毕业设计（论文）-不同支撑体上Y型分子筛膜的制备和表征.doc

目 录摘要11前言21.1 分子筛膜概述21.1.1 分子筛膜的分类21.1.2 分子筛膜的应用21.1.3 Y型分子筛膜概述31.2 分子筛膜的制备41.2.1 分子筛膜的支撑体41.2.2 晶种预植方式41.2.3 分子筛膜的合成机理51.2.4 分子筛膜的合成方法51.2.5 分子筛膜的表征81.3 分子筛膜研究中存在的问题91.3.1 生成其他类型分子筛膜的问题91.3.2 膜的牢固性问题91.3.3 原料的浪费问题91.3.4 分子筛膜的缺陷问题101.4 论文研究目的和意义102. 实验部分122.1 实验试剂与仪器装置122.1.1 实验试剂122.1.2 实验仪器装置122.2 分子筛晶种的制备132.3 支撑体的预处理142.3.1 支撑体的清洗142.3.2 晶种的预植方式142.4 Y型分子筛膜的制备142.4.1 原位水热合成法142.4.2 二次生长法（晶种法）152.5 膜的测试手段及表征152.5.1 X射线衍射表征152.5.2 场发射扫描电子显微镜153.结果与讨论173.1 原始数据记录173.2 XRD表征结果173.3 FESEM表征结果183.3.1 分子筛晶种183.3.2 未预植晶种和浸渍法预植晶种的分子筛膜比较193.3.3 不同材质支撑体上生成的分子筛膜比较204.结论235.致谢246.参考文献257.附录27 扬州大学本科生毕业论文不同支撑体上Y型分子筛膜的制备和表征Synthesis and characterization of zeolite Y membrane on the surface of different substrates摘要：本文分别以陶瓷拉西环、玻璃片和不锈钢片为支撑体，采用原位水热合成法和二次生长法制备Y型分子筛膜，用X射线衍射仪(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FESEM)对合成的分子筛膜进行表征。结果表明：三种不同支撑体表面上都生长出了Y型分子筛膜；Y型分子筛膜的成膜效果与支撑体的材质有关，在不锈钢支撑体上可得到连续致密的分子筛膜，在陶瓷和玻璃上也可得到分子筛膜，但其膜层不连续且有团聚现象。关键词：Y型分子筛膜;支撑体;原位水热法;二次生长法Abstract: On the surface of ceramic ring, glass and stainless steel, Y type zeolite membrane were synthesized by the in-situ hydrothermal method and seeded hydrothermal method. The samples were characterized by X-ray diffraction (XRD) and field emission scanning electron microscope (FESEM). The results reveal that Y type zeolite membranes have grown out of the surface of three different substrates; and the properties of Y type zeolite membranes are influenced by material character of substrates. The membrane layer fabricated on the stainless steel substrate is dense and continuous, whereas the membranes obtained on the surface of glass and ceramic ring are non-continuous and aggregate.Key words: Y type zeolite membrane; substrate; in-situ hydrothermal method; seeded hydrothermal method1前言1.1 分子筛膜概述分子筛膜作为一种新型无机膜，与有机膜相比，具有酸碱催化活性，分子级筛分功能以及耐高温、耐化学腐蚀、机械强度高、抗微生物能力强、渗透量大、可清洗性强、孔径分布窄、分离性能好和使用寿命长等特点6.参考文献 徐南平, 无机膜应用备受关注J. 中小企业科技, 2005, 4: 18。分子筛膜是膜领域发展最为迅速，也是最有发展前景的技术之一。分子筛是具有均匀的孔道结构、其孔径与一般分子直径相当的一类吸附剂或薄膜类物质，根据其有效孔径，可用来筛分大小不同的流体分子。分子筛膜是采用一定的方法将分子筛均匀连续的生长到由金属或无机陶瓷膜等组成的支撑体上，膜层的厚度一般10-30 m 沈永德, 漆虹, 林晓, 徐南平, NaY型分子筛膜的合成及表征J. 南京工业大学学报, 2006, 28(4): 22-26。1.1.1 分子筛膜的分类随着对分子筛膜研究的深人, 各具特色的分子筛膜不断被研制出来。人们从不同的角度把沸石分子筛膜分成不同的类型，按分子筛膜合成时所需的溶液状态不同分为溶胶合成膜、凝胶合成膜和气相合成膜；按合成时所提供能量方式不同则分为原位水热合成膜和微波合成膜；按是否在载体上预涂晶种则又可以分为一次合成膜、二次合成膜和多次合成膜；根据分子筛膜形成过程中有无支撑体, 又可以分为无支撑膜和支撑膜 魏建新, 葛学贵, 石磊, 黄少云, 沸石分子筛膜的研究进展及展望J. 材料导报, 2005, 19(12): 27-30。根据优先吸附性的不同，一般将分子筛膜分为亲水性和疏水性两种。亲水性分子筛膜对于极性强的分子，如水分子，具有强烈的吸附性；疏水性分子筛膜优先吸附极性弱的分子，如有机物。根据分子筛膜孔径大小、结构等的不同，又将其分为LTA型、FAL型、MFI型、T型、MOR型和DDR型等。依据分子筛结构中硅铝摩尔比的不同, FAU型分子筛膜分为NaX型和NaY型,其硅铝摩尔比分别为1-1.5和1.5-32。FAU型分子筛膜的孔径约为0.74 nm，大于NaA型(约0.42 nm)和MFI型(约0.56 nm)分子筛膜,因此适合于更大分子物质和一些特殊体系的分离。近年来,关于NaA型、MFI型、T型和FAU型分子筛膜等各类分子筛膜的研究成为了膜分离领域的热点。1.1.2 分子筛膜的应用无机膜目前已在化工与石油化工、食品、生物和医药等领域分离工艺获得成功应用，不仅如此，它还将在能源、资源、环境和健康等领域的分离工艺中发挥重要作用，受到国内外的广泛关注。分子筛膜除了具有一般无机膜的特性外，还具有以下优点:(1)分子筛孔径小(一般小1 nm)，均一；(2)晶体中的阳离子可被其它离子交换；(3)骨架硅铝比可调；(4)Si或Al原子可被其它原子取代 甄铁丽, 纳米NaY 型分子筛及分子筛膜的制备D. 天津大学硕士学位论文, 2005。因此，分子筛膜在许多方面具有潜在的应用优势。分子筛膜的应用主要集中在分离、传感器和催化反应领域等各个领域。分子筛膜的最大优点是具有单一的孔结构，能够在分子水平上对气体进行分离，由于其具有特殊的纳米级孔道结构，可以起到很好的分子筛分作用，可提供很高的分离选择性。膜分离是指以选择性透过膜为分离介质，当膜两侧存在某种推动力(如压差、浓度差、电位差等)时，原料侧组分可选择透过膜，从而达到分离提纯的过程。膜分离过程作为一种新型的分离方法，与传统的分离过程如精馏、萃取、重结晶、吸附等相比，具有能耗低、单级分离效率高、设备简单、无污染等优点，因此，自五十年代以来，膜分离技术已迅速发展成为新的单元操作，其应用也从早期的脱盐发展到化工、食品、医药、生物、电子等工业，并将对21世纪的工业技术改造产生深远的影响。分子筛膜具有很好的筛分效应和极高的耐热稳定性，而且其本身具有很好的催化活性，可实现催化与分离的良好结合，使反应过程与扩散过程同时进行，提高反应的转化率或选择性，并加速反应进程。利用优先吸附或分子筛规则的孔道结构，保持分子筛的分离和催化特性，改进多孔基质底膜对物料的分离效果，分离气体或液体，可大大提高分离选择性和分离效率，而且能连续操作，将分子筛膜用于催化反应体系，提高单程转化率或选择性，实现分离-反应一体化。目前对催化应用研究最多的是乙苯脱氢制备苯乙烯反应和烷烃的脱氢过程。将分子筛膜用于催化反应器是近年催化领域的一大热点，它是一种将化学反应与膜分离过程耦合在一起的新型反应器，它主要原理是反应物在生成的同时，部分地或全部地透过膜而脱离反应区，同时反应物由于分子筛膜的选择透过性而留在反应区内，使得化学平衡不断地向生成物方向移动，在保持目的产物高选择性的同时，提高原料的转化率，减少分离和循环所需的设备和能耗，将大大提高生产效率，降低成本，对石化和化纤工业的发展将起到促进作用，这种新型膜反应器概念也将会对膜材料开发和反应的开拓产生深远的影响。1.1.3 Y型分子筛膜概述Y型分子筛的结构是具有天然矿物八面分子筛的骨架结构，一般Si/Al大于3.0，Y型分子筛的骨架结构属于六方晶系，Y型分子筛的结构元是笼，笼像金刚石中的C原子一样排列，相邻的笼之间通过六方柱连接，从而形成一个超笼结构和三维孔道体系，最大孔径为0.74 nm，将其生长在多孔陶瓷载体上则形成Y型微孔分子筛膜，适用于对较大分子的分离，如：对于甲醇/甲基叔丁基醚混合物体系，该分子筛膜显示了对甲醇的高选择性，并且在分离苯与环己烷,以及苯与正己烷体系时显示了对苯的高选择性 Kita H, Fuchida K, Horita T, et al. Preparation of faujasite membranes and their permeation propertiesJ. Sep PurifTech2, 2001, (25): 261-268，在分离上有望获得较大的渗透通量和分离效率，并应用于石油化工、精细化工领域。并且由于其孔径可调，是通过物理和化学方法修饰获得不同孔径的分子筛膜的理想材料。另外，由于Y型沸石分子筛本身具有优良的催化性能，可将其与反应器集成，应用在膜催化反应中实现反应与分离的耦合。1.2 分子筛膜的制备1.2.1 分子筛膜的支撑体合成分子筛膜之前首先得选择分子筛膜的支撑体。支撑体的选择标准为：表面容易成核且能够与膜层牢固结合。目前分子筛膜已经在很多支撑体上制备出来了，如玻璃、硅晶片、云母、石墨、氧化铝、陶瓷和不锈钢等 Huang L, Kawi S, Hidajat K, et al. Preparation of M41S family mesoporous silica thin films on porous oxides J. Microporous Mesoporous Mater, 2005, 82: 87-97，另外金属具有良好的热稳定性、一定的耐酸碱性、且易于制成任意形状的多孔模型，因此是一种性能良好的分子筛膜的支撑体。不同的载体类型决定了分子筛膜的合成难易及合成膜的质量，现阶段用合成分子筛膜的支撑体多为硅晶片、多孔陶瓷(如：多孔-A12O3)、莫来石（主要成分是氧化铝和氧化硅等）、多孔金属（一般为多孔不锈钢）和多孔玻璃等。最初人们在玻璃材料上研究分子筛成膜的现象和规律，经过多年的发展，人们已经成功的在聚四氟乙烯、聚乙烯、玻璃、不锈钢和氧化铝上合成了各种类型的分子筛膜。1.2.2 晶种预植方式在支撑体表面预涂晶种，可增加成核中心，使支撑体表面分子筛晶体的形成速度显著加快，缩短诱导期，同时有利于降低合成温度，而且可以抑制分子筛的转晶，使支撑体表面能形成完整的分子筛膜；另外也有利于分子筛膜的定向生长。现阶段主要使用的晶种引入方法有砂纸打磨法、提拉浸渍法、浸涂法等。1.2.2.1 砂纸打磨法 用砂纸将晶种粉末直接往载体管上反复打磨均匀，用去离子水冲洗，烘干备用。1.2.2.2 浸渍法将分子筛粉末配置成一定浓度的溶液，然后将支撑体的一面浸渍到溶液中，一定时间后取出，反复几次后烘干备用。1.2.2.3 提拉浸渍法室温下合成粒径小且粒度分布均匀的胶态分子筛做晶种，然后用镊子夹住经处理过的载体，单面与胶态分子筛接触10 s左右后，在室温下干燥12 h，用特制的支撑架将己涂布晶种的载体水平地放置在液面上方，密封后送入100 的烘箱中热处理24 h 林海强, 杨乐夫, 预涂晶种合成无缺陷 A 型分子筛膜的研究J. 高等学校化学学报, 2001, 22 (12): 1971-1975。 1.2.2.4 超声波引入晶种法将晶种以一定比例配制成悬浮液，将载体管放入悬浮液中，超声波震荡30分钟，再用去离子水清洗，在250 下烘干备用。1.2.2.5 喷涂晶种法将一定量的晶种粉末加入一定浓度的硅溶胶中搅拌分散均匀，再将处理干净的晶膜水平装于一转动装置，在转动条件下用喷枪将晶种液喷涂在干净的载体上形成均匀的晶种涂层。自然晾干后，在一定温度下焙烧固化，使晶种预涂在基膜表面上备用。1.2.3 分子筛膜的合成机理Myatt Mitra A, Subramanian S, Das Detal. Alkylationo far aromatics on zeolite beta. Unusual butylation of benzene with isobutanol. Appl Catal, A: General 1997, 153: 233-241等认为分子筛膜的形成有四种可能：(1)母液中析出晶体并吸附在载体上；(2)母液中析出晶核，在长大成晶体之前吸附在载体上；(3)无定形硅铝酸溶胶首先吸附在载体表面上，在其周围再发生晶化作用使晶体逐渐生长，载体表面的作用是吸附未晶化颗粒并提供有利的晶化环境；(4)在载体表面产生晶核。纳米A型与FAU型沸石合成机理的研究表明，无模板剂时，A型沸石由无定形凝胶颗粒的随机聚集体晶化形成，FAU型沸石由大量小晶体随机聚集形成；有模板剂存在时，A型与FAU型沸石均由分散的无定形凝胶颗粒品化形成。开发在无需添加模板剂或尽量少用模板剂的条件下制备粒径小且分布窄的纳米沸石的新方法是今后的研究方向 潘宜昌, 姚建峰, 曾昌凤, 张利雄, 徐南平, 纳米A型和FAU型沸石的合成及生长机理的研究进展J. 石油化工, 2008, 37(10): 1075-1081。1.2.4 分子筛膜的合成方法目前，合成的分子筛膜种类主要有：ZSM-5(Silicalite-1)、A、SAPO - 5、AlPO4- 5、X、Y、Mordenite、Ferrierite、UTD-1、T、P型等。其合成方法原则上可以分为两大类：非原位(ex-situ)晶体涂覆法和原位(in-situ)晶体生长法 张延风, 许中强, 陈庆龄, 分子筛膜制备技术J. 化工进展, 2002, 21(4): 270-274。非原位合成法又称为嵌入法或者后合成法，是将先合成出的分散的分子筛晶体沉积或嵌入到聚合基质如硅烷橡胶、聚乙烯醇或玻璃SiO2基质中 Thoma B, Synthesis and applications of molecular sieve layers and membranes J. Chem. Mater, 1996, 8: 1636-1641，浇铸合成含有分子筛的复合膜；原位合成法也称原位晶化法，是将凝聚状、胶状或无定型的硅酸盐材料移至载体上，在水热合成条件下，提供适当的过饱和度，使其在界面处形成晶核并生长，是在载体的孔口或次孔口直接合成分子筛膜，它可以在不同基材（陶瓷、玻璃、金属等）上制备出多种不同形式、不同类型和不同性质的分子筛膜，这种方法是最常用的沸石分子筛膜的合成方法。因合成过程中引人载体的阶段不同，又分为水热晶化法、溶胶-凝胶法和填充沸石法。此外，二次生长法、汽相合成法、微波加热法、激光蒸镀法、直接加热载体法等方法也有一定的应用。从膜的性能要求来说，理想分子筛膜要求膜薄（一般50 nm)、中缺陷(2-50 nm)和小缺陷(2 nm，大于分子筛孔道) 。大缺陷通常为针孔或裂纹，往往是由最初晶核分布不均匀造成的，中缺陷是由于水热合成中晶体交联生长不完善所至，分子筛膜裂纹的形成是在除去模板剂过程中引起分子筛晶体晶格参数的变换，特别是由于分子筛与支撑体热膨胀性质的差异，在高温下产生热应力，从而形成微小裂纹。合成母液的组成、合成时间、合成温度都会决定针孔、裂纹产生的数量，因此选用适合的合成条件可以最大限度的减少缺陷的产生。较大的缺陷还可通过多次晶化来消除，但会导致晶体膜层变厚，使渗透速率变小，而且不能消除小缺陷。小缺陷的消除可采用化学气相沉积法或三异丙基苯的化学结焦法 。还可能出现合成的分子筛或分子筛膜粒径小于支撑体孔径的情况，这样会导致晶粒陷入支撑体孔从而使渗透通量大大降低，也会对分离性能产生很大影响。1.4 论文研究目的和意义本文虽同样采用水热法，但与上述方法有所区别，最大的不同就是不添加任何诱导剂直接水热合成，具体方法参照本文实验部分。水热合成中的每个细节都对产物都有一定的影响，不同的支撑体材质或者是不同的预处理方式都有可能合成不同成膜效果的分子筛膜，不同的支撑体类型决定了分子筛膜的合成难易及合成膜的质量。而合成的时间和温度的控制也是不可忽视的，尤其是晶化过程直接影响了分子筛的生长，是合成分子筛膜的关键步骤。陶瓷、玻璃、及不锈钢是比较常见、易获得并且价廉的材料，因此用作本实验的支撑体。为了进一步完善合成分子筛膜的各项合成条件，得到晶型更单一、纯度更高的分子筛膜，本文从合成分子筛膜的支撑体着手，分别以陶瓷拉西环、玻璃和不锈钢金属为支撑体，采用原位水热合成法和二次生长法制备Y型分子筛膜，用X射线衍射仪(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FESEM) 对产物进行表征，考察了不同的支撑体上生成的分子筛的晶型结构、结晶度和分子筛膜的生长情况，初步判断膜的完整性和连续性，同时也可以观察到聚晶状态，颗粒大小及取向以及缺陷大小等情况。 2. 实验部分2.1 实验试剂与仪器装置2.1.1 实验试剂表1 实验中所用的试剂试剂名称生产厂家试剂纯度铝酸钠国药集团化学试剂有限公司化学纯CP九水硅酸钠国药集团化学试剂有限公司分析纯AR氢氧化钠国药集团化学试剂有限公司分析纯AR无水乙醇国药集团化学试剂有限公司分析纯AR另外，用陶瓷拉西环，不锈钢金属片以及玻璃片作为支撑体。其中，陶瓷环规格：高10 mm，外径10 mm，内径6 mm；金属片为10 mm10 mm0.2 mm；玻璃片为10 mm10 mm3 mm。2.1.2 实验仪器装置实验所用的装置如下图所示：图1 实验反应装置图表2 实验中所用的仪器仪器名称规格数量烧杯250 mL、50 mL各2个量筒50 mL、25 mL各1个高压晶化釜50 mL2个抽滤瓶125 mL1个水银温度计0-150 2根三口圆底烧瓶250 mL2个电子天平3102型1台电热恒温水浴锅DK-S22型2台精密增力电动搅拌器JJ-12台电热恒温鼓风干燥箱DHG-9245A型2台循环水式真空泵SHZ-D（）1台超声波清洗器KQ-250B型1台X射线衍射仪D8 Advance (Super speed) 型1台场发射扫描电子显微镜S-4800型1台2.2 分子筛晶种的制备在前一部分研究探讨的基础上，我们发现：Si/Al比为5:1、反应温度60 、反应时间3 h、晶化温度170 、晶化时间7 h合成的分子筛晶体比较好，故我们在此条件下制备分子筛晶种及分子筛膜。分子筛晶种制备的具体步骤如下：（1）用电子天平称取4.42 g的NaOH固体，放入250 mL的烧杯中，加入40 mL的去离子水，用玻璃棒搅拌至NaOH固体全部溶解，加入三口烧瓶中，并将三口烧瓶置于60 的恒温槽水浴锅中；（2）用电子天平称取3.00 g铝酸钠，加入三口烧瓶；（3）称取52.00 g的九水硅酸钠，由于质量较大，一次称取不方便，故分成5次称量，分别为10.00 g，10.00 g，10.00 g，10.00 g，12.00 g，之后加入到三口烧瓶中；（4）量取20mL 去离子水，倒入三口烧瓶中（本实验共需去离子水60 mL，此20 mL去离子水是为了清洗烧瓶口的残留固体）；（5）装上温度计和球形冷凝管，接通冷凝水，打开搅拌器，反应3 h；（6）将合成液在室温下陈化一段时间后将陈化液装入有聚四氟乙烯内衬的不锈钢晶化釜中（晶化釜内液面高度不超过晶化釜的2/3），在170 下晶化7 h，之后趁热抽滤，用去离子水洗涤至pH呈中性，110 下烘干。2.3 支撑体的预处理2.3.1 支撑体的清洗陶瓷拉西环：分别用粗、中、细三种规格的砂纸将拉西环打磨光滑，接着用去离子水冲洗，之后用配置好的5 mol/L NaOH溶液在100 下煮0.5 h，再用去离子水冲洗，接着用去离子水超声洗涤3次，每次3 min，之后在120 下烘干。玻璃片：乙醇常温下超声洗涤10 min，再用去离子水清洗，最后在85 下烘干。不锈钢金属片：先用乙醇常温超声清洗10 min，再用去离子水清洗，最后在85 下烘干。2.3.2 晶种的预植方式本实验采用浸渍法预植晶种：（1）配制晶种预涂液：将0.5 g分子筛粉末加入50 mL无水乙醇中，60 W超声持续振荡30 min，至溶液混合均匀。（2）将支撑体浸到晶种溶液中，超声振荡30 s，晾干，重复该步骤5次。 2.4 Y型分子筛膜的制备本实验采用了原位水热合成法和二次生长法（晶种法）制备Y型分子筛膜。2.4.1 原位水热合成法 将已清洗干净的支撑体（陶瓷拉西环，玻璃片，不锈钢金属片）放入三口烧瓶中，在 60 下与硅源、铝源、氢氧化钠、去离子水在强烈机械搅拌下水热反应3 h，之后将反应液及支撑体倒入250 mL烧杯中老化。接着倒入不锈钢晶化釜中，老化液应完全淹没载体，在170 的烘箱中晶化7 h，冷却后用镊子将支撑体从晶化釜中取出，放入表面皿中，在烘箱中于120 下烘干。2.4.2 二次生长法（晶种法）将已用浸渍法预涂过晶种的三种支撑体（陶瓷拉西环，玻璃片，不锈钢金属片）放入三口烧瓶中，在 60 下与硅源、铝源、氢氧化钠、去离子水在强烈机械搅拌下水热反应3 h，之后将反应液及支撑体倒入250 mL烧杯中老化。接着倒入不锈钢晶化釜中，老化液应完全淹没载体，在170 的烘箱中晶化7 h，冷却后用镊子将支撑体从晶化釜中取出，放入表面皿中，在烘箱中于120 下烘干。2.5 膜的测试手段及表征2.5.1 X射线衍射表征X射线衍射分析（X-ray diffraction，简称XRD），是利用晶体形成的X射线衍射，对物质进行内部原子在空间分布状况的结构分析方法。将具有一定波长X射线照射到结晶性物质上时，X射线因在结晶内遇到规则排列的原子或离子而发生散射，散射的X射线在某些方向上相位得到加强，从而显示与结晶结构相对应的特有的衍射现象。X射线衍射方法具有不损伤样品、无污染、快捷、测量精度高、能得到有关晶体完整性大量信息等优点 Yao W H, Chen Y J, Min L. Liquid oxidation of cyclohexane to cyclohexanol over Cerium-doped MCM-4l J. Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 2006, 246: 162-1667.附录SYNTHESIS OF ZEOLITE T MEMBRANES WITH HIGH PERFORMANCE FROM CLEAR SOLUTIONSZHOU Rong fei1，CHEN Xiangshu2，LIU Dan1，QI Hong1，LIN Xiao1，XU Nanping1(1. College of Chemistry and Chemical Engineering, Nanjing University of Technology, Nanjing 210009; 2. State Key Laboratory of Materials-Oriented Chemical Engineering, Jiangxi Normal University, Nanchang 330002)Abstract: Zeolite T membranes were prepared on pre-seeded mullite tubes by hydrothermal synthesis from clear solutions with a molar composition of SiO2:Al2O3:Na2O:K2O:H2O=1:0.015:0.25:0.08:25. The synthesis of high performance zeolite T membrane above 100 from clear solutions was reported. The membrane synthesized at 150 for 35h was characterized by X-ray diffraction (XRD) and scanning electron microscope (SEM). The XRD pattern indicated that the zeolite T crystals were successfully grown onto the pre-seeded mullite tube support. The outer surface of the porous support was covered with oriented zeolite T crystals of about 20m in thickness. The intermediate layer packed densely with zeolite T crystals would act as an active layer for separation rather than the top layer, judged from SEM observation. The membrane prepared at 150 showed high pervaporation properties for water/ ethanol and water/isopropanol liquid mixtures. The good pervaporation performance would be attributed to the high crystallinity and the few defects contained in the zeolite T crystal layer grown on the seeded porous tube.Key words: zeolite T; zeolite membrane; crystal growth; pervaporation Zeolite membranes have attracted intensive interest because of their promising applications for pervaporation, gas separation and membrane reactors. Zeolite T with a Si/Al molar ratio of 3:4 is an intergrowth-type zeolite of erionite and offretite. Due to its effective pore size (0.36 nm0.51 nm) and hydrophilicity, zeolite T membranes have great potential applications in pervaporation and gas separation. Although some studies have reported the synthesis of zeolite T membranes from a milk-like aluminosilicate gel or a clear solution 14 , the synthesis temperatures are around 100 . To our knowledge, no reports deal with the preparation of zeolite T membranes at the synthesis temperature above 100 , which is a favorable condition for crystal growth of zeolite T. 59 In this work, the synthesis of zeolite T membranes from clear solutions was carried out at the temperature above 100 , and the pervaporation performance of the membrane was improved significantly.1 Experiment1.1 Membrane preparationThe clear solution for the synthesis of zeolite T membrane was prepared by mixing colloidal silica (Aldrich, Ludox TM40), aluminum hydroxide (Wako Pure Chemical), sodium hydroxide (Shanghai Chemical Reagent Research Institute, reagent grade) potassium hydroxide (Shanghai Lingfeng Chemical Reagent Co., Ltd., reagent grade) and distilled water. The mixture was then stirred vigorously for 1 h at room temperature. The molar composition of the solution was 1SiO2:0.015Al2O3:0.25Na2O:0.08K2O:25H2O. The tubular mullite support