（光学专业论文）光合作用原初反应中的超快光动力学过程研究.pdf

中文摘要 论文题目：光合作用原初反应中的超快光动力学过程研究 鲤系 呈q 鲤届博士研究生鄞童俊 烂专业 指导教师：垡缝教授 中文摘要 光合作用是自然界中所发现的最高效的光化学过程，其中的原初反应则是将 太阳光能转化为化学能的重要过程，它涉及光能的捕获、传递以及由此引发的一 系列电子传递过程，这些过程在时间上都是发生在皮秒甚至亚皮秒时域。超快激 光光谱学技术的发展为人们研究原初反应中光诱导的一系列超快过程提供了极 为重要的实验手段，同时，近年来分子生物学、基因工程及点突变技术的快速发 展，为人们揭示光含作用原初反应中的光物理、光化学机制奠定了重要的分子学 基础。原初反应中所涉及的功能体主要有捕光天线系统和光合反应中心，它们都 是较为复杂的色素蛋白复合体，对其中的超快能量和电子传递过程、传递途径及 相关的机制的研究是近年来光合作用研究领域的一大热点。本论文主要利用飞秒 光谱技术对高等植物外周天线复合体l h c i i 、紫细菌外周天线复合体l h 2 以及紫 细菌光合反应中心r c 中的超快光动力学过程进行了研f 所得到的主要结果如 ol 下， i 在l h c i i 中，不同色素之间以及同种色素的激予态之间存在着快速的能量 传递过程，利用飞秒光谱技术观测到单体内b 2 ，b 3 ，b 5 位的c h lb 到其 邻近的c h la 之间的能量传递发生在2 0 0 “3 0 0f s 时域，其作用机制符合 f o r s t e r 传递理论：而单体内c h l a 的激子带问韵能量弛豫过程发生在几 百飞秒时间尺度；同时，还观察到c h la 分子之阀的能量平衡过程，该过 程发生在几个皮秒的时间。另外，在时间分辨荧光和飞秒动力学过程中所 观察到的上百皮秒的慢过程归属于分予的构象变化。我们所得的部分实验 结果也预示着在l h c i i 到p s i 之间很可能存在能量传递。 中文摘要 2 室温下，在天然l h 2 中，b 8 0 0 到b 8 5 0 分子之间的能量传递时间在0 7 p s 左右，但在突变体l h 2 ( 3 0 9 ) 中，相应的能量传递速率有所降低，时间常 数为0 8p s ：在b 8 0 0 主吸收带的兰侧激发时，观察到一个约4 0 0f s 的 超快弛豫过程，该过程可归属于b 8 0 0 分子之间的能量传递过程，也就是 在b 8 0 0 到b 8 5 0 进行能量传递之前，还存在着b 8 0 0 分子之间的能量重新 分布，其中的物理机制符合f o r s t e r 偶极一偶极相互作用模型。 3 观察到了l h 2 体系中b c h l 分子的激发态动力学演变过程，在b 8 0 0 的激发 态和b 8 5 0 的上激予态之间存在快速、高效的能量传递，动力学光谱上表 现为在8 1 8n m 附近存在一个“鞍点”( i s o s b e s t i cp o i n t ) ，同时，上激 子态在较宽的光谱范围内有较大的激发态吸收截面；位于b 8 5 0 上激子态 的激发能将向次最低激子态( k = 士1 ) 进行超快的传递过程( 亚皮秒时域) ， 并有可能导致次最低激予态的快速布居以及局域电子的瞬间熟化过程 ( 1 0 0f s ) ，从而在光谱上出现一个激发态吸收的短暂减弱l 在次最低激 子态和最低激子态之间存在能量重新分布过程，时间发生在几个皮秒时间 范围，同时，在能量向最低激子态传递的过程中还伴随着分子构象的变化； 另外，胡萝h 素周围微环境的变化，会减缓b 8 0 0 到b 8 5 0 分子之间的能量 传递速率以及激发能在次低激子态和最低激予态间的分布过程，但未观察 到对b 8 0 0 之间能量传递的影响，预示着胡萝卜素在b c h l 之间的能量传递 过程中主要超着结构上的稳定作用。 4 在紫细菌反应中心中，观察到了以不同色素为起点的激发能弛豫过程，特 别是沿a _ 侧进行能量传递。在天然反应中心和氧化处理后的反应中心中 均观察到了由h 为起点向b 的超快能量传递过程，其时间常数约为1 0 0f s = 实验上观察到在天然及用n v b h 4 处理的反应中心中。由b 为起点的能量传 递遵从分步传递机制，也就是位于b 的激发能先经过约1 5 0f s 的时间传 递到二聚体p 的上激子态p ，+ ，然后再经过内转换过程( 时间约在1 0 0f s 尺度) 而传递到p 豹下激子态只。也就是：聃( 1 0 0f s ) 峥聃( 1 5 0f s ) 专 p ，+ ( 1 0 0f s ) p ，_ 。 5 实验上观察并讨论了反应中心中主要经由p 的电荷分离过程和一系列的 电子传递，在天然和n a b h t 处理的r c 中，由p 到初级电子受体 i 的时间 中文摘要 为2 8p s ，而从h 到电子受体q 的传递时间在上百皮秒。在色素置换后 的反应中心中，以b 为起点的能量传递较天然r c 的情况明显减慢，约在 4 5 0f s 左右，考虑到置换后的反应中心中p 的自由能有所提高以及其仍 然保持的光化学活性，这一较慢的能量传递也可能预示着还存在着其它的 能量传递通道；另外，还对酸性处理的反应中心中的超快光动力学过程进 行了尝试性的研究，发现由于色素分子的聚集以及蛋白环境的改变，b c h l 、 分子的激发态动力学过程有着明显不同于天然反应中心的情况。，够 总之，本课题利用超快光谱技术研究了光合作用原初反应中的超快光动力学 过程，所获得的部分结果对于人们深入理解原初反应中的超快光物理和光化学机 制具有重要的意义。 关键词：光合作用，能量传递，飞秒，光物理，光生物 分类号：0 4 3 7 致7 ，瞄 英文摘要 t h e s t u d y o fp h o t o i n d u c e du l t r a f a s t d y n a m i c s i np r i m a r yp r o c e s so f p h o t o s y n t h e s i s d e p a r t m e n t ：p h y s i c ss p e c i a l t y ：o p t i c s s t u d e n t n a m e l i j u ng u o a d v i s o r n a m e ：s h i x i o n gq i a n a b s t r a c t t h ep h o t o s y n t h e s i si st h em o s ti m p o r t a n ta n dh i g h e s te f f i c i e n tp h o t o c h e m i c a l p r o c e s sf o u n di np h o t o s y n t h e t i co r g a n i s m s ，i n c l u d i n gp l 锄坞a l g a ea n dav a r i e t yo f t y p e so f b a c t e r i ai nt h en a t u r e a l lt h e s eo r g a n i s m su t i l i z es u a u g h tt op o w e rc e l l u l a r p r o c e s s e se n du l t i m a t e l y d r i v et h ec k e m i c d d 锄耐踣曲t i l 协蛹“黜明盯衄s 颤 a n d c h a r g es e p a r a t i o n t h ep r i m a r yp r o c e s so f p h o t o s y n t h e s i si n v o l v e st h ec a p t u r eo f l i g h te n e r g y , e n e r g y t r a n s f e ra n das e r i e so fe l e c t r o nt r a n s f e rw h i c ha l lt a k ep l a c ei n t h ep i c o s e c o n do rs u b p i e o s e c o n dt i m e r e g i o n a f t e rt h ei n i t i a le l e c u o n i r e n s f e re v e n t ， as e r i e so fe l e c t r o nn - a n s f e rr e a c t i o n st a k e sp l a c et h a te v e n t u a l l ys t a b i l i z e st h es t o r e d e n e r g y i nf o r m st h a t0 8 1 1b eu s e d b yt h e c e l l t h e d e v e l o p m e n t o fu l t r a f a s t s p e c t r o s c o p i ct e c h n i q u e si nt h ep a s td e c a d e sp r o v i d e dt l s as i g n i i i c 国a te x p e r i m e n t a l a p p r o a c h t o i n v e s t i g a t e t h eu l u 曩f a s t p r o c e s s e s i nt h e p r i m a r y r e a c t i o no f p h o t o s y n t h e s i s m e a n w h i l e ，t h ef a s td e v e l o p m e n t so fm o l e c u l a rb i o l o g y , g e n e t i c e n g i n e e r i n g a n dt h es i t em u t a t i o n t e c h n i q u ee s t a b l i s h t h ef u n d a m e n t a lm o l e c u l a rb a s i s f o ru st os t u d yt h em e c h a n i s m so f p h o t o p h y s i c sa n dp h o t o c h e m i s t r yi nt h ep r i m a r y p r o c e s s e si n v o l v e d t h ef u n e d o n s la p p a 饱t u si np h o t o s y n t h e t i cp r i m a r yp m c e s si s c o n s i s t e do fl i g h t - h a r v e s t i n ga n t e n n aa n dr e a c t i o n c e n t e r , w h i c hm b o t ho f c o m p l i c a t e dc o m p l e x e so fp i g m e n t sa n dp r o t e i n a n t e n n a sp e r m i ta l lo r g a n i s mt o i n c r e a s eg r e a t l yt h ea b s o r p t i o nc r o s ss e c t i o nf o rl i g h ta n da l s op l a y 蛆i m p o r t a n tr o l e i nl i g h tp r o t e c t i o n ，w h i l et h er e a c t i o nc e n t e ri n i t i a t e st h ec h a r g es e p a r a t i o n ，e l e c t r o n t r a n s f e ra n de v e n t u a lc h e m i c a lr e a c t i o ni nt h en a t u r a l p h o t o s y n t h e s i s t h es t u d yo f t h e p a t h w a y s a n d p h o t o p h y m c a l p h o t o c h e m i c a l m e c h a n i s m so f u l t r a f a s te n e r g yt r a n s f e r , i v 英文摘要 c h a r g es e p a r a t i o na n de l e c t r o nt r a n s f e rh a v eb e e na t t r a c t e dm u c h a t t e n t i o nf r o mt h e e x p e r i m e n t a la n d t h e o r e t i c a ls c i e n t i s t s ，a n di ta l s oh a sb e e na ni m p o r t a n ts u b j e c to f r e s e a r c h e r sf r o mp h y s i c s ，c h e m i s t r ya n db i o l o g y i nt h i sp h dt h e s i s ，w es t u d i e dt h e p h o t o i n d u c e du l t r a f a s td y n a m i c st a k i n gp l a c ei np e r i p h e r a ll i g h t - h a r v e s t i n gc o m p l e x l h c i if r o mh i g hp l a n t , t h ep e r i p h e r a ll i g h th a r v e s t i n ga n t e n n al h 2a n dr e a c t i o n c e n t e rf r o mp u r p l eb a c t e r i ar b s p h a e r o i d e s6 0 1b yu s i n gu l t r a f a s t s p e c t r o s c o p i c t e c h n i q u e s 1 1 1 eo b t a i n e d r e s u l t si n0 1 1 1 e x p e r i m e n t sc a nb ec o n c l u d e da sf o l l o w s ， 1 i nt h el h c i ii s o l a t e df r o mg l l 弛np l a n t , t h e r ee x i s t su l t r a f a a te n e r g yt r a n s f e r p r o c e s s e sb e t w e e n t h ee l e c t r o n i cs t a t e so fd i f f e r e n tc h l o r o p h y l l s ( c h laa n dc h l i n v o l v e da n da l s oa m o n gt h ee x c i t o n i cs t a t e so f c h la rw a so b s e r v e df r o m0 1 1 1 f e m t o s e c o n de x l 把 a 4 m e n t st h a t 曲p r o c e s so f e n o r 时r e l a x a t i o nf r o mc h lb 砒b 2 ，b 3 a n db 5s i t e st oi t sn e i g h b o r i n gc h lai nt h em o n o u n i to fl h c i it a k e sp l a c ei n 2 0 0 - 3 0 0f st i m er e g i o n , w h i c hc a nb ei n t e r p m m dw i t ht h ec o n v e n t i o n a lf o r s t e r e x c i t a t i o nt r a n s f e rm e c h a n i s m ，o nt h eo t h e rh a n d , t h ee x c i t a t i o nr e l a x a t i o nb e t w e e n t h ee x c i t o n i cs t a t e so fc h lai so fs u b p i c o s e c o n dt i m es c a l e ；i na d d i t i o n , t h e e n e r g ye q u i l i b r i u mp r o c e s so f i n t e r m o l e c u l a ri nc h law 嬲a l s oo b s e r v e dw h i c h h a p p e n s i ns e v e r a l p i c o s o n d s f u r t h e r m o r e ，t i m o b t a i n e ds l o w e r d e c a y c o m p o n e n tw i t h t h el i f e t i m e u p 协h u n d r e dp i c o s e c o n d s f r o mt i m e - r e s o l v e d p h o t o l u m i n e s c e n c ea n df e m e t o s ( m c n dd y n a m i c sn a 粥c o n i db ea s s i g n e dt ot h e c h a n g eo fm o l e c u l a rc o n f o r m a t i o ni n v o l v e d b yt h ew a y , t h er e s u l t sf i o m o l l r e x p e r i m e n t sh a v ea ni m p l i c a t i o no f t h ee x i s t e n c eo f e m r g y t r a n s f e rf r o ml h c i it o r e a c t i o nc e n t e rp s i 2 i nn a t i v el i g h t - h a r v e s t i n gc o m p l e xl h 2o f r b s p h a e r o m e s6 0 1 ，i tw a so b s e r v e d t h a tt h ee n e r g yt r a n s f e rf r o m b a c t e r i o c h l o r o p h y l l ( b c h nb 8 0 0 t ob 8 5 0t a k e s p h c e s i no 7p sa tr o o m t e m p e r a t u r e ，a n dt h i sp r o c e s sw i l lb es l o w e dd o w n t o0 8p si n m u t a n tl h 2 ( 3 0 9 ) w 弛t h ee x c i t a t i o nw a v e l e n g t ha tt h eb l u es i d eo fb 8 0 0 a b s o r p t i o nb a n d ，a na b o u t4 0 0 f su l t r a f a s td e c a yc o m p o n e n tw a so b s e r v e df r o mt h e d y n a m i c a lt r a c e ，w h i c hc o u l d b ea s c r i b e dt ot h ee n e r g yr e l a x a t i o np r o c e s sb e t w e e n b 8 0 0m o l e c u l e s i nc o m b i n a t i o nw i t ht h er e s u l t sf r o md i 伍e r e , n te x c i t a t i o n w a v e l e n g t h ，i ti m p l i e st h a tt h e r ei sa ni n t m m o l e c u l a ra n o r g yr e d i s t r i b u t i o nb e f o r e v 英文摘要 t h ee n e r g yt r a n s f e rt ob 8 5 0 ，a n dt h i sp r o c e s si sc o n s i s t e n tw i t ht h ef o r s t e re n e r g y m e c h a n i s ma sw e l l 3 t h ee v o l u t i o no fb c h l se x c i t e ds t a t e d y n a m i c si n v o l v e dw a se x p e r i m e n t a l l y o b s e r v e di nl h 2 ，a n dt h e r ei sa l li n d i c a t i o no f t h ee x i s t e n c eo f u l t r a f a s ta n d h i g h l y e f f i c i e n te n e r g yt r a n s f e rb e t w e e nt h ee x c i t e ds t a t eo fb 8 0 0a n dt h eu p p e re x c i t o n i c s t a t e s o f b 8 5 0 a n d t h e i s o s b e s t i c p o i n t i s n e a r8 1 8 n l n a f i 盯t h ee n e r g y t r a n s f e r t o t h eu p p e re x c i t o n i cs t a t eo fb 8 5 0 ，t h ee x c i t a t i o ne n e r g ye x p e r i e n c e sa nu l t r a f a s t r e l a x a t i o nt ot h en e x tl o w e s te x c i t o n i cs t a t e ( k - 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h ，t h ee x c i t a t i o nt r a n s f e rf r o mbt ou p p e re x c i t o n i cs t a t ep y + s h o w sa n u l t r a f a s tp r o c e s sw i t h1 5 0f st i m ec o n s t a n t ，a n dt h e nt op y - i n1 0 0f st h r o u g hi n t e r n a l c o n v e r s i o n t h er e s u l t so b t a i n e df r o mo u re x p e r i m e n ta r ei nf a v o ro ft h es t e p 英文摘要 t r a n s f e rm e c h a n i s m ，i tc a nb ed e s c r i b e da st h ed i a g r a m ，h + ( 1 0 0f s ) 斗b + 卜1 5 0 f s ) _ p y + ( - 1 0 06 ) 斗p y - 5 t h ec h a r g es e p a r a t i o na n das e r i e so fe l e c t r o nt r a n s f e rp r o c e s s e si n i t i a t e sf r o m s p e c i a lp a i rp i nr e a c t i o nc e n t e rw e r eo b s e r v e da n dd i s c u s s e di nt h i st h e s i s i tw a s f o u n dt h a tt h ee l e c t r o nt r a n s f e rf r o mt h e p r i m a r ye l e c t r o nd o n o rp y _ t ot h ea e c e p t o r h at a k e sp l a c ei n2 8p sf o rn a t i v ea n dn a b h 4 c h e m i c a l l ym o d i f i e d r e a c t i o nc e n t e r s ， a n dt h et r a n s f e rp r o c e s sf r o mh at ot h ef i n a le l e c t r o na c c e p t o rq ao c c h t si na b o u t h u n d r e d so f p i c o s e c o n d s o nt h eo t h e rh a n d ，t h ee n e r g yt r a n s f e rf r o me x c i t e db w 船o b v i o u s l ys l o w e dd o w n i nt h ep h e o p h y t i n e x c h a n g e d r c b ye o n s i d e d n l n gt h e c h a n g eo ff r e ee n e r g yo f i o np a i rp + p h e ，i tc o u l db ee x p e c t e dt h e r em i g h te x i s t a l t e r n a t i v e p a t h w a y o f c h a r g es e p a r a t i o n a n de l e c t r o nt r a n s f e ri n p i g m e n t - e x c l m u g e d r e a c t i o nc e n t e r i na d d i t i o n , t h ei n f l u e n c eo fa c i de n v i r o n m e n t o nt h eu l l x & f a s td y n a m i c so fr e a c t i o nc e n t e rw a sa l s oe x 脚a t a l l yo b s e r v e d ， w h i c hs h o w sa ne v i d e n td i f f e r e n c ef r o mt h a to fi nn a t i v er c ，a n df 3 a r t h e f i n v e s t i g a t i o n s h o u l db ec a r r i e do u tt oe l u c i d a t et h eo d g i n a t i o n i n c o n c l u s i o n ，w e s t u d i e dt h e p h o t o - i n d u c e d u l t r a f v z t p h o t o p h y s i c a l a n d p h o t o c h e m i c a ld y n a m i c so c c u r r i n g i nt h e p i g m e n t - p r o t e i nc o m p l e x e s o f p h o t o s y n t h e t i cp r i m a r yr e a c t i o nu s i n gu l t r a f a s ts p t r u s c o p i ct e c h n i q u e s i no r d e r t oe l u c i d a t et h e r e l a t i o n s h i pb c t w o e n s t m c t u r oa n df i c t i o ni np h o t o s y n t h e s i s ，m o r e e x p e r i m e n t a la n d t h e o r e t i c a lr e s e a r c hw o r ki sn e e d e di nt h ef u t u m k e y w o r d s ：p h o t o s y n t h e s i s ，e n e r g yt r a n s f e r , f e m t o s e e o n d ， p h o t o p h y s i e s ，p h o t o c h e m i s t r y c l a s s i f i e dn u m b e r ：0 4 3 7 v i i 第一章绪论 第一章绪论 光合作用是地球上最重要也是最高效的光诱导的生物物理和生物化学过程， 它通过消耗二氧化碳释放氧气来改善人类赖以生存的地球环境，每年大气中约 l o 以上的二氧化碳是通过光合作用被还原为碳水化合物的；同时，光合作用直 接或间接地为人类提供几乎所有的食物和诸如纤维、建筑材料等日常用品，另外， 人类生活中所消耗的各种能源如汽油、天然气、煤等也都来自于光合作用。在人 类可用能源日趋减少的今天，对光合作用的研究以及最终为人类更好地利用太阳 光能显得异常重要。对光合作用中的物理化学过程的深入了解是理解有机生物与 大气等自然环境及生态平衡之间密切关系的重要基础。如果我们能够理解和控制 光合作用过程，我们就可以通过仿生学等技术来增加粮食、纤维、燃料等的产量， 以解决世界范围内日益严重的能源和粮食危机，通过提示光合作用过程中能量高 效捕获及传递和转换的机制，可以使我们能够更好更高效地利用太阳光能，甚至 可以为人们设计生产出更新、更快的海量计算机以及在研发新型光电器件、新医 药等新技术方面实现突破，从而为人类创造一个筻好的生存环境和提高生活质量 h a l le ta 1 ，1 9 9 4 ：b l a n k e n s h i pe ta 1 ，1 9 9 5 ：b r y a n te ta 1 ，1 9 9 4 ：a m e s z e ta 1 ，1 9 9 6 ；b a k e r ，1 9 9 6 。 光合作用存在于植物、藻类和某些菌类等有机生物，它们利用光能来驱动有 机物合成等物理化学过程，研究光合作用的物理化学机制对理解光合作用功能体 中各组份的结构与功能之间的关系以及对研究光能的捕获、传递与转换进行驱动 碳水化合物的合成等都具有重要的意义它涉及物理、生物物理、化学、结构生 物学、生物化学、分子生物学、生理学等诸多学科，因此，光合作用过程的研究 是一个交叉学科研究的典型事例，也是对人们在分子水平上研究生命现象的一个 特殊的挑战课题。 光合作用是一个复杂的反应，它包括一系列连续的物理、化学反应。整个光 合作用反应可以分为：原初反应( 包括光能的吸收、传递和电荷分离) 、电子传 递和氧释放、光合磷酸化和二氧化碳同化等阶段。其中原初过程则是光合作用的 源发阶段，也是迄今为止在光合作用研究中最不清楚的课题，它是揭示光合作用 机制奥秘的关键。 第一章绪论 叶绿素是在各种光合作用有机生物中最常见的色素分子，主要参与光合作用 原初过程中的能量捕获、能量传递和电子传递等过程，其激发态的寿命通常在纳 秒量级，也就是说在其吸收光能之后，要在此时间内完成能量传递及电荷分离。 色素间的能量传递过程是一个超快的光物理过程，通常发生在皮秒甚至飞秒时 域，而电荷分离过程通常发生在3 - 2 0 p s 时间范围；之后的电子传递过程则相对 较慢。在通常情况下，光合功能体都能正常地实现电荷分离及电子传递，但当强 光激发这些光合作用功能体时，则有可能导致有机功能体的光损伤，主要原因是 叶绿素三重激发态的布居，而三重态的叶绿素分子则很容易与氧发生反应从而形 成活性很高的单态氧，单态氧则会损伤蛋白质分子。因此，光合有机生物体中在 叶绿素分子的附近通常有许多胡萝卜素分子与其一同键连于它们的蛋白骨架，而 胡萝h 素则能很有效地淬灭单态氧，从而防止这种损伤效应的发生。因此，在光 合作用原初过程中所涉及的主要色素就是各种叶绿素( 包括细菌叶绿素) 和胡萝 h 素等，不同的光合作用系统中存在很多种不同的天线复合体 v a n g r o n d e l l ee t a 1 ，1 9 9 4 ，这些天线复合体是光合作用原初反应中的重要功能体，它们的存在， 极大地增加了有机生物体对太阳光的吸收截面，并确保这些被吸收的光能高效地 传递和向化学能的转换。 光合作用初始予能吸收太阳光能的所谓天线色素，然后则是一系列的能量传 递过程，其中涉及向许多中间色素的能量传递过程并最终导致光化学反应中心中 一个强耦合的双分子( 叶绿素或细菌叶绿素) 电子态的激发。反应中心是光合作 用原初反应中最为重要的功能体，它也是一个色素蛋白复合体，其主要功能是实 现电荷的分离以及起动一系列的电子传递过程；由天线系统传递的能量激发叶绿 素( 或细菌叶绿素) 二聚体并将一个电子传递到近邻的原初电子受体。进而形成 由氧化的叶绿素( 或细菌叶绿素) 和还原的受体构成的离子对t 在此之后，是一 系列的电子传递反应，并最终将能量以能被细胞所利用的形式储存起来，从而完 成了光能到生物化学能的转换。可以看出，光合作用的原初反应则是实现光能转 化为化学能的重要环节，它涉及光的捕获、能量传递、电荷分离及传递等具体过 程，其中的能量传递及转换效率在9 5 以上。由于其中能量传递及电子传递过 程大都是发生在皮秒甚至飞秒量级的超快过程，这也曾经使人们在观测这些超快 过程及研究其中的超快物理机制方面遇到了很大的困难。8 0 年代中期飞秒激光 第一章绪论 器的研制成功及以后多种飞秒测量技术的发展，使飞秒光谱技术成为人们研究瞬 态光动力学的重要工具，并己发展成为一种新兴的飞秒光科学研究领域，它为人 们研究光驱动的诸如视觉系统中的分子异构化、d n a 中碱基对的光修复及质子传 递、化学反应中的光解离等各种超快动力学过程提供了独一无二的研究手段 t s u k i h a r ae ta 1 ，1 9 9 5 ；1 w a t ae ta 1 ，1 9 9 5 ：y a n ge ta 1 ，1 9 9 6 ：b r e j ce ta 1 ， 1 9 9 7 ：p a r ke ta 1 ，1 9 9 5 ，当然，它同样也成为研究光合作用功能体中的超快 光物理过程及其物理机制方面的重要光谱技术。而近年来人们在高等植物及细菌 光合作用原初过程中超快过程研究中所取得的重大进展，也在很大程度上得益于 这种新颖的飞秒光谱技术。 光合作用原初过程中超快光物理过程的研究已经遍及高等植物、菌类、藻类 等有机生物体的捕光天线系统和反应中心。由于紫细菌只有一个反应中心，结构 相对简单，而高等植物则有两个反应中心( p s i 和p s i i ) ( 二者的差别还在于前 者不涉及氧的释放) ，因此，紫细菌光合作用复合体成为人们研究其中超快光物 理过程的切入点。特别是自从紫细菌反应中心及捕光天线的晶体结构确定以来， 原初反应中的超快能量传递和电荷转移过程更是成为近年来人们广泛研究的热 点，加上目前跨学科特别是跨生命科学研究的新趋势，越来越多的原来从事物理、 化学等研究人员开始涉足该交叉领域。然而，目前有关原初反应中所涉及的超快 能量及电子传递的物