介质的非线性极化

1、10 第2章 介质的非线性极化 本章主要问题： 光在介质中传播的波动方程有哪些不同形式？ 介质极化率如何定义，有那些对称性质？ 极化率实部和虚部有何物理意义，其间有何关系？ 2.1 非线性介质的波方程 2.1.1 非线性介质的麦克斯韦方程 光波在非性线介质中传播时也服从麦克斯韦方程： :B % E=- (2.1.1) Ft i 三D H=J (2.1.2) :t D =。 (2.1.3) B =0 (2.1.4) 物质方程 D = %E P (2.1.5) B = ；0 (H M) (2.1.6) J = E (2.1.7) 式中 E、 D电场强度、电感应强度 H、B 磁场强度、磁感应强度 P

2、、M 电极化强度、磁极化强度 %、心真空介电系数、真空磁导率 二一一电导率(代表介质的吸收损耗) J 一一电流密度， ：一一自由电荷密度 在非线性介质中，P可以展开为E的幕级数： P = % f) E + % f) : EE + % 个 EE +. (2.1.9) 二是n阶电极化率，它是个n+1阶张量。 极化强度P可分成线性和非线性两局部，其非线性局部就是极化强度的高次 项之和，以PNL表示，那么 P =名0 E+PNL。 (2.1.10) O 将式(2.1.10Y弋入(2.1.5)可得 D= /E+ /) E+PNL= e E+PNL, (2.1.11) 这里 e=%(1+ J1) (2.1

3、.12) 是介质的线性介电系数；其中)是线性极化率。在各向异性介质中 尸和二者 都是复数二阶张量。 一般非线性介质是绝缘体 (J = 0 , P = 0 )和非磁性材料(M = 0 ), 那么非线性介质的麦克斯韦方程组可表为： H “ E - -0 (2.1.13) ft i ：D 、H E (2.1.14) Ft D=e E+RL (2.1.15) 2.1.2 各向异性介质的时域波方程 将(2.1.13)的两边进行父运算，再将式(2.1.14)代入，并用式(2.1.15)得到 E E 含三1 一0小。 (2.1.16) 二 t 二 t 二 t 这就是描述光在各向异性非线性介质中传播的时阈波动

4、方程。 该方程比线性波动 方程仅多了右边的一项。相当存在一个次波源。第二项与介质的吸收损耗有关， 假设介质为无损12 耗的，即 仃=0,再利用c=1/%耳0 ,式(2.1.16)表为 这是光在无损耗各向异性非线性介质中传播的时阈波动方程。 E ,必须首先求出非线性极化强度 PNL。 2.1.3 各向异性非线性介质的频域波方程 将E(r,t)和PNL(r,t)展开成i =1,2,3个单色平面波的组合(傅里叶展开) E(r,t)= 、 Ei(ki,)= 、 E-it) PNL(r,t)=工 PiNL(kPi)= Z PiNLei(kr-渊 (2.1.19) 式中r为坐标矢量，k为单色平面波的矢量，

5、 切为光波的频率。 将式(2.1.18)和 (2.1.19)代入式(2.1.17),消去两边的求和号和i序数，可得到 2 2 一 一 三 工 NL 七()-eE(k, ) PNL(k, ) (2.1.20) pC pc 这是各向异性非线性介质的单色平面波的波方程0 2.1.4 各向同性非线性介质频域波方程 在方程(2.1.20)中，禾IJ用VKVME= V(V .E)-V2E ,考虑各向同性介质，有 E =0 ；再用关系式仆= 0/c, k = k0n和n ,那么得 o k2 2E (k, ) k2E (k, ) = - PNL(k, ) (2.1.21) ；o 这是各向同性非线性介质的单色平

6、面波的波方程。它是一个非齐次二阶微分方 程，难于求解，一般都要做近似简化处理，慢变振幅近似是一种常用的方法。 现在考虑一个沿z方向传播的稳态单色平面波，振幅随 z变化，但不随时间 变化。电场强1 :2 1 12 ()= E (2.1.17) 为解方程求得场强 (2.1.18) 14 度和非线性极化强度分别表为：15 E(z, ) =E(z)ei(kz- PNL(z,)= PNL(z)e(kz t) (2.1.22) 式中k和k分别是原光波和极化波的波失。将式 (2.1.22)代入(2.1.21),其中式 (2.1.21)左边第一项为 -2 . E(z, ) =.( i2k - -k2)E (z

7、)ei(kzt) 二 z 二 z 因此式(2.1.21)表为 :2 : (i2k) E (z)= 二 z ：z NL i(kz_t) P (z, )e (2.1.23) 此为在各向同性介质中z向传播的单色平面波的波方程。 假设在波长量级的距离内光波振幅的变化非常慢，满足以下条件: 2 _ d E(z) 二 2 cz (2.1.24) 并假设PNL(z,)随z的变化可以忽略不计，那么式 (2.1.23)中略去第一项写成 ;E=-k- PNL(z - .)eJ(kz- t) .:z 2 0k 过 PNL(z)ei(k)z 2 0k :E(z) i NL, i kz P (z)e zz 2 ；0cn

8、 (2.1.25) 式中Ak =k -k。这样，在慢变近似条件下，各向同性非线性介质中 z向传播的 单色波的频域波方程被简化为简单的一阶微分方程，便于求解。式 (2.1.25) 述 在稳态和在慢变近似条件下的各向同性非线性介质中沿 z向传播的单色光波的 频域波方程。 假设存在介质对光电场的吸收，根据式(2.1.16),式(2.1.25)应改写为 星二 E (z1二 P NL(z)ei kz 二z 2 2 ；0cn (2.1.26) 式中a =、Qc/n是介质的吸收系数 16 2.1.5 各向同性非线性介质时域波方程 考虑各向同性介质V E =0及门=历高，(2.1.17)式变为 此为各向同性非

9、线性介质中的时阈波方程。设时域下的波场为单色平面波 E(z,t) = A(z,t)ei(kz- (2.1.28) 式(2.1.27)中的各项为 -2 . i2E (z,t) =( - i2k - -k2) A (z,t)ei(kz-t) 二 z 二 z -2 -2 - E(z,t) =(-i2 j A(z,t)ei(kz-l) .:t2 Ft2 ;t ,2 - 2 PNL(z,t)=PNL(z,t) .：t 假设波的振幅随空间和时间皆缓慢变化，满足以下慢变近似条件： $A(z,t) , cA(z,t) 对 $A(z,t) EA(z,t) - k- 和 切 - (2.1.29) 2_r 2 2i

10、_ 2 rt_ cz cz t ct 那么在(2.1.27)中略去场振幅的二阶时间导数和二阶空间导数，得到一阶波方程: 迎1辽PNL(z,t)e 二z v 二t 2 ；0cn 这是在慢变近似条件下各向同性非线性介质中单色波的时域波方程0 假设光波是一个宽脉冲，在(2.1.30)式中v = c/n是光波的相速度； 假设光波是一个短脉冲，在(2.1.30)式中v = d0/dk是波包的群速度 2.2非线性极化率 2.2.1 极化强度的频域表达式 考虑电极化强度P与电场强度E之间的因果关系。在时刻 t ,介质感应的 电极化强度dP(t)是由在此之前时刻 ti =t-dti的电场强度E(ti)在 dt

11、i时间内的 作用所确定，二者呈正比关系， dP。)=的 f)(t ti) E(ti)dti (2.2.1) 2 n2 ；2 E(r,t)百E(二 1 F2 2 .2 0c 二 t PNL( r ,t) (2.1.27) (2.1.30) 17 考虑E(tj在t之前所有时间电场强度E(ti)对P(t)的奉献，那么有 P=:% x(1)(tti) E(ti)dti (2.2.2) 实际上，当t,At时,E (t1)对P(t)没有奉献，/(1) = 0。 再取E(tJ和P(1)(t)的傅里叶变换 E (t1)= J-E ( .)eJ t1d (2.2.3) P(t) = P( )e2 td 将式(2

12、.2.3Y弋入式(2.2.2),得到频域的表达式 P) = 加) .E (2.2.4) 式中 *(。)=严(t-ti)eitM)dti (2.2.5) 在非线性情况下，P可以展开为E的幕级数，极化强度在频域中表达为 P( )= P()P(2)( ) P(3)( ) (2.2.6) 其中 P(缶)二%)(町缶)E冈 (2) , 、 (2) P (&) = / x (0；叫声2) ： E(必)E(%) (2.2.7) P(3) (。)= %)；硒产2,。3m E (缶i) E (62) E (83) IIIHI /8) = Cxn)(t-tl，t -12,t -tn)e3(tT2f*3(j

13、)dtidt2 dtn 2.8) 式中 0 =s1 +co2 +on。 下面给出各阶电极化强度的直角坐标分量表达式。介质中的场由n个不同频 率的分量(包含着这些频率的谐波、和频波、差频波等)组成 E(t)=“ E( n)e4 nt (2.2.9) n 式中E(n)是复数振幅，n可正可负。并规定E()=E(- n) = E ( n) (2.2.10) 18 频率为co的极化强度分量为 P，()=？(；.() (2.2.11) CtCt P-(2)( ) =1 ；0 M( ；，I，-2)E(I)E(2) (2.2.12) PV)C 0 ，2 ,3E)-GE ) -： (E ) 3( ) (2.2.

14、13) aPV 式中 8=明 +/ +切3 +HI ； N,。，口，丁,川=x, y, z。 2.2.1极化率的对称性 下面指出电极化率张量的对称特性，它反响了介质结构的对称性和电极化强 度的实数性。 1 .频率置换对称性 可以证明电极化率张量具有以下固有的置换对称性 (1) (1) / 、 /(切)=沟(-0) 娟 *W 叫,切2)= Ik)(；一。2 ,。)=娟(切2 ；,汾 IIIIH X11112 ,.ln *(叫叫，电，IILn) = U1nl (81； f 2H,一露,8) = 111111=温 叫式露；叫一叫,川,) 假设外场频率远离介质的共振频率， 介质被认为是无色散的和无耗的

15、，那么存在着完 全的置换称特性，即式(2.2.14)中的*号可以取消。 2 .时间反演对称性 根据电极化强度的实数性可以证明 了(n) (a - 0 0 ) = 7(n) (_ _ .) (2215) 111211n (2 ; S ,3 2 , ,2 n ) 11112 , 1n (;- 1 2 , ,f n ) 2.2.I5； 3 .空间结构对称性 由于介质结构的对称性，当笛卡儿坐标的指标被置换时， 7(1；)2L 1n保持不变， 使非线性极化率张量的独立矩阵元的总数大大减少：7只有27个独立元；3)只(2.2.14) 19 有81个独立元。 如果介质具有中心对称结构，即在坐标反演变换x,y

16、,zT x,y,z时，P 和E都要变成反方向。由(2.2.11)-(2213成可见，P和P(3)的表示式不变，但 P1 2式左边变号，据对称性要求7必须等于零，该式才能成立。也就是说，具 有中心对称介质的偶阶极化率为零。 假设只考虑到三阶非线性效应，对于具有中心 对称性的介质，没有二阶非线性效应，只有三阶非线性效应。 2.2.3简并因子 (1)假设电场强度和电极化强度分别表示为 E (r,t)= E E 侬 n)et + c.c. , (2.2.16) n P(r,t)= P P侬n)e3t+cc o (2.2.17) n 考虑到极化率的对称性，频率为 6 的n阶极化强度分量表示如下，它是由

17、n个 波场所引起，其中有m个相同频率。 P(s)=DZ呢淄酎心;叫,，Sn)E於)E附)E7)(2.2.18) 式中的系数D被称为简并因子，对于式(2.2.16)和(2.2.17)的情况，可以证明： n! D=一。 (2.2.19) m! (2)在有些文献中，电场强度和极化强度分别表示为 1 E (r,t) = E(3)e + E 9切拉力， (2.2.20) 2 n 1 P(r,t) =-Z P阿)e 。 (2.2.21) 2 n 对这种情况，极化强度分量式(2.2.18)也成立，但是简并因子变成 D =211 里 |1 0 (2.2.22) m! 几种常见的非线性光学效应的极化率表达式及其

18、相应的两种简并因子列于 下表中。 20 非线性过程 阶 极化率 D = 2j(n!/m!) D = n!/m! 线性色散 1 f)8) 1 1 线性吸收 1 f)(。 1 1 电光效应 2 露露0 1 2 二次谐波 2 f 2切；露M 1/2 1 和频效应 2 (2) X (。3,&122) 1 2 差频效应 2 2 X 侬2；3,一必 1 2 三次谐波 3 J3)(3；s,s,s) 1/4 1 四波混频 3 f 露；叫声2愚3 3/2 6 简并四波混频 3 3 / 、 X 即。，为平 3/4 3 简并四波混频相位共腕 3 (3) X (COc；0i,-2,p) 3/2 6 光克尔效应

19、自作用 3 (3) / X (;,-,) 3/4 3 光克尔效应互作用 3 X3)。,-声) 3/2 6 自聚焦 3 / ) (0 ; 0 , ,0 ) 3/4 3 饱和吸收 3 严0,沁) 3/4 3 双光子吸收 3 f) (1；8 2,2声 l) 3/2 6 拉曼散射斯托克斯 3 (3) / 、 X(Es；6 1, f 1 ,0 S) 3/2 6 拉曼散射反斯托克斯 3 侬as；叼，叫，一名 3/4 3 注：表中极化率括号中的分号之后为入射场频率，分号之前为生成场频率。 2.3 Kramers-Kronig 色散关系 2.3.1 极化率实部与虚部的关系 必需指出，电极化率/6是一个复数，假

20、设表达为 /9 =/+i/O, 2.3.1 其实部和虚部之间有如下关系21 1 ()= P n -0 式中P表示后面的积分为柯西主值积分。 这是著名的Kramers-Kronig色散关系， 简称KK关系。由KK关系可见，只要知道极化率的实部和虚部中任何一个 的光谱就可通过此关系求出另外一个。 根据8)=/，7)是。的奇函数，而？(s)是。的偶函数。K K 关系可以写成如下另一种形式： /() = -P , ( 2.3.4) 2 2 二 0 ,-.， (). 21do 。 2 2 . 一 ,， 2.3.2极化率实部和虚部的物理意义 1 .线性折射率和吸收系数与极化率的关系 我们考察一束频率为。的

21、单色平面波在各向同性介质中沿 z方向的传播所 产生的线性极化。设光电场强度表示为 E (z,8)=E(z)ei(kz- +c.c., (2.3.6) 式中，k是非线性介质的复数波矢，其实部表示波的相位变化(介质的色散) ， 虚部表示波的振幅的变化(介质的吸收)，即 ：- 0 k =k+ik =kgn0 +i, (2.3.7) 2 式中，k =是真空中的波矢；n0和豆。分别表示介质的线性折射率和线性吸 c 收系数。 由电感强度的定义，考虑远离共振情况下的线性极化效应，那么有 D = %E + P=% E + %工 E = (% + 与工(1) E =&E , (2.3.8) 式中，飞为真

22、空的介电系数；名=% + % 7为介质的复线性介电系数；工为介 质的复线性极化率，可以分为实部和虚部两局部，利用关系 = %(1+/)，那么1 ()= P (2.3.2) JI -0 (2.3.3) 2 一 (2.3.5) 22 m =. +.+ i a0 工=3# i %工=才(1 + i 曳工)。 (2.3.9) ， 利用线性折射率n0=JTQ,式(2.3.9)改为 (1) w = n；S0(1+i)。 (2.3.10) n。 再利用复线性折射率n=J，；。和真空光速c = 1/匹。，将介质的复波矢表为 k =-n=Jil0 (2.3.11) c ， 将式(2.3.10)代入(2.3.11

23、),得到 1 ( y1) k=(o 匹 1+i(2.3.12) no ) 式(2.3.12)中的根号中第二项的模远小于 1,可将展成泰勒级数，近似取前 两项得 , kc kU kono(1 i-) = kn。 i (2.3.13) 2n。 2 no 将式(2.3.13)比照(2.3.7)，利用3=君。(1 +工(1)得到 ，八 L 1 ，八 n。=1+ M(co)2 1+E(1)(0)1 (2.3.14) 2 % 普 7=27(1)(6)。 (2.3.15) n。 cn。 可见介质的线性折射率和线性吸收系数分别与一阶极化率的虚部和实部成 正比。 2.非线性折射率和吸收系数与极化率的关系 假设介

24、质具有三阶非线卜入射激光是如式 (2.3.6)的单色平面波，可以用 以下慢变近似非线性波方程(2.1.25)，求解光场E (2)。这里设小卜=卜-k = 00 非线性极化强度表为 PNL(z) = P(3)(z)=3%7(3)(。)E(z)2 E(z)警1P 俳P )。 (2.3.16) (2.3.17) 23 设侬=37, (-)(3), i ( )(3) , NL / 、 (3) / 、 / P二铝(O) E (z) 2 i e3)( .) II 2 E (z) E (z), 正(z) _ i . .:z 2cn0 43)9) E(z)2+i43)(。) E(z)2E(z) 1 2 利用 I =a%cn0 E (z)| ,式(2.3.19)改为 .:E(z) i .:z 上 2cn0网 式(2.3.20)变为 解得 由式(2.3.6) 其中 e3) , I +i 二一，e3) , JE (z) ；ocn。 3)() )TI kNL = k0 e3)(), 2 ;0cn0 - e3)(o 2 2 ； c no I E (z) i e3)( )1, i 2 2 ;0c n0 王(z) i kNL E (z) o ；z E (z) = E (0)eikNLz。 E (z, ) = E(z)ei(kz- t)= E (0)eikNLZei(kzt)