建筑材料中天然放射性的_能谱分析

建筑材料中天然放射性的能谱分析张小林,张佳媚,王世联西北核技术研究所,陕西西安69信箱14分箱710024摘要应用HPGE谱仪对一批建筑材料中226RA、232TH和40K的放射性比活度进行了测定。结果表明,根据GB656622001建筑材料放射核素限量,其内照射指数IRA和外照射指数IR除2、3样品外均达国家标准限制要求,可作为建筑主体材料使用。根据放射性水平指数,皆属于A类装修材料。并计算了相关的年有效剂量当量。关键词HPGE谱仪建筑材料放射性比活度内照射指数外照射指数有效剂量当量中图分类号R1441TL8172文献标识码文章编号02582093420050320330204A随着建材工业的发展,一些天然放射性核素含量较高的工业废渣、岩石及高科技副产品都有可能被利用于生产各种类型的建筑材料。居室中的天然放射性辐射主要来源于建筑材料,而建材中对人体造成伤害的关键核素是天然的铀系、钍系和40K,均为长寿命放射性核素。放射性对人体的危害主要来自两方面一是体外辐射外照射另一是放射性核素吸入人体内所导致的内照射。226RA是238U的衰变子体,它经衰变为222RN,而222RN半衰期9175H为气体,可从建材中逸出进入空气,通过人的呼吸道进入体内。222RN在衰变过程中放射出、射线及较强的射线,对人体的内部尤其是支气管和上皮组织造成辐射。同样232TH的子体220RN气体,半衰期556MIN也是内外照射的来源之一。我国卫生与环保部门近年来对居室氡的研究表明,室内氡主要由地基土壤和建筑材料中获得占70以上,因此在建筑之前,分析建筑材料中放射性物质的含量,就十分必要。受某单位委托,对其在某建材市场取样的一批建筑材料进行了分析。用HPGE能谱仪测试了样品中天然放射性核素的含量、内外照射指数和居民受照射剂量估算等,本报告介绍了这次分析的原理、方法和结果。原理与方法用HPGE能谱分析时,采用相对测量的方法,即通过分析标准样品得到不同核素相关射线峰的刻度系数KS1/BQ,再通过K与待测样品该核素射线峰的计数及质量,即可得到样品中该核素的比活度。具体计算公式如下标准样品中射线峰的刻度系数K为1N0NB/TL0A0W01/F0K1待测样品中核素的比活度ABQ/KG为NN/TKWBA1/F2L以上N0和N、F0和F分别为标准样品和待测样品中射线峰的计数和自吸收校正因子NB为对应射线峰的本底计数W0和W、A0和A为分别标准样品和待测样品的质量和比活度TL0和TL为分别测量标准样品与待测样品的有效时间。收稿日期2004209215作者简介张小林1971,男,陕西富平人,西北核技术研究所助理研究员,硕士,从事实验核物理研究由于40K的146066KEV1067特征峰受到钍衰变系228AC的1459140KEV08特330FWHM180KEV/13325KEV60CO。征峰的干扰,而HPGE探测器的分辨率不足以将它们分辨开来,在谱中形成一重峰,因此必须扣除。对于待测样品40K的146066KEV特征峰的计数具体运算公式如下为数据获取系统为92XSPECTRUMMASTERTM,探测系统经屏蔽后的积分本底0001280MEV为63S1。31能量刻度用含有已知核素的刻度源来刻度能谱系统的能量响应。选用的能量刻度的单能或多能核素有241AM5954KEV、109CD8803KEV、57CO12206KEV、137CS66166KEV、54MNAACWP1459140TLFNNMN03式中NM为待测样品获取的射线峰重峰计数AAC为样品中228AC的放射性比活度,可通过它的其余射线峰而得到P为228AC的1459140KEV射线峰的发射概率为HPGE谱仪系统对射线峰的探测效率,可通过刻度系数与对应全能峰的射线发射概率而得到。83484KEV、CO117324KEV、13325KEV6015256和发射多射线的EU、CO等。32效率刻度谱仪的效率刻度主要由实验方法确定。一种是用多能源或一组单一射线源确定出若干试验效率点,然后拟合一条效率曲线。另一种方法是根据样品中已知待求含量的核素制备相应标准源,求出相应核素刻度系数。本工作采用了这两种方法。样品的制备221待测样品源的制备对所取的样品经过粉碎、过筛、混匀、凉干、装样、称量,密封4周左右使238U、232TH与它们的子体处于长期平衡。其中盛装样品的源盒为圆柱形,聚乙烯材料,尺寸为75MM25MM。样品源的质量见表1。表1建材样品源的质量值样品的测定441自吸收的测定由于不同基质材料的体源对射线的吸收不同,对低能自吸收可能高达2030与射线能量及样品体密度有关,因此必须对所有样品和标准源均做自吸收效应的校正来消除对测量结果的影响。用166MHO、109CD、241AM、141CE、51CR、137CS、54MN、65ZN等核素制成混合点源,放置在铅准直器上。在探测器的端面上分别放置一空白源盒、标准源和待测源,得到相应射线的计数率,求出自吸收因子。样品编号1234567质量/G86218249801210535811891841194522标准样品的制备自行制备了谱仪效率刻度的标准源1。钍标准源采用1965211217日出厂的二级硝酸钍试剂,溶于1MOL/L硝酸,得到THNO34溶液,取定量溶液烘干,在700马弗炉中灼烧1H,使其完全分解为THO2,室温冷却、衡量、称量后确定TH的量,溶于1MOL/L硝酸。钾标准源采用优级纯氯化钾试剂制备。取一定量固体氯化钾,在自吸收因子FFE为1NIE/N0E/500马弗炉中灼烧05H,室温冷却、衡量,称LNN0E/NIE4量后溶于1MOL/L硝酸溶液。上述源的活度由质量计算而得,此外由241AM、109CD、57CO、141CE、51CR、137CS、54MN、65ZN等单能标准溶液制成的多核素液体源,用作谱仪峰效率曲线刻度。其中源盒与待测样品源的源盒在形状、大小、和材料等方面完全一致。对标准样品和待测样品,射线穿透率与能量EKEV的关系曲线为1标准样品E/N0E04743NI005686LNERR099待测样品NIE/N0E05210005513LNERR09742全能峰的选择待测样品中40K的天然放射性比活度测量可直接通过射线谱中的146066KEV1067的光电峰来确定需扣除干扰的影331谱仪系统谱仪系统由603同轴HPGE探测器、92X多道分析器和计算机组成。其中探测器分辨率响232TH和226RA的放射性比活度可分别通过其子体228AC338322KEV、911205KEV、968971KEV、212PB2386321KEV、212BI583191KEV、208TL2614533KEV和214PB295213KEV、351921KEV、609312KEV、214BI1120287KEV、1764494KEV等来确定2。43效率的测定将样品放置到距离探测器固定位置进行测量,通过分析标准源的相应特征射线峰,根据式1计算出标准样品232TH和40K核素相关射线峰的刻度系数KS1/BQ。226RA射线峰的刻度系数K可由峰效率曲线与对应射线发射概率共同决定。52内外照射指数根据建筑材料放射核素限量GB656622001的规定,建筑材料放射性核素比活度的限制值的内、外照射指数为IRACRA/200IRCRA/370CTH/260CK/420056根据建筑材料放射核素限量GB656622001的要求,当建筑主体材料中天然放射性核素226RA、232TH和40K的放射性比活度同时满足下式时,其产销和适用范围不受限制。IRAIR781010根据内外照射指数的指标,装修材料的分类标准5见表3。表3装修材料放射性水平产品分类标准测量结果551放射性比活度待测样品中226RA、232TH和40K天然放射性比活度CRA、CTH、CKBG/KG的测量值列于表2所示。表2样品中226RA、232TH和40K的天然放射性比活度值分类指标应用范围IRA10,IR13产销及适用范围不受限制A3不可用于I类民用建筑的内饰物,但可用于其外饰面及其他一切建筑物的内、外饰面只用于建筑物的外饰面及室外其他用途IRA13,IR19BIR28C放射性比活度/BGKG1注I类民用建筑指住宅、老年公寓、托儿所、医院和学校等所取建材样品的内外照射指数和分类级别见表4。样品号CRACTHCK1611125311787表4作装修材料样品的内外照射指数和分类级别210911899105983794176310719样品号类别IRAIR4567平均值中国混合建材平均值3世界建材典型值481186553463121511007891710856119561150413201031093A2055128A3040115A4041094A68111489820567平均值中国混合建材平均值3世界建材典型值4043027003034094072005086A4224456418A5050500A从表2看出,建材中226RA、232TH和40K的天然放射性比活度的范围分别为6109BQ/KG、2190BQ/KG、1321196BQ/KG。含量的平均值为226RA681BQ/KG、232TH1148BQ/KG、40K9820BQ/KG,均高于我国混合建材和世界建材的平均水平。其中大多数样品中232TH的放射性比活度明显高于我国混合建材的典型值最高值为典型值的4倍多,主要原因可能是生产厂家为了增加产品的光洁度,制釉时添加了一定比例钍的氧化物。332021044025045根据建材样品的内照射指数IRA和外照射指数I的评价,平均范围分别为003R055、005128。据文献6报道,我国常用建材的IRA和IR的值分别在014034、014059范围内变化。而所取建材样品中除极少数接近此范围外,均高于此范围,但大多数样品除2、3中的放射性比活度仍符合作为建筑主体材料的要求,皆可作为装修材料使用。53居民受照剂量估算根据文献7提供的方法,采用源呈4的几何分布,经各种参数修正后,建材的天然放射性致室内居民的内、外照射年有效剂量当量HE内、HE外估算式分别为看,2建材不应用于建筑物。结论1从内外照射指数看,所取建材样品的内照射指数IRA皆满足建筑材料放射核素限6量的限制。外照射指数IR除2、3建材略HE外314103CRA超标外,其余皆符合限制式的要求可作为建筑主体材料。2所取建材样皆满足A类装修材料放射性的要求,产销和适用范围不受限制。3从受照剂量的当量的角度来考虑,除2建材外,其余的建材样品所建住宅致居民有效剂量当量小于法定的公众长期持续附加电离照射受照剂量限值。423103CTH0273103CKMSV/A9HE内8417102CRAMSV/A10其中为建材中氡的发射系数即释出率。参考有关文献8,取62。若这些建材用于建筑物,那么将建材样品中的226RA、232TH和40K的放射性比活度代入式9、10,就可估算出该建材所致居民的内、外照射年有效剂量当量HE内、HE外的值,其中HE附等于HE内HE外之和减去我国公众室内外照射剂量调查值HE外06MSV/A和世界建材典型值所致HE内0参考文献张佳媚,等HPGE谱仪分析环境水平放射性比对1样品J核电子学与探测技术,2001,192168MSV/A的本底值9,即得到建材样品的附RICHARDBFIRESTONETABLEOFISOTOPESCD2ROMEIGHTHEDITIONVERSION10MAY1996韦继管,等哈密地区新型建筑材料天然放射性核2加有效剂量当量。具体数值见表5。表5建材样品所致居民有效剂量当量MSV/A3样品号HE外HE内HE附素含量及居民受照剂量估算J1997,114220干旱环境监测,1105032062144057124NEA2OECDNUCLEARENERGYAGENCYEXPOSURETORADIATIONFROMNATURALRADIOACTIVITYINBUILDINGMATERIALSRREPORTBYNEAGROUPOFEXPERTS,OECD,PARIS,1979GB656622001建筑材料放射性核素限量S31290410941070420751070450756608202803207孙性善,等建筑材料放射性限制量研究J放射医学与防护杂志,1986,6289中华7平均值006003097036056胡秀兰武汉市建筑材料放射性水平调查J中华放射医学与防护杂志,1999,193222刘晓军,等南宁市建筑材料放射性水平及剂量估算J广西预防医学,1998,45275程俊良,等黄山市建筑材料放射性水平调查J中华放射医学与防护杂志,1999,193221叶常青,等对公众慢性照射防护的一些讨论J辐射防护,1999,2112下转第282页,CONTINUEDONPAGE2827注负值表示用该建材所建住宅致居民有效剂量当量小于平均本底水平从表5可看到,除2建材样品外,其余都低于我国放射卫生法定的公众长期持续附加电离照射受照剂量限值1MSV/A,不会对公众产生有意义的附加剂量。ICRP对由建材带来的潜在公众照射制定的安全限值认为,当公众接受110MSV/A慢性照射时,通常必须采取补救措施10,因此从致居民有效剂量当量的角度8910333图6距源20、800KM处硅中子吸收剂量MEV的中子注量与全部中子注量的角分布规律相同。4吸收剂量是中子注量和能谱的综合结果,对裂变中子,其吸收剂量的角分布规律与中子注量的角分布规律基本相同而聚变中子的吸收剂量的角分布规律不明显。5中子场空间分布特性是由大气模型决定的,与地球模型的成分没有关系。参考文献1黄绍艳,等中子大气传输特性的MONTECARLO模拟J核电子学与探测技术,2004,242,1672NEUTRONDOSIMETRYFORBIOLOGYANDMEDICINERICRUREPORT26,1977,80STUDYONSPACEDISTRIBUTIONCHARACTERISTICOFNEUTRONFIELDHUANGSHAO2YAN,TANGBEN2QI,GONGJIAN2CHENG,XIAOZHI2GANG,ZHANGYONG,WANGZU2JUNNORTHWESTINSTITUTEOFNUCLEARTECHNOLOGY,POBOX69210,XIANOFSHAANXIPROV710024,CHINAATHEORETICALSIMULATIONWASCARRIEDTHROUGHMONTE2CARLOMETHODTOGETTHEFLUENCE,ABSTRACTSPECTRUMANDABSORBEDDOSEOFNEUTRONARRIVINGATDIFFERENTLOCATIONINSPACETHROUGHATMOSPHEREFROMDIFFERENTSOURCEALTITUDE,WITHGAUSSIANFUSIONSPECTRUMANDMAXWELLFISSIONSPECTRUMRESPECTIVELYASSOURCESPECTRUMFROMTHERESULTSCALCULATED,SPACEDISTRIBUTIONCHARACTERISTICOFNEUTRONFIELDISOBTAINEDKEYWORDSNEUTRONSPACEDISTRIBUTIONMONTE2CARLO上接第333页,CONTINUEDFROMPAGE333THENATURALRADIOACTIVITYMEASUREMENTINBUIL