发动机与纳米微粒

1、有价证券:S0021-8502 10037-4(97)发动机与纳米微粒：回顾与展望大卫B. Kittelson机械工程学系，明尼苏达大学，明尼阿波利斯，明尼苏达55455, 斯维亚社区（第一次收到是1997年8月5日，在特诺形式收到是1997年10月28日） 提取大部分发动机排放的粒子数在是在纳米范围，D1<50纳米，而大众最重要的是在积累模式，50纳米<D1<1000纳米范围变化。纳米粒子通常是由碳氢化合物或硫酸盐和核形成过程中的冷却和稀释及排气。而积累的模式，主要是碳烟颗粒由燃烧直接形成团聚。柴油发动机排放标准已经导致粒子排放量显著减少。然而，一项新的研究表明一些低排放的

2、柴油发动机的排放比旧的设计和其他低排放设计的纳米颗粒浓度要高。最近许多研究建议在类似的质量浓度下，纳米粒子尺寸比微米大小的颗粒更危险。这引起人们对纳米粒子是否（基于数目）排放标准应当罚款问题的讨论。不同质量，不同数量是不一样的。它可能会在核和凝结过程中的稀释和取样时发生显著地变化，使得很困难去设计一个标准。而且，如果纳米粒子是一个问题，火花点火发动机也必须被控制。（由埃尔赛尔科学出版社保留所有权利 1998）介绍 柴油生产的颗粒和火花发电发动机引起发动机制造商的关注，因为它们影响发动机性能和磨损及它们对环境的影响。它们可能与燃烧室和进气阀矿床的形成、污染废气的再循环(EGR)和积极曲折箱通风(

3、PCV) 的系统，并当它们通过回收废气再循环和(PCV) 系统时会增加发动机的磨损。然而,对这些粒子的主要问题是环境，即，对健康不利，能见度下降和建筑物污染。最近，全世界的关注给予了细颗粒对人体健康的氛围的影响。这导致从美国环境保护局提议了关于大气中的细粒子的新标准（Raber,1997）。这些标准将维持允许年平均可吸入颗粒物的浓度(微粒气动直径小于10微米)为每立方米50微克和添加一个年平均水平每立方米15微克的粒子（微粒气动直径小于2.5微米)。这些标准是:许多研究的结果(见例如Dockery等,1993年或教皇等,1995)表明一个不良的健康影响和细颗粒在大气中。引擎,尤其是柴油的主要来

4、源,是细粒子。本文所介绍的主要物理特性,这些粒子、历史趋势、近期的一些问题与粒度。讨论将主要集中注意力于柴油机微粒发出,因为从柴油机排放颗粒物大规模地10-100倍高于发动机。然而,如果非常微小的颗粒或数字排放成为一个问题时,发动机也可能引起了人们的关注。 颗粒组成和结构 柴油机排气微粒组成的固碳质为主结块资料和灰、挥发性有机硫化合物。这个结构的插图如图1。固碳燃烧过程中形成局部发达的地区。这就是后来的氧化。剩下的就是疲惫的固体凝聚。一个很小的燃料、雾化、蒸发润滑油逃脱氧化而显得像挥发性有机化合物(一般或可溶的SOF溶解性,在汽车尾气。SOF包含的多含氧化合物、氮和硫等Farrar-Khan(

5、1992)。大部分的硫的燃料,但对二氧化硫氧化过程的一小部分,以及导致硫酸和硫酸盐的排气微粒。金属化合物在燃料和润滑油导致了少量的无机灰。图2所示的典型组成的固体颗粒的电流检测技术的柴油发动机用美国的沉重瞬态测试任务。硫酸/硫酸盐分数大致是成正比的燃料硫的含量。相关的部分未燃料及润滑油(SOF)是不同的具有发动机的设计和操作条件。它的范围可以从少于10%超过90%在大众。SOF价值最高的是在轻车辆引擎负荷时,排气温度都很低。定义了柴油机排气微粒的基暗物质大规模收集过滤器从排气,淡化和冷却到52摄氏度或以下(C移,1993)。组成的排气微粒取决于他们在何处以及如何被收集起来。如排气管稀释和冷却、

6、成核、缩合、挥发性材料吸附变换固体和液体颗粒。在汽车排气管、温度高,大部份的挥发性材料在气相。细节的稀释和冷却过程摘要大量的资料,在现有的粒子吸附或缩短与核形成新的粒子。图1、典型的组成和结构的发动机排气微粒图2、典型的颗粒组成了重型柴油机进行了重型瞬态周期 发动机和纳米粒子的综述图3、典型的发动机排气粒度分布的质量和数量都权重如下所示粒度图3所示理想化了柴油机排气微粒数目和质量加权粒径分布。所显示的分布状态是峰状,对数常态。对数正态分布,适合实际数据通常很好。粒子的浓度范围内的任何大小比例相应曲线下面积在这个范围内。大部分的粒子在所谓的积累模式在0.1-0.3微米直径变化。这是在有关材料和碳

7、凝聚为主。细胞核模式由粒子在0.005-0.05微米直径范围。通常这种模式由挥发性有机硫化合物在排风稀释和形式冷却,而且还可以包含固体碳和金属化合物。细胞核模式通常包含1-20%粒子质量与超过90%的粒子数。粗模式包括5-20%粒子质量。它由积累的模式粒子沉积在圆柱体,已经排风系统。如图3也有一些定义为大气微粒的大小。可吸入颗粒物,D(直径)< 10公里;细颗粒,D < 2.5公里;超细颗粒,D < 0.10公里;和纳米D < 0.05公里或50海里。可吸入颗粒物与细颗粒实际上是由标准定义了采样系统采样概率下降到50%到指定的气动直径。精确的定义,超细粒子没有达成一致。

8、 注意,号码,几乎所有的粒子发出柴油机股份有限公司(以下简称同样适用于一个火花点燃式发动机)是纳米粒。颗粒尺寸的意义粒子大小的粒子的行为影响发动机内的本身(例如在排气系统,PCV)和环境。我们将集中于后者。然而,值得注意一个引擎相关的粒度效应的后处理设备的性能。排气过滤器(或陷阱)和催化剂可以用来减少温室气体的排放柴油机排气微粒。双方都表现出大小依赖性能(迈耶等,1995年、1996年)。陷阱是最有效的去除固体颗粒催化剂,同时积累方式去除有机物,主要将有助于SOF和核模式。粒度的影响所造成的环境影响发动机排气微粒在几个方面:它能影响到大气的停留时间的粒子,光学性质的发动机和纳米:回顾577粒子

9、,粒子的表面积和能力去参加大气化学和健康影响的粒子。 粒子的停留时间最长的氛围中,粒子0.1-10公里直径范围,通常是大约一个星期。出较大粒子的气氛相当快速沉降和较小的公司通过扩散和凝固。一个典型的居住时间为10纳米微粒大约只有15分钟(哈里森,1996)。主要的机制是去除这些细小颗粒与粒子在凝固累积的模式。因此,尽管他们失去了自己的身份,他们仍然在单个粒子的氛围,本质上相同的时间为大颗粒累积模式。光学特性的影响和能见度排气微粒的大气的建筑物。失禁这些特性依赖于颗粒大小、形状和成分(Scherrer 1981年1月1日)、Kittelson;Kittelson等,1988).Particles

10、相互通过吸收和散射光。对柴油机微粒吸收远强于散射和相对较低独立的颗粒大小的光线的可视范围。吸收是由于碳含量的粒子,并且是在范围的9平方米每克的性颗粒。依赖光散射粒子大小和形状,通常是最大的粒子几微米的直径。散射截面为典型的柴油机排气微粒1.5至4平方米每克。由于散射是主要的颗粒尺寸范围的积累模式。超细粒子散射很弱。这个比表面积的柴油机排气微粒通常是在100平方米每(Jakab等,1992)。这符合特定的表面面积3000公里二氧化碳的球体。这表明,几乎所有的表面积个人核组成的凝聚可供吸附。因此它的表面积的柴油颗粒可能是一个函数大小的个别核凝聚而不是凝聚的大小。这个面积可用于大气时的反应。在大气层

11、中,各种大气成分将和排气成分为本的表面积。粒子大小方面的注意力吸引最大电流的影响罚款和超细粒子对人体健康的影响。提出了基粒标准的研究是基于连接精细颗粒和不良的健康影响。许多这样的研究显示,健康效应之间的相关性和大气颗粒物浓度细颗粒浓度的提高,而不是时可吸入颗粒物的浓度(Dockery等,1993年,教皇等,1995)。因此,不良的健康影响似乎与小颗粒。很多因素可能在这里。粒子的粒子数,每单位面积随粒径质量下降。效率的沉积在人的呼吸道取决于粒度(ICRP等组织,1984年)。在特殊情况下,随着降低肺动脉沉积颗粒大小。目前污染标准是基于这样的大规模数字或区域剂量增加,规模呈下降趋势。微米直径保留微

12、米的二氧化钛可显示出显著的活动二氧化钛和更多的活动,比0.5微米多0.025微米的二氧化钛(唐纳森等,1996)。它是引人注目,二氧化钛,通常作为生物惰性,产生强烈的反应,在形式的纳米颗粒。另一个正常的惰性物质、聚四氟乙烯,显示出很强的不良的健康影响时的纳米颗粒。谦虚的浓度的0.03微米,引起急性肺聚四氟乙烯熏粒子在大鼠（Warheit毒性等,1990)。这些和许多类似的研究已经引起关注的重大超细颗粒、纳米大小、范围。新的细粒子的标准是基于一个协会研究表明暴露于微粒之间和不良的健康影响。然而,根据标准对潜艇2.5微米直径粒子是有点武断。这结果主要是由缺少支持数据进行解读的影响提出更小的颗粒人类

13、的健康。鉴于强烈不良的健康影响显示了纳米粒子在动物实验中未来的标准可能会强加于细或粒子。尺寸分布如图3所示,几乎所有的群众发出的细粒子引擎范围和几乎所有的人数在纳米颗粒直径范围。发射存货认为引擎和车辆的细粒子的主要贡献者在城市地区的氛围。例如,吴会强等。(1996)估计51-69%细粒子的洛杉矶市区在1982年被汽车相关。大约四分之一的这些细颗粒,而非直接浮沉发动机相关。哈里森(1996)估计,大约90%的可吸入颗粒物粒子在1990年发射了伦敦道路运输相关。发射库存都没有可供纳米粒子,但是测量显示车辆堵塞附近的一个重要来源,甚至比为可吸入颗粒物。例如,哈里森状态那种粒子数(主要是纳米颗粒浓度升

14、高)更靠近巷道可吸入颗粒物浓度比。最近一项研(1997),“布克在城乡牛津郡显示粒子数目浓度与交通密切相关时可吸入颗粒物主要是与交通。在发动机排放趋势颗粒柴油机一直受到日益苛刻的排气管排放标准。表1所示为趋势在基重型柴油机排放标准。值得注意的是所有这些标准是基于总质量的微粒收集试验周期。目前对公路的引擎需要冒不超过六分之一的粒子质量允许1988引擎和可能少于十分之一的,不受控制的引擎。目前排放标准并没有提及粒度。然而,更关心的是,越来越多的人也许他们应该,或者是一个标准应基于粒子数。一些动向和颗粒体积浓度和大小。这些结果之前在这里是一些有用的定义。让护士是数量的粒子,然后数浓度,N是 （1）令

15、v为微粒的体积，然求体积浓度，V是 （2）那么 （3）表1、美国的重型排放标准标准微粒质量 1988年工业0.808.01991年工业0.346.71994年工业0.136.71998年工业0.135.41997年发电设备(75-130千瓦)0.79.2当前的空气质量和基于总排放标准,m,但微粒的担忧已经上升到最近的粒子,n (4) 这里是微粒的平均密度。为球形颗粒 (5)和分别是尺寸微粒的数量和直径，是微粒的平均体积 （6）下面一个例子有助于理解这些物理量的规模。粒子的平均体积直径50nm,或0.05微米,球形颗粒的数量的在1克,假设平均密度为1克每立方厘米如下图所示的结果得到的电气溶胶分析

16、仪(EAA)为主要仪器测量体积浓度、粒度。数目已经应用EAA冷凝核反击(CNC)。在大多数情况下,数控及监管局数浓度被发现是在合理的协议。这些工具是用来衡量典型大气微粒含量。因此,很有必要稀释到排气样品。稀释比率的范围内都是用1000。这些带进一个方便的测量范围的浓度稀释过程,模拟大气(Kittelson等,1988)。所有的浓度环境温度和压力的修正。主要特点,给出了测量Abdul-Khalek和Kittelson(1995),Baumgard和Kittelson(1985年)与多栏等。(1980年)。所有的尺寸均是由明尼苏达大学的,除了那些从最近的健康影响研究所(喜)报告(1996)之等,是

17、由密歇根大学,技术。结果表明,在引擎技术反映变化以及生物燃料。1991年和1995柴油发动机在低硫运行<0.05%燃料引擎运作与含硫燃料的0.3%。图4显示的粒子体积浓度对燃气当量比，比例发动机燃气比例的化学方法正确,因为一些具有代表性的燃气比例柴油和火花点燃式发动机。对柴油发动机负荷大致是成正比的对等的比例。火花点燃式发动机跑在最现代化的一个等价比率为1.0,然而,更高的等效比值都用在冷起动,热身,高负荷。一般来说,排气体积浓度呈上升趋势。更高的价值高于当地的发动机,燃气比例增加碳形成和减少氧化。这种趋势线的新引擎的显著降低,1995年引擎超过10倍低于年长的引擎。自从浓度是成正比的体

18、积浓度,这些下降趋势在保持排气管排放标准。结果两火花点火引擎(SI)如图4。现代的燃料注入、催化剂装备、发动机比旧的碳化物,非催化剂引擎干净。在，1993年“发动机发出体积浓度约1又二分之一数量级低于1995柴油。另一方面,颗粒体积发动机发出强烈依赖于。冷起动条件下操作引擎硅价值超过2。在这样的情况下,类似于现代柴油颗粒浓度可能产生。图4、发动机排气微粒测量体积浓度与电气气溶胶分析仪对各种发动机及操作条件。所有的数据是由明尼苏达大学的测试,除了来自Barley的HEI等(1996)。DI和IDI表示直接和间接喷射。图五排数目谋害。这里的趋势,有别于体积浓度。对柴油发动机的数目下降率增加对等的工

19、作范围内,只会增加在最高负荷。大部分的粒子数在细胞核模式的主要Abdul-Khalek SOF和硫酸盐,Kittelson(,1995年)。轻负荷时,低、排气温度都很低,没有完全燃烧的燃料油不能得到有效的氧化。当废气被稀释和冷却,这些材料的形式和核大批细微颗粒在细胞核模式。这些粒子导致大量浓度,而是由于他们的小颗粒,他们通常不明显的体积和质量浓度的增大而减小。作为负荷增加,排气温度的增加,造成更有效SOF氧化的数目下降。排气在相当高负荷的增加和增加碳形成抵消减负荷的数量和核浓缩SOF开始增加。1995年的柴油引擎显示数字降低浓度比老的引擎,但不同的是少得多的明显比在体积浓度。1991年的柴油发

20、动机测试HEI研究(Bagley 等 1996)之等,显示异常高的数目,比一个数量级高于老引擎,两个数量级高于1995引擎。这里测试发动机的研究是很时髦的设计, HEI有很高的压力(150 MPa峰注射压力)精确控制燃油喷射系统。有人建议,非常高浓度的细胞被氧化(Hunter, 1997)。然而,这个引擎产生很高的价值(60-75% SOF)的试验条件下 HEI的报告。SOF相结合的高质量和较低固体碳可能引起广泛的形核的形成有很大SOF细胞核模式和大量浓度这些结果是特别的关注,因为燃油喷射系统应用于1991年的引擎可以更能代表未来的重型应用比1995年的引擎,测试,它使用一个适度的高压喷射压力

21、峰值90 MPa)燃油喷射系统。图5、发动机排气微粒数目浓度测量仪为一系列电子气的发动机和操作条件。所有的数据是由明尼苏达大学的测试,除了来自Barley的HEI等(1996)。DI和IDI表示直接和间接喷射。SI发动机显示不断增长的浓度随着。这意味着增加碳形成高可能是决定性因素,但是其他因素有关。随着体积浓度较低时,数量比柴油发动机。注:浓度随强烈增加。在最近的一项研究Rickeard等。(1996)测量数字发射率从柴油机和火花点燃式发动机的动力的车辆。他们发现数字发射率大大低于火花点燃式汽车从柴油车辆运行条件下,但大多数情况下高速公路克鲁斯相似。在这里,他们观察到的大约和1-粒子微粒每千米

22、,火花点燃式和柴油车辆。观察这些发病率高,即使是火花点燃式汽车配有3路的催化剂。目前,粒子排放车辆不规范火花点燃式动力。这可能会改变如果纳米粒子排放被发现是重要的。图6块N / v比率为引擎既数目和体积浓度的测量。对柴油发动机,这个数字要高得多,体积比轻度负荷数目浓度较高生产的核。在大部分的工作范围内,“N / v比例高于1995柴油机为老年人的引擎。这表明,新的引擎是发光的小颗粒。这是证实,如图7显示平均体积直径。但是总体趋势是1988年的引擎,形成微粒子在轻负荷。这台发动机有非常高的分数在轻负荷SOF(Abdul-Khalek和Kittelson,1995)。1991年的发动机用于再次喜报

23、告显示特殊的价值观与N / v比一到两个订单高于其他引擎。这些高氮/ v比率相联系非常小的颗粒直径如图7。发动机也产生了非常小的颗粒直径较小,平均体积比大多数的柴油发动机用例(除了HEI研究)在其整个范围。图6、粒子数的比值计算体积浓度对颗粒浓度从图4和5的数据计算图7、平均体积直径按N / v计算比率在图6被假设的球形颗粒图8、体积大小分布为1991年柴油机测试为HEI报告。( Bagley 等,1996)。DGV表示几何量平均直径。图9、体积大小分布在1995年柴油发动机测试明尼苏达大学。DGV表示几何量平均直径。图10、加权粒度分布的数量为1991柴油发动机测试为HEI报告。(Bagle

24、y等,1996)。表示几何数量DGN平均直径。图11、加权粒度分布对1995年数量柴油发动机测试明尼苏达大学表示几何数量DGN平均直径。 数字8-11比较典型的粒径分布与发动机测试HEI报告从1995年的粒径分布的引擎,我们已经测试。图8卷加权粒度分布与发动机的研究中使用时显示一个相当无花果。9显示相当从1995年的分布在DI发动机测试。需要注意的是,在这两个地块积累方式几乎是相同的,都是一样的,但是这发动机用于有喜有核模式和基本相同量的积累模式,1995年迪引擎已经基本上没有细胞核模式。发动机用于HEI有SOF治疗这种疾病的60%。Kittelson等。(1988),Abdul-Khalek

25、和Kittelson(1995)强烈相关性和体积分数SOF细胞核中模式。这表明,大型核模式为发动机用于观察HEI研究主要是SOF。数字10号机和11号显示相同的粒径分布在一个号码。这个数目巨大的粒子在核引擎的使用方式的HEI研究是在这些情节更加明显。这个比例为发动机用于HEI研究是150倍为1995年DI引擎。这个号码加权几何平均直径、DGN、也要小得多,0.011微米,与之相比,0.043微米。 HEI报告引出担心新的柴油机排放技术领先的增加。有关排放微小粒子是由N / v比率为代表的。表2是一个制表氮/ v比率从公布的数据不包括在图4-7。表2。 N/V从各种来源的比值计算（每立方微米部分

26、相当于密度为1克每立方厘米的颗粒球形每克颗粒）条件SOFN/v来源参考巷道稀释0喷式柴油机，康明斯Kittelson等 （1988年）巷道稀释0.38570001979年柴油机底特律柴油机Kittelson等 （1988年）大气稀释约等于037001979柴油机，卡特彼勒耐久性试验台Kittelson等 （1988年）农村高速公路0.2426000混合交通Kittelson等 （1988年）农村背景0.144300背景Kittelson等 （1988年）底盘测功机实验室稀释NA56000在使用中的车辆的SI非催化剂Hildemann等 （1991）N/ V数据计算出来

27、的底盘测功机实验室稀释NA46000在使用中的车辆的SI催化剂Hildemann等 （1991）N/ V数据计算出来的发动测力机NA4000001995在催化剂硫酸形成模式下的直喷式柴油机工作进展，美国明尼苏达大学发动测力机NA25000四冲程直喷式柴油机，铁添加剂工作进展，美国明尼苏达大学发动测力机NA2900四冲程直喷式柴油机，基线工作进展，美国明尼苏达大学很明显,从表二 N/ v比率的粒子,因此每单位的排放颗粒物是高度可变的。试验结果表明:N/ v的比率在50,000-60,000 粒子每立方微米范围内变化(或假设球形,单位密度颗粒,5-粒子每克的粒子质量)可能是发出不常见的年长的柴油和

28、硅引擎在公路克鲁斯的条件。这是符合N / v比在农村公路26000观察混合交通条件。这个比率低于来源的水平,因为稀释和凝固。120,000-360,000价值在HEI工作(图6)显著高于其他引擎的报道。我们只能这样产生如此高的N / v比在实验室进行柴油机配备了催化剂在一个高,高负荷条件下,导致显著的硫酸盐的形成。这导致了一个V/ v的比率约40万。讨论和结论 有可能对健康不利带电粒子引擎是导致微粒排放标准的测量和协议。这种新引擎技术为代表的发动机用于研究,而显著降低黑粒子质量排放,导致了尖锐的人数增加了排放微小粒子。这些微粒可以包括烃类SOF)、碳碎片,硫酸盐,金属灰。碳氢化合物和碳的碎片可

29、能微小粒子的主要来源为引擎运转正常条件下与低硫燃料。,形成这些粒子在大型集中的过滤引擎的可能原因包含成SOF增强减少大规模和广泛的总烟尘中碳氧化导致分裂的凝聚引擎。作为发动机排气稀释剂、冷却、SOF可能通过从气相颗粒相两条途径:核组成的新粒子和吸附于现有的粒子。如果有偏爱成小面积上的吸附。这可能会对发动机用于研究的黑粒子在哪里可以吸收积累模式已经大大减少SOF相比,年长的引擎。另一方面,在1995年发动机测试在明尼苏达大学有着同样的低浓度的粒子在积累形成的模式,但并没有显著的细胞核模式。然而,这个引擎有显著降低 SOF值(大概30-40%)。因此,从核是高度非线性过程(弗里德兰德1997）物种

30、的浓度不会去在稀释过程变得足够高引起重要的核。如果这个解释是正确的,引擎形成微小粒子的未来将取决于凝结或吸附的相对数量的物种和固体表面凝结在其上。 其他一些问题，应考虑是否由纳米颗粒排放发动机继续引起人们的关注。如果这些微粒主要是由挥发性物质进行测试，其中有他们在我们所有的发动机，它们形成的排气稀释和冷却。其形成的数量和规模将取决于稀释过程的细节的。因此，应模拟大气稀释，以使代表测量。此外，如果这些粒子具有波动性，他们可能有不同的健康影响的固体颗粒。在大气中，可能会导致凝血纳米范围内迅速成长为规模的积累模式。这些字符的团聚也将取决于是否有坚实的纳米粒子或挥发性。由于凝血，最高浓度和颗粒接触到或

31、将出现在公路附近的粒子。 目前的排放标准是群众基础。群众往往是在保存过程中的稀释和取样。另一方面，粒子数是不守恒，并可能显著改变凝血均匀成核。这反过来可能会改变粒子的大小，特别是如果一个数的加权大小使用。因此，任何的变化，或增加，目前的群众基础的排放标准，包括尺寸或数浓度测量将导致显著的取样和测量挑战。 车辆排放的废气对粒子关注往往集中于那些由柴油发动机排放，因为他们的质量要高得多。但是，如果纳米粒子是一个问题，不仅柴油，而且火花点火发动机可能是重要的问题。参考文献1、阿卜杜勒哈利克，IS和Kittelson（1995年）和固体废气实时测量挥发性粒子使用SAE的催化950236号。2、巴格来，

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