（凝聚态物理专业论文）贵金属和磁性薄膜的光学性质研究.pdf

论文摘要 论文题目：贵金属和磁性薄膜的光学性质研究 出抖堂皇工程丕系( 所)竖塞查物理专业 学生姓名 虫篮盛导师姓名隆起盏导师职称麴篮 摘要 本论文主要反映了对贵金属为基样品的光学性质研究，以及对c o m n 和 s 】3 g d f e 薄膜的磁光特性及其磁光增强机理进行研究的结果，具体内容包括： 1 用离子束溅射方法制备了贵金属a u 和a g 薄膜样品。在7 0 。入射角条件 卜- ，用双重傅立叶变换红外椭圆偏振光谱仪在0 3 e v 一1 2 e v 能量范围内研究了 ， 样品的红外光学性质，测量了其介电函数谱，并用d r u d e 模型进行拟合。潞果 发现由介电函数的实部和虚部分别拟合得到的等离子共振能量e 。以及弛豫能量 e 。存在不自治的现象。实验研究发现，这类金属样品的光学性质在近红外区有 着与可见光区明显不同的特点：在可见光区，椭偏参数在主角附近随入射角的 变化较平缓：而在近红外区，椭偏参数在主角附近随入射角的变化陡峭。实验 结果显示，为了获得较为准确可靠的数据，在近红外区用椭偏方法测量金属的 介电函数，入射角被限制在主角附近较小的一段范围内，对于a u 和a g 等贵金 属柬说，入射角约在8 5 。附近，可获得较满意的结果。j 2 用双重傅立叶变换的红外椭圆偏振光谱仪在8 5 。的主角附近测量了a u 和a g 的介电函数谱，用经典的d r u d e 模型进行拟合，可获得介电函数的实部和 ， 虚部拟合自洽的结果。( 由此拟合得到的电子弛豫能量e 。几乎不随入射光子的能 i 量而变化，这与早期一些文献报道的频率相关性e ，洄) = e 。+ 肋2 不同。d r u d e 参数还依赖于样品的制备条件，主要表现在电子弛豫能量e 。数值的不同，这可 、 能与薄膜样品的致密性、晶粒大小、表面粗糙度等样品效应有关。) 3 对o j 介质相关的介电函数谱的特点进行了仞步研究，分析了表面等离f ， 体激发引起薄膜介电函数变化的町能性。当a u 膜与l ；同介质相接触时，测量得 l 到的 u 的介电函数谱有所不同，有可能存在多种因素，其中也包括了测量误差。 用表面等离子体激发的理论分析方法，成功解释了用a t r ( 全内反射) 力+ 式测黾 复旦大学博士学位论丈 论丈摘要 获得的实验数据。采用多层膜干涉叠加的原理，也能较好地模拟a t r 测量的实 、 验数据。两套理论分析方法在解释实验数据方面获得的结果相似。0 ，i 4 研究了贵金属和过渡金属组成的f e h g 颗粒膜的光学性质。f 当f e 含量较 、 低时，f e a g 颗粒膜的介电函数仍近似满足d r u d e 模型，电子弛豫能量e 。和f e 杂质的含量成线性变化关系。利用这一特性，并经过适当的定标，可以用红外 椭偏光谱方法定量测定贵金属中掺入的杂质含量。这种方法具有快速测量、成 本低、无接触非破坏性测量等优点。实验还发现，贵金属和过渡金属组成的颗 粒膜，在近红外区的介电函数谱不能用较简单的有效介质模型( e m a ) 来解释。寸 6 用离子束溅射方法在s i 衬底上制各了不同厚度的c o ，m n 。，薄膜样品， ， 并对其光学和磁光陛质进行了研究。咯果表明：磁光效应随磁性层的厚度发生 明显地变化，对于适当的厚度，可获得较大的磁光增强。这种增强效应。一方 面来源于由磁性层和衬底构成的等效光学常数的影响，另一方面来源于衬底对 、 等效。，的影响，这一结果为人们寻找大的磁光效应提供了新的途径。 7 6 d f e 薄膜是一种重要的磁光存储材料，研究其光学和磁光性质对研制和 探索新型高密度磁光存储器有重要意义。接验中用磁控溅射方法在s i 衬底上生 、 长一层g d f e 薄膜，然后再生长一层s i n 覆盖层，形成s i n g d f e s i 的双层结构。 在三个不同入射角条件下测量出双层结构的椭偏参数谱，并对实验数据进行拟 合，得到了g d f e 单层膜的光学常数谱。用磁光克尔谱仪测量出双层薄膜的复磁 光克尔谱，发现在高能端具有较大的磁光增强。进一步研究表明：双层膜在高 能端的磁光增强，不仅仅是由于s i n 的光学干涉引起，o d f e 薄膜本身在高能端 也有明显增强，并对磁光增强峰的产生原因进行了初步探讨。g d f e 薄膜的复克 尔谱并不是原子组分的线性函数。当g d f e 的原子组分经过补偿点时，其复克尔 、 谱的符号会发生改变，这可用自旋跳变的物理图象进行解释。、) 关键词：红外椭偏光谱丫贵金属_ d r u d e 模型，有效介质近似( e m a ) pl 磁光克尔效应( 她k e ，c o m n ，o d f e 分类号：0 4 3 3 ，0 4 3 6 4 复旦大学博士学位论丈 l a b s t r a c t o p t i c a lp r o p e r t i e so fn o b l em e t a l sa n dm a g n e t i c t h i nf m s a b s t r a c t t h i sd i s s e r t a t i o n m a i n l yc o n s i s t s o ft w op a r t s ：( 1 ) o p t i c a lp r o p e r t i e so fn o b l e m e t a lf i l m s ；( 2 ) m a g n e t o o p t i c a lk e r re f f e c t ( m o k e ) o fc o m na n ds i n f g d f e 川m sa n d t h e i rm e c h a n i s m so fm o k ee n h a n c e m e n ti ti n c l u d e si h ec o n t e n t sa s ： 1t h ea ua n da gf i l m sw e r ed e p o s i t e db yi o n b e a ms p u t t e r i n gm e t h o dt h e d i e l e c t r i cf u n c t i o ns p e c t r ao fs a m p l e sw e r ef i r s tm e a s u r e da t7 0 。i n c i d e n ta n g l e s u s i n g d f 丁- i rs p e c t r o s c o p i ce l l i p s o m e t e ri nt h ed a t aa n a l y s i s u s i n g t h ed r u d e m o d e l t h ep l a s m o ne n e r g y e p a n de l e c t r o n i cd a m p i n ge n e r g y e ，w e r ef o u n dn o t s e l f - c o n s i s t e n tb yf i t t i n gt h er e a la n di m a g i n a r yp ar to ft h ed i e l e c t r i cf u n c t i o ns p e c t r a ， r e s p e c t i v e l yc a r e f u ls t u d ys h o w e d t h a tt h ee l l i p s o m e t r i cp a r a m e t e rv a n d s p e c t r a i ni rr a n g eh a v ei t so w nc h a r a c t e r i s t i c st h a ta r ed i f f e r e n tf r o mt h o s ei nv i s i b l er e g i o n t or e d u c et h ee r r o r s i tw i l lb eb e t t e rt oc a r r yo u tt h em e a s u r e m e n ta ta ni n c i d e n ta n g l e o fa b o u t8 5 。( n e a rt h e p r i n c i p a la n g l e ) f o r n o b l em e t a l s 2 t h ed i e l e c t r i cf u n c t i o ns p e c t r ao fn o b l em e t a l so b t a i n e da ta ni n c i d e n ta n g l eo f 8 5 。w e r ef i tb yd r u d em o d e lt h ed a m p i n ge n e r g ye 。i sn e a r l yi n d e p e n d e n to nt h e p h o t o ne n e r g yi nt h ei rr a n g e ，w h i c hi sd i f f e r e n tf r o mt h er e s u l t sg i v e ni nt h ep r e v i o u s s t u d i e sa s e ，( 珊) = e o + 肋2 t h r o u g ht h ed a t aa n a l y s i so ft h ed i e l e c t r i c f u n c t i o n s p e c t r ao ft h o s en o b l em e t a lf i l m sd e p o s i t e db ye l e c t r o nb e a me v a p o r a t i o na n di o n b e a m s p u t t e r i n g r e s p e c t i v e l y t h ed i f f e r e n c em a i n l yo c c u r si ne ，a n d i sa t t r i b u t e dt o t h es a m p l ee f f e c t 3t h eo p t i c a lp r o p e r t i e so ff e a gg r a n u l a rf i l m sw e r es t u d i e d w h e nt h ec o n t e n t o ff ei sl o w t h ed i e l e c t r i cf u n c t i o n s p e c t r a c a nb ed e s c r i b e d b y d r u d em o d e l a p p r o x i m a t e l ya n dt h ec a l c u l a t e dd a m p i n ge n e r g y ，i s al i n e a rf u n c t i o no ft h e c o n t e n to fi m p u r i t yf e b yc a l i b r a t i o n t h i s m e t h o dc a nb eu s e da san e wt o o lf o r d e t e r m i n i n gt h ep u r i t y o fn o b l em e t a l sq u a n t i t a t i v e l y , w h i c hh a st h ea d v a n t a g eo f e f f i c i e n t ，e f f e c t i v ea n dn o n d e s t r u c t i v em e a s u r e m e n t o ft h es a m p l e si tm a yn o tb ea b l e t ou s et h ee f f e c t i v em e d i u ma p p r o x i m a t i o n ( e m a ) t ow e l le x p l a i nt h ee x p e r i m e n t r e s u l t i nt h eir r e g i o nf o rf e a gg r a n u l a rf m s 4t h em e d i u m r e l a t e dd i e l e c t r i cf u n c t i o ns p e c t r aw e r ea l s os t u d i e dt oe x p l o r et h e 复旦大学博士学位论文 a b s t r a c t m e c h a n i s mo ft h ee x c i t a t i o no fs u r f a c ep l a s m o nt h a tw i l l i n d u c et h ev a r i a t i o no ft h e m e a s u r e dd i e l e c t r i c f u n c t i o nt h ec h a n g eo ft h ea ud i e l e c t r i cf u n c t i o n s p e c t r a m e a s u r e da tt h ei n t e r f a c e c o n t a c t i n gw i t hd i f f e r e n tm e d i am a ya r i s ef r o maf e w s o u r c e s u s i n g t h et h e o r yo fs u r f a c e p l a s m o ne x c i t a t i o n ，t h ee x p e r i m e n t a ld a t a o b t a i n e d b y a 丁rm e t h o dh a sb e e n e x p l a i n e du s i n g t h e s i m p l e r m u j t i 1 a y e r i n t e r f e r e n c em o d e l ，t h ee x p e r i m e n t a lr e s u l t sa l s oa r ea n a l y z e dw i t hh i g h e rp r e c i s i o n t h er e s u l t ss h o w e dt h ea d v a n t a g eo ft h e s et w ok i n d so fm e t h o d s 5 f o rs p u t t e r e dc o s t m n 4 j s if i l ms a m p l e sw i t hd i f f e r e n tf e r r o m a g n e t i ct h i c k n e s s t h es p e c t r ao ft h ec o m p l e xm a g n e t o - o p t i c a lp o l a rk e r rf u n c t i o na n d o p t i c a lc o n s t a n t s w e r ee x - s i t um e a s u r e df o r5 n m t h i c kc 0 5 7 m n 4 3f i l m t h ek e r rr o t a t i o na r o u n d43 e v w a se n h a n c e db yaf a c t o ro fa b o u t10t i m e sw i t hl o w e rl o s so ft h es i g n a li n t e n s i t ya s c o m p a r e dt ot h et h i c k 俐m n u m e r i c a ic a l c u l a t i o n ss h o w t h a tt h ee n h a n c e m e n fe f f e c t i sa t t d b u t e dt oi n t e r p l a yb e t w e e no p t i c a lp r o p e r t i e so fc 0 5 7 m n 4 3a n ds u b s t r a t es it h a t h a sas t r o n gi n t e r b a n dt r a n s i t i o n ( e 2 ) n e a r4 3 e v t h i sr e s u l tm a yp r o v i d ean e w a p p r o a c ht oe x p l o r et h el a r g e rm a g n e t o o p t i c a lk e r re f f e c t i nt h es h o r tw a v e l e n g t h r a n g e 6a so n eo ft h ei m p o r t a n t m a g n e t o o p t i c a ls t o r a g em a t e r i a l s t h em a g n e t o - o p t i c a la n do p t i c a lp r o p e r t i e so fg d f ef i l m sw e r es t u d i e du s i n gt h es i n f g d f es t r u c t u r e f o rg d f e a l l o y e d 刊m s t h er e f l e c t i v i t yh a sam j n i m u m o f3 0 a n dk e r rr o t a t i o nh a sa m a x i m u mo fo7 。n e a r41e vp h o t o ne n e r g y c a l c u l a t i o n ss h o wt h a tt h em o k e e n h a n c e m e n tp e a ko c c u r r e dn e a r4 1e vi ns i n t g d f eb i l a y e ro r i g i n a t e sn o to n l yf r o m t h eo p t i c a li n t er f e r e n c ee f f e c to ft h es i nl a y e rb u ta l s of r o mt h ei n t r i n s i c m a g n e t o - o p t i c a lp r o p e r t yo ft h eg d f e f i l mt h e s i g nc h a n g eo ft h ec o m p l e xk e r rr o t a t i o nw a s f o u n db e i n gi n d u c e db yt h es p i n f l i p t h ek e r rr o t a t i o ns p e c t r ao fg d f ea l l o y e df i l m s c a r ln o tb ed e s c r i b e da sal i n e a rf u n c t i o no ft h ec o m p o s i t i o ni nt h ew h o l ev i s i b l er a n g e k e y w o r d s ：i r e l l i p s o m e t r i cs p e c t r o s c o p y ；m a g n e t o - o p t i c a lk e r re f f e c t ( m o k e ) n o b l em e t a l ；d r u d em o d e l ；c o m n ：e f f e c t i v em e d i u ma p p r o x i m a t i o n ( e m a ) ；g d f e p a c c ：0 4 3 3 0 4 3 6 4 ” 复旦戈学博士学位论丈 j 序言 序言 在凝聚态物理领域，人们已对各种凝聚态物质材料的光学性质进行了长期 的研究，所积累的丰富实验数据在许多领域获得了重要应用。目前，这方面的 研究仍在不断深入，这包括实验方法和数据质量的改进和提高，以及不断拓展 光谱测量的范围，获得许多新的实验光谱数据和结果。随着激光器的出现，在 传统光学研究的基础上又产生了许多科学研究的分支，如二次谐波、参量放大、 时间相干、空间相干、光学双稳态、皮秒飞秒激光与物质相互作用的超快速光 学、光纤通讯、光计算机、全息术、声光调制、电光调制等。这些新的实验技 术和方法的应用显著促进了凝聚态光学性质研究工作的开展。 利用双重傅立叶变换的红外椭圆偏振光谱仪，可以精确测量红外区的介电 函数谱。贵金属的电子态结构决定了它的介电函数在带间跃迁吸收边以下应能 较好地满足自由电子的经典模型一d n l d e 模型。但在以往的研究中，一些在7 0 。 入射角条件下用椭偏方法测得的红外介电函数谱，分别对其实部和虚部进行拟 合，获得的d r u d e 参数，如等离子共振能量e 。和电子弛豫能e ，等参数存在不 自洽的现象。这究竟是起因于介电函数谱的红外椭偏测量误差，还是需要对d r u d e 模型作进一步修改，是很值得深入研究的。结果发现，金属的椭偏参数妒和 在近红外区有着不同于可见光区的新特点。对于贵金属来说，在红外区的椭偏 测量应该在其主角8 5 。附近进行，可较好解决采用d r u d e 模型对贵金属的介电 函数谱进行拟台时所遇到不自治的困难。 在早期用d r u d e 模型分析贵金属的介电函数谱时，发现电子弛豫能具有频 率相关性，即e ，) = e 。+ , o r o2 ，甚至还发现可能为负值。由于以前近红外 区的实验数据非常少，而且可靠性也较差。随着实验技术的改进，有可能对这 蝗问题作更深入的研究和证实。我们采用双重傅立叶变换的红外椭圆偏振光谱 仪研究了不同方法制备的贵金属的介电函数诺及其d r u d e 参量的变化特点。刑 掺有过渡金属的贵会属的光学性质进行了系统的研究，得到的结果有助于建立 一种用红外椭偏谱定量测定贵会属纯度的光谱实验方法。 卜j j 介质相关的介电函数谱的研究，引起了对表面等离f 体激发的研究兴趣。 复旦大学博士学位论丈 序言 用较复杂的表面等离子体激发的理论，可成功解释用a t r 方法测得的实验数 据。用简单的多层膜干涉叠加的原理，同样可以很好地模拟a t r 测量的实验数 据。两套理论分析方法各有特点，可相互补充。 磁光效应包括光与磁性物质或置于外磁场中的非磁物质相互作用的所有效 应。其中磁光克尔效应描述的是一束线偏振光从磁化了的介质表面反射时的效 应。利用实验室自行研制的磁光克尔光谱仪，对c o m n 、g d f e 等磁性薄膜材料 的磁光性质进行了很好的研究，并结合椭偏仪测量的光学常数数据，对磁光增 强机理进行了较深入的探讨。 口一f e s i ，的生长条件非常苛刻。虽然我曾为此付出了艰辛的研究努力，但 限于实验室的镀膜设备比较陈旧，很难对薄膜样品的质量进行，2 格控制，因此 不易获得有价值的结果。仅是把其中稍有意义的一部分结果附于文后，作为对 这一段研究经历的记录。不过，在改造离子束溅射镀膜机和维修使用真空系统 的过程中，我的实验动手能力也有了很大的提高。 对于文中存在的不足和错误，肯请大家批评指正。 复旦大学博士学位论丈 第一章椭偏光谱学技术及其测量原理 第一章椭偏光谱学技术及其测量原理 第1 节固体的基本光学性质表征 电磁波在磁导率为u ，介电函数和磁导率为a 的各向同性均匀介质中传播 时，满足m a x w e l l 方程 v x e = 一“塑v e = 0 a f 甲h = 旦兰+ 盯e甲h = 0( 1 1 ) 拼 在可见光范围内，对于大多数固体材料，“等于1 。从上述方程组中消去h ， 即可得电场矢量满足的方程为 v 2 e 一胪窘一掣荨= 。 z ， 对于一束频率为0 ) 的平面电磁波： fr 一1 e x ，f ) = e o e h ( x ，) ：风e o v ( 1 3 ) 可以求得其传播速度为： 。= 三( 1 4 ) 其中，c 为真空中的传播速度 万：”+ i k 称为复折射率，它包括实部h ( 折射率) 和虚部k ( 消光系数) 。固 体所表现出的宏观光谱学特性可用复折射率来反映。 光的强度j r ( 工f j 正比于电场分量的平方l e ( x ，蚓2 ，可以写成下面的形式 2 础t i ( x ，f 1 = l o e 。= l o e ” ( l j ) 式中d 一2 0 ) k 掣是吸收系数。 定义复介电常数f = 亓2 ，则 复旦大学博士学位论丈 第一章椭偏光谱学技术及其测量原理 复介电常数可记为 贝 = n 2 一七2 ，：2 竹：4 z r o r 介电常数的虚部可以写成 岛( ) = 三n ( ) a ( 甜) 脚 反过来可由介电函数求得复折射率 n = 万1 2 + ：2 ) + - r b 击【( e l 2 + e z2 ) | “ ( 1 6 ) ( 1 7 ) ( 1 8 ) ( 1 9 ) ( 1 1 0 ) 复介电函数的实部q 和虚部岛、折射率月和消光系数之间可以通过 k r a m e r s k r o n i g 色散关系( 即k - k 关系) 联系起来： n ( ) = - + ；p f 里鱼：学a 蜘) - 孤等“ ( 1 1 1 ) 和 e 阳川+ w 等a 兀w 一( i ) i 2 ( or r 等a ( 1 1 2 ) 复介电函数和复折射率的实部可以通过对虚部的柯西主值积分得到，虚部 4 复旦大学博士学位论文 等 = 七 = m 第一章椭偏光谱学技术及其测量原理 办可以通过对实部的柯西主值积分得到。 如图1 1 所示，对于复折射率分别为羁和 的两种介质，并具有一光滑平 整的界面，平行光从介质i 一侧入射，在界面上发生反射和折射。入射光和界 面法线组成入射平面，反射光和折射光全都在入射面内。而且反射角和折射角 分别满足反射定律和斯涅耳定律： 图卜1 光在各向同性介质界面处的反射和折射示意图。 0 = 0 ，两s i n b = 2s i n 0 2 ( 1 _ 1 3 ) 其中鼠( 只= q ) 、辞和岛分别为入射角、反射角和折射角。 一个平面偏振光可以分解为振动方向相互垂直、初相位相同的两个平面偏 振光。由于各向同性，一束自然光可以任意分解为振动方向相互垂直的两个振 幅相等而相位各自独立无关的线偏振光。当一束自然光照射到两种介质的分界 面上时则可以分解为光矢量在入射面内的偏振光和光矢量与入射面垂直的偏 振光，前者称为口光或t m 波，后者称为s 光或t e 波。 对于由两种各向同性的均匀媒质形成的界面，反射光的s 分量只与入射光 的s 分量有关，p 分量只与入射光的p 分量有关，也就是说，在反射和折射过 程中，s 、p 两个分量的振动是相互独立的。但是两个分量的振幅和相位都发生 了变化，而且分别有各自不同的反射系数f 和透射系数t ，它们分别被定义为 光波的反射和透射电场之比“j 。 5 复旦犬学博士学位论丈 第一章椭偏光谱学技术及其测量原理 f ：至! ! ! 垡二垦! 竺堡 ic o s q + 2 c o s 0 2 ：至竺鱼二蔓竺! 堡 i c o s 岛+ 瓦c o s o t ： 互! ! ! ! 1 5 n lc o s 0 + 石】c o s 0 ， 2 商c o s 0 ， t p 2 百五方忑蒜 ( 1 1 4 ) ( 1 1 5 ) 这就是著名的菲涅耳公式，式( 1 1 4 ) 和( 1 1 5 ) 分别为反射和透射公式，其 中下标s 和p 分别表示垂直和平行两种分量。 菲涅耳公式表明，当入射光波在界面发生反射或折射时，其反射波和透射 波的偏振态会发生改变。椭圆偏振态的测量就是基于这些原理。 当介质透明，即k = o ，以及入射角为某一特定的角度，折射光与反射光互 相垂直时，反射光为电矢量垂直于入射面的完全线偏振光，这时的入射角即为 布儒斯特角，也称起偏振角。设布儒斯特角为钆，由布儒斯特角的定义，以及 反射、折射定律和图卜1 ，我们不难得到钆由下式决定： t a n o b = n2 n i ( 1 1 6 ) 假如一平面波正入射在两种介质的界面时，其复反射系数为 ，：望i ( 1 1 7 ) 门2 十n l 瓦，码分别为介质l 和2 的复折射率。复反射系数也可以写为 芦= “( n ) ) p 1 + “ ( 1 1 8 ) 反射率r 是反射光和入射光强度的比，定义为： 尺= 斟 若介质1 为空气，则曩= 1 ，磕= r t + i k ，式( 1 1 7 ) 可写成 6 复旦大学博士学位论丈 第一章椭偏光谱学技术及其测量原理 r = 糕等i k 卅x p ( 圳 ( 门+ 1 ) + 川 式中，是反射光和入射光的相位差，根据上式可得 ( 一1 ) 2 + k 2 ( ”十1 ) 2 + k 2 ( 1 2 0 ) ( 1 2 1 ) ( 1 2 2 ) 7 复旦大学博士学位论文 意一 第一章椭偏光谱学技术及其测量原理 为 第2 节r a p 型椭偏仪测量原理 一束偏振光入射到各向同性样品表面上时，其p 光与s 光的反射系数分别 两式相除，得到 p = 垒 一 其中p o = 0 ，a = 一正。 茸= 8 7 t ( 1 2 3 ) ，d 和分别为p 光和s 光反射波的电场矢量e ，和入射波电场矢量e 的振幅 之比，6 为反射和入射电场矢量的相位差。 可以将p 改写为“： p = r a n g e “ ( 1 2 4 ) 式中和即为通常所说的椭偏参数，它们是实验上可以直接测量的基本 物理量。 同时转动起偏器和检偏器的椭圆偏振光谱仪( r a p 型) 的测量原理h j 如下： p 0 ， o l i g h ts o u r c e s 泸岛 pa r o t a t i o nr a t i o a = 2 p 剀i 2r a p 型椭偏仪的简单示意图 8 复旦大学博士学位论文 第一章椭偏光谱学技术及其测量原理 从单色仪出来的光束，经过三个偏振器，第个偏振器p 。的光轴固定，其 偏振化方向垂直于入射面，以消除光源中的部分偏振性，使其成为线偏振光：第 二个偏振器为起偏器p ，第三个偏振器为检偏器a ，它们的初始偏振化方向也与 入射面垂直，测量时起偏器和检偏器以1 ：2 的角速度由步进马达控制旋转。如 果定义起偏器和检偏器的方位角分别为p 、a ，则测量时任一时刻有： a = 2 p = c o o t 光束经过三个偏振器以及与样品s 发生相互作用，出射光的电场强度可以 表示为： 铲t s i c o s a - 刚s i n a t 辩ic o 舯s p 础s i n p j l 10 c 咖o s 尸p ：掰扣z s ) 由于s 和p 分量具有不同的反射系数，从而使反射光束的偏振态发生变化， 其偏振态的改变由检偏器a 检测，并由光电倍增管探测输出光强。从式( 1 2 5 ) 中可以得到输出光强中将包含5 个信号分量，却一个直流分量和四个整数倍基 频的交流分量： ，= i o + ，1c o s c o 一+ 1 2 c o s 2 c o o t + 1 3 c o s 3 珊o + 1 4c o s 4 c o o ( 1 2 6 ) 其中i ，为直流分量，i 、i ：、1 3 和i 。为交流分量： ，0 = ，7 ；( 7 + 3 岛2 + 2 风c 。s ) 1 l = n ( 3 + p oc o s ) 1 】= q ( 1 一p oc o s ) i 。= t 1 ：( 1 + 酊一2 p 。c o s ) 式中t 1 是一个与光强有关的常数。由上式可得： 旷 等半r ( 1 2 7 ) 9 复旦大学博士学位论文 第一章椭偏光谱学技术及其测量原理 或者 c 0 s 2 面可2 ( i 而i + i 百3 | - 研2 1 2 ) 【2 ( i l + i j ) ( i l + 1 1 2 i2 ) i ”2 q ：9 ( i i 川+ 1 3 一- 2 1 2 ) i r c o s 扣意若寄1 等等2 il 8 ( i l + 3 ) ( 1 1 + 1 2 2 ) j “2 ( i 2 8 ) ( 1 2 9 ) 由式( 1 2 8 ) 和( 1 2 9 ) 可以看出，无须测量直流分量，仅通过测量光强的交 流分量，就能得到两组完全自洽的椭偏参数。上面四个方程中只含有三个未知 数，故可用两套独立的方程组算出风和c o s , 。两套计算结果的符合程度即代 表了系统自洽度，直接反映了实验数据测量的可靠程度。 根据两相模型，用椭偏方法从介电函数为岛的透明介质测量体材料的介电 函数的表达式为： ，、2 三：s i n2 0 + s i n2 0 t a n 2 0 4 挈1 ( 1 3 0 ) 5 0lj + p 由于椭偏参数计算中无需计入直流分量l ，只需要计算各分频系数，l ，由，。的比例关系即可求出椭偏参数。这是同时旋转起偏器和检偏器的 椭偏仪的最大优势。 环境薄膜基质组成的三相体系的反射椭偏 两相模型只涉及到单一界面。而在椭偏术中最重要的一种情况是由半无限 大环境媒质和具有平整界面的薄膜以及基质组成的系统，如图l 一1 所示。由于 光波将在多界面的光学系统中多次反射和透射，将使得反射出来的光波的表达 式变得复杂。系统总的反射系数将变为： 画一：垫坚婴! 二翌! ( 1 3 1 ) 5 1 + l ；- 2 ；e x p ( 一i 2 f 1 ) 其中，卢为与薄膜折射率和厚度d ，有关的相因子，其表达式为： 1 0 复旦大学博士学位论文 一 第一章椭偏光谱学技术及其测量原理 卢：2 r d , _ n lc o s 一0 1 或卢：2 l a d , ( 万z 垦! 堕型! ( 1 3 3 ) z 瓦b 、焉l 。、i ：；、i ：。分别表示s 和p 偏振光在0 1 、1 2 界面的菲涅耳反射系 数，表示为： 图卜3 环境媒质薄膜基底三相模型的光路图 = 0 c o s 岛一瓦c o s o i “一 o c o s o o + 瓦c o s o t 。一虽!塑二至!鱼r o j p n oc o s 0 】+ 元1c o s o o 两c o s 0 ，一砖c o s 0 - 却。雨磊万而五面 而椭偏方法测量的是p 和s 偏振光的复振幅反射系数之比，即 ( 1 3 4 ) ( 1 3 5 ) ( 1 3 6 ) ( 1 3 7 ) , 3 = t a nv exp(ia)=百gp=鬲ro,p赢+rlzp丽exp(-i2,b)i1+r瓦o,r12而5 e x p ( - i 2 f 1 ) ( 1 3 8 ) 对于这样的三相模型，椭偏参数p 和分别是复折射率玩、r 1 、n 2 ，薄膜 的厚度d 、j ；i = 境媒质的入射角吼以及入射光波长 的函数，即 缈= t a n 。l p ( 硫，鬲，匾，d l ， ) l ， 复旦犬学博士学位论文 目一目s s0 0c c | 7 一一+ 目一目s s0 0c c 一= 一 i i p 1 第一章椭偏光谱学技术及其测量原理 = a r g b ( 碲，面，n 2 ，珥，o o ， 例和a r g ( p ) 分别为复函数芦的绝对值和幅角，它们都是九个实变量的函 数，处理起柬相当复杂，必须借用计算机r 能得到满意的结果。但是，对于具 体的某一体系，情况又会简化许多，这是因为有一些参变量是已知的。例如空 气- - s i o ，- - s i 体系，对于特定的汞谱线和h e n e 激光谱线来说石就只有s i 0 2 薄膜的厚度和介电函数实部这两个参数了。对于再复杂一些的体系，我们可以 在不同入射角条件下，测量其椭偏参数谱，然后用膜层设计软件进行拟台，从 而得到薄膜的光学常数及其它参量。 2 复旦大学博士学位论丈 第一章椭偏光谱学技术及其测量原理 第3 节双傅立叶变换红外椭偏仪简介【。 实验室使用的红外光源的强度都比较弱，红外探测器效率也较低，因此， 通过单色仪分光然后进行波长扫描的方法在红外光谱区具有很大的局限性。为 提高数据的信噪比，本实验光谱系统利用了迈克尔逊干涉的原理。如图l 一3 所 示，光源通过分束器变为两束，分别经过固定平面镜和运动平面镜反射后产生 一定光程差毋，检偏器和起偏器每转到一个分步方位角b 和a 。( a ，= 2 p ) 时， 便对光强的空间位移毋作傅立叶变换，取平均后获得与该角度对应的光强随波 长分布的光谱，即可得到a 位置的光强i ( ) 谱： ，( 兄) = l ，( 西) ，c o s ( 2 2 6 r 五) d 6 r( 1 3 9 ) o u t p u t l n t e n s i t y m i c h e l s o i li n t e r f e r o m e t e r 圈1 3 红外傅立叶分析用的麦克尔逊干涉仪的示意图 当在偏振器的旋转周期中完成了各光强i ( ) 谱的测量后，再通过计算机在 每一波长位置对光强i ( ) 随偏振器方位角a 的周期变化作傅立叶分折，便能在 全部测量波段快速求得与各波长对应的各分频系数。 。r m “丘) = ；1j 1 ( 5 r ) c 0 s 0 ( 2 z s r 2 ) d 6 rl s ( k a k i l 2 3 40 - 4 0 ) ”“l 0 j 其中，毋为光程差。由( 1 4 0 ) 式求出对应所有波长的光强分量的傅立叶系数后， 13 复旦大学博士学位论丈 第一章椭偏光谱学技术及其测量原理 再按( 1 2 8 ) ，( 1 2 9 ) 和( 1 3 0 ) 式即可求得材料的复介电函数。 图1 4 为双重傅立叶分析红外椭偏仪系统示意图。红外光源为一个15 w 的 卤素钨灯，通过近克尔逊干涉仪形成红外傅立叶干涉光源( n e c o l e t4 6 0 型i r f t 产品，采用c a f ，分束器和液氮制冷的l n s b 探测器) 。光束经过一个光阑，使得 光斑直径限制在约5 m m 。起偏器和检偏器是采用m g f ，晶体制作的洛匈偏振棱 镜，工作波段为0 18 - 7 9 m ，经严格校验后，光束穿过棱镜的偏心度小于o 0 1 度。旋转起偏器和检偏器分别安装在两个高精度细分步进马达的轴上。轴为中 空，内经约8 m m ，使得光束能从轴中穿过。样品安装在一个转台上，红外探测 器和检偏器被安装在一个移动臂上，与另一转台相连。这两个转台也由两个高 精度细分步进马达控制，保证入射角在3 0 。一9 0 0 范围内以0 o l 。的分辨率连续 可调。使用h e n e 激光器对光路进行准直和对样品进行对光，确保入射角的控 制精度达到o 叭o 。实验系统完全由计算机控制，自动完成数据的采集、传输、 处理与输出等多种功能。整个系统被置于一个光学隔震平台上。 幽1 - 4 般傅立叶变换红外椭偏仪( i r d f t s e ) 的系统示意图。i 起偏器2 检偏器 3 步进马达4 探测臂转动台5 样品转动台6 样品架7 反射镜 双傅立叶变换红外椭偏仪的优点有以下几个方面：1 采用r a p 方式对偏 振器的方位角变化作傅立叶分析，使背景光、暗电流等直流噪声和水及二氧化 碳的吸收等干扰对测量结果的影响大大降低；2 利用对光子能量作傅立叶分析 4 复旦大学博士学位论丈 篁二主塑塑垄堂堂垫查墨苎型兰堡堡 的方法，提高了红外光源的利用效率，从而克服了红外光源亮度低的弱点；3 能 够直接测量材料的介电函数，且由于每次探澳4 的是全部工作波长的光强，测量 自动快捷。 参考文献 【1 】m vk l e i na n dte f u r t a k ，“o p t i c s ”，2 n de d i t n e wy o r k j o h nw i l e y s o n s ，f n c 1 9 8 6 5 9 1 2 7 2 】r m a a z z a m ，a n dn m b a s h a r a ，e l l i p s o m e t r ya n dp o l a r i z e d l i g h t p u b i s h e db yn o r t h h o l l a n dp u b l i s h i n gc o m p a n y , 19 7 7 f 3 jd e a s p n e s o p t i c a lp r o p e r t i e so fs o l i d s ：n e wd e v e l o p m e n t e d i t e db yb o s e r p h i n ( n o r t h h o l l a n d ，a m s t e r d a m19 7 6 ) 【4 j lyc h e na n dd w l y n c h s c a n n i n ge l l i p s o m e t e rb yr o t a t i n gp o l