（光学专业论文）三色激发共振荧光对相位的依赖性.pdf

顾士学住论文 m a s t e r l st h e s i s 摘要 本文利用量子回归定理、傅立叶变换和矩阵求逆的方法研究了三色激发二能 级系统的共振荧光谱的相位依赖性。结果表明，荧光谱依赖于两边频场相对于中 心频率场的相位之和，而并不依赖于两边频场各自的相对相位。当改变两个边频 场相对于中心频率场的相对相位和，从0 到7 r 或者从丌到0 ，荧光谱的结构将会发生 明显的变化，谱的中心峰将会消失或出现，边峰也会选择性地抑制，并有一些新 的边峰产生。另一方面，当保持边频场的相对相位之和为一个固定值时，分别改 变两个边频场各自的相对相位时，荧光谱的结构并不会发生任何改变。 关键词：双色和三色激发，量子回归定理，共振荧光，选择性消除，傅立叶 变换，相位依赖 a b s t r a c t i n t h i 8p a p e r ，t h ep h a s e d e p e n d e n tr e s o n a 肌c e 丑u o r e s c e n c es p e c t r u mo fat w o - l e v e ls y s t e mi nat r i c h r o m a t i c 矗e l di sc a l c u l a t e db yt h eq u a n 乞u mr e g r e s s i o nt h e o r e m ， f b u r i e rt r a n s f o r ma n dm a t r i xi n v e r s i o nm e t h o d i ti sr e v e a l e dt h a tt h es p e c t r u m s t r o n g l yd e p e n d so nt h es u mo fr e l a t i v ep h a s e so ft h es i d e b a n dc o m p o n e n t sc o m p a r e dt ot h ec e n t r a lc o m p o n e n t ，n o ts i m p l yo nt l l er e s p e c t i v ep h a s e s w h e nt h e s u mp h a s eo ft h es i d e b a n dc o m p o n e n t 8t ot h ec e n t r a lc o m p o n e n ti sc h a n g e df r o m ot o 丌o rf r o m 丌t oo ，t h es p e c t r a ls t r u c t u r ew i l l “t e rg r e a t ly t h ea p p e a r a n c eo r d i s a p p e a r a n c eo ft h ec e n t r a lp e a ka n dt h es e l e c t i v ee l i m i n a t i o no ft h e8 i d e b a n d sa r e a c h i e v e ds i m p l yb yv a r y i n gt h es u mp h a s e o n c et h es u mp h a s ei s 矗x e d ，t h es p e c - t r u mk e e p si t sf e a t u r e su n c h a n g e dr e g a r d l e s so ft h er e s p e c t i v er e l a t i v e 曲a s e k e y b r d s ：b i c l l r o m a t i ca n dt r i c h r o m a t i ce x c i t a t i o n ，q u a n t u mr e g r e s s i o nt h e _ o r e m ，r e s o n a n c en u o r e s c e n c e ，s e l e c t i v ee l i m i n a t i o n ，f 0 u r i e rt r a n s f o r m ，p h a s ed e p e n _ d e n c e 1 1 硕士学位论文 m a s t e r st h e s i s 华中师范大学学位论文原创性声明和使用授权说明 原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下，独立进行研究工作 所取得的研究成果。除文中已经标明引用的内容外本论文不包含任何其他个人或 集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在 文中以明确方式标明。本声明的法律结果由本人承担。 作者签名： 舌鼍 也日期：碱年s 月 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权 保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借 阅。本人授权华中师范大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进 行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。 作者签名：毋景 白 日期抽0 年占月，日 导师签名：堋翔明 日期：弘母锌月? 日 本人已经认真阅读“c a l i s 高校学位论文全文数据库发布章程”，同意将本人的 学位论文提交“c a l i s 高校学位论文全文数据库”中全文发布，并可按“章程”中的 规定享受相关权益。回童诠塞逞銮卮溢唇；婴圭生；旦二生i 旦三生筮壶! 作者签名：童景4 协 日期：b 年月? 日 导师签名 堋竹向明 日期：加对年月j 尸日 硕士学位论文 m a s t e r st h e s i s 第一章引言 控制自发辐射在量子光学和激光物理中具有重要的作用。对于自由空i l 自j 中的 原子，原子相干和量子干涉是控制自发辐射的基本机制。它们产生了很多新奇的 效应，如电磁诱导透明( 1 】，无反转激光【2 】，以及非线性增强过程【3 】。在自由空间 中，控制自发辐射有两种方式：一是应用外加场驱动辅助跃迁，这个辅助跃迁 和所考虑的自发辐射跃迁共有相同的能级f 4 1 。这两个跃迁分别由单色场驱动。如 果所考虑的跃迁处于一个封闭环中，自发辐射谱由频率、拉比频率、初始相位 决定 5 1 0 】。另一种方法是将相干场外加到所考虑的自发跃迁。1 9 6 9 年，m o l l o w 最 先从理论上预言了近共振驱动的原子的荧光辐射问题f 1 1 】，这就是著名的m 0 1 l o w 谱，它是三峰结构，即一个与激光频率相同的中峰以及关于中峰对称的两个边 峰。边峰的线宽是中心峰线宽的0 ，高度为中心峰的：。他的理论预言于1 9 7 4 年 由s c h u d a 从实验上得以证实f 1 2 1 。 多色激发在共振荧光和光学非线性等方面具有重要的应用前景，这是单色激 发所不能及的。近来的理论和实验研究表明在多色激发下，荧光谱与单色场驱动 下的谱有明显的不同。多色激发下的谱展现了梳状结构【1 3 - 17 ，相邻峰的间隔由 调制频率决定，而不是单色情况下由拉比频率决定。通过合适地调整多色场的拉 比频率和失谐量，谱线会选择性地消失【18 。随着调制成分的增加，谱最终将演化 成m o l l o w 谱 19 i 。 尽管多色激发下二能级原子的共振荧光先前得到了研究，但是很少注意到谱 的相位依赖性。在w u 等f 2 0 1 中，描述了双色驱动下二能级原子对双色场初始相位 差的瞬态依赖性。应该指出，对于双色情况，稳态荧光谱没有相位依赖性f 1 4 1 0 在f i c e k 等f 1 9 1 中，注意到五色激发下的相位依赖，在这种情况下，将边频驱动场 相对于中心场的相位从0 同时改变到，r 时，两个不同频率间的谱峰发生反转，关于 中心场拉比频率对称。对于三色激发，由于边频场的相对相位从0 同时改变到”， 不会改变谱的线型【1 9 卜这就掩饰了谱的相位依赖性。本文就是考虑三色激发下共 振荧光谱对相位的依赖性。 1 1共振荧光 当原子与真空场相互作用时，将产生自发辐射，若用一频率连续变化的单色 相干场去作用二能级原子，当外场频率等于原子的跃迁频率时，原子发射的荧光 和入射光的频率一样。这时荧光谱线是一个单峰。逐渐加大外场的强度，当到达 某一值后，荧光谱上出现三个峰，这种现象就是共振荧光现象。共振荧光现象有 趣地阐述了光的量子理论。 硕士学位论文 m a s t e r st h e s i s 二能级原子与单模辐射场相互作用是处理光和物质相互作用最简单的模型。 处于激发态的原子由于真空起伏的影响会自发地衰变到基态。自发发射谱线的 频率为原子的本征频率u 。那么如果本征频率为蛐的二能级原子在外场共振驱动 下，原子辐射的荧光情况会怎样昵? 对于所考虑的共振荧光的问题，也首先从这个最简单的模型入手。考虑一 个位于点r o 处被一个任意强度的连续激光场驱动的二能级原子，该原子被激 发到较高的能级，然后向各个方向自发辐射。假定原子偶极矩在z 平面，目为 偶极矩与z 轴的夹角，u 。为躁子跃迁频率，“为二能级原子的偶极矩阵元。通 过w e i s s k o p f _ w i g n e r 近似，发现位于点r 处的场算符为 舻) ( r ，归蔫e 肛( t 一掣) e ( 一) ( r ) t ) 与之表达式类似。上式表明，场算符的正频部分正比于延迟时间后的原 子的降算符。假定原子是孤立的并且被固定在某个方向。假定沿着散射场的偏振 方向观察荧光，那么场算符就可看作一个标量。以下的讨论中，都把场看作标量 处理。 考虑一个振幅为e 、频率为一的光场入射到中心频率为。的二能级原子上。这 个场在原子内部感生偶极矩，通过( 1 1 ) 式控制自发辐射或散射场。在远场某处r 荧 光的功率谱s ( r ，w ) 可以定义为正常序排列的场的关联函数的傅里叶变换 1r o 。 s ( 叫) = ；上打溉( e - ( r 7 t ) e 件( r ，蚪下) ) 岍 ( 1 2 ) 在这里，已经假定了光场在稳态的情况下，是平稳的各态历经的光场，所以 在( 1 2 ) 式中，场的关联函数( e ( 一( r ，t ) e ( + ( r ，t ) ) 是与初始时刻没有关系的，它仅仅 依赖于时间差r 。由( 1 1 ) 式，可以得到场算符的关联函数为 其中 ( e 一( r ，t ) e + ( r ，t + r ) ) = 矗( r ) ( 口+ ( t ) 口一( t + r ) )( 1 3 ) 如( r ) = ( 褊) 2 ( 1 4 ) 双时关联函数( 口+ ( t ) 盯一( + r ) ) 可以通过量子回归定理求得。 量子回归定理描述了系统算符和库之间相互作用的运动。假定所考虑的系统 是马尔可夫系统，尉该定理可表述为：如果m 是系统一系列完备的马尔科夫算 符m 。的线性组合，那么算符m 随时间的演化可以写为 ( m ( t ) ) = o ，( t ，t ) ( 吼( t ) ) ( 1 5 ) 2 硕士学位论文 m a s t e r st h e s i s 如果单时运动的系数0 。( t ，) 已知，则双时算符的平均值可表示为 ( 州) m ( t ) ( = 啡( t ，州州) 咏( t ) ( ) ) ( 1 6 ) 三时算符的平均值可以表示为 ( q ( t ，t ”) m ( t ) ( t ，t ”) ) = q ( t ，t ) ( q ( t ，t ”) 嗨( t ) ( f ，t “) ) ( 1 7 ) 这里，t t “。算符和q 为时刻以前的任何时刻的系统算符。在第二节 中，将给出了量子回归定理的具体推导。 对于所关心的共振荧光问题，如果已经知道原子的单时运动方程，那么就可 以利用量子回归定理来求解双时关联函数的运动方程，从而给出荧光谱的具体表 达式。 考虑如图1 1 所示的系统，一个二能级系统与一个频率为p 的单模场的相互作 用。该原子的低能态和高能态分别为1 1 ) 和1 2 ) 。被驱动的二能级原子被激发到较高 的能态1 2 ) 。 i _ p 一-_一 vr 图1 1 ：被频率为v 的激光场驱动的二能级原子系统，是失谐参量。 下面将该场用经典场表示，于是原子一场系统的哈密顿量h 可以分解为 日= j 亢叫。盯。一；危( q r 盯+ e 叫+ c c ) r ，o 、 + 危，u ，o n ，+ 危，( g ，。，盯+ + cc ) r u 7 式中第一项为原子部分的哈密顿量。第二项代表原子与强驱动场( 即频率为v 的激 光场) 的相互作用能，9 t 、a 一是原子的赝自旋算符，为粒子数反转算符，n r 代表电偶极相互作用，q r 一譬，其中e 是相干驱动场的振幅，p 是原子跃迁的 电偶极矩，假定n r 为实数。第三项代表荧光场的哈密顿量，下标，代表荧光 3 ( m l o r e s c e n c e ) ，。，、b i 是所有模式的辐射场的光子的湮灭和产生算符。第四项 代表原子与荧光场的相互作用能。显然，第二项是半经典表示，而第四项是量子 表示。 在分析共振荧光的问题中，荧光场( 即连续模的电磁场) 对二能级原子而 言，只是起到一个浴( b a t h 或r e s e r v o i r ) 的作用，因此这个浴本身的动力学过程并 不必要去知道。但是浴对系统的影响却是不可忽视的。一般来说，浴对系统的影 响有两个方面，即随机的起伏力和耗散作用，而且起伏力的大小与耗散成正比。 在相互作用绘景中，在合适的旋转框架内，原子的密度矩阵满足海森堡运动 方程 ii 卢= 一言【以，纠+ 寺n r 盯+ + 盯一，p + c p ( 1 9 ) 其中衰减项为 c p = 备( 2 盯一p 口+ 一盯+ 盯一卢一p 盯+ 盯一)( 1 1 0 ) 可以求得原予算符的运动方程为 方+ = ( 一；r i ) 。+ 一；i f 2 冠一；+ f + ( t ) 方一= 一( ；r + t ) 一一+ ；t q n a ；+ 凡( t ) 以= 一r ( 口：+ 1 ) 一i q r ( 口斗一口一) + 只( t )( 1 1 1 ) 式中= “o 一，r 为原子自发辐射的衰减速率。上式即为量子力学中的朗之万 一布洛赫方程。必须指出的是，式中的f ( t ) 为噪声算符，其具体形式可以不去管 它，它们的平均值为零，即 ( 只( t ) ) = o( 1 1 2 ) 而其关联函数为6 函数，即 ( 巧( t ) 乃( 蛐= 2 d 0 一t )( 11 3 ) 式中扩散系数2 d 玎给出了关联起伏的测度。而关联起伏的强度和衰减速率是直接 相关的。 取布洛赫方程两边各量的期望值，就可以过渡到算符的半经典的布洛赫方程 ( 占+ ) = ( 一；r i ) ( a + ) 一；t q n ( ) ( 古一) = ( 一；r + i ) ( 盯一) + ；i n r ( 盯：) ( 古。) = 一r ( ( 盯：) + 1 ) 一i f 2 r ( ( 盯+ ) 一( 口一) )( 1 1 4 ) 4 硕士学值论文 m a s t e r st h e s i s 考虑激光场与原予共振的情况= 0 ，则方程的精确解可以求得 其中 ( 盯一( t 十丁) ) e ”( 件7 ) = 0 1 一) + 0 2 ( t ) ( 盯一( t ) ) e 1 “+ n 3 ( 7 - ) ( 口+ ( t ) ) e 2 + 4 ( t ) ( 忆( t ) + 1 ) ) 2 ( 1 1 5 ) ( ( 盯。( t + f ) ) + 1 ) 2 = 6 1 ( 下) + 6 2 ( 下) p 一( 亡) ) e 如。+ 6 3 盯) ( 盯+ ( t ) ) e 叫“+ 6 4 ( 下) ( ( 盯：( t ) ) + 1 ) 2( 11 6 ) n 1 ( r ) = 嵩”e - 3 r 叫脚r ) 一( 等) 幽( 酬) n 2 【r ) = 2 + 等竺 r s i n ( 川仲c o s ( 川1 们) = 帕一等筇s i ( 川忡c o s ( 刖】 0 4 ( r ) = 譬e - 3 州4 s i n ( 川 6 l ( 忙f ”e - 3 r 小陋) + 争m ) = 磐e q n 4 s i n ( 矿) 6 3 ( r ) = 一等e 。州4 s i 咄r ) 6 4 ( r ) = e 坩r t c o s ( 川一毛s i n ( 刖】 p = ( n 戋一毳) ( 1 埘 令人感兴趣的是散射场稳态情况下的属性。在稳态 _ o 。) 的情况下，原子算 符的期望值是不依赖于初始条件的。所以 熙正) 讪( 小器 ( 1 2 。) ( ( 吨+ 1 ) 2 = b 1 ( o 。) = 高 ( 1 2 1 ) 下面利用量子回归定理来求解双时关联函数p + ( t ) a 一0 + 7 - ) ) 。由量子回归定 理可知双时关联函数( 口+ ( t ) 口一( t + f ) ) 和单时函数( 盯一“+ r ) ) 的运动方程很类似，唯 5 竹 玛 0 n 一的不同就是要用口+ ( t ) p 。( t ) 来代替p 。c 。( t ) 。所以 ( 盯+ ( t ) 盯一( t + 下) ) e 4 ”o + 7 ) = o l ( r ) ( 口+ 0 ) ) + 0 2 ( f ) ( 盯+ ( t ) 仃一( t ) ) e 4 “ + 口3 ( 下) ( 盯+ ( t ) 盯+ ( t ) ) e 一4 ” + n t ( r ) ( a + ( ) k ( ) 十1 】) 2 ) = n 。( r ) ( 口+ ( t ) ) + 0 2 ( r ) ( 以( t ) ) + 1 2 】) ( 1 2 2 ) 这里已经利用关系式 ( 啦( t ) 口( t ) ) = o ( 盯+ ( t ) 口一( t ) ) = ( ( 口：( t ) ) + 1 ) 2 ( 1 2 3 ) 那么在稳态的情况下，由稳态时的原子算符的期望值以及量子回归定理可以得到 ( c r + ( t ) 口一( t 十r ) ) 。= 【n l ( r ) j ( o 。) + 口2 ( 7 _ ) b 1 ( 。) e 7 ( 1 2 4 ) 将不同的系数( 1 1 7 ) ( 1 1 8 ) 代入上面的式中，可以得到场的双时关联函数的精确表 达式 ( e ( 一( r ，t ) e ( + ( r ，t + 1 ) ) = 如( r ) ( 口十( 亡) 口一( t + t ) ) 。 = 晰c 盎，t 南+ 学十 二7 一 e 叫“7 ( p + t q ) + e 斗7 ( p 一 0 ) ) ( 1 2 5 ) 这里，晶( r ) 由前面的定义给出，无量纲常数尸、q 分别为 。一2 q 轰一r 21 2 n 盖+ r 2 q = 毛器箸 t 。， 那么荧光谱就可以通过对场的关联函数( e ( ) ( r ，t ) e ( + ) ( r ，+ r ) ) 作傅里叶变换就可 以得到。 下面将分别考虑两种不同的情况：弱场极限和强场极限下，荧光谱所展现的 不同的行为。当驱动场的拉比频率q r 远小于原子自发辐射的衰减速率时，此时即 为弱场极限。当 一 q r ( 1 2 7 ) 场强的双时关联函数可以简化为 ( 矿) ( r ，驴+ ) ( 州川) 皇 ) ( 警) 2 e 1 ” ( 1 2 8 ) 6 硕士学住论文 m a s t e r s t h e s i s 所以辐射场的功率谱为 即，旷 ) ( 事) m 叫 ( 1 2 9 ) 由( 1 2 9 ) 可以看到，辐射场的功率谱是一个6 函数，即产生荧光的频率是和入射激 光的频率或者说是和原子频率是一样的，这个结果是很容易理解的。因为当激 光较弱时，原子与单个光子之间发生能量交换，即基态原子吸收一个光子激发 至上能级，再由自发发射放出一个光子，回到基态。为保持能量守恒，荧光的 频率必然等于入射光的频率”。所以，荧光谱是一个6 函数。这就是弹性瑞利 ( r a y l e i g h ) 散射，即散射频率等于入射频率。 对于强场的情况，即驱动场的拉比频率大于原子的衰减速率或者与之相当， 这种情况下，荧光谱的计算比弱场的情况稍微复杂一些。在这种情况下，原子在 自发辐射一个光子之前已经与光场相干相互作用了很多次。对光场的双时关联函 数俾( 一) ( r t ) 日( + ( r ，t + r ) ) 作傅里叶变换并且利用 r 1 d r e 一”7 一r 7 2 + “7 ：二二- = j o ；( 一u ) + 暑 ，o o1 z 打e ”一胆铀72 万毒啬弭 ( 1 。0 ) ，o z l 扩土芦一) 十亍 那么，荧光的功率谱为 s ( r ，u ) 掣( r u ) 2 + ( r 2 ) 2 + 万舌雨+ f 吾褊l ( 1 s 1 )。( + 卢一u ) 2 + ( 莩) 2 。( 一p u ) 2 + ( 警) 2 1 “) 叫 这里 。t = 荨p 地士p 刊q ( 1 3 2 ) 对于强场极限情况下，当n r ；时，荧光谱可以简化为 s ( r ，u )：型f 兰 8 ”( v n r u ) 2 + ( 荨) 2 + f 可丽r + 璺 i f 了而】 ( 1 3 3 ) ( v + n r u ) 2 + ( 等) 2 。 可以看到位于u = v n r ，p ，”+ q r 三处峰的半高度全宽度分别为：芋，r ，等，即 宽度之比为3 ：2 ：3 ，对应的峰高之比为1 ：3 ：1 ，而积分强度之比却分别为1 ：2 ：l 。 从图1 ，2 中可以清楚地看到谱的这些特性。 7 图1 2 ：在强场激发的原子的共振荧光谱。( 实线表示n 冗= 4 ，虚线表示n 兄= 6 ) 在图1 2 中，画出了q r = 4 和q r = 6 情况下原子的荧光谱。 可以看到，随着驱动场强度的增大，荧光谱由弱场情况下的频率为w = v 的单峰结 构变为三峰结构。峰的位置主要在u = p ，p 士n r 。峰的相对高度之比为1 ：3 ：1 。 在这种极限下，弹性瑞利峰就会消失。 对于原子与强场相互作用的情况可以利用修饰态方法来解释。当激光强度较 强时，场与原子之间产生强耦合，原子与场形成一个统一系统。考虑原子与场共 振的情况，这时量子化的场模与原子相互作用的哈密顿量可以写为 日= 凰+ y = 警吼十t n + 幻( 叩“盯) ( 1 3 4 ) 其中相互作用量为 v = 幻( 口+ n + n t 口)( 1 3 5 ) 哈密顿量的本征态为 i 士，礼) = 二l _ ( 1 2 ，n ) 士1 1 ，礼+ 1 ) )( 13 6 ) v 在共振时，本征值分别为+ 6 争，一譬。广义的拉比频率定义为n 。= 2 9 奶f i 了。 图13 为相邻的两对原子修饰态的能级图。简并能级1 1 ，n + 1 ) 和 2 ，n ) 在强驱动 场的作用下，产生了修饰态双重态( 斯塔克分裂) 。 可以看到能级i + ，n ) 和l 一，礼) 之间的间隔为n 。，能级i + ，n ) 和i + ，n 一1 ) 之问的间隔 为激光频率p 。当光强足够强时( n 1 ) ，可以略去n 与n + 1 之间的差别，拉比 8 图1 3 ：相邻的两对原子修饰态能级图。 频率n 。也与n 无关。 q 。掣= n r( 1 3 7 ) 从图中可以看出，正、如和死对应修饰原子与荧光场相互作用时伴随的 三种不同荧光光子的发射和吸收过程，频率分别为、一n 兄、p + n r 。这正 是共振荧光谱显现的三个峰。从图中还可以看出，频率p 对应着两种跃迁， 而v + q r 和p q r 各对应着一个跃迁，很明显，中心峰的强度是两个边蜂强度的 两倍。 对于上面所讨论的两种情况，按照经典电动力学，频率为v 的相干光与二能 级原子发生共振作用时，原子发射的荧光与入射光的频率一样，即谱线是一个单 峰。然而当入射光强增大到一定程度时，原子发射的荧光光谱有三个峰。相干光 与二能级原子的共振作用，光的强弱以拉比频率n 作为标准。当n r 时，即为弱 场作用；当n r 时，即为强场作用。弱场作用时，原子对光发生弹性散射；强场 作用时，主要发生非弹性散射，荧光谱出现三峰结构，由理论计算表明，三个峰 都是洛伦兹型。因此，共振荧光的条件是强相干场共振或近共振驱动。 1 2 量子回归定理 l a x 在文献【2 1 中给出了量子回归定理的具体推导。 考虑一系列的系统算符a ；【0 ，。2 ，n 卅和一系列的与之相联系的c - 数o ； q 1 ，d 2 ，o 小通常的算符函数m ( 。) 就可以通过某种对应关系和经典函数相对应 f ( a ) = a f ( c 】( 口) = a 厨( o )( 1 3 8 ) 9 顽士学位论文 m a s t e r st h e s i s 算符a 表示每一个c - 数哟应该被相应的算符q 代替，算符按照一定的顺序排列。按 照惯例，选择算符为从左到右，从1 到，的排列顺序。我们用上标c 强调所选择的顺 序。如果仅仅想强调所对应的函数是经典的，就用上标“一”作为标汜。上式可以 写为一种等价的形式 m ( a ) = d 口m 。( a ) 占( 0 1 一0 1 ) 巧( 0 2 一0 2 ) 占( o ，一n ，) ( 1 3 9 ) 知道算符m ( a ( t ) ) 在时刻的平均值为 ( m ( a ( t ) ) ) = t r m ( a ) p ( ) 】( 1 4 0 ) 用c - 数来表示算符的平均值 ( m ( a ( t ) ) ) = 如m 。( q ) p ( n ，t )( 1 m ) 其中 p ( 口，t ) 兰 ( n 1 一0 1 ) d ( n 2 一2 ) 占( o ，一盘，) )( 1 4 2 ) 这里p ( o ，t ) 表示算符和c - 数按照从左到右、下标从1 到，的对应关系排列顺序的准几 率密度。 如果算符和c 数的对应关系是完全对称的，则分布函数就是w i g n e r 分布函数 巳( 。，t ) = ( 2 7 r ) 一7 e 叫。( e 婚州。) e 她2 ( 虬e 咖巾) ( 1 | 4 3 ) o i 白 ( 1 4 4 ) 此时 m ( a ) = m 忡) ( a ) = 卜a m ”( o ) ( 2 ”) d 和1 和e 如 ( 1 4 5 ) 算符的平均值表示为 r ( m ( a ( t ) ) ) = d n m ( ”( ) 。巳( 口，)( 1 4 6 ) j 量子回归定理描述了系统算符和库之间相互作用的运动。假定所考虑的系统 是马尔可夫系统，则该定理可表述为：如果m 是系统一系列完备的马尔科夫算 符m i 的线性组合，那么算符m 随时间的演化可以写为 ( m ( t ) ) = 吼( t ) ( 埤( t ) ) ( 1 4 7 ) 1 0 如果单时运动的系数o 。( ，t ) 已知，则双时算符的平均值可表示为 ( q ( t ) m ( t ) ( f ) ) = o ，( t ，f ) ( q ( f ) 乱( f ) ( t ，) ) ( 1 4 8 ) 三时算符的平均值可以表示为 ( q ( t ，t ”) m ( t ) ( t ，t “) ) = o “( t ，t ) ( q ( t ，t ”) 咏( t ) ( t ，t ”) ) ( 1 4 9 ) 这里，t f 广。算符| ) v 和q 为t 时刻以前的任何时刻的系统算符。从这三个式 中可以看出，多时平均对时间的依赖与单时平均是相同的，唯一的差别仅仅在于 初始条件的不同。下面将证明量子回归定理和马尔可夫系统之闻的经典等价性。 在随机过程中，我们知道对于经典马尔可夫过程多时几率密度定义为 p ( o n ，t n ；q 。一h t n 一1 ；- 0 1 ，t 1 ) = p ( o 。，t nl 嘶i 一1 ，t n 1 ) p ( o n 一1 ，n 一1 ；- 0 1 ，t 1 )( 1 5 0 ) 写成等价的形式 p ( 小一饥，q = p ( 引如一) 蹦d p 一，) p ( _ 1 】k l ；吐1 ，t 1 )( 1 ，5 1 ) 在上式两边同时乘以m ( ) ) ( n ( t 。一1 ) ，口( t 1 ) ) ，并积分得到 ( 彳( a ( “) ) ( o ( 如一- ) ，q 0 ，) ) ) = m ( ) 如。p ( 血n i 。， n 一，) d 。 ( d p a ( 址t ) ) ( 。( 址，) ，q ( t t ) ) ) ( 1 5 2 ) 对于任何过程，马尔可夫过程或者非马尔可夫过程，双时关联分布函数均可以写 为 p ( n 。，“；。一l ，卜1 ) = p ( o h ，kn 。l ，“一1 ) p ( a 。l ，。一t ) = p ( o 。，“o 。一1 ，如一1 ) ( a 。- l q ( t 。) ) )( 1 5 3 ) 两边同时乘以m ( a 。) ，并对o 。，o 。一，积分，得到 ( m ( u ) ) = m ( ) d a 。p ( 雠。 l 。，t 。一) d n ( d ( q 一。( 址t ) ) ) ( 1 5 4 ) 硕士学位论文 m a s t e r st h e s i s 这里一系列的函数6f o 一o ( k1 ) ) 中的o 就是量子回归定理中 乱的完备集。 比较( 1 5 4 ) 和( 1 5 6 ) 式，可以发现只要在( 1 5 6 ) 式的两端平均值中都乘以因子 就可以得到( 1 5 4 ) 式，这就是量子回归定理的经典描述。很容易证明，这个过程的 逆过程也是成立的。从而表明，量子回归定理和马尔可夫属性是完全等价的。量 子回归定理就等价于假定这个系统是马尔可夫系统，所以可以用量子回归定理作 为描述从经典系统到量子力学系统马尔可夫属性的最简单的方法。 1 3 双色激发下的共振荧光 二能级原子与双色强场相互作用的情况与单色场作用完全不同，荧光谱也展 现出了显著的特点。考虑如图所示的模型来理解双色强场作用下的荧光谱的特 点。 一物理模型及方程 6 2 卜 钆 ：” - 位l1 r l 图1 4 ：被频率为u l = 蛐一j l 和忱= + 如的醒相干场驱动的= 能级原子。 如图1 4 所示，二能级原子受到两个光场的作用 e ( t ) = e l e 一。1 十e 2 e 一划2 + c c ( 1 5 5 ) 其中光场的频率和幅度分别为“。、e j 。假定光场与原子的失谐并不对称，定 义2 j = 出+ 如，光场的平均频率地= u 。十u 2 。原子与平均光场的失谐量为 = u o u 。原子对光场的响应通过原子算符来体现。在偶极近似和旋波近似 1 2 下，系统的哈密顿量为 h=ho+hi = 鼬。，嘞一：( 吣一十吩：) 啦- 一；( n ，e u t + n 。e 。u 2 。) 盯。 ( 1 5 6 ) 其中，吗= 华为双色场的拉比频率，肛为原子跃迁偶极矩。对于2 = j ，吼，= i ) ( j j = 1 ，2 ) 表示布居算符；对于i j ，= l t ) ( j j = 1 ，2 ) 表示偶极算 符。= ( o 协一毋1 ) 。由主方程，原子算符平均值的运动方程可以写为下面的紧 凑形式： 譬：a ( ) x ( t ) + v ( 1 朋) 其中x 定义为： 础，i ) = ( 囊泽，) n s s ， a ( t ) 为耦合矩阵， a c 。= ( 一；n 。三+ 。讯，一；n 。二。一诳， 一 。， 其中，n = n ，o = 鲁，已经假定了拉比频率均为实数。p l l 的运动方程可以由归 一化条件p 1 1 + m 2 = 1 求得。，y = ；+ i ，r 是原子由激发态向基态跃迁的自发辐 射的衰减速率。可以看到耦合矩阵a ( t ) 与时间有关。 x ( ) = x 咿龇 ( 16 1 ) 1 3 警 项士学位论文 m a s t e r st h e s i s 展开系数x ( ) 决定着共振荧光谱，为了计算x ( 。) ，我们将上式代入光学布洛赫方 程，可以得到缓变幅度碰所满足的方程： 一( 争制川) x f f m ) 枷( 矿沁) 十。硝圳( t ) ) 一( ；肛i ) 砖f ) ( n ( x + 。硝叫) 一；r 画旷( r + 泓) 霹3 ( ) 一；n ( x ( t ) + 。爿 。一1 ( t ) + 翘。一1 ( f ) + n 墨h 1 ( t ) ) 在稳态情况下( _ 十) ，粒子数反转算符满足一个循环关系【2 2 ，2 3 】 其中 并且 b f x 5 + 岛硝+ 幽x p + 2 ) = 9 。t = 扫击+ 击j + 知2 t 去+ 去， 。= 函= 11 p f 一1 。q l 一1 11 b + 1 q j + 1 肌= 一；r 反，。 旦：r 十2 f d 十i q f = ；r 十j f 巧一i ( 1 6 2 ) ( 1 6 3 ) ( 1 6 4 ) ( 1 6 5 ) 系数x 可以利用连分法【2 2 】或者矩阵的方法【2 3 由上面的循环关系通过数值计算 得到。跃迁算符和反转算符的关系由下面的关系式给出 二共振荧光谱 x i ) = 去q f 母1 + 。硝圳 霹：去q 埘) + 8 x v l ( 1 6 6 ) ( 1 6 7 ) t t t 硝碰砖 d如d一出d一出 硕士学位论文 m a s t e r st h e s t s 共振荧光谱【2 3 定义为 即，“) = 凡( r ) z 。打熙( 观巾) 牝( t + 删 ( 1 6 8 ) 其中u ( r ) = ( 未) s i n 2 口，日为观察方向r 和原子跃迁偶极矩肛的夹角。为了计算积分 中的关联函数，引入一个双时关联列矢量y ( t ，r ) y ( t ，t ) = i f m ( t ，r ) k ( ，r ) b ( t ，丁- ) ( j 。慨 ( t ) 盯。( t + 下) ) 、 ( t ) 观1 ( t + t ) ) l( 1 6 9 ) ( t ) ( t + 7 ) ) 由量子回归定理 2 1 】，当r o 时，双时平均池，( t ) 口1 20 + r ) ) 与单时平均口1 2 ( r ) ) 满 足相同的运动方程。由光学布洛赫方程，可以得到双时关联函数的运动方程为 挈! ：a ( h f ) y ( t ，卅函( t ) 、， 盯 、 将y ( ，r ) 展开 y ( t ，r ) = y ( 咿叫州 l = 一o 。 将上面的展开式( 1 7 1 ) 代入( 1 7 0 ) 式，可以得到巧( t ，r ) 所满足的方程为 ( 1 7 0 ) ( 1 7 1 ) 杀碲”：一( ；r + 泐+ i ) 玎”+ n ( 蟛。1 ，+ n 日，) 导巧) ：一( ；r + 泐一i ) 蟛。+ q ( 培，+ a 珞，) 导掣= 一争拶e 。脚_ ( r 删s ) 汐一；q ( 蚌”+ a 舛卜u + 略卜1 + “硝h 1 ) ( 1 7 2 ) 通过傅晕叶变换的方法来解上面的微分方程 ，( u ) = ；f 。，( 7 - ) 酽u a d r ( 1 7 3 ) 那么，对( 1 7 2 ) 进行傅里叶变换，可以得到双时关联y ( t ，r ) 的傅里叶分量玩满足下 面的循环关系 a 掰2 ( ，u ) + 岛罚“( t ，u ) + | p l 珂。+ 2 ( t ，u ) = g l ( 1 7 4 ) 1 5 其中 并且 并且 a 。：一i ( u u 。) + r + i f 6 + ；q 2 【7 i 丽+ 百：b 】 + ；n 2 n 2 - 可+ 百i 高】 日z = ；。n 2 瓦二丽+ 虿= b d l = ；群【去+ 杀丽1 g 一瑶f ) ( = 0 ) - ；拶( u u 。川) 一面南) ；q 南协 日) = q ( u ) = o ) + 高玎”( 扣 ( 1 7 5 ) ( 1 7 7 ) 并利用初始条件 h ( t ，r = o ) = h ，o + 砖。 璀”( t ，r = o ) = o 埘2 o ，7 = o ) = 一；弼o ( 1 - 7 8 ) 结合循环关系式( 1 7 4 ) 以及初始条件( 1 7 8 ) 可以求得双时平均。 由荧光谱的定义知道，在稳态情况下的谱是正比于月。卵( t ，u ) ，所以并没有 必要求得每一个双时平均值。利用连分法可以通过数值计算和循环关系式求得系 数蜡o ( ，u ) ，分量舛o ( t ，u ) ，礤o ( t ，u ) 由下式给出 硝。( t ，) = 再b 【y i ( 。( r = 。) + n 珞。1 ( t ，w ) + 。n 珞”( ，u ) 瑶”( 屯u ) 。萄击丽 q 露件d ( t ，u ) + 。n 珞卜d ( t ，u ) ( 1 7 9 ) 所以稳态的荧光谱s ( u ) 。( 风卯( t ，u ) 可以由上面的( 1 7 9 ) 式来确定。 在图1 5 中绘出了相应参数下的非相干荧光谱。 1 6 + 一 6 r 0 订 “ + + r r 1212 + + 0 0 u u 一 一 u u ，【，l ，0 i 一 一 言 ； ( a ) 冬 ，l 4 图1 5 ：被双色强场驱动的二能级原子的非相干荧光谱，= 0 ，d = 5 ，n = 8 ，不同 的。值：( a ) o = 1 ，( b ) a = o 7 5 ，( c ) a = 1 7 可以看到对于= 0 的情况，谱线展现了与单色驱动的m o l l o w 谱完全不同 的结构。这个谱的结构最先由m o s s b e r g 及其合作者最先在实验上观测到【2 4 l 。 当a = l ( 相等的拉比频率) 时，谱线中心峰位于频率u = u ，处，一系列的边 峰对称分布，并且蜂韵间距为j ，当1 ( 不相等的拉比频率) 时，非相干 荧光谱也有一系列的峰，此时峰都不再对称分布。对于双色强场驱动的二能 级原子系统的共振荧光谱所展现的这些特点可以从原子的修饰态模型进行解 释。由文献f 2 3 1 ，在双色强场的驱动下，对于相等拉比频率和不等拉比频率下， 即o = 1 ， 1 ，这三种情况下修饰态原子的能缀由图1 6 所给出。 三结果分析及物理解释 从图1 6 可见，当q 1 = f 2 。时，荧光谱由间隔为6 的一系列峰组成：当q 1 q 。时，中峰与偶边峰分裂为双重线，而奇边峰不发生分裂。利用修饰态可以 很容易地解释这一物理现象。图16 给出了o = 】和】时的修饰原子的本征 态，其中 = ；n ( n 一1 ) 以( 2 n 加) ， 是一阶b e s s e l 函数。对于a 1 ，情况刚好相反。如图1 6 所示。对于a = 1 ，两个方向的耦合 与推斥相等，所以无能级漂移，其中n ，、n 。分别表示频率为和屹的场模的光子占 有数，这些乘积态形成许多层，而每一层对应一个特定的值n l + “2 = 。在较低 层，o 1 和o o 时，双时平均y ，r ) 和单时j f 均x ( t ) 滴足相剐的 运动方程，除了将非齐次项y ( t ，_ ) 用蜀( t ) b ( f + f ) 来代替。即双时乎均的运动方 程为 。 券y ( t ，丁) = a ( h 丁) y ( 屯，丁) + ( t ) b ( t + 丁) ( 22 1 ) 用与解单时平均x ( t ) 相同的方法来解双时平均的运动方程，按照前面的步骤， 将y ( t ，f ) 展开 n = + y ( t ，r ) = y “( t ，r ) e 耐件7 ( 2 2 2 ) 所以，单时方程( 2 9 ) 在双时平均下变为 导曩m = 一( 7 + i 耐) 订一；n 。( 2 瑶一艇砷e 1 们7 ) 一；q ( z 玎”x e 。忡。1 m ) 一i n 。( z 玎叶“砖“_ 州m 7 ) 鲁瑶哪= 一( r + i n 6 ) 瑶哪+ ；q ：( 2 玎一砖+ 1 e 1 卅u 打) 一；q ( z 坷”“捌”e 。唧。m 7 ) 一i n 。( z 玎竹+ ”雹”e _ t _ “p 7 ) 导日帕= 一( r + i 札6 ) 培柚+ ；q 。瑶帕+ ；n 瑶”1 + ；瑶n + “一i q ；埘一：q ：瑶”一i 埘”1 ( 2 2 3 ) 作傅里叶变换 ，。 p m ( 姐) 2 上y m ( 灯) e “”7 打 ( 2 2 4 ) 对双时平均y ( t ，r ) 作傅里叶变换并结合初始条件 玎”( t ，o ) = ( 啦2 ) = x 5 n 疆”( t ，o ) = o 玎”( t ，o ) = o( 2 2 5 ) 构造列矩阵为 它= ( 一川，璀一，玎一) ；订，蟛o ) ，h ；y 1 ( ，瑶，垮1 1( 2 ，2 6 ) 同单时平均一样，矩阵窜的解可以写为下面的形式 它：m 一1 t f 2 2 7 1