQ ( Community Mu

8、lti- Scale Air Quality)air quality modeling system was applied to simulate the air quality over the Beijing- Tianjin- Hebei area The Brute Force and DDM- 3D ( Decoupled Direct Method in 3 Dimensions)method were used to estimate the regional contributions to PM2 5in Shijiazhuang and Beijing,respectiv

9、ely The results indicate that there is a high correlation between the two methods,with the correlation coefficients ranging between 0950 to 0989 Second,the results of the two methods are quite close when the contribution from one region is relatively low Along with the increase of the concentration

10、contributions,the results of Brute Force method are increasingly higher than those of DDM- 3D; the slope of the linear fitting is between 114 to 205 For example,Brute Force method estimates emissions from southern Hebei area contribute around 54 7% of the PM2 5in the Shijiazhuang city,while DDM- 3D

11、method estimates around 64 4% Moreover,Brute Force method indicates a larger impacting area,and it brings discrete negative points and some of these points are close to large positive numbers,indicating numerical errors in the model calculation In comparison,the DDM- 3D results are more reasonable K

12、eywords:PM2 5;DDM- 3D;CMAQ;Brute Force;Southern Hebei area 1引言( Introduction) PM2 5是我国当前和今后一段时间内大气污染 控制的重要污染物之一 在我国“十二五” 大气污染 联防联控规划中, 京津冀地区被列为重点控制的 “三区十群” 之一 尽管北京市的空气质量得到了国 内外最广泛的关注, 河北地区, 特别是河北南部城 市的颗粒物污染状况很可能更为严重( 吴兑等, 环境科学学报33 卷 2010; Zhao et al , 2011) 污染的有效控制需建立在对污染物来源、 形成 机制的科学了解的基础上 赵秀娟等( 20

13、12) 应用 MM5- Models- 3/CMAQ 模拟系统对河北南部代表城 市 PM2 5的区域来源进行了计算分析, 采用 Brute Force 方法( Dunker et al ,1996) , 即通过关闭某一 地区的污染源来计算这一地区对目标区域的浓度 贡献 此种方法在污染物来源研究中得到了非常广 泛的应用( Streets et al ,2007;Chen et al ,2007; Wang et al ,2008;Fu et al ,2009;Xing et al , 2011) DDM- 3D 是近年来开发的直接进行灵敏度计算 的一种研究工具( Yang et al ,1997

14、;Dunker et al , 2002;Cohan et al , 2005;Napelenok et al , 2006) , 通过直接求解模型的灵敏度方程组得到浓度对某 些参数的斜率 与 Brute Force 方法相比, 具有计算 效率高、 结果稳定、 能够准确地反映局部灵敏度等 优点 因此, 本文分别应用此技术和 Brute Force 方 法估算代表性城市石家庄、 北京的 PM2 5区域来源, 并通过对比分析两种方法的优劣, 以期为相关研究 提供参考 2研究方法( Methodology) 2 1CMAQ 模型 CMAQ 模型是由美国环保局自 1998 年 7 月起 开发, 基于“

15、一个大气” ( One atmosphere) 的核心思 想, 能够同时模拟多种气态和颗粒态污染物在大气 中的排放、 传输、 扩散、 化学转化、 干湿沉降等过程 CMAQ 是一个典型的三维欧拉网格模型, 它的控制 方程与其他三维欧拉网格模型相似, 污染物浓度由 传输、 扩散、 化学反应和排放 4 项来计算: C i t = #( uCi)+ #( K #Ci)+ Ri+ Ei( 1) 式中, Ci为污染物 i 的浓度( gm 3) , u 为风速 ( m s 1) , K 为湍流扩散系数( m2 s 1) , R i为污染物 i 的化学反应净生成速率( g m 3 s 1) , E i为污染物

16、 i 的排放速率( g m 3 s 1) ( US EPA, 1999) 在 CMAQ 模型中, 颗粒物被划分为 3 个模态来 处理: 爱根核模态( Aitken mode, 0 1 m 以下的粒 子) 、 积聚态( Accumulation mode, 0 1 2 5 m) 和 粗模态( Coarse mode, 2 5 10 m) 前两个模态主 要包含无机离子( 如硫酸盐、 硝酸盐、 铵盐) 、 元素碳 ( EC) 、有 机 颗 粒 物 ( OA)和 其 他 ( unspecified species) , 其中, 有机颗粒物又可分为一次和二次有 机颗粒物( SOA) 颗粒物阶段的大多数计

17、算为线性 计算, 非线性计算主要存在于两处, 一是无机颗粒 物之间及其与前体气态污染物之间的转化计算, 这 部分计算由 ISORROPIA 模块完成; 另一部分是二次 有机颗粒物与其前体半挥发性有机物之间的分配 计算( US EPA, 1999) 2 2Brute Force 与 DDM- 3D 方法 Brute Force 方法( Dunker et al ,1996) 是污染 物来源和影响计算的一种常用方法, 核心公式如下: SBF ij = Ci| Pj+Pj Ci| Pj P j ( 2) 式中, Sij BF为污染物 i 对参数 P j的灵敏度, Ci为污染 物 i 的浓度, Pj、

18、 Pj+ Pj代表输入参数( 如排放、 初 始浓度、 边界浓度、 化学反应速率等) 的数值 即除 了基准情景之外, 对某些输入参数进行调整并开展 新的模拟, 通过该模拟情景与基准情景的差别, 评 估某些参数对污染物浓度的影响 Brute Force 方法近年来在污染物来源计算中得 到了广泛应用( Streets et al ,2007;Chen et al , 2007;Wang et al ,2008;Fu et al ,2009;Xing et al , 2011) , 在污染控制决策过程中发挥了很大 的作用 但这种方法也存在着局限性, 一是计算量 大, 因为对每一种或每一个参数的评估都要

19、分别进 行模拟计算 比如, 计算北京周边地区的排放对北 京市污染物浓度的贡献, 对每一个要分析的区域 ( 如天津、 河北、 山西等) 均需要进行排放关闭的模 拟计算, 计算量成倍增加 二是此种方法对于高度 非线性的污染物来说, 会引入较大的截断误差, 不 能够准确反映实际大气中污染物的灵敏度( Zhang et al , 2012) 并且, 限于模型本身的计算精度, 两 次求解方程组的过程可能带来一定的数值计算误 差, 在扰动量或者浓度影响相对较小的情况下, 这 些数值噪声会非常明显 DDM- 3D 方法是另外一种计算灵敏度的方法 ( Yang et al ,1997;Dunker et al

20、 ,2002;Cohan et al , 2005;Napelenok et al ,2006) , 即在基准情 景的模拟计算过程中, 同时求解一系列灵敏度方 程, 得到污染物浓度对多个指定参数的局部灵敏度 ( local sensitivity) 灵敏度方程则从模型的控制方程 ( 如 CMAQ 的核心方程( 1) ) 求解而来, 该方法的基 本公式如下: SDDM ij = C i P j ( 3) 6531 5 期 王丽涛等: CMAQ- DDM- 3D 在细微颗粒物( PM2 5) 来源计算中的应用 式中, Sij DDM为污染物 i 对参数 P j的灵敏度, Ci为污染 物 i 的浓度

21、, Pj代表某些输入参数( 如排放、 初始浓 度、 边界浓度、 化学反应速率等) 的数值 从理论上 说, DDM- 3D 方法真实反映了实际情况下污染物浓 度对某个参数的灵敏度, 比 Brute Force 方法的计算 结果更加准确 同时, 在进行多个参数的灵敏度分 析时, DDM- 3D 方法的计算效率更高, 对高度非线性 的污染物( 如 O3) 和微小扰动情况下的计算结果更 为准确 Napelenok 等 ( 2006)比较了 DDM- 3D 和 Brute Force 方法的计算成本, 在 2 个以上参数的情 况下, Brute Force 方法的计算时间大约是 DDM- 3D 方法的两

22、倍 2 3模拟域、 模拟时段和参数设定 CMAQ 模拟区域如图 1 所示, 采用 Lambert 投 影坐标系, 坐标原点为北纬 34, 东经 110 采用两 层网格嵌套, 第一层网格的网格数为 164 97, 网格 间距 36 km 第二层网格的网格数为 93 111, 网格 间距 12 km, 包括整个河北、 北京、 天津、 山西、 河南、 山东六省市及相邻省市的部分地区 模拟时段选取 2007 年 12 月 图 1 CMAQ 模拟域示意图 Fig1CMAQ modeling domains 气象模型采用美国宾州大学( PSU) 和美国国家 大气研究中心( NCAR) 联合开发的中尺度气象

23、预报 模型 MM5( NCAR, 2003) 3 7 版本 模拟层顶高度为 100 mb, 垂直分为以下 23 个 层 模拟采用双向网 格嵌套, 两层模拟域均进行观测资料的四维同化 物理过程的参数化选择如下: 高分辨率的 Blackadar 的边界 层 计 算 模 式 ( Zhang et al ,1982) , Kain- Fritsch 的积云参数化方案 ( Kain et al ,1993) , Reisner 多相显式水汽方案( Reisner et al ,1998) , 云辐 射 ( Cloud- radiation )的 辐 射 参 数 化 方 法 ( Dudhia, 1993)

24、 CMAQ 模型采用 4 7 1 版本 模拟域在垂直方 向上分为 14 层, 层顶高度为 100 mb 第一层网格的 边界条件采用清洁大气背景值, 第二层采用第一层 的输出作为边界条件; 初始浓度场采用清洁大气背 景值, 但将模拟前 5 天的结果舍去以减少初始场的 影响 模 拟 采 用 单 向 网 格 嵌 套, 采 用 SAPRC99 ( Cater, 1990; 2000) 机理作为气相化学反应机理, 气溶胶反应机理采用 AERO5 模式( Carlton et al , 2010) 排放数据来自于 INTEX- B 的网格化排放清 单 模拟结果验证部分在文献( 王丽涛等, 2012;赵 秀

25、娟等, 2012) 中已有详细论述, 在此不再赘述 2 4模拟情景 研究将河北及周边地区划分为河北南部( 包括 石家庄、 邢台、 邯郸 3 市) 、 河北北部( 除上述 3 市以 外的河北其他地区) 、 北京、 天津、 山西、 河南、 山东 7 个地区 首先, 应用 Brute Force 方法, 分别模拟了各 地区零排放情景并通过与基准情景的比较, 估算这 7 个地区对石家庄、 北京等代表性城市的浓度贡献 其次, 应用 DDM- 3D 方法, 通过灵敏度参数的设定, 直接估算这 7 个地区污染物排放的浓度贡献 3DDM- 3D 与 Brute Force 法比较( Comparison of

26、 DDM- 3D and Brute Force Method) 3 1石家庄市计算结果 以石家庄市为例对 DDM- 3D 和 Brute Force 方 法的计算结果进行比较, 图 2 为 PM2 5小时浓度贡献 的散点图, 表 1 为统计结果 整体来看, 两种方法的 相关性很好, 相关系数在 0 966 0 988 之间 从图 2 可见, 在贡献率较低的情况下, 两种方法的计算结 果非常接近; 当浓度贡献率逐渐增加, 数据点逐渐 向上偏离 y = x 的斜线, 说明 Brute Force 方法的计 算结果逐渐高于 DDM- 3D 法, 直线拟合的斜率在 1. 14 到 2 05 之间 也

27、就是说, 对同一地区来说, 当 其对目标区域的 PM2 5浓度贡献增大时, PM2 5浓度 与该地区污染物排放之间的关系很可能呈现更明 显的非线性, 这种情况下 DDM- 3D 方法能够更加准 确地计算出局部灵敏度, 而 Brute Force 方法则会产 生较大的偏差 分地区来看, 两种方法对本地源( 河北南部) 浓 度贡献的估算结果最为接近, DDM- 3D 和 Brute Force 的平均估算结果分别为 97 3 和 115 g m 3, 相差 18 2%; 就浓度贡献率来说分别为 54 7% 和 64 4% ( 基准浓度 178 gm 3) , 也就是说, 采用 Brute Forc

28、e 的方法可能对河北南部地区对石家庄市 的实际 PM2 5贡献率产生 10% 的高估 对浓度贡献 7531 环境科学学报33 卷 第二的山西省, DDM- 3D 和 Brute Force 方法的估算 结果分别为 14 4 和 19 6 gm 3, 相对偏差为 36. 1% 对浓度贡献最小的天津市来说, DDM- 3D 和 Brute Force 方法的估算结果分别为 0 48 和 0. 94 g m 3, 相对偏差为 95 8% 不同地区之间横向比 较, 一般来说, 浓度贡献的绝对值越小, 两种方法计 算结果的相对偏差越大 图 2DDM- 3D 与 Brute Force 法的计算结果比较(

29、 以周边地区对石家庄市 PM 2 5时均浓度的贡献为例) Fig2Comparison of the DDM- 3D and Brute Force Method ( the contributions of the surrounding regions to the hourly- average PM2 5concentrations in Shijiazhuang city) 表 1DDM- 3D 与 Brute Force 法计算结果的统计比较( 石家庄市) Table 1Statistical comparison of the DDM- 3D and Brute Force Me

30、thod ( Shijiazhuang city) 区域 平均贡献/( g m 3) DDM- 3D 法Brute Force 法相对偏差 平均贡献率 DDM- 3D 法Brute Force 法 相关系数斜率 截距 /( g m 3) 河北南部97 301150018 20%5470%6440%0982114382 河北北部11 80169043 20%670%950%0980124215 北京1 041665960%060%090%0966126035 天津0 480949580%030%050%0976145024 山西14 40196036 10%810%1100%0988134024

31、 河南1 722896800%100%160%0974144042 山东2 12454114 20%120%260%0987205020 从物理意义上来说, DDM- 3D 法计算的是局部 灵敏度, 反映了浓度曲线对某个或某套参数在当前 浓度点上的斜率, 真实反映了现状情况下的灵敏 度; 而 Brute Force 方法在某种程度上反映了某一地 8531 5 期 王丽涛等: CMAQ- DDM- 3D 在细微颗粒物( PM2 5) 来源计算中的应用 区污染物排放降低为零时, 目标区域可能的浓度变 化 也就是说, 当估算某地区污染物小幅度降低时, 目标区域的浓度变化, 采用 DDM- 3D 的计

32、算结果会 更加合理和准确; 而如果某地区进行了大幅度的排 放削减( 如某一工业区的整体搬迁、 关停等) , Brute Force 方法的计算结果可能更有参考意义 需要注意 的是, 两种方法都不能保证计算出的所有排放源的 贡献率之和为 100% 3 2北京市计算结果 北京市的空气质量为国内外所关注, 同时, 以 往有多个研究采用 Brute Force 方法分析了该城市 的颗粒物来源( Streets et al ,2007;Chen et al , 2007;Fu et al ,2009;Wang et al ,2008;Xing et al , 2011) , 因此, 本研究对北京市进行了

33、同样的 分析, 结果见图 3 和表 2 与石家庄市的结果相似, 两种方法的相关系数很高, 在 0 950 0 989 之间; 当 PM2 5浓度贡献较低时, 两种方法计算结果非常接 近; 随着浓度贡献的增加, Brute Force 方法越来越明 显地高于 DDM- 3D 法的计算结果, 斜率在 1 35 2. 00 之间 图 3DDM- 3D 与 Brute Force 法的计算结果比较( 以周边地区对北京市 PM 2 5时均浓度的贡献为例) Fig3Comparison of the DDM- 3D and Brute Force Method ( the contributions of

34、 the surrounding regions to the hourly- average PM2 5concentrations in Beijing city) 模拟时段内北京市 PM2 5的平均浓度为 174 g m 3, DDM- 3D 法估算北京市本地源的浓度贡献 为 81 4 g m 3, 贡献率为 45 8%; Brute Force 法的 估计值则为98 2 g m 3, 贡献率为55 2%, 贡献率 相差 10%左右 第二大来源为河北北部, 两种方法 对贡献率的估算结果分别为 16 2%和 23 2%, 相差 约 7% 同样, 不同地区之间横比, 绝对浓度贡献越 小, 两

35、种方法计算结果的相对偏差越大 与石家庄 相比有所不同的是, 本地源的浓度贡献增加时, 数 据点迅速偏离 y = x 的直线, 这说明本地源浓度贡 献相似的情况下, 北京市 PM2 5浓度与源排放之间的 非线性关系比石家庄市更为明显, 这很可能与两市 不同的污染性质、 排放强度、 气象条件等有关, 需做 进一步的对比研究 9531 环境科学学报33 卷 表 2DDM- 3D 与 Brute Force 法计算结果的统计比较( 北京市) Table 2Statistical comparison of the DDM- 3D and Brute Force Method( Beijing city

36、) 区域 平均贡献( g m 3) DDM- 3D 法Brute Force 法相对偏差 平均贡献率 DDM- 3D 法Brute Force 法 相关系数斜率 截距 /( g m 3) 河北南部3034 5048 50%170%250%0989142021 河北北部289041 3042 90%1620%2320%0979150191 北京814098 2020 60%4580%5520%0950141168 天津2794 2150 90%160%240%0982141027 山西1992 8442 70%110%160%0981135015 河南0541 14111 00%030%060%

37、0980184015 山东2816 17120 00%160%350%0971200054 3 3空间分布 为了进一步分析两种方法的差别, 将两种方法 计算结果的空间分布进行对比, 结果见图 4 以 2007 年 12 月 26 日 1: 00, 河北南部地区的排放对模拟域 内 PM2 5的浓度贡献为例, 首先, 两种方法的影响范 围和形状比较相近; 与上述分析一致, Brute Force 方 法对浓度的估算结果高于 DDM- 3D 法, 浓度影响范 围更大 此外, 可以看出 Brute Force 方法的确引入 了数值计算上的误差, 导致很多离散的负值点, 特 别是有些负值点与非常大的正值

38、占相邻, 这与 Napelenok 等( 2006) 的研究结果相似 从这一点来 说, DDM- 3D 方法比 Brute Force 方法的结果更加 合理 图 4DDM- 3D 与 Brute Force 法计算的河北南部排放对 PM 2 5时均浓度的贡献结果对比( a DDM- 3D, b Brute Force) Fig 4Contribution of the emissions from southern Hebei area to hourly PM2 5concentrations and comparison of the DDM- 3D and Brute Force Met

39、hod ( a DDM- 3D, b Brute Force) 4结论( Conclusions) 1) 分别应用 Brute Force 方法和 DDM- 3D 技术 估算了河北南部( 石家庄、 邢台、 邯郸 3 市) 、 河北北 部、 北京、 天津、 山西、 河南、 山东 7 个地区的污染物 排放对石家庄、 北京两个典型城市 PM2 5的浓度贡 献, 结果表明, 整体来看, 两种方法计算结果的相关 系数很高, 均在 0 950 以上; 在浓度影响较小的情况 下, 两种方法的计算结果非常接近; 当浓度影响逐 渐增加时, Brute Force 法的估计值逐渐高于 DDM- 3D 法, 直线拟

40、合的斜率在 1 14 2 05 之间 2) 以石家庄为例, 模拟时段内 Brute Force 和 DDM- 3D 方法估算的河北南部地区的贡献率分别为 54 7%和 64 4%, 相差约 10%; 山西省的浓度贡献 率则分别为 8 1%和 11 0%, 相差约 3% 对北京市 来说, Brute Force 和 DDM- 3D 方法估算的北京本地 0631 5 期 王丽涛等: CMAQ- DDM- 3D 在细微颗粒物( PM2 5) 来源计算中的应用 源的贡献率分别为 45 8% 和 55 2%, 相差约 10%; 其次是河北北部, 分别为 16 2% 和 23 2%, 相差 7%左右 3)

41、 对两种方法计算结果的空间分析表明, Brute Force 方法估计值偏高, 浓度影响范围更大 另外一 个明显特点是该方法会引入数值计算误差, 造成某 些离散的负值点, 或某些负值点与很大的正值点相 邻, 在使用单个网格数据的时候特别需要注意这一 现象 相比之下, DDM- 3D 方法的计算结果更为 合理 责任作者简介: 王丽涛( 1979) , 女, 博士, 教授, 硕士生导 师, 主要从事区域空气质量模拟和控制策略方面的研究, 在 该领域已发表学术论文 30 余篇 参考文献( References) : Carlton A G, Bhave P V, Napelenok S L, et

42、al2010Model representation of secondary organic aerosol in CMAQv4 7J Environmental Science and Technology, 44 ( 22) : 8553-8560 Carter W P L 1990 A detailed mechanism for the gas- phase atmospheric reactions of organic compoundsJ Atmospheric Environment, 24A: 481-518 Chen D S,Cheng S Y,Liu L,et al 2

43、007 An integrated MM5- CMAQ modeling approach for assessing trans- boundary PM10contribution to the host city of 2008 Olympic Summer Games- Beijing,ChinaJ Atmospheric Environment, 41: 1237-1250 Cohan D S,Hakami A,Hu Y,et al 2005 Nonlinear response of ozone to emissions:source apportionment and sensi

44、tivity analysisJ Environmental Science and Technology, 39: 6739-6748 Dudhia J 1993 A non- hydrostatic version of the penn state/NCAR mesoscale model: validation tests and simulation of an atlantic cyclone and cold front J Monthly Weather Review, 121: 1493-1513 Dunker A M,Morris R E,Pollack A K,et al

45、 1996 Photochemical modeling of the impact of fuels and vehicles on urban ozone using auto oil program dataJ Environmental Science and Technology, 30: 787-801 Dunker A M,Yarwood G,Ortmann J P,et al 2002 The decoupled direct method for sensitivity analysis in a three- dimensional air qualtiy model im

46、plementation,accuracy and efficiencyJ Environmental Science and Technology, 36: 2965-2976 Fu J S,Streets D G,Jang C J,et al,2009 Modeling regional/urban ozone and particulate matter in Beijing,ChinaJ Journal of Air and Waste Management Association, 59: 37-44 Kain J S, Fritsch J M 1993 Convective Par

47、ameterization for Mesoscale Models: The Kain- Fritsch Scheme/ /Emanuel K A, Raymond D J The Representation of Cumulus Convection in Numerical ModelsM Akron, Ohio: American Meteorological Society165-170 Napelenok S L,Cohan D S,Hu Y,et al 2006 Decoupled direct 3D sensitivity analysis for particulate m

48、atter ( DDM- 3D/PM) J Atmospheric Environment, 40: 6112-6121 Reisner J,Rasmussen R J,Bruintjes R T 1998 Explicit forecasting of supercooled liquid water in winter storms using the MM5 mesoscale model J Quart J Roy Meteor Soc, 124B: 1071-1107 Streets D G, Fu J S, Jang, C J, et al 2007 Air quality during the 2008 Beijing Olympic games J Atmospheric Environment, 41: 480-492 US

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