【飞秒激光与物质相互作用概述2200字】

飞秒激光与物质相互作用概述1.1激光场中的物质电离机制1905年爱因斯坦提出了光电效应[1]，即具有超过一定频率的光照射在物质表面时，会产生光电子，这一发现开启了光与物质相互作用的光量子理论的研究。依据光电效应，产生光电子的动能只与光的频率和材料的逸出功有关，且与光的强度无关，表明了光电子理论的基本思想是光子的能量量子化，光电子的物理过程取决于光子能量的吸收或传递。在20世纪早期，用于科学研究的光源往往强度很低，光与物质相互作用主要为单光子电离过程，随着激光技术的发明，光的强度达到了新的高度，原子不仅仅可以吸收单个光子，甚至吸收多个光子使电子电离，即发生多光子电离(MultiphotonIonization,MI)现象[2-4]。时至今日，科学家发现强激光场与介质作用时会产生许多有趣的电离现象，对这些现象的深入研究能够加深人们对强场中的电子动力学行为的理解。原子或分子在不同的激光强度下发生光电离的机制具有很大的差别，主要分为以下三种情况：多光子电离，隧穿电离(TunnelingIonization,TI)[5]和势垒抑制电离(BarrierSuppressionIonization,BSI)[5,6]；图1.1给出了对应的电离机制的示意图。其中，多光子电离主要发生在激光光强小于区间；处于束缚态下的电子需要吸收多个光子后，获得足够的能量而进入到连续态。量子力学的微扰理论表明多光子电离的几率正比于，表示的是激光的光强，为吸收的光子个数，且满足[7]：（1.1）其中为电离截面。在多光子电离机制中存在一种特殊的电离现象：原子体系吸收的光子数量比电离所需要的最小数量多时产生的电离过程，即阈上电离(AboveThresholdIonization,ATI)[8]。阈上电离的光电子能谱呈现出一系列的谱峰，且峰值间隔为单个光子的能量。电离后的光电子能量满足公式：（1.2）其中，为体系的电离势，为产生电离需要吸收的最小光子数，为体系额外吸收的光子数。隧穿电离机制所满足的光强处于的区间。在该光强下，激光电场会压制离子实对电子的强大库仑势(CoulombPotential,CP)，使势垒高度下降至接近电子的电离势值附近，从而电子会有一定的几率从势垒中穿过而成为自由电子。在激光光强高于时，强大的激光电场会扭曲离子实的势垒，使势垒高度下降至电离势之下，电子会直接越过势垒顶端而进入到自由的连续态，即过势垒电离。形成该类电离机制所需要达到的临界激光光强为：（1.3）其中，为离子实被电离后的电荷数，为研究体系的电离势。图1.1强激光场中的原子分子电离机制[9]多光子电离和隧穿电离机制在理论上可以通过Keldysh参数来进一步明确区分，该参数依赖于体系的电离势以及电子从激光场中获得的有质动力能(PonderomotiveEnergy)，具体表达式如下：（1.4）其中，（1.5），分别为电子的电荷和质量。当>>1时，多光子电离为主要电离机制；<<1时，隧穿电离是占主导作用；而当时，多光子电离和隧穿电离都可能会发生。电子在被电离后，由于快速振荡激光电场的存在，会使电子的动力学过程变得复杂，也产生了一些有趣的物理现象。以隧穿电离为例，电子进入连续态后，会随着激光电场方向的快速变化而变化，电子还会有一定几率返回母体离子，同时电子从电场中获得了很大的能量，会与母体离子发生重碰。若电子再与其他束缚态下的电子发生非弹性散射，导致另外的电子被电离，母体离子因再次失去电子而变成二价离子，这一过程被形象地称为非次序双电离(NonsequentialDoubleIonization,NSDI)[10]。若回核的电子只与母体离子发生复合，并将获得的能量以光子的形式辐射出去，即产生了高次谐波(High-orderHarmonicGeneration,HHG)[11,12]。1.2分子在激光场中的非绝热准直利用激光对分子进行准直是一项十分成熟的技术。通常情况下，激光准直方案分为绝热准直和非绝热准直；绝热准直强烈依赖于快速变化的激光场，导致在实际应用中激光电场会对准直分子的其他维度的测量造成很大的干扰，譬如分子的能级以及电子运动轨迹均会受到强激光场的作用而产生很大的变化[13]。因此，在无外场干扰的前提下获得准直分子是极为重要的。1995年Seideman等人[14]提议了无场准直（非绝热准直）的方案，即激光脉冲宽度远小于分子的转动周期时，分子受到该激光的作用而进入到相干的转动叠加态，在该激光作用结束后，由于转动波包内不同转动波函数的相位不一样，转动波包在没有外界干扰的情况下随时间出现往复的自由演化，这种瞬时的作用也被描述为“踢”了分子一下。表征分子的准直程度是通过计算出分子的主轴与激光偏振夹角实现的，量子理论指出，当分子的转动周期远大于激光脉冲的宽度时，激光脉冲作用分子后，分子的转动波包会持续存在，并在演化过程中使分子呈现出准直的空间分布[15]。准直程度与分子的初始转动温度，激光的脉冲宽度以及激光强度等参数有关。空间中随机分布的大量分子在激光场的作用下，会在沿着分子轴的方向上形成诱导偶极矩，而该偶极矩受到激光电场的势能可描述为：（1.6）该式中，，且和分别表示为垂直和平行于分子轴方向的极化率。激光场的电场强度分量可以表示为一般的波函数形式：（1.7）其中为激光脉冲包络，为峰值电场强度，为激光电场振荡的角频率。图1.2（a）和1.2（b）给出了准直分子于激光电场中且在以及时的势能曲线。图1.3显示的是激光电场中的分子在空间中的准直示意图。若，表明，这种情形下的分子势能最小的位置分别对应于或。势能小的分子更趋于稳定化，在时，分子会趋于沿着激光偏振方向排列。若，且时，此刻分子具有最小势能，分子将趋向于与激光偏振垂直的方向排列。图1.2准直分子于激光场中的势能曲线（a），（b）[16]图1.3分子准直示意图分子在激光电场中的夹角能决定分子势能的大小，所以分子轴会绕着激光偏振的方