沙尘天气细粒子污染快速来源解析初步研究

-精选财经经济类资料- -最新财经经济资料-感谢阅读- 1 沙尘天气细粒子污染快速来源解析 初步研究 摘要：指出了对颗粒物化学组成 及其来源的研究是识别区域污染形成机 制、制定有效控制措施的重要基础。单 颗粒气溶胶质谱仪（Single particle aerosol mass spectrometer，SPAMS）已 广泛用于分析大气颗粒物，通过采集数 以万计的颗粒物，实时在线分析颗粒物 的粒径大小、化学组分，是实现快速源 解析的有效手段。2016 年 3 月底在郑州 市捕捉到一次典型的沙尘天气，共采集 到 118375 个颗粒进行了分析。研究结 果表明：该地区的大气颗粒物类型主要 可分为 8 种：元素碳（EC） 、混合碳 （ECOC） 、有机碳（OC ） 、钠钾 -精选财经经济类资料- -最新财经经济资料-感谢阅读- 2 （NaK） 、富钾颗粒（ K） 、左旋葡聚糖 颗粒（LEV） 、矿物质颗粒（ SIO） 、重 金属颗粒（HM） 。在污染过程中，各类 型颗粒物数量浓度均有一定程度的增加， SIO 增加最为明显。分析表明，扬尘 源的增加和机动车尾气源占比居高不下 是此次沙尘天气的主要因素。 中国论文网 /7/view-12990137.htm 关键词：沙尘天气；管城区；细 颗粒物；单颗粒气溶胶质谱仪；源解析 中图分类号：P445.4 文献标识码：A 文章编号： 16749944（2017）16003504 1 引言 沙尘暴是北方城市主要灾害性天 气之一，备受我国政府和科学家的高度 重视1。在北方城市，春季是沙尘天气 的频发季节，是增大沙尘气溶胶的有效 方式2。沙尘气溶胶通过散射和吸收太 阳与地面的辐射、发射红外辐射（直接 作用）以及改变云的光学特性和生命期 （间接作用）来影响地气系统的辐 -精选财经经济类资料- -最新财经经济资料-感谢阅读- 3 射收支，进而影响气候变化3，4。目 前有关利用 SPAMS 对沙尘污染鲜有报 道5 7。郑州地处中原地带，受蒙古 地区沙尘影响较小，本研究利用 SPAMS 捕获了一次沙尘天气，研究了 此次沙尘天气发生和发展过程，以及此 次沙尘天气下细颗粒物的化学成分及颗 粒物来源的变化。 2 材料和方法 2.1SPAMS 工作原理 SPAMS 的工作原理和基本性能 进行了详细的阐述6，8 。简单来说， 大气中的气溶胶颗粒通过空气动力学透 镜聚焦成准直颗粒束引入真空系统。进 入测径区后，颗粒连续散射两束相距一 定距离的激光束，颗粒经过两束激光的 时间差，来计算颗粒的空气动力学直径， 同时控制电离激光在颗粒到达电离区中 心时出射激光将颗粒电离，电离产生的 正负离子由双极飞行时间质量分析器分 别检测。通过双激光测径系统和双极飞 行时间质量分析器可实现对气溶胶颗粒 -精选财经经济类资料- -最新财经经济资料-感谢阅读- 4 粒径和化学组成的同时检测。 2.2 采样 在位于郑州市管城区的自动监测 站，联合使用在线气溶胶质谱仪 （SPAMS） （广州禾信仪器股份有限公 司生产） ，颗粒物在线监测仪（PM2.5 和 PM10）开展高时间分辨率的联合监 测，时间为 2016 年 3 月。 2.3 质量保证与质量控制 （QA/QC） 为确保采集数据的有效性，利用 粒径分别为 300、500、720、1000 和 2000 nm 的单分散聚苯乙烯标准小球 （PSL polystyrene latex spheres， Invitrogen， USA） 督 行校正9。 并在采样期间不定期利用 PSL 小球进行 再校正。利用分析纯的碘化钠（NaI） 对质荷比进行校正时经过校正以后，质 谱峰的质荷比误差在0.1 以内9。 同时，采样期间每隔 24 h 检查一 次的仪器的真空压、电控制系统电压和 激光能量，及时对仪器的状态进行调整， -精选财经经济类资料- -最新财经经济资料-感谢阅读- 5 保证仪器维持稳定的采集效率。 2.4SPAMS 数据分析 采集到的颗粒信息输入到广州禾 信仪器股份有限公司自主开发的数据处 理软件中进行处理。软件基于 Matlab 平台编写的 YAADA 软件包 （）作为数据分析工具， 利用自适应共振理论神经网络算法 （ART-2a）对颗粒物进行分类10，该 算法能够根据颗粒质谱相似度自动将相 似的颗粒归为同一类。本研究中使用的 ART-2a 算法参数如下：警戒因子为 0.7，学习率为 0.05，迭代次数为 20， 该算法能够根据颗粒质谱中离子峰的种 类及强度自动将相似的颗粒归为同一类。 ART-2a 将所有的颗粒分成了数百种颗 粒类型，然后再根据化学成分特征将主 要颗粒类型合并，颗粒类别以平均谱图 中最富含的离子种类命名。ART-2a 将 所有的颗粒分成了数百种颗粒类型，然 后再根据化学成分特征将主要颗粒类型 合并为 8 类： 元素碳（ EC） 、混合碳 -精选财经经济类资料- -最新财经经济资料-感谢阅读- 6 （ECOC） 、有机碳（OC ） 、钠钾 （NaK） 、富钾颗粒（ K） 、左旋葡聚糖 颗粒（LEV） 、矿物自颗粒（ KWZ） 、重 金属颗粒（HM） ，它们占总颗粒数的 95%以上。然后，采用示踪离子法对采 集到的颗粒物进行分类，主要分为扬尘、 生物质燃烧、汽车尾气、燃煤、工业工 艺源、二次无机源及其他 7 种来源。 3 结果与讨论 3.1 监测情况 在线气溶胶质谱仪共采集含有粒 径信息的颗粒（SIZE） 1501111 个， 其中打击颗粒数为 118375 个。颗粒物 在线监测仪质量 PM10 平均浓度分别为 174.8 g/m3， （50 g/m3-529 g/m3） ， PM2.5 平均浓度分别为 50.5 g/m3， （45 g/m3-133 g/m3） 。 3.2 污染特征分析 监测时间段内，捕捉到一个较明 显的污染过程，SIZE 与 PM2.5 随时间 变化趋势如图 1，不难发现 SIZE 与 PM2.5 具有很好的相关性（R2=0.71） 。 -精选财经经济类资料- -最新财经经济资料-感谢阅读- 7 也就是说，SPAMS 的数据在一定程度 上可以反映大气污染状况。 3.3 细颗粒物化学成分分析 3.3.1 主要化学成分分析 图 2 为颗粒物化学成分经 ART- 2a 分类后的结果以及各成分占比随时间 变化堆叠图。从图中可以看出，整个监 测过程中主要的化学成分为富硅颗粒， 其次为元素碳，总占比达 65.8%。从时 间序列堆叠图上可以看出，元素碳和矿 物质颗粒峰值出现时间恰好相反。且在 整个沙尘天气中富硅颗粒占比一直处于 较高水平。 3.3.2 主要污染来源 分析 从源解析结果（图 3 左）中可以 看出，监测主要受到扬尘源和机动车尾 气的影响，二者占比分别为 25.0%和 24.9%。从各类源占比随时间变化趋势 图（图 3 右）中可以看出， PM10 质量 浓度出现高峰时，PM2.5 质量浓度并不 一定出现高峰，说明二者的污染有不同 来源。扬尘源比例在整个监测期间均处 -精选财经经济类资料- -最新财经经济资料-感谢阅读- 8 于较高水平，其中在 3 月 2630 日 PM10 上升过程时，从贡献率上看，扬 尘源比例呈现上升趋势。 3.4 扬尘源与 PM2.5、PM10 及 PM10/ PM2.5 关系 图 4 为扬尘颗粒数浓度与 PM2.5、PM10 及 PM10/ PM2.5 随时间 变化趋势图，从图中可以看出扬尘颗粒 数浓度与 PM2.5 和 PM10 均具有良好的 相关性，相关系数分别为 0.58 及 0.40， 说明沙尘天气期间，PM10 质量浓度明 显上升过程中，PM2.5 质量浓度也随之 上升，扬尘颗粒数浓度也明显增加。 3.5 污染过程分析 下面对监测期间污染过程中的颗 粒物进行对比分析，以期找到污染天气 发生的原因。 图 5 为本次污染过程颗粒物污染 来源比例分布情况，从图中可知如下结 论。 （1）在监测期间扬尘源的比例 维持在一个较高的水平（20%） 。 -精选财经经济类资料- -最新财经经济资料-感谢阅读- 9 （2）第一次 PM2.5 质量浓度的 上升过程（从时段 1 至时段 2）主要受 到了机动车尾气数浓度比例的突增影响。 （3）第二、三两次 PM2.5 质量 浓度上升过程（从时段 3 至时段 4、时 段 5 至时段 7）扬尘源比例均明显上升。 值得注意的是，时段 5 至时段 6 的过程 中，PM2.5 质量浓度变化不大，但 PM10 有明显的上升，此时扬尘源比例 也有所上升，直至时段 7，PM2.5 和 PM10 质量浓度均有明显上升的同时， 扬尘源比例也明显增加。由此说明， SPAMS 的源解析结果可以较好地反应 沙尘天气中扬尘源的变化情况。 4 结论 2017 年 8 月绿色科技第 16 期 （1）从化学成分看，O 测期 间主要以元素碳为主，其次是有机碳和 矿物质颗粒，占比分别为 35.5%和 30.3%， 两者占比之和高达 65.8%。 （2）沙尘天气监测期间，郑州 -精选财经经济类资料- -最新财经经济资料-感谢阅读- 10 市 PM2.5 细颗粒物占比前三的污染源分 别为扬尘源（34.3%） 、机动车尾气 （