（光学专业论文）飞秒激光制备半导体表面纳米周期结构.pdf

d i s s e r t a t i o nf o rd o c t o r sd e g r e ei n2 0 1 0 u n i v e r s i t yc o d e ：1 0 2 6 9 s t u d e n tn u m b e r ：5 2 0 6 0 6 0 2 0 1 5 s tc h i n an o r m a lu n i v e r s i t y ” ad r i c a t i o n so rp e r i o d i cn a n o s t r u c t u r e s0 n s e m i c o n d u c t o r ss u r f a c eb yf e m t o s e c o n dl a s e r d e p a r t m e n t ：d e p a r t m e n t o fp h y s i c s m a j o r ：o p t i c s r e s e a r c hf i e l d ： o p t i c a lm a t e r i a l s s u p e r v i s o r s ：p r o f t i a n q i n g j i a p r o f z h e n r o n gs u n g r a d u a t es t u d e n t ：x i nj i a a p r i l ，2 0 1 0 华东师范大学学位论文原创性声明 1 呲y 1 7 吣4 眦吣4 m 1 叭0 4 哪 郑重声明：本人呈交的学位论文飞秒激光制备半导体表面纳米周期结构，是在 华东师范大学攻读硕士 得的研究成果。除文中 学位期间，在导师的指导下进行的研究工作及取 内容外，本论文不包含其他个人已经发表或撰写 过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中作了明确说明并 表示谢意。 作者签名：缓金日期：戽月，日 华东师范大学学位论文著作权使用声明 飞秒激光制各半 导师指导下完成的硕士 有。本人同意华东师范 期结构系本人在华东师范大学攻读学位期间在 学位论文，本论文的研究成果归华东师范大学所 定保留和使用此学位论文，并向主管部门和相关 机构如国家图书馆、中信所和“知网 送交学位论文的印刷版和电子版；允许学位论文 进入华东师范大学图书馆及数据库被查阅、借阅；同意学校将学位论文加入全国博士、 硕士学位论文共建单位数据库进行检索，将学位论文的标题和摘要汇编出版，采用影印、 缩印或者其它方式合理复制学位论文。 本学位论文属于( 请勾选) () 1 经华东师范大学相关部门审查核定的“内部”或“涉密”学位论文木， 于适用上述授权。 本人签名蔓 加，年月日 幸“涉密”学位论文应是已经华东师范大学学位评定委员会办公室或保密委员会审定过的学位 论文( 需附获批的华东师范大学研究生申请学位论文“涉密”审批表方为有效) ，未经上 述部门审定的学位论文均为公开学位论文。此声明栏不填写的，默认为公开学位论文，均适用 上述授权) 重鑫博士学位论文答辩委员会成员名单 姓名职称单位备注 徐雷教授复旦大学主席 汪源源教授复旦大学 陈险峰教授上海交通大学 周常河研究员中科院上海光机所 张敬涛研究员中科院上海光机所 陈扬骏教授华东师范大学 丁良恩研究员华东师范大学 摘要 摘要 自从飞秒激光出现后，超短脉冲激光与物质的相互作用就引起了广泛的关 注。在此过程中，出现了许多引人注目的现象，例如飞秒脉冲诱导短周期纳米结 构，其周期远小于激光波长。这在突破衍射极限的微光学器件制备、材料改性及 二维平板显示等方面具有广阔的应用前景。但其形成机制仍然是一个让人困扰的 问题。激光干涉刻蚀技术是制备一维光栅结构、二维、三维光子晶体的一种成熟 而有效的方法。由于飞秒激光超短、超强的特性，激光干涉刻蚀技术有了更广阔 的发展空间。本文重点研究了飞秒脉冲在半导体材料z n o 表面诱导纳米结构的 机理，并将这种方法与多光束干涉技术相结合，在多种半导体表面制备出了多种 花样的周期纳米图案。其主要内容如下： ( 1 ) 飞秒脉冲在z n o 晶体表面诱导纳米结构的周期随脉冲能量、照射脉冲数 变化。但在一定的激光强度范围内，经过大量飞秒脉冲的照射，其周期都趋近于 v 2 n ，n 为材料折射率，九为激光波长。本文提出了一种新的模型解释飞秒脉冲 诱导纳米结构的形成机理，认为在纳米条纹的形成过程中，样品应分为上下两层 分别讨论。表层直接与光相互作用，不同的脉冲能量及照射脉冲数下形成了不同 的条纹结构；在内层中，由于飞秒激光照射过程中的非线性吸收及雪崩电离过程 而产生了大量的纳米等离子体，介电常数随激光参数而变化，这些纳米等离子体 对入射光具有散射作用。散射光相互作用而逐渐形成了强烈的驻波场，从而诱导 形成规则的纳米条纹结构。当表层被烧蚀剥离后，露出了内层的对比度高的、缺 陷少的纳米条纹结构。利用有限元法模拟计算了不同脉冲能量密度下表层结构及 驻波场的形成过程，并很好的解释了实验结果。 ( 2 ) 将飞秒脉冲诱导纳米结构与双光束干涉结合，在半导体表面制备了二维 周期结构。由于双光束干涉的强度分布对纳米条纹长度的限制作用，得到了周期 性更好的规则纳米条纹结构，并有望应用于微光栅制备上。此外，改变激光参数， 在飞秒脉冲能量较大的情况下，双光束干涉能在半导体表面制备一种新的结构一 亚微米孔阵列。通过研究亚微米孔随照射脉冲数的演化过程可以知道，亚微米孔 是由激光诱导的长周期条纹演化形成的。双光束干涉在此过程中具有非常重要的 作用，其光强周期分布限制了长周期条纹在长度方向生长，使之随着激光脉冲的 照射只能加深、加宽，最终形成了亚微米孔。进一步研究发现亚微米孔阵列能引 起z n o 晶体在宽谱范围内的吸收增强。理论模拟发现，z n o 表面结构的m i e 散 一 摘要 射效应导致了反射率的降低，激光烧蚀所致晶格结构的破坏在透射率降低的过程 中起着重要作用，从而引起了吸收增强。这些结果可应用于提高太阳能的利用效 率。 ( 3 ) 将飞秒脉冲诱导纳米结构与多光束干涉技术相结合，我们利用三光束、 四光束干涉技术在多种半导体表面制备了纳米微米复合周期结构。在不同的光 束间夹角及偏振组合情况下，在多种半导体表面制备得到了多种多样的纳米复合 周期结构。通过改变激光的偏振组合，使干涉花样与纳米花样发生变化，激光偏 振成为影响干涉的一个重要因素，增加了多光束干涉的多样性和灵活性。我们理 论计算了多光束干涉场的强度分布与偏振分布，很好地解释了纳米复合周期结构 的形成。在此基础上我们进一步研究了纳米复合周期结构的光致发光增强。拍摄 的显微发光照片说明了其在二维显示方面具有巨大的应用潜力。 ( 4 ) 在飞秒激光照射z n s e 样品的部分烧蚀斑上发现了激射现象，但这一现 象出现的偶然性较大，可能是由于表面不均匀导致漫反射引起的，其研究意义在 于微型激光器制造。下一步将研究激射的形成机制以及如何变化激光参数以控制 激射的产生。 关键词：纳米周期结构，纳米微米复合周期结构，飞秒激光，多光束干涉，半 导体，发光增强，吸收增强，亚微米孔阵列，激射 a b s t r a c t s i n c ef e m t o s e c o n dl a s e ra p p e a r e d ，t h ei n t e r a c t i o nb e t w e e nu l t r a s h o r tp u l s e sa n d m a t t e r sh a sa t t r a c t e dm u c ha t t e n t i o n i nt h i sp r o c e s s ，t h e r ei sal o to fr e m a r k a b l e p h e n o m e n o n ，s u c h a ss h o r tp e r i o d i cn a n o s t r u c t u r e si n d u c e db yf e m t o s e c o n dp u l s e s ，o f w h i c ht h ep e r i o di sm u c hl e s st h a nl a s e rw a v e l e n g t h i th a sg r e a ta p p l i c a t i o n so nt h e f a b r i c a t i o no fm i c r o - o p t i c a le l e m e n t so fw h o s es i z eb r e a k st h ed i f f r a c t i o nl i m i t ， m o d i f i c a t i o n o fm a t e r i a l p r o p e r t i e s a n d2 dd i s p l a y h o w e v e r , t h ef o r m a t i o n m e c h a n i s mi ss t i l lap u z z l i n gp r o b l e m i n t e r f e r e n c el i t h o g r a p h y ( i l ) i sar i p ea n d e f f e c t i v em e t h o dt of a b r i c a t e1 dg r a t i n gs t r u c t u r e ，2 da n d3 dp h o t o n i cc r y s t a l s f u r t h e r m o r e ，d u et ot h et a l e n t so fu l t r a s h o r tt i m ed o m a i na n du l t r a h i g hp o w e r , i n t e r f e r e n c el i t h o g r a p h yi nu s eo ff e m t o s e c o n dl a s e rw i l lb eg r e a t l yd e v e l o p e d i nt h i s t h e s i s ， w ef o c u s e do nt h es t u d i e so ff o r m a t i o nm e c h a n i s m o f f e m t o s e c o n d - l a s e r - i n d u c e dn a n o s t r u c t u r e so nz n oc r y s t a la n df a b r i c a t i o n so f a b u n d a n tp e r i o d i c n a n o p a t t e m s o ns o m es e m i c o n d u c t o r sb yt h ec o m b i n a t i o no f f e m t o s e c o n dl a s e r i n d u c e ds u r f a c en a n o s t r u c t u r e sa n dm u l t i b e a mi n t e r f e r e n c e t h e p o i n t sa r ea sf o l l o w ： ( 1 ) t h ep e r i o d so ff e m t o s e c o n d - p u l s e s - i n d u c e dn a n o s t r u c t u r e so nz n oc r y s t a l c h a n g e dw i t ht h ep u l s e se n e r g ya n di r r a d i a t i o np u l s en u m b e r , a n dt r e n d e dt ot h ev a l u e o fl 2 n ，w h e r eni st h er e f r a c t i v ei n d e x t h et h e s i sp r o p o s e dan e wt h e o r e t i c a lm o d e l f o r t h ef o r m a t i o no ff e m t o s e c o n d l a s e r - i n d u c e dn a n o s t r u c t u r e s t h es a m p l es h o u l db e d i v i d e di n t os u r f a c ea n ds u b s u r f a c el a y e r si nt h ep r o c e s s e so fn a n o r i p p l e sf o r m a t i o n t h es u r f a c el a y e r d i r e c t l yi n t e r a c t e d w i t hl a s e rp u l s e s ，w h e r ed i f f e r e n tr i p p l e s t r u c t u r e sw i t hd i s t i n c tp u l s ee n e r g ya n di r r a d i a t i o np u l s en u m b e rf o r m e d i nt h e s u b s u r f a c el a y e r ，d u r i n gt h ei r r a d i a t i o no ff e m t o s e c o n dp u l s e s ，p l e n t yo fn a n o p l a s m a s w e r ei n d u c e do w i n gt on o n l i n e a ra b s o r p t i o na n da v a l a n c h ei o n i z a t i o n t h ed i e l e c t r i c c o n s t a n tw a sm o d i f i e d w i t hl a s e rp a r a m e t e r s t h en a n o p l a s m a ss t r o n g l ys c a t t e r e dt h e i n c i d e n tl i g h t ，a n dg r a d u a l l yi n d u c e dt h es t a n d i n gw a v ef i e l d ，w h i c hr e s u l t e di nt h e f o r m a t i o no fr e g u l a rn a n o r i p p l e s a f t e rt h es u r f a c el a y e rw a sp e e l e do f fb ya b l a t i o n ， h i g h c o n t r a s ta n dl o w b i f u r c a t i o nn a n o r i p p l e sf o r m e do nt h es u b s u r f a c el a y e r w e s i m u l a t e dt h ef o r m a t i o no fs u r f a c el a y e rs t r u c t u r e sa n ds t a n d i n gw a v ef i e l dw i t h i i i a b s t r a c t d i f f e r e n tp u l s ee n e r g i e sb yf i n i t ee l e m e n tm e t h o d ，a n dc o m p a r e dt h et h e o r e t i c a lr e s u l t s w i t ht h ee x p e r i m e n t a lo n e s t h e ya c c o r d e dw e l lw i t he a c ho t h e r ( 2 ) t w o - d i m e n s i o n a lp e r i o d i c s t r u c t u r e sw e r ef a b r i c a t e do n m a n y s e m i c o n d u c t o r s b y t w o - b e a mi n t e r f e r e n c ew i t h a p p l i c a t i o n s o ff e m t o s e c o n d p u l s e s - i n d u c e dn a n o s t r u c t u r e s o w i n g t ot h er e s t r i c t i o ne f f e c to ft w o - b e a m i n t e r f e r e n t i a li n t e n s i t yd i s t r i b u t i o no nt h el e n g t ho fn a n o r i p p l e s ，r e g u l a rn a n o r i p p l e s w i t hb e t t e rp e r i o d i c i t yw e r eo b t a i n e d ，w h i c hi sh o p e f u li na p p l i c a t i o n so nf a b r i c a t i o n o fm i c r o g r a t i n g s f u r t h e r m o r e ，w h e nt h el a s e rp a r a m e t e r sw e r ea d j u s t e dt oh i g hp u l s e e n e r g y , an e ws t r u c t u r e ，n a m e l ys u b - m i c r o m e t e rp i ta r r a y , w a sf a b r i c a t e do nm a n y s e m i c o n d u c t o r s b y t w o - b e a m i n t e r f e r e n c e b ys t u d y i n g t h ee v o l u t i o no f s u b - m i c r o m e t e r p i t s w i t ht h ei r r a d i a t i o n p u l s en u m b e r , w e f o u n dt h a tt h e s u b - m i c r o m e t e rp i t sa r o s ef r o mt h el o n g - p e r i o d i cr i p p l e si n d u c e db yl a s e rp u l s e s t w o - b e a mi n t e r f e r e n c ep l a y e da ni m p o r t a n tr o l ei nt h ep r o c e s s e s ，o fw h o s ep e r i o d i c i n t e n s i t yd i s t r i b u t i o nl i m i t e dt h el e n g t ho ft h er i p p l e s ，a n do n l yt h ed e p t ha n dw i d t h c a nb ei n c r e a s e dw i t ht h el a s e ri r r a d i a t i o n ，a n dt h e nt h es u b m i c r o m e t e rp i t sf o r m e d f u r t h e r m o r e ，w es t u d i e dt h ee n h a n c e m e n to fa b s o r p t i o ni nab r o a d b a n ds p e c t r u m r e s u l t i n gf r o mt h e s u b m i c r o m e t e r p i ta r r a ys t r u c t u r e s t h es i m u l a t i o n r e s u l t s i n d i c a t e dt h a tm i es c a t t e r i n ge f f e c t so fz n os u r f a c es t r u c t u r e sp l a y e dar o l ei nt h e d e c r e a s eo fr e f l e c t i v i t y , w h i l et h es u r f a c ed a m a g eo w i n gt ol a s e ra b l a t i o nr e a c t e do n t h ed e c r e a s eo ft r a n s m i s s i v i t y t h e r e f o r e ，t h ea b s o r p t i o nw a se n h a n c e d ，w h i c hi si n f a v o ro f i n c r e a s i n gt h ee f f i c i e n c yo f s o l a re n e r g y ( 3 ) c o m b i n i n gt h ef a b r i c a t i o no fn a n o s t r u c t u r e si n d u c e db yf e m t o s e c o n dl a s e r p u l s e s w i t hm u l t i - b e a mi n t e r f e r e n c e ，w eh a v eo b t a i n e d c o m p l e xp e r i o d i c n a n o m i c r o s t r u c t u r e so nm a n ys e m i c o n d u c t o r ss u r f a c eb yt h r e e b e a ma n df o u r - b e a m i n t e r f e r e n c e w i t hd i f f e r e n tc r o s sa n g l e sb e t w e e nb e a m sa sw e l la sp o l a r i z a t i o n c o m b i n a t i o n s ，v a r i o u sc o m p l e xp e r i o d i cn a n o s t r u c t u r e so nm a n ys e m i c o n d u c t o r sw e r e o b t a i n e d b yc h a n g i n gt h ep o l a r i z a t i o nc o m b i n a t i o n ，t h ei n t e r f e r e n c ep a t t e r n sa n d n a n o p a t t e r n sw e r em o d u l a t e d t h el a s e rp o l a r i z a t i o nb e c a m ea l li m p o r t a n tf a c t o ri n i n t e r f e r e n c e ，w h i c hi m p r o v e dt h ef l e x i b i l i t ya n dd i v e r s i t yo fm u l t i - b e a mi n t e r f e r e n c e t h e n ，w ec a l c u l a t e dt h ei n t e n s i t ya n dp o l a r i z a t i o nd i s t r i b u t i o no fm u l t i b e a m i n t e r f e r e n c e ，a n de x p l a i n e dw e l lt h ef o r m a t i o no fc o m p l e xp e r i o d i cn a n o s t r u c t u r e s i v a b s t r a c t f u r t h e r m o r e ，w es t u d i e dt h ee n h a n c e m e n to fp h o t o l u m i n e s c e n c eo fc o m p l e xp e r i o d i c n a n o s t r u c t u r e s f l u o r e s c e n c em i c r o s c o p i cp h o t o g r a p h yi n d i c a t e dt h eg r e a tp o t e n t i a l a p p l i c a t i o n so n2 dd i s p l a y ( 4 ) t h es t i m u l a t e de m i s s i o nw a s f o u n do np a r to fa b l a t e dc r a t e r so fz n s ec r y s t a l a f t e ri r r a d i a t i o nb yf e m t o s e c o n dp u l s e s b u tt h eh a p p e no ft h i sp h e n o m e n o ni s i n d e f i n i t e i tm a yb ec a u s eb yt h ed i f f u s er e f l e c t i o no fu n e v e ns u r f a c e i ti ss i g n i f i c a n t a tt h em a n u f a c t u r eo fm i n il a s e r t h ef o r m a t i o nm e c h a n i s mo fs t i m u l a t e de m i s s i o na s w e l la st h ec o n t r o lo fl a s e rp a r a m e t e rt oa b l a t et h em a t e r i a lf o rp r o d u c i n gs t i m u l a t e d e m i s s i o nw i l lb ef u r t h e rs t u d i e d k e y w o r d s ：p e r i o d i cn a n o s t r u c t u r e s ，c o m p l e xp e r i o d i c m i c r o n a n o s t r u c t u r e s ， f e m t o s e c o n dl a s e r , m u l t i - b e a mi n t e r f e r e n c e ，s e m i c o n d u c t o r , e n h a n c e m e n to f p h o t o l u m i n e s c e n c e ，e n h a n c e m e n to fa b s o r p t i o n ，s u b - m i c r o m e t e rp i ta r r a y , s t i m u l a t e d e m i s s i o n v 目录 目录 第一章绪论1 1 1 弓i 言1 1 2 飞秒激光技术的发展及其应用1 1 3 飞秒激光诱导纳米结构概述6 1 4 多光束干涉刻蚀技术概述1 1 1 5 本论文工作内容1 4 第二章飞秒激光诱导纳米周期结构的物理机制1 5 2 1 弓i 言1 5 2 2 国内外研究现状1 5 2 3 实验装置1 6 2 3 1 激光打靶系统1 6 2 3 2 泵浦探测系统1 7 2 3 3 样品介绍1 8 2 4 实验结果讨论- 1 9 2 4 1 飞秒激光脉冲诱导短周期纳米条纹1 9 2 4 2 泵浦探测实验结果2 4 2 5 理论模拟2 5 2 5 1 理论模型介绍2 5 2 5 2 纳米条纹形成过程的理论模拟2 6 2 6 本章总结3 0 第三章利用飞秒激光双光束干涉制备半导体表面二维周期结构及其应用3 1 3 1 弓i 言3 1 3 2 双光束干涉实验装置3 1 3 3 双光束干涉制备二维纳米周期结构3 2 3 3 1 不同夹角下飞秒激光双光束干涉3 3 3 3 2 不同波长飞秒激光双光束干涉4 0 3 3 3 二维纳米周期结构的应用。4 1 3 4 双光束干涉制备亚微米孔阵列及其吸收增强4 3 3 4 1 实验结果讨论。4 3 v i 目录 3 4 2 吸收增强的理论模拟4 8 3 5 飞秒激光加工z n s e 产生激射现象5 2 3 6 本章总结5 4 第四章飞秒激光多光束干涉制备半导体表面纳米复合周期结构及其应用5 5 4 1 引言5 5 4 2 制备周期结构的方法介绍5 5 4 3 多光束干涉制备周期结构的实验介绍及结果讨论5 8 4 3 1 三光束干涉制备纳米复合周期结构5 8 4 3 2 四光束干涉制备纳米复合周期结构7 6 4 4 纳米复合周期结构形成的理论计算8 1 4 5 纳米复合周期结构的应用8 7 4 6 本章总结9 2 第五章总结与展望9 3 5 1 研究成果总结及创新点9 3 5 2 进一步开展的工作9 3 附萄乏9 5 参考文献9 9 攻读博士学位期间发表的论文1 0 5 致谢1 0 6 v 第一章绪论 1 1 引言 第一章绪论 飞秒激光脉冲的超短、超强和高聚焦能力的特点，使之在激光微d n t _ 领域得 到飞速的发展。飞秒激光的超短作用时间极大地抑制了激光加工过程中热扩散的 影响，与长脉冲激光及连续激光相比，更适合于材料的精细加工。因此，利用飞 秒激光在各种材料表面制备各种微小周期结构，在材料改性、光子晶体、光存储 等方面都有广阔的应用前景。同时，利用多光子过程还能在材料内部制备周期结 构，实现三维加工的目标。 在使用飞秒脉冲加工材料时，出现了许多异于长脉冲激光与连续激光的现 象。例如，当飞秒脉冲作用于一些半导体、电解质及金属时，在一定的激光参数 ( 脉冲能量、照射时间) 范围内能在材料表面及内部诱导产生远小于波长的准周期 纳米结构。研究这种结构的形成过程对于理解光与物质相互作用具有理论与实验 价值。这种结构的制备方法简单，空间分辨率突破了衍射极限。因此，制备更规 则的多功能纳米结构及探索飞秒激光诱导纳米结构的应用都具有潜在的实用价 值。 本文研究了飞秒脉冲诱导z n o 晶体表面纳米结构的形成机制，并与多光束 干涉技术相结合，在多种半导体材料表面制备复合纳米周期结构。飞秒脉冲诱导 的纳米结构嵌入干涉周期结构中，在微光学元件制备及发光增强方面具有实用价 值，为进一步的微光电器件提供理论与实验基础。 本章介绍了本论文涉及到的基础知识与研究背景。 1 2 飞秒激光技术的发展及其应用 飞秒是一个时间尺度，具体讲就是千万亿分之一秒( 1 0 。1 5 s ) 。飞秒激光就是通 过一系列技术手段在时间上将激光分解成以飞秒来衡量的若干小段。飞秒激光是 一种以脉冲形式运转的激光，脉冲持续时间非常短，只有几个飞秒，它比利用电 子学方法所获得的最短脉冲要短几千倍，是人类目前在实验条件下所能获得的最 短脉冲，这是飞秒激光的第一个特点。飞秒激光的第二个特点是具有非常高的瞬 时功率，由于脉宽极窄，相对较低的脉冲能量就能够获得极高的峰值功率。未放 大的飞秒激光脉冲可以达到兆瓦( m w ) 量级，放大后，峰值功率更可以达到 第一章绪论 1 0 2 1 w c m 2 ，比目前全世界发电总功率还要多出百倍。这样的电场强度相当于氢 原子束缚其核外电子库仑场的上百倍。在这种电磁场的作用下，电子的振动能可 达i o m e v 。这样强的激光与物质互作用时，可以产生高次谐波、x 射线、中子射 线、1 0 2 1 9 的加速度等等。飞秒激光的第三个特点是，它能聚焦到比头发的直径 还要小的空间区域，使电磁场的强度比原子核对其周围电子的作用力还要高数 倍。 飞秒激光脉冲首先是在染料激光器中利用碰撞脉冲锁模的原理获得的【。到 1 9 8 5 年r lf o r k 等已经获得了2 7 f s 的短脉冲【引。1 9 8 7 年，他们利用自相位调 制和光栅压缩的原理，得到了短至6 f s 的脉冲1 3 j 。但是由于染料激光器结构复杂， 染料一般采用喷流形成膜的方式，所以其操作性差，并且不利于小型化和实用化。 随着8 0 年代晶体生长技术的发展，以1 9 8 2 年问世的掺钛蓝宝石晶体 ( t i ：s a p p h i r e ) 为代表，出现了多种性能优良的固体激光晶体，为飞秒激光器的 固体化，实用化奠定了基础。1 9 8 2 年，麻省理工学院( m i t ) 林肯实验室的p e t e r em o u l t o n 第一次实现了以掺钛蓝宝石( t i ：s a p p h i r e ，以下简称钛宝石) 作为工 作介质的激光器。染料激光器、倍频n d ：y a g 激光器、a r + 激光器等都可以作为 钛宝石激光器的泵浦源。在8 0 年代后期，钛宝石作为增益介质开始在超短脉冲 的产生中发挥重大作用【4 1 。这种晶体具有优秀的物理性质，它具有非常宽的发射 带宽( 6 5 0 n m - 1 2 0 0 n m ) ，增益带宽的半宽度( f w h m ) 达到2 3 0 n m ，理论上可 以支持3 f s 的脉冲。其饱和通量为0 9 j c m z ，热导率在3 0 0 k 时为4 6 w m k ，损 伤阈值大于5 j c m 2 以及具有比较大的增益截面( - 3 x 1 0 1 9 c m 2 ) 等。这些性质使其成 为超短脉冲激光器理想的增益介质。比起染料激光器，以钛宝石为增益介质的激 光器具有较宽的调谐范围，相当于四、五种染料组合所覆盖的波段。此外，固体 介质的激光器还有结构简单，光束质量高，运行可靠，可重复性好等优点。 在钛宝石激光器发展的初期，人们利用各种锁模方法，在钛宝石激光器中都 得到了飞秒量级的脉冲输出，如同步泵浦、声光锁模、被动锁模、耦合腔锁模、 碰撞脉冲锁模、种子注入等等。1 9 9 1 年，英国s t a n d r e w s 大学的d e s p e n c e 等 人【5 】以掺钛蓝宝石为增益介质，用s f l 4 玻璃的棱镜对作为腔内补偿色散的元件， 在加+ 激光器全线泵浦下，采用通用的z 型腔结构，不依赖于任何外加的锁模元 件，仅依赖钛宝石晶体自身的克尔效应( k e r re f f e c t ) ，得到了6 0f s 的自锁模脉 冲输出。该工作成为超快激光技术发展的一个里程碑。随后美国m 1 1 r 的h a u s e 于1 9 9 2 提出了克尔透镜锁模( k e r rl e n sm o d e i x ) c k i n g ，k l m ) 理论，揭示了掺 2 第一章绪论 钛蓝宝石激光器中的白锁模机制。克尔透镜锁模理论认为，激光晶体的克尔非线 性效应使通过的激光束产生自聚焦现象，与激光腔内的光阑结合等价于一个类似 超快饱和吸收体的自振幅调制器。同时，激光腔内的棱镜对引入净负色散，补偿 腔内其他器件带来的色散，使得腔内多个纵模之间的相位锁定，从而实现锁模， 获得脉宽极窄的超短脉冲。也正是这一锁模机制的发现，使得钛宝石飞秒脉冲激 光器由振荡器直接输出的脉冲宽度在短短几年的时问内迅速减小，并于2 0 0 3 年 达到3 4f s 。 图1 1 所示为掺钛蓝宝石飞秒激光振荡器典型光路图，包含了产生飞秒激光 脉冲所必需的工作物质、光学谐振腔、锁模机制以及色散补偿棱镜对。 p u m pl a s e xb e a m ml(i-m)(532 0 t 5 1 4n m ) 0 c ( t = 5 ) 图1 1 掺钛监宝石匕秒激光振荡器典型光路图 f i g 1 1t y p i c a lo p t i c a lp a t ho ft i ：s a p p h i r ef e m t o s e c o n dl a s e r 直接从振荡器出来的飞秒激光脉冲能量通常很小，远远满足不了各种研究与 应用的需求，因此，就需要一种技术将振荡级出射的激光脉冲进行放大，以得到 理想的峰值功率，而同时又能够不损害原激光脉冲的性质。但峰值功率却长期停 留在g w c m 2 量级。这是因为当激光强度，达到g w c m 2 时，光学介质的非线性 折射率n 2 将起到显著作用，这将导致激光发生全光束口径自聚焦和小尺度自聚 焦，并最终破坏光学介质，从而阻碍了激光峰值功率被放大至更高的水平。此外， 为有效地从激光放大器抽取储能，激光脉冲的工作通量必须和增益介质的饱和能 流相当。大多数固体激光介质的饱和能流介于1 j c m 2 ( t i ：s a p p h i r e ) 和6 j c m 2 ( n d ： g l a s s ) 之间，对于飞秒脉冲，它相当于要求光强工作在1 0 1 3 w c m 2 水平。因此， 不能利用固体激光放大器来直接对超短脉冲进行放大。 针对上述困难，g m o u r o u 及其合作者于8 0 年代末提出了啁啾脉冲放大 ( c p a ) 的概念。c p a 最早是在微波( 雷达) 应用中出现的。c p a 技术的意义在 于它可以提高超短脉冲的能量，而同时又避免在激光放大过程中工作在高峰值功 3 条纹相机等测量技术也已经无法适用飞秒脉冲的精确测量。目前常用于飞秒激光 脉冲测量的方法包括自相关法门、频率分辨光学开关法( f r e q u e n c y r e s o l v e d o p t i c a lg a t i n g ，f r o g ) 8 】【1 0 】和光谱位相相干电场重构法( s p e c t r a lp h a s e i n t e r f e r o m e t r yf o rd i r e c t e l e c t d c - - f i e l dr e c o n s t r u c t i o n ，s p i d e r ) 1 1 1 。这些方法不仅 4 第一章绪论 可以获得脉冲的宽度，还可以有效地测量脉冲的相位调制以及啁啾的信息。 飞秒激光的超短持续时间及超强的瞬时功率决定它在科学技术和医学等不 同领域有广泛的应用，飞秒激光的可能应用发展方向如图1 4 所示。 ；飞秒l 激光 r 飞秒激菇? f | l + 的哔一j r ”一、 ( 探测认识某些超快物理过程)| ：物理； ：毒化学 生物学 l超快技术 i 电子学(