（化工过程机械专业论文）聚合物多相分层流动成型粘性包围机理研究.pdf

摘要 摘要 多相分层流动成型是新型先进聚合物多组分成型技术的共同成型方式。由 于多相分层流动存在着各分层界面应力之间的相互耦合，使各种特定多相分层 流动均具有特殊的流动输运规律和动力学特征，由此使得多相分层充模流动成 型比传统单相流动成型蕴涵着更丰富、更复杂的研究内容。本文针对多相分层 流动成型中普遍存在的粘性包围现象，研究了聚合物熔体的流变性能和工艺参 数对多相分层流动成型粘性包围的影响规律，并基于流变学与流体动力学等理 论揭示了其产生机理。主要结论如下： 1 、针对聚合物多相分层流动成型的特点，基于聚合物流变学、流体动力学 和热力学理论，经合理假设，建立了描述聚合物熔体多相分层流动成型过程的 全三维稳态等温粘弹性理论模型。 2 、基于g a l e r k i n 法、罚函数法、e v s s 、s u p g 法和m i n i e l e m e n t 法等混 合有限元稳态离散技术，建立了求解高度非线性的三维粘弹性聚合物熔体多相 分层流动成型理论模型的有限元数值模型，并基于这一模拟系统，实现了聚合 物熔体多相分层流动成型粘性包围的直接有限元数值模拟。 3 、通过数值模拟研究，给出了不同流变性能参数下聚合物多相分层充模流 动成型过程的流场分布、流动特征差异和粘性包围分层界面形貌定量对比。在 此基础上，通过理论分析，揭示了粘性包围的机理，并研究了流变性能参数对 粘性包围影响的规律性关系。 4 、聚合物多褶分层流动成型的粘性包围是由于熔体二次流动引起的，熔体 粘性包围程度与熔体二次流动强度成正比，而熔体二次流动强度又正比于分层 界面处下层熔体与上层熔体第一法向应力差跳跃程度。横截面的二次流动存在 二个流动涡流中心是产生粘性包围的必要条件。 5 、聚合物多相分层流动成型的粘性包围程度随着松弛时间和进口流量增加 而增加，而随着熔体材料系数口增加而减小。 关键词：多相分层流动；粘性包围；数值模拟：粘弹性；机理 a b s t r a c t a b s t r a c t m u l t i p h a s e m u l t i l a y e rf l o wm o l d i n g ( s h o r t e n e da sm m f m ) i st h ec o l l m l o n m o l d i n gm o d eo ft h en e wa d v a n c e dp o l y m e rm u l t i c o m p o n e n tm o l d i n gt e c h n i q u e s b e c a u s eo ft h ei n t e r a c t i o no fs t r e s s e so nt h ei n t e r f a c e sb e t w e e na d j a c e n tm e l t s ，e a c h o n eo fm m f m sh a si t ss p e c i a lt r a n s p o r tr u l eo ff l o wa n dd y n a m i cc h a r a c t e r s ， t h e r e f o r e ，t h em m f mh a sm o r er i c ha n dm o r ec o m p l e xc o n t e n to fr e s e a r c ht h a n t r a d i t i o n a ls i n g l ep h a s ef l o wm o l d i n g b e c a u s eo fv i s c o u se n c a p s u l a t i o na l w a y s e x i s t i n gi nm u l t i p h a s e m u l t i l a y e rf l o wm o l d i n g ，t h ei n f l u e n c i n gr u l e so f p o l y m e rm e l t r h e o l o g i c a lp a r a m e t e r sa n dp r o c e s sp a r a m e t e r so nv i s c o u se n c a p s u l a t i o nf o rm m f m w e r es t u d i e db ym e a n so f n u m e r i c a ls i m u l a t i o ni nt h i sp a p e r a tt h es a m et i m e ，b a s e d o nt h e o r i e so fr h e o l o g ya n dh y d r o k i n e t i c se t c ，t h em e c h a n i s mo fv i s c o u s e n c a p s u l a t i o nw a sd i s c l o s e d t h ef o l l o w i n gm a i na c h i e v e m e n t sa r ey i e l d e d ： l 、b a s e do nt e c h n i q u ec h a r a c t e r i s t i c so fm m f ma n dt h e o r i e so fp o l y m e r r h e o l o g y , h y d r o k i n e t i c sa n dt h e r m o d y n a m i c se t c ，t h e f u l l3 d ，s t e a d y , i s o t h e r m a l v i s c o e l a s t i ct h e o r e t i c a lm o d e l so fd e s c r i b i n gm m f mp r o c e s sw e r ee s t a b l i s h e db y m e a n so f r e a s o n a b l ea s s u m p t i o n 2 、o nt h eb a s i so f t h em i x e df i n i t ee l e m e n ts t a b l ed i s c r e t et e c h n i q u e so f g a l e r k i n m e t h o d p e n a l t yf u n c t i o nm e t h o d ，e v s s ，s u p ga n dm i i l i e l e m e n tm e t h o de t c ，a c o r r e s p o n d i n gs t a b l ef i n i t ee l e m e n tn u m e r i c a lm o d e lw i t hf a s tc o n v e r g e n c ew a s e s t a b l i s h e df o rh i 出n o n - l i n e a r i t y3 dv i s c o e l a s t i ct h e o r e t i c a lm o d e l so fm m f m f i n a l l y , w i t ha b o v en u m e r i c a lm o d e ls y s t e m s ，d i r e c tf i n i t e e l e m e n tn u m e r i c a l s i m u l a t i o n so f v i s c o u se n c a p s u l a t i o nf o rm m f mw e r ei m p l e m e n t e d 3 、b ym e a n so fn u m e r i c a ls i m u l a t i o n ，t h eq u a n t i t a t i v ec o m p a r i s o n so ft h e d i s t r i b u t a r i e so f f l o wf i e l d 、t h ed i f f e r e n c eo f f l o wc h a r a c t e r sa n dt h ei n t e r f a c ep a t t e r n s o fv i s c o u se n c a p s u l a t i o nu n d e rv a r i o u s r h e o l o g i c a lp a r a m e t e r s a n dp r o c e s s p a r a m e t e r sa r ep r e s e n t e d t h e r e f o r e ，t h e i n i t i a t i o no fv i s c o u se n c a p s u l a t i o ni s d i s c l o s u r e db yt h e o r e t i c a la n a l y s i s ，a n dd e p e n d e n c eo fv i s c o u se n c a p s u l a t i o no n r h e o l o g i c a lp a r a m e t e r si ss t u d i e df o rt h ep o l y m e rm m f mp r o c e s s 4 、t h ev i s c o u se n c a p s u l a t i o nf o rm m f mc a u s e db ym e l ts e c o n d a r yf l o w , a n dt h e i l a b s t r a c t d e g r e eo f v i s c o u se n c a p s u l a t i o ni n c r e a s e sw i t hi n c r e a s i n go f t h ei n t e n s i t yf o rt h e m e l t s e c o n d a r yf l o ww h i c hi sp r o p o r t i o n e dt ot h ej u r n p i nt h ef i r s tn o r m a ls t r e s s e s d i f f e r e n c ea c r o s st h ei n t e r f a c e t h en e c e s s a r yc o n d i t i o no fv i s c o u se n c a p s u l a t i o ni s t h a tt h em e l ts e c o n d a r yf l o wi nc r o s ss e c t i o nm u s th a v et w of l o wc e n t e r so f v o r t e x 5 、t h ed e g r e eo f v i s c o u se n c a p s u l a t i o nf o rm m f mi n c r e a s e sw i t hi n c r e a s i n go f t h em e l tr e l a x e st i m ea n df l o wr a t e ，b u td e c r e a s e sw i t hi n c r e a s i n go fm a t e r i a l c o e f f i t i e n t 口 k e y w o r d s ：m u l t i p h a s e m u l t i l a y e rf l o w ；v i s c o u se n c a p s u l a t i o n ；n u m e r i c a ls i m u l a t i o n ； v i s c o e l a s t i c i t y ；m e c h a n i s m 1 1 1 学位论文独创性声明 学位论文独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工 作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地 方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含 为获得直昌太堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与 我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确 的说明并表示谢意。 学位论文作者签名( 手写) ：阀旁弘签字日期：p 哆年，z 月哕日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解直昌盍堂有关保留、使用学位论文 的规定，有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁 盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权直昌太堂可以将学位论文的全 部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描 等复制手段保存、汇编本学位论文。同时授权中国科学技术信息研究 所将本学位论文收录到中国学位论文全文数据库，并通过网络向 社会公众提供信息服务。 ( 保密的学位论文在解密后适用本授权书) 学位论文作者签名：周旁西 导师签名：阀阆殇、 签字日期：御年j z 月司目签字日期： 卿年月“同 第1 章绪论 第1 章绪论 1 1 概述 在以知识经济和可持续发展为主要特征的2 l 世纪，在制造业日趋国际化的 状况下，制造业面临新形势下的市场对产品的多功能性和环保性要求，以及缩 短产品开发周期和减少开发新产品投资风险的严峻挑战，因此，作为制造行业 之一的塑料制品加工成型就不可避免地向着高效率、高性能、高参数及多功能 的方向发展，而其成型工艺也正向清洁加工、绿色环保和低能耗的环境友好的 成型技术方向发展。聚合物多相分层成型技术以其独特的优越性适应了这种社 会发展的要求。目前，聚合物多相分层成型技术主要有：共注成型( c o i n j e c t i o n m o l d i n g ) 、附着成型( o v e r m o l d i n g ) 、双注射成型( b i i n j e c t i o n m o l d i n g ) 、多阶 段成型( m u l t i s h o tm o l d i n g ) 、气辅注射成型( g a s a s s i s t e di n j e c t i o nm o l d i n g ) 、 气辅共注成型( g a s a s s i s t e dc o i 1 1 i n j e c t i o nm o l d i n g ) 、传统共挤成型( t r a d i t i o n a l c o e x t r u s i o nm o l d i n g ) 、后共挤成型( p o s tc o e x t r u s i o nm o l d i n g ) 、气辅共挤成型 ( g a s a s s i s t e dc o e x t r u s i o nm o l d i n g ) 等。近年来，塑料制品在日用品、汽车、包 装、机械、家具等各行各业中的得到了广泛的应用，而聚合物多相分层流动成 型技术也成为了当今塑料制品成型的重心i 旧】。然而，所有这些聚合物多相分层成 型技术都有一个共同的现象一粘性包围。粘性包围理论在石化、矿产等行业应 用广泛，但聚合物成型产生粘性包围是人们不愿见到的，而国内外就其产生机理 尚未完全弄清。为此，开展聚合物多相分层流动成型的粘性包围产生机理的研 究迫在眉睫。 1 2 聚合物多组分成型技术 1 2 1 共注成型( c o i i l j e c t i o nm o l d i n g ) 共注成型主要是成型具有芯壳层结构的制品。它是将不同的材料按一定的 顺序或同时注入模腔中，成型出一种材料包裹另一种材料的芯壳层结构。其工 艺可分为顺序共注成型和同时共注成型两种。顺序共注成型也称为夹心注射成 型，其工艺流程见图1 1 。 第1 章绪论 ( a ) 壳层熔体注射( b ) 芯层熔体注射 ( c ) 再次注射壳层以封口( d ) 成型品 图1 1 共注成型工艺流程例 共注成型工艺早在1 9 7 1 年，就被英国的m r d f o x l e g t 4 8 】等发明，而首先提 出的是单流道共注成型技术，也就是现在的顺序共注成型工艺，该工艺采用了 一种控制阀，在芯壳层熔体的注射问相切换，以实现顺序共注成型工艺。m r d f o x l e g 等发明的工艺存在一些技术缺科5 刁】。1 9 7 3 年，为了克服单流道共注成 型工艺存在的缺陷，r h a n n i n 9 1 9 1 、b u t t e n f e l d 和s h o l e m a r m s i e m a g l l 0 - 1 4 】发明了双 流道注嘴，通过双流道注嘴，壳层和芯层流道可由两台注塑机同时注塑，实现 同时共注成型工艺。 共注成型和传统注射成型相比，有以下特点【坫- 2 2 ：减轻模具承载压力，克 服成型的不足；可用于废旧塑料的回收利用。从而解决废旧塑料的环境污染问 题；成型高表面性能、低成本注塑件，从而拓宽普通塑料的应用范围；多功能 特性，如在壳层或芯层填充导电材料就可生产具有电磁屏闭功能或导电功能的 塑料制品【2 3 1 ，也可用于同时具有隔光、隔氧、隔水蒸汽等多功能的保鲜食品容 器1 2 4 - 2 9 。由于共注成型比传统的单相成型技术有很大的优越性，所以它广泛应 用于各行业中。 1 2 2 双注射成型( b i i n j e c t i o nm o l d i n g ) 双注射成型是一种比较简单的成型工艺，它是用两个注射口将不同的熔体 第1 章绪论 从不同的部位同时注入同一模腔中，从而成型出简单的双材料制品。这种成型 工艺不像共注成型那样成型具有芯壳层结构的制品，它只是将两种材料简单的 结合到一起，形成有明显分层界面、两种材料均可见的制品。其成型过程见图 1 2 。 ( a ) 注射后 ( b ) 成品 图1 2 双注射成型示意图 双注射成型的主要特点：成型多色件；成型多功能件。 1 2 3 附着成型( o v e r m o i d i n g ) 附着成型技术是在多个模具中实现的一种成型技术，也就是说是经过多个 成型过程完成的。这种成型先将第一种材料用单材料注塑机成型出半成品，然 后再将这个半成品移到第二个模具中，在半成品的表面上注射第二种材料，从 而将第一种材料包裹住，并和第一种材料结合到一起，共同组成了所要生产的 制品。其成型过程见图1 3 。 ( a ) 注射前 ( c ) 第一二次注射前 ( b ) 第一次注射后 ( d ) 第二次注射后 图1 3 附着成型过程图 3 ( e ) 成品 第1 章绪论 附着成型最早是美国的j u l e sm h o c k 和d o n a l ds d ev r i e s 2 8 】发明出来的， 主要特点是：实现模内装配，从而大大节省了装配成本，而且装配质量也要比 普通的装配工艺好；可以制造软接触表面，提高制品性能；可以生产内嵌制品， 起到保护等作用。常见的有电缆等。 1 2 4 多阶段成型( m u l t i s h o tm o l d i n g ) 多阶段成型是多组分材料成型中功能最强大、成型工艺最复杂的一种成型 方法。这种成型可以制造各种复杂的制品，同时又能保证有各种不同的、复杂 的材料交接面。多阶段成型基本的原理就是上次注射的半成品作为下次注射时 的芯部，而它又不象附着成型那样，每次都要将注射制品通过转移装置移动到 另模腔中，这种成型不需要转移装置，而是直接通过模具运动完成成型的。 这种成型主要有三种成型工艺：a 旋转动模成型；b 旋转芯模成型；c 芯部移 动成型。其成型工艺如图1 4 。 多阶段成型的特点是：适用性广；可成型功能强、应用广的制品；可缩短 成型周期，提高产量。 ( a ) 旋转动模成型( b ) 旋转芯模成型 ( c ) 芯部移动成型 图1 4 多阶段成型工艺图 1 2 5 气辅注射成型( g a s a s s i s t e di n j e c t i o nm o l d i n g ) 气辅注射成型技术( g a i m ) 1 9 7 1 年起源于美国，继于i c i 公司所推出的结 构发泡成型( s m f ) 工艺，将芯层的发泡材料更换为高压气体，于是便产生了 4 第1 章绪论 气体辅助注射成型工艺( 简称气辅成型) 。气辅注射成型技术是先由注塑机在模 腔内填充部分熔体，再由气辅装置注入高压氮气，使熔体充满模腔并保压，最 终制成空心结构制品【3 1 - 4 3 1 。气辅注射成型过程见图1 5 。 拈碡 ( a ) 注入聚合物熔体 ( b ) 注入气体 ( c ) 保压 图1 5 气辅注射成型过程 与传统的注射成型工艺相比，气辅注射成型有以下特点：减小了注塑机的 锁模力；减小制品表面的凹陷；减4 , $ j j 品内部的残余应力；拓宽了制品的设计 范围；缩短了制品的生产周期。由于气辅注射成型技术具有如此多的优点。因 而已广泛应用于汽车、电子、轻工和家具等行业。 1 2 6 气辅共注成型( g a s a s s i s t e dc o i n j e c t i o nm o l d i n g ) 气辅共注成型技术是气辅注射成型和共注成型结合的产物。它先由共注成 型机在模腔内填充部分熔体，再由气辅装置注入高压氮气，使熔体充满整个模 腔并保压，最终制成多层空心复合结构制品。气辅共注成型技术显然有共注成 型的特点，同时又有气辅注射成型的特点。如将废旧塑料作共注成型的芯层， 可在成型过程中解决废旧塑料回收问题；如将具有高性能( 耐腐、耐热、耐磨、 装饰美观) 或软接触材料作壳层，而用普通材料作芯层，可生产高表面性能、 低成本注塑件；综合各层独特性能可生产多功能复合注塑件，如具有导电或电 磁屏蔽功能的注塑件。与此同时，该技术又具有气辅注射成型的低残余应力、 第1 章绪论 低翘曲变形、低成本、低注射压力、低锁模力和空心结构等优点。 1 2 7 共挤成型( c o 。e x t r u s i o nm o l d i n g ) 一、传统共挤成型( t r a d i t i o n a lc o e x t r u s i o nm o l d i n g ) 共挤成型技术是当代应用广泛，技术先进的塑料成型加工方法。共挤成型 技术使产品具有特殊性能，并能大幅度降低生产成本。因此，共挤技术获得广 泛的应用，并己渗透到塑料挤出成型加工的各个领域。所谓共挤成型技术，就 是将来自多台挤出机、已塑化好的，不同品种塑料熔体进入一个“共用”挤出机头 中，在压力作用下，熔体“各行其道”，从机头模唇中出来经定型获得复合材料制 品的一类加工方法，由于这种成型技术没有其它的辅助设备，常又称为传统共 挤成型或前共挤成型。这种成型加工方法的最显著优点是1 4 4 4 5 】： ( 1 ) 能充分发挥塑料材料的固有特性，使各复合材料在复合制品中真正做 到“扬长避短”。 ( 2 ) 由于是多种树脂一次挤出成型的整体技术，因此勿须粘接或贴合，效 率高，成本低。 ( 3 ) 将硬质材料与软质材料复合，集强度与弹性于一体，构成特殊用途的 材料。 ( 4 ) 多孔材料与致密材料复合，构成轻质高强度材料。 ( 5 ) 品种多，花样全；制品具有透明性好，遮光性强等特点。 ( 6 ) 共挤出塑料薄膜在包装工业中( 尤其在食品包装中) 显示出无可比拟 的优越性。 当今，在加工业与仪器包装业中，用于生产多层板材与薄膜的多层共挤技 术的应用十分广泛，共挤产品层数从2 层简单结构到5 1 1 层的防渗膜。 二、后共挤成型( p o s tc o e x t r u s i o nm o l d i n g ) 后共挤技术是8 0 年代末期由奥地利人开发的一项具有革新性的先进成型技 术，是共挤技术的最新发展。与传统的前共挤技术比较，具有工艺简单，应用 灵活，废品率低且易于回收，粘接强度可控等显著特点。目前该技术主要应用 于制造带密封条的门窗用异型材。图1 6 是常见后共挤成型产品 4 6 1 。 后共挤成型工艺是一种全新的概念，其实质是将传统的前共挤成型的一次 成型过程分解成为两个单一的成型过程。首先挤出普通型材( 基材) ，待其定型后， 再挤出另一种材料与基材复合成型，如图1 7 所示。这种工艺构思将传统共挤成 6 第1 章绪论 型中复杂的多熔体一次成型过程变成一个成型后再成型的二次成型的过程，每 次成型中，模具均处理单一物料，从而使复合过程大大简化。在复合阶段，由 于是熔融的共挤料熔体与冷却的硬质基材相复合，复合部分不需进入定型套， 这就避免了传统共挤中容易发生的熔体紊流和定型困难，从而使成型全过程更 易控制，复合制品的形状尺寸更加精确，同时也使模具的设计制造以及工艺操 作更为简单。 图1 6 斤共挤成犁产品图1 7 后共挤成型一i ：艺图 后共挤成型技术由于其后成型的工艺特点，应用时不需改变现有生产稚局 ( 生产线，模具和空间布局) ，不需大的资金投入，所以更适于己建厂的技术升级。 因此，后共挤成型技术在我国异型材生产领域有着良好的应用前景。 三、气辅共挤成型( g a s a s s i s t e dc o e x t r u s i o nm o l d i n g ) 国内外现有的挤出成型技术基本采用非滑移粘着剪切口模挤出机理，这必 然存在能耗大、挤出制品质量提高困难等缺陷，主要表现在口模压降大、挤塑 压力高、制品内应力和翘曲变形大、离模膨胀大、制品表面质量降低。而造成 这一内在缺陷的直接原因是采用非滑移粘着剪切口模挤出方式，从而导致高的 挤出压力和高剪切速率下发生熔体破裂。解决现有聚合物挤出成型技术这一棘 手技术难题的指导思想是降低熔体与口模壁之间粘着力，以降低挤出压力，从 而提高制品表面质量。由聚合物挤出机理可知，降低挤出压力可降低制品内应 力、翘曲变型和离模膨胀。这不仅可降低能耗，而且可提高制品表面质量，且 有利于挤出制品尺寸的精确控制。针对这一技术难题，英国的r f l i a n g l 3 1 等( 2 0 0 1 年) 首次成功研制出气辅挤出成型技术。该技术创新在于通过气体辅助挤出控 7 第1 章绪论 制系统和气体辅助挤出口模，在口模挤出过程中，使聚合物熔体和口模之间形 成气垫膜层，从而使现有的非滑移粘着剪切口模挤出方式完全转化为气垫完全 滑移非粘着剪切口模挤出方式。该技术是一种有效的1 3 模减粘降阻的先进技术 手段。 ( a )传统共挤成型伯1 气辅共挤成型 图1 8 传统共挤成型与气辅共挤成型数值模拟结果 综合气辅挤出成型技术的众多优点，特别是其有效的减粘降阻性，将其与 上述传统共挤成型技术相结合，从而产生了一种全新的成型工艺气体辅助 共挤出成型( 以下简称气辅共挤成型) ，即在共挤成型过程中，使聚合物熔体和 口模之间也形成气挚膜层。显然，这种全新的成型工艺必然同时具有气辅挤出 与共挤成型的优点。特别是，气辅共挤成型可有效地消除界面的不稳定现象， 如图1 8 所示为传统共挤成型与气辅共挤成型数值模拟结果。由于气辅共挤是将 气辅挤出与传统的共挤成型融为一体的全新的成型技术，所以它的挤出口模是 和气辅挤出口模相似的，不同的是它将气辅装置和共挤出设备有机地结合起来。 气辅共挤成型的系统主要由以下三部分组成：气辅共挤出控制系统、传统的挤 出机( 多台) 和气辅共挤出口模。图1 9 为气辅共挤出成型流程图。 挤出制品 图1 9 气辅共挤成硝流程图 晶 第1 章绪论 1 3 聚合物多相分层流动成型及粘性包围研究进展 1 3 1 聚合物多相分层流动成型技术的研究进展 衡量多组分成型产品质量的关键指标是各熔体的层厚分布及均匀性( 即层间 分层界面形状) 。有关聚合物多相分层流动成型技术的试验研究主要集中于研究 成型过程的层厚分布的影响因素 4 7 - 5 4 】。聚合物多相分层流动成型过程属三维瞬 态非等温多相分层流动，影响界面形状的因素很多，其主要影响因素及其影响 机理如图1 1 1 所示，目前国内外有关研究非常有限，主要通过试验定性研究流 变性能、工艺参数和模具构型对多相分层流动成型的层厚分布及其均匀性的影 响。现简述如下： 厂、 工艺参数： 注射速度 延迟时间 熔体温度 模壁温度 介 f 注塑机1 i 挤塑机i l 图1 1l多相分层流动成型过程层状厚度分布影响因素 ( 一) 聚合物熔体流变性能的影响 多组分成型流动充模过程如图1 1 2 所示。其研究进展如下，国外方面，g s c h l a t t e r ( 1 9 9 9 ) 和r s e l d e n ( 2 0 0 0 ) 等 5 4 - 5 6 1 研究了共注成型的壳层和芯层熔体的粘 度差对共注成型层状分布的影响规律，图1 1 3 为层厚分布与芯层和壳层熔体粘 度比r 的关系曲线。试验结果表明：芯层厚度随r 增加而增加，而芯层熔体在 壳层熔体内的穿透深度减小。此外，较低的r ( r 1 时为剪切增稠的胀塑性 流体，1 1 0 。则可定义拉格朗日坐标系下 的速度场为： “= 童( 2 1 1 ) j ( 石，t ) = ，( x ，o a i v ( u ) ( 2 1 2 ) 定义下式的l a g r a n g e 坐标下的函数，则有： f i ( x ，f ) 捌= j 厂( 聋，) ，t ，( x ，f ) 出 ( 2 1 3 ) 第2 章聚合物多相分层流动成型过程的理论模型 上式中对拉格朗日变量，( x ，f ) 的处理，首先需设定，( x ，0 ) 是在计算区域 g 内，并与空间区域相一致。对，时刻，f ( x ，) 也定义在计算区域q 内，但 需满足q = n ( t 1 。定义上式方程的目的就是要把拉格朗r 坐标系下的计算转换 到一个更方便计算的参考场中。 对于粘弹性的动量守恒方程和质量守恒方程，其拉格朗日法的表示形式为： ( x ，f ) 一讲v ( 盯) = o ( 2 1 4 ) p ( x ，) = 岛( x ) s ( x ，t ) ( 2 一1 5 ) 对于不可压缩流体，则式( 2 1 5 ) 可写成： 4 x ，r ) = 1 或d i v ( u ) = 0 ( 2 1 6 ) 拉格朗r 形式的动量方程不同于欧拉形式的动量方程，前者广泛应用于流 体动力学。首先，在l a 鲫g e 法中没有非线性对流项u ( v 群1 ；其次，没有速度 的物质导数。拉格朗闩坐标系是关联了流体的物质导数的，其流动可以通过流 体质点的运动观察。因此，式( 2 1 4 ) 本身就表征了流体粒子在时间和空间上的 位置改变，如图2 4 所示。 u 廿卜s t ) u ( t ) x ( 0 图2 4 拉格朗日坐标系 ( 二) e u l e r 界面捕捉法( f r o n t c a p t u r i n g ) 不同于l a 鲫g e 界面跟踪法显式地跟踪界面位置，e u l e r 界面捕捉法是将分 层界面隐式地包含于一系列特征函数中，通过这些函数的输运来表征界面的运 动，再从这些函数中获得分层界面的位置及其运动。主要的e u l e r 界面捕捉法有： v o l 啪e o g f l u i d ( v o f ) 法和l e v e l s e t 法。 v o i u i n e o g f l u i d ( v o f ) 法是h i a 和n i c h o l s 1 2 1 - 1 2 2 于1 9 8 1 年首先提出的， 该方法的发现是对运动界面追踪问题的数值研究作出了开创性的贡献。其主要 特点是将运动界面在空间网格内定义成一种流体体积函数( 如式1 ) ，并构成这 种流体体积函数的发展方程，通过与流体运动耦合的流体体积输运，精细地确 第2 章聚合物多相分层流动成型过程的理论模型 定该运动界面的位置，形状和变化，从而达到界面追踪的目的。 堡+ “v f ：0 ( 2 1 7 ) 钟 其中f 为流体体积分数。 由于v o f 法用了最为简捷的方法定义自由界面，因而该方法适用各种数值 方法【出d 2 7 1 。以前的研究主要是将有限差分法( f d m ) 与v o f 法结合，但由于 f d m 法在复杂三维区域的网格划分存在较大技术难度，因而很难适用于三维复 杂零件的前沿追踪。对于复杂三维问题，有限元方法是一种理想方法，因而将 有限元与v o f 法结合是当今研究发展趋势 1 2 8 - 1 3 0 。 v o f 法能得到广泛的应用，主要有以下几方面的优点 1 2 0 ： 1 ) 能够处理界面拓扑结构的复杂变化，比如分层晃面的融合与分裂；因为 v o f 法是隐式处理分层界面，所以不需要像f r o n t t r a c k i n g 法那复杂的 算法； 2 ) v o f 法能简单自然地将二维算法拓展到三维去，没有本质变化； 3 ) v o f 法能保持体积分数输运过程的守恒性，因此，经过计算的流体体积 ( 或面积) 是守恒的； t 4 ) 由于体积分数的更新只依赖于相邻计算网格的体积分数，因而v o f 法能 很容易地实现并行算法，特别区域分解算法。 但是，v o f 法对于计算分层界成的平均曲率不够精确，因而应用到依赖于 曲率问题时，会存在较大的误差或者需要进行繁琐的细节处理。 目前，商用软件主要采用f e c v 法，该方法是在v o f 法基础上发展起柬的 一种控制体积法。f e c v 法主要技术指导思想是使用有限元求解压力场，而控 制体积法用于确定熔体前沿位置和形状。具体步骤是首先将模腔充填区域用有 限元技术划分为有限单元，而在有限单元的各节点上再构造附加的控制体积元。 然后，将整个充模瞬态过程离散为一系列亚稳态过程。首先求解压力场，再由 压力场计算速度场，从速度场计算流量，最后根据c o u r a n t 条件估算最小时间步 步长，并计算用于追踪熔体前沿的填充因子。整个计算过程不断重复直到填满 模腔1 3 3 。这种方法属于显式c v f e 法，显式c v f e 法以被成功用于注塑成 型、树脂压铸成型、气辅成型以及铸造过程的熔体前沿追踪。 显式c v f e 法应用较为广泛，其优点是能自动处理熔体与模腔壁面的接触 问题及熔接痕问题。但也存在一定缺陷：1 ) 每步的时间步长受到c o u r a n t 条件 第2 章聚合物多相分层流动成型过程的理论模型 限制，也就是说每个时间步应限制刚好仅有一个控制体积正好被填满；2 ) 要在 有限单元网格基础上，再构筑附加的控制体积网格。这二缺陷使得计算繁琐和 费时，在三维数值分析时尤为严重。另一方面显示c v 佰e 法追踪的前沿位置的 形状受网格划分的影响，网格必须细分才能获得高精度的分析结果。 为了改进显式c v 停e 法这一不足，r v o m o h a n 提出了纯有限元的隐式前沿追 踪技术1 1 3 1 - 1 3 2 1 ，并应用于树脂压铸成型的二维和三维数值模拟。该追踪技术没 有涉及控制体积概念，也不存在时间步长限制，而是建立在纯有限元技术基础 上。其非稳态控制数学模型为： -a 量盖咖阚一k 删，啊，脚 ( 2 - 1 8 ) 其中以为填充因子，p 、u ，分别为密度和流速矢量分量。 差分及d a r c y sl a w 可将其离散为： c i | 9 ，- c ，| 秽+ a t k q p j = 玎| c = k n n i d q 由g a l e r k i n 法和有限 ( 2 1 9 ) b v n , k j 可n j d q 厂= l 鲁( v 胁) m d 弛 p = n j p j 9 = n 9 ： 这一改进在于使用了有限元近似求解压力场和填充因子场，而在数学上没有涉 及附加的控制体积，与传统的显式c v f e 法相比，该追踪技术没有时间步长限 制，也不需划分控制体积，而前沿追踪也不涉及速度场和流率计算。由于建立 该方法充分考虑了问题的瞬态特性，从而显示了该追踪技术的优越性。这一新 技术目前日益受到重视，代表了当今发展趋势。 随后，w o o s e u n g k i m 在显式s o l v - v o f 法基础上提出了一种隐式s o b v o f 追踪法【b 引，用于注射填充过程的模拟。由于移动边界上的压力影响会导致数值 计算不稳定，很难从传统动量方程隐式法中获得收敛解，因此，隐式s o l v v o f 追踪法通过使用p r e d i c t o r - c o r r e c t o rt w o s t e p 法获得稳态收敛解。 另外一种基于v o f 法而发展的方法是p l i c v o f 法( p i e e e w i s el i n e a r i n t e r f a c ec a l c u l a t i o n ) ，k o t h e 等于1 9 9 6 年给出了其详细的论述，这种方法可以用 第2 章聚合物多相分层流动成型过程的理论模型 于3 d 、非结构网格中。其方法分为四步：首先，用真线重构界面；第二，在主 要的控制体积中确定出密度；第三，求解速度场；最后，更新体积分数f 。在重 构界面时，这种方法在每个单元内采用了有倾角的直线，尽管这种方法不是十 分理想，但是它要比原始的v o f 法用的水平或垂直的拟合界面拟合要好，并在 两个或三个单元内可以得到相当好的带有曲率半径的近似界面。而直线又可和 低阶有限差分很好的配合使用，用起来非常的简单。界面重构包括两方面：第 一，找到直线斜率；第二，确定单元内的直线。然后通过求解运动方程，以得 到单元的速度，然后再在其交错面控制体积上求解。这时就要知道交错面控制 体积的密度，所以要求其控制体积的密度。对于每个控制体积而言，它都分为4 个子单元，于是交错的控制体积的体积分数也由4 部分组成，将其相加平均可得 交错控制体积的体积分数f 。，从而交错控制体积的密度为： 以= p l + p 。( 1 一只) ( 2 - 2 0 ) 式中所、成分别为两种流体的密度。 在轴对称坐标下，子单元的总的流体体积v 为：v = a 2 矿。，其中，a 为流 体的面积，r e 。为a 的重心的半径。知道了密度后，就可以计算流场。然后再更新 控制体积的流体体积分数f 。对于f ，如果用普通的有限差分，则由于数值发散， f 就会消失，使界面形状不真切，并且流体的体积不会被精确的保存。用 p l i c v o f 法可以有效的避免这种困难，可以释放错误的发散，保持界面形状， 并精确的保存流体的体积。经过计算速度场，在t + a t 时刻，速度场就获得( 驴v + ) ， 在速度为( u ，v ) 的单元面，在一定的时间间隔i t ，t + 1 ，从上流到下流的流体流 经的厚度( 长度) 就求出：u a t 或v a t 。于是就可得到流动的面积a a d ，最后可 得到流动的体积分数f 甜v ，从而可更新f ： 巧= f + ( 2 2 1 ) l 注意，这时时间间隔要有一定的限制： 7 出m a x 锄2 5 忑意丙 q 乏2 m a x l “v j 即，使得流经的厚度要小于四分之一单元宽度。以保证每次计算步超过一个单 元格。 l e v e l s e t 法“7 l 是o s h e r 并 i s e t h i a n 于1 9 8 8 年提出的，该方法可在不连续域 具有精确、光滑的特点，其主要思想是在整个求解域上定义一光滑的函数妒，它 第2 章聚合物多相分层流动成型过程的理论模型 表示到界面的最短距离，并将熔体界面定义为0 位( z e r o 1 e v e l ) 。当它为负值时， 对应一种熔体，正值时又对应一种熔体。这种方法的流动追踪方程定义为： 型+ “盟：0( 2 2 3 ) o ti 瓠 当界面移动时，它准确的改变函数p 的0 位( z e r o 1 e v e l ) ，从而追踪界面。但是当 时i 目j 步迭代几次后，就会出现函数p 不能准确地追踪界面，并且会使求解发散， 函数妒的梯度就会表现的不规则。这时，在先前的基础上，就要将其改进： 詈= 唰矿) 0 一丽) ( 2 _ 2 4 ) f - 1i f 矿 0 甲( x l ，x 2 ，o ) = 妒( ，x 2 ) 这样就保证了对一个给定的( p 函数，在重新初始化距离函数( 重构网格) 时不改 变0 位( z e r o 1 e v e l ) ，这样就会使求解稳定。函数甲在界面以外，它就收敛于l ： f v 甲j 一1 ( 当t 专o o ) 。这种方法可根掘速度场准确移动0 位，以追踪界面。但这 种方法它并不对所有问题都适应，同时这种方法要取得较精确的解，就要把时 间步定得很小，这必然引起计算成本的增大。而且，这种问题在c a e 中不能使 其程序模块化，从而使得对于不同问题，须编写新的不同的代码，通用性差。 对共挤成型过程，本文对三维粘弹性共挤成型过程采用移动l a g r a n g e 界面 技术追踪熔体分层界面。 2 4 粘弹性本构模型的分解 e v s s s u 法是为解决数值算法中，动量方程的发散性而提出来的。对于粘 弹性聚合物熔体的流动，如果应力偏量中纯粘项除去，则动量方程计算时无法 收敛。即使有纯粘项的存在，随着w e i s e n b e r g 数的增大，方程的收敛性也惭惭 变差。为了解决这个问题，r a j a g o p a l a n 等提出了粘弹偏应力分割。即： t = f 一2 r i n d