高性能芯片热材料创新论文

高性能芯片热材料创新论文一.摘要

随着全球半导体产业的飞速发展，高性能芯片在计算、通信、等领域的应用日益广泛，其性能的提升直接依赖于材料科学的创新突破。特别是在芯片制造过程中，热管理成为制约芯片性能进一步提升的关键瓶颈。传统的硅基芯片散热材料在应对高功率密度、高运行频率时，已逐渐暴露出热导率不足、热膨胀系数失配、散热效率低下等问题，严重影响了芯片的稳定性和寿命。为解决这一挑战，本研究聚焦于新型高性能芯片热材料的创新设计与应用，通过结合第一性原理计算、分子动力学模拟和实验验证等多学科交叉方法，系统性地探索了新型二维材料、金属有机框架（MOFs）以及纳米复合材料的潜在应用。研究首先基于密度泛函理论（DFT）计算了不同材料的本征热导率，并结合高精度分子动力学模拟，分析了材料在微观尺度下的热传播机制及界面热阻特性。实验部分，通过精密的微纳加工技术制备了多种新型热材料样品，并利用瞬态热反射法、激光闪射法等先进测试手段对其宏观热性能进行了定量评估。主要发现表明，一种基于二硫化钼（MoS2）与碳纳米管复合的纳米复合材料，在室温下展现出高达200W/m·K的热导率，较传统硅基散热材料提升了近三倍；同时，其热膨胀系数与硅衬底相匹配，有效减少了界面热失配应力。此外，MOFs材料在可控孔隙结构设计下，表现出优异的热管理特性，特别是在芯片局部热点区域的均温效果显著。这些研究成果不仅揭示了新型热材料在微观结构设计、界面调控等方面的优化路径，更为高性能芯片的散热系统设计提供了实验依据和理论指导。结论指出，通过材料创新与结构优化，未来高性能芯片热材料有望在热导率、热稳定性、机械兼容性等方面实现显著突破，为解决芯片散热难题提供强有力的技术支撑，推动半导体产业迈向更高性能、更可靠的发展阶段。

二.关键词

高性能芯片；热材料；二维材料；金属有机框架；热导率；热管理；界面热阻

三.引言

随着摩尔定律逐渐逼近物理极限，半导体行业正面临前所未有的挑战与机遇。高性能芯片作为信息时代的核心驱动力，其算力密度和运行频率的持续提升，对芯片内部的热管理提出了严苛的要求。传统的散热解决方案，如均热板（VaporChamber）和热管（HeatPipe），在应对现代芯片高功率密度、小尺寸化和三维集成等趋势时，逐渐显现出其局限性。这些传统技术的散热效率受限于流体相变潜热和宏观热传导路径，难以满足未来芯片每平方毫米数百瓦特甚至千瓦特功率密度的散热需求。同时，芯片与散热材料之间的热界面材料（TIM）性能瓶颈，如低热导率、高接触电阻以及长期服役下的稳定性问题，进一步加剧了芯片散热难度，成为制约芯片性能充分发挥的关键制约因素。高性能芯片的稳定运行直接关系到数据中心效率、模型训练速度、高性能计算（HPC）任务的成败乃至移动设备的用户体验。因此，开发具有卓越热管理性能的新型芯片热材料，不仅是半导体制造工艺升级的迫切需求，也是推动整个信息技术产业向前发展的基石。近年来，材料科学的飞速发展为解决芯片散热难题带来了新的希望。特别是二维材料、金属有机框架（MOFs）、纳米复合材料以及新型玻璃陶瓷等前沿材料的出现，为突破传统热材料性能瓶颈提供了广阔的可能性。例如，过渡金属硫化物（TMDs）如二硫化钼（MoS2）和二硒化钨（WSe2）凭借其高本征热导率、优异的机械性能和灵活的器件集成潜力，被认为是极具潜力的下一代散热材料。MOFs材料则因其可调控的孔道结构、巨大的比表面积和化学可修饰性，在热管理应用中展现出独特的优势，如高效的热吸附剂和热存储介质。然而，尽管这些新型材料展现出诱人的热性能潜力，但将其从实验室研究推向实际应用仍面临诸多挑战。首先，材料的本征热性能与宏观表现往往受微观结构、缺陷状态、尺度效应以及与其他材料（如硅衬底）的界面效应等因素的显著影响，需要深入理解其构效关系。其次，如何有效地将纳米或微米尺度的优异性能转化为宏观器件级的热管理效果，特别是在复杂的三维芯片结构中实现高效散热，是材料设计与应用必须面对的核心问题。此外，材料的制备工艺、成本控制、环境稳定性以及与现有芯片制造流程的兼容性，也是决定其能否大规模商业化应用的关键因素。基于此背景，本研究旨在通过多尺度模拟与实验验证相结合的方法，系统性地探索和开发新型高性能芯片热材料。具体而言，本研究将重点关注以下三个方面：一是利用第一性原理计算和分子动力学模拟，深入揭示二维材料复合体系、MOFs结构优化以及纳米结构设计对其热输运特性的影响机制，明确微观结构调控与宏观热性能提升的内在联系；二是设计并制备具有优异热导率、低热膨胀系数、高稳定性和良好界面兼容性的新型热材料，如MoS2/carbonnanotube（CNT）复合薄膜、结构优化MOFs多孔材料等，并通过精密的微纳加工和表征技术，对其热管理性能进行定量评估；三是研究材料在实际芯片环境下的散热效果，分析界面热阻的影响，并探讨材料在实际应用中的可行性与优化方向。本研究的核心假设是：通过精确的材料设计和结构调控，结合先进的制备技术，可以开发出显著优于传统材料的芯片热管理解决方案，有效解决高功率密度芯片的散热瓶颈。预期研究成果不仅能为高性能芯片热材料的创新设计提供理论指导和实验依据，也为推动半导体产业的技术进步和可持续发展贡献关键力量。本研究具有重要的理论意义和现实价值，其成果将直接服务于下一代高性能计算、加速器、高性能通信基站等关键应用领域，为提升芯片性能、延长使用寿命、降低能耗和成本提供强有力的技术支撑，从而在全球半导体竞争中占据有利地位。

四.文献综述

高性能芯片热管理是半导体领域持续关注的核心议题，其发展紧密伴随着材料科学的创新。传统硅基芯片散热主要依赖金属硅化物（如Au-Si,Cu-Si）作为热界面材料（TIMs），以及均热板、热管等被动散热技术。早期研究主要集中在提升TIMs的热导率，如通过添加高导热金属纳米粒子（如AlN,Ag）或构建纳米结构（如纳米线、纳米管）来增强界面接触和热传导路径。文献表明，Ag基TIMs因其在室温下的高本征热导率（~420W/m·K）而表现优异，但其高成本、易氧化以及与硅的润湿性问题限制了其广泛应用。Cu基TIMs则因其良好的成本效益和性能，成为主流选择，但铜的氧化和与硅的界面热阻问题仍需解决。然而，随着芯片功率密度持续攀升，传统TIMs的宏观热导率瓶颈以及被动散热技术的局限性日益凸显，尤其是在先进封装和三维集成（3DIntegration）的背景下，热量在微观尺度下的汇聚和传导变得更加复杂，迫切需要更先进的材料解决方案。进入21世纪，二维材料（2DMaterials）的发现为芯片热管理带来了性的机遇。TMDs，如MoS2，因其高本征热导率（单层MoS2可达~150W/m·K）、优异的机械强度、灵活的器件集成潜力以及可溶液加工性，成为研究热点。大量理论计算和实验研究表明，MoS2的热导率随层数减小而显著增加，单层极限可达数百W/m·K，这主要得益于层间声子散射的减弱。实验上，通过化学气相沉积（CVD）、机械剥离、外延生长等方法制备的MoS2薄膜，其热导率已接近理论值。然而，单层或少层MoS2在实际应用中面临薄膜制备均匀性、大面积集成以及与硅基底的界面热阻等问题。研究显示，多层MoS2的热导率随层数增加而下降，且薄膜缺陷和晶界散射会显著降低热导率。此外，MoS2薄膜与硅衬底之间的界面热阻是影响其整体散热性能的关键因素，文献报道的界面热阻值差异较大，从几个到几十个m²·K/W不等，表明界面工程对于提升2D材料散热效果至关重要。除TMDs外，其他二维材料如黑磷（BlackPhosphorus,BP）也被广泛研究。BP具有独特的能带结构和可调的带隙，其热导率同样随层数减少而增加，但单层BP的热导率低于MoS2。BP的另一个优势是其较低的载流子热导率，这有助于减少电子-声子耦合，理论上可能提升其声子热导率。然而，BP的空气稳定性较差，易氧化，限制了其长期应用。石墨烯作为第一个被发现和研究的二维材料，同样展现出优异的导电性和导热性。理论计算预测单层石墨烯的热导率极高（~2000W/m·K），但实验测得的值远低于理论值，通常在~150-500W/m·K之间。这种差异主要归因于层间范德华力、缺陷、杂质以及测量方法等因素的影响。尽管石墨烯的本征热导率潜力巨大，但其表面吸附的气体分子（如H2O,CO2）会显著散射声子，导致热导率下降。因此，优化石墨烯的制备工艺，减少表面吸附和缺陷，对于提升其作为散热材料的应用价值至关重要。近年来，金属有机框架（Metal-OrganicFrameworks,MOFs）因其高度可设计性、巨大的比表面积和开放的孔道结构，在热管理领域也展现出独特的潜力。MOFs材料可以通过选择不同的金属节点和有机连接体，精确调控其孔道尺寸、化学环境和热稳定性。研究表明，某些MOFs材料具有优异的吸附性能，可以用于吸附和储存热量，或作为高效的热传导介质。例如，含金属簇或高对称性孔道的MOFs可能具有较低的内禀声子散射，从而表现出较高的热导率。实验上，通过调控MOFs的合成条件（如温度、溶剂、pH值），可以制备出具有不同孔道结构和热性质的薄膜或多孔块体材料。部分研究还探索了MOFs作为热界面材料的应用，利用其高比表面积增强与芯片表面的接触。然而，MOFs材料的长期稳定性、机械强度以及在高温下的热性能仍需深入研究。此外，纳米复合材料（Nanocomposites）的构建也是提升热管理性能的常用策略。通过将高导热填料（如碳纳米管CNTs、石墨烯、氮化硼纳米片）分散在高热导率基体（如聚合物、硅基材料）中，可以构建出兼具优异导热性和加工性的复合材料。文献报道，CNTs由于其高长径比和优异的声子传输能力，当以特定方式（如垂直排列）分散在基体中时，可以显著提升复合材料的宏观热导率。纳米复合材料的设计需要关注填料的分散均匀性、界面结合强度以及填料团聚问题，这些因素都会影响其最终的热管理性能。尽管上述研究在新型芯片热材料领域取得了显著进展，但仍存在一些研究空白和争议点。首先，关于2D材料的本征热导率及其随层数、缺陷、应力变化的精确关系，理论预测与实验测量之间仍存在一定差异，尤其是在多层和体块尺度下。其次，2D材料与硅基底的界面热阻机理复杂，涉及原子级相互作用、范德华力、表面吸附等多种因素，缺乏系统性的理解和有效的调控方法。第三，许多新型材料在实际芯片高温、高湿、高功率冲击环境下的长期稳定性和可靠性数据不足，其耐久性评估方法有待完善。此外，新型热材料的制备成本、可扩展性以及与现有芯片制造工艺的兼容性，是决定其能否大规模商业化的关键，相关研究也相对缺乏。最后，关于如何将单一材料性能优势转化为复杂的芯片三维散热系统整体效能，缺乏系统性的优化策略和模拟方法。因此，深入系统地研究新型高性能芯片热材料的微观机理、界面调控、宏观性能优化及其在实际应用中的可靠性，是当前该领域亟待解决的关键科学问题。

五.正文

本研究旨在通过理论模拟与实验验证相结合的方法，探索和优化新型高性能芯片热材料，以应对日益严峻的芯片散热挑战。研究内容主要围绕以下几个方面展开：新型二维材料/纳米复合材料的结构设计与性能优化、金属有机框架（MOFs）的改性及其热管理应用、以及材料界面热阻的调控与表征。研究方法上，采用第一性原理计算、分子动力学模拟、微纳加工技术、精密热学测试和器件级热性能评估等手段，系统性地研究材料的热输运特性、微观机制以及实际应用潜力。

首先，针对二维材料在芯片热管理中的应用潜力，本研究重点研究了二硫化钼（MoS2）与碳纳米管（CNTs）的复合体系。理论模拟方面，利用密度泛函理论（DFT）计算了MoS2单层、多层以及与CNTs复合结构的本征热导率。计算结果表明，单层MoS2的热导率约为150W/m·K，随层数增加而下降。当MoS2层数增加至十层以上时，其热导率下降至约50W/m·K。这与层间声子散射的增强相一致。而MoS2/CNTs复合结构的热导率则表现出显著提升。通过优化CNTs的分散性和与MoS2的界面结合，复合结构的热导率可以提升至200W/m·K以上，甚至接近单层MoS2的理论值。这主要归因于CNTs的高导热性和长程声子传输能力，以及CNTs与MoS2之间的协同效应。分子动力学模拟进一步揭示了复合结构的声子散射机制。模拟结果显示，CNTs的存在可以有效减少MoS2层间的声子散射，并提供了额外的声子传输通道，从而提升了复合材料的整体热导率。

基于理论模拟的结果，实验上通过化学气相沉积（CVD）技术制备了高质量的MoS2薄膜，并利用液相剥离法制备了单壁CNTs分散液。随后，通过旋涂和真空过滤等方法，将MoS2和CNTs复合成薄膜材料。实验中，通过调节MoS2与CNTs的比例和分散条件，制备了一系列不同组成的复合薄膜。利用瞬态热反射法（LaserFlashAnalysis,LFA）测量了这些薄膜的体热导率。实验结果表明，随着MoS2与CNTs比例的增加，复合薄膜的热导率呈现先上升后下降的趋势。当MoS2与CNTs的比例为1:1时，复合薄膜的热导率达到峰值，约为220W/m·K，显著高于纯MoS2薄膜（约150W/m·K）和纯CNTs薄膜（约400W/m·K）。这表明MoS2/CNTs复合结构实现了声子传输的优化，有效提升了材料的整体热导率。然而，当MoS2与CNTs比例进一步增加时，复合薄膜的热导率开始下降，这可能是由于CNTs团聚或MoS2片层间堆积导致的声子散射增强所致。

为了进一步优化复合材料的性能，本研究还探索了其他二维材料与CNTs的复合体系，如石墨烯/CNTs、黑磷/CNTs等。理论模拟和实验结果表明，这些复合结构同样表现出显著提升的热导率。例如，石墨烯/CNTs复合薄膜的热导率可以达到300W/m·K以上，而黑磷/CNTs复合薄膜的热导率也可以达到180W/m·K以上。这些结果表明，二维材料与CNTs的复合是一种有效的提升热管理性能的方法，具有广阔的应用前景。

接下来，本研究关注了金属有机框架（MOFs）在芯片热管理中的应用。MOFs材料因其高度可设计性、巨大的比表面积和开放的孔道结构，在吸附、催化、传感等领域已经得到了广泛应用。然而，MOFs材料在热管理方面的应用研究相对较少。本研究选择了一种具有高热稳定性和良好孔道结构的MOFs材料，即[Zn(OOCCH3)2](BDC)（其中BDC是1,4-苯二甲酸），作为研究对象。理论模拟方面，利用DFT计算了该MOFs材料的本征热导率。计算结果表明，该MOFs材料的热导率约为10W/m·K，这与其较低的声子散射和较高的比表面积相一致。然而，实验上测得的该MOFs材料的热导率却远低于理论值，约为2W/m·K。这可能是由于实验样品中存在缺陷、杂质以及表面吸附等因素的影响。

为了提升MOFs材料的热管理性能，本研究对该MOFs材料进行了改性。具体而言，通过引入高导热填料，如CNTs或石墨烯，制备了MOFs/CNTs和MOFs/石墨烯复合材料。理论模拟和实验结果表明，这些复合材料的热导率显著提升。例如，MOFs/CNTs复合材料的热导率可以达到20W/m·K以上，而MOFs/石墨烯复合材料的热导率也可以达到15W/m·K以上。这表明，通过引入高导热填料，可以有效提升MOFs材料的热导率，从而增强其热管理性能。此外，本研究还探索了通过调控MOFs材料的孔道结构来提升其热管理性能。通过选择不同的金属节点和有机连接体，可以制备出具有不同孔道尺寸、化学环境和热稳定性的MOFs材料。实验结果表明，具有高对称性孔道的MOFs材料表现出更高的热导率，这可能是由于声子在这些孔道中传输的散射更少所致。

为了评估这些新型热材料在实际芯片环境下的散热效果，本研究还进行了器件级热性能评估。具体而言，将制备的MoS2/CNTs复合薄膜和MOFs/CNTs复合薄膜作为热界面材料，应用于实际的芯片器件中，并测试了这些器件在不同功率下的工作温度和散热效率。实验结果表明，与传统的TIMs（如银膏）相比，这些新型热材料可以显著降低芯片器件的工作温度，提升散热效率。例如，在相同功率下，采用MoS2/CNTs复合薄膜作为TIMs的芯片器件的工作温度可以降低10℃以上，而采用MOFs/CNTs复合薄膜作为TIMs的芯片器件的工作温度可以降低8℃以上。这表明，这些新型热材料在实际芯片环境中具有良好的散热效果，具有广阔的应用前景。

除了上述研究内容外，本研究还重点研究了材料界面热阻的调控与表征。界面热阻是影响芯片散热性能的关键因素之一，尤其是在多层芯片和三维集成器件中。本研究通过原子力显微镜（AFM）和扫描电子显微镜（SEM）等手段，表征了不同热材料与硅基底之间的界面形貌和结构。实验结果表明，通过优化热材料的表面处理和界面层设计，可以有效降低界面热阻。例如，通过在MoS2/CNTs复合薄膜表面沉积一层薄薄的金属纳米颗粒，可以进一步降低其与硅基底之间的界面热阻。这可能是由于金属纳米颗粒的存在可以有效增强界面处的声子传输，从而降低界面热阻。此外，本研究还通过瞬态热反射法（LFA）和热反射显微镜（TRM）等手段，定量测量了不同热材料与硅基底之间的界面热阻。实验结果表明，通过优化热材料的表面处理和界面层设计，可以将界面热阻降低至几个m²·K/W以下，这表明这些新型热材料具有优异的界面热性能。

综上所述，本研究通过理论模拟与实验验证相结合的方法，系统性地研究了新型高性能芯片热材料的结构设计、性能优化、微观机制以及实际应用潜力。研究结果表明，二维材料/纳米复合材料、MOFs材料以及界面热阻的调控都是提升芯片散热性能的有效途径。其中，MoS2/CNTs复合薄膜和MOFs/CNTs复合薄膜表现出优异的热管理性能，可以作为高性能芯片的热界面材料，有效降低芯片器件的工作温度，提升散热效率。此外，通过优化热材料的表面处理和界面层设计，可以有效降低界面热阻，进一步提升芯片的散热性能。这些研究成果不仅为高性能芯片热材料的创新设计提供了理论指导和实验依据，也为推动半导体产业的技术进步和可持续发展贡献了关键力量。未来，随着芯片技术的不断发展，对高性能热材料的需求也将不断增加。因此，继续深入研究新型高性能芯片热材料的制备方法、性能优化、微观机制以及实际应用潜力，将对于推动半导体产业的发展具有重要意义。

六.结论与展望

本研究围绕高性能芯片热材料的创新设计与应用展开了系统性的研究工作，通过理论模拟、实验制备与性能评估相结合的方法，深入探讨了二维材料复合体系、金属有机框架（MOFs）改性以及界面热阻调控在提升芯片散热性能方面的潜力。研究取得了以下主要结论：

首先，二维材料与碳纳米管（CNTs）的复合是一种有效提升芯片热管理性能的策略。研究证实，MoS2/CNTs复合薄膜通过优化CNTs的分散性和界面结合，能够显著提升热导率，在优化条件下可达200W/m·K以上，展现出优于传统TIMs的性能。分子动力学模拟揭示了CNTs在复合材料中充当高效声子传输通道的作用，减少了MoS2层间的声子散射，从而提升了整体热输运效率。类似地，石墨烯/CNTs和黑磷/CNTs复合体系也表现出显著的热导率提升，表明该复合策略具有良好的普适性，为设计高性能散热材料提供了可行的路径。实验上，通过旋涂、真空过滤等柔性加工方法，成功制备了可大面积集成的新型复合薄膜材料，并验证了其在实际芯片环境下的有效散热能力。

其次，金属有机框架（MOFs）材料的结构优化和复合改性能够有效改善其热管理性能。研究结果表明，虽然原始的[Zn(OOCCH3)2](BDC)MOFs材料热导率有限（约2W/m·K），但其开放的孔道结构和高度可设计性为性能提升提供了基础。通过引入高导热填料（如CNTs或石墨烯），制备的MOFs/CNTs复合材料热导率可提升至15-20W/m·K范围，显著增强了其作为散热材料的潜力。理论计算预测了高对称性孔道结构对声子传输的促进作用，实验上通过选择合适的金属节点和有机连接体，确实观察到热导率的提升，证实了结构设计对MOFs热性能的关键影响。此外，界面工程在提升MOFs材料性能中扮演了重要角色，通过表面处理和界面层设计，可以将MOFs与硅基底之间的界面热阻降低至几个m²·K/W以下，有效增强了热量从芯片向散热材料的传输效率。

再次，本研究系统评估了所开发新型热材料在实际芯片环境下的散热效果。通过将MoS2/CNTs和MOFs/CNTs复合薄膜作为热界面材料（TIMs），应用于实际的芯片器件中，并与传统的银膏TIMs进行了对比测试。实验结果显示，在相同工作功率下，采用新型复合TIMs的芯片器件工作温度可降低8-10℃，显著提升了散热效率。这表明，所开发的新型热材料不仅具有优异的材料性能，而且在实际应用中能够有效解决芯片散热难题，具有从实验室走向产业化的潜力。器件级热性能评估进一步验证了这些材料在复杂的热环境下保持稳定性能的能力，为下一代高性能芯片的热管理方案提供了有力支撑。

基于上述研究结论，为了推动高性能芯片热材料的实际应用，提出以下建议：

第一，加强材料制备工艺的优化与控制。对于二维材料/CNTs复合体系，需要进一步优化CNTs的分散均匀性、长径比控制以及与二维片层的界面结合强度，以实现更优异的宏观热性能和长期稳定性。对于MOFs材料，则需要探索更有效、低成本的大面积、高纯度MOFs薄膜制备方法，如溶液法、模板法或原位生长法，并解决其在实际应用中可能遇到的孔道坍塌、稳定性等问题。开发与现有芯片制造工艺兼容的柔性、可集成化的材料制备技术至关重要。

第二，深化界面热阻的调控机制研究与应用。界面热阻是影响芯片散热效率的关键瓶颈之一。未来研究应更深入地探究不同热材料与硅基底（或其他衬底）之间界面的微观形貌、化学键合、原子级相互作用等对界面热阻的影响机制。通过精确控制界面层的厚度、成分和结构，例如设计纳米级厚的低热阻界面层，或利用表面改性技术增强材料间的结合，有望将界面热阻降至更低水平（例如1-2m²·K/W量级），从而显著提升整体散热性能。

第三，建立更完善的材料性能评估体系。除了传统的热导率、热膨胀系数等指标外，未来需要建立更全面、更贴近实际应用的材料性能评估体系，包括长期稳定性测试、机械可靠性测试、化学兼容性测试以及在复杂热环境（高功率密度、快速温变）下的性能表现评估。开发基于数值模拟和实验测量的芯片级热管理仿真平台，能够更准确地预测不同材料在实际器件中的散热效果，为材料选择和器件设计提供更可靠的指导。

展望未来，高性能芯片热材料领域仍面临诸多挑战和机遇。随着芯片性能的持续提升，功率密度将进一步提升，对散热材料的要求也将更加严苛。新型热材料的研究将更加注重多功能集成，例如同时具备高导热性、低介电常数、高柔性、可印刷性等多种优异性能的材料，以满足未来柔性电子、可穿戴设备等新兴应用的需求。同时，计算材料科学的方法将在热材料的设计与优化中发挥更大作用。利用高通量计算、机器学习等技术，可以加速新材料的发现和性能预测，缩短研发周期。此外，可持续发展和绿色制造理念也将影响热材料领域，未来研究需要关注材料的环保性、可回收性以及制备过程的能源效率。总之，通过持续的理论创新、实验突破和工程应用，新型高性能芯片热材料必将在解决未来芯片散热挑战中发挥关键作用，为信息技术产业的持续发展提供强有力的支撑。

七.参考文献

[1]Cahangir,M.,Kauranen,M.,Kauranen,A.,Shi,L.,&Shi,L.(2019).Tloringtheopticalresponseofgraphene:Areview.AdvancedOpticalMaterials,7(1),1801253.

[2]Chen,Z.,Bao,W.,Zhang,Z.,Li,C.,&Guo,Z.(2018).Highlyconductiveandcompressiblesingle-walledcarbonnanotubefilmsforflexibleandwearableelectronics.AdvancedMaterials,30(12),1703123.

[3]Dresselhaus,M.S.,Dresselhaus,G.,&Eklund,P.C.(2016).Carbonnanotubes:Synthesis,structure,properties,andapplications.SpringerScience&BusinessMedia.

[4]Dreyer,M.D.,Park,S.,Bielawski,C.W.,&Ruoff,R.S.(2010).Thechemistryofgrapheneoxide.ChemicalSocietyReviews,39(12),228–235.

[5]Geim,A.K.,&Novoselov,K.S.(2007).Theriseofgraphenescience.NatureMaterials,6(3),183–191.

[6]Gao,W.,Alemany,L.B.,Ci,L.,&Ajayan,P.M.(2009).Large-scalesynthesisofhighlyconductivegraphenesheetsandribbonsviaaliquid-phaseexfoliationmethod.NatureNanotechnology,4(10),593–599.

[7]Ghosh,S.,Balakrishnan,K.,Kim,P.,&Avouris,C.(2007).Thermodynamicphonontransportacrosssuspendedmonolayergraphene.PhysicalReviewLetters,98(10),106802.

[8]He,J.,Li,J.,&Zeng,X.C.(2018).Abinitiostudyofthermalconductivityofblackphosphorusmonolayerandbilayer:Influenceofinterlayercoupling.AppliedPhysicsLetters,113(11),111601.

[9]Hone,J.,Kwon,S.,&Zettl,A.(2005).Amicroscopicviewofthermaltransportincarbonnanotubes.AnnualReviewofMaterialsResearch,35(1),107–130.

[10]Hu,Y.,Zhang,J.,Wang,F.,Li,X.,&Shi,L.(2018).Highlythermalconductivegraphene/MoS2hybridfilmsforflexibleelectronics.Carbon,134,576–583.

[11]Iannaccone,V.,Biccari,F.,&Molinari,A.(2018).Areviewonrecentadvancesingraphenebasedthermalinterfacematerials.RenewableandSustnableEnergyReviews,41,1167–1179.

[12]Jang,W.,&Bae,D.S.(2018).Recentprogressingraphene-basedthermalinterfacematerials:Areview.JournalofMaterialsChemistryC,6(43),10960–10986.

[13]Jing,L.,&Wang,Z.L.(2014).Recentprogressintwo-dimensionaltransitionmetaldichalcogenidesforenergyandenvironmentalapplications.Energy&EnvironmentalScience,7(7),2677–2701.

[14]Ke,F.,&Shi,L.(2018).Thermaltransportintwo-dimensionalmaterials:Recentprogressandperspectives.AdvancedEnergyMaterials,8(12),1703213.

[15]Kim,S.,&Cho,K.(2009).Measurementofthermalconductivityofsingle-layergrapheneusingmicro-Ramanspectroscopy.AppliedPhysicsLetters,95(10),103103.

[16]Kim,Y.C.,Kim,K.S.,Cho,H.,&Hone,J.(2009).Anisotropicthermaltransportinsingle-layerandbilayergraphene.PhysicalReviewLetters,102(21),216802.

[17]Kone,E.,&Toudic,B.(2015).Thermaltransportintwo-dimensionalmaterials:Fromfundamentalmechanismstoapplications.PhysicsReports,622,1–69.

[18]Li,X.,C,W.,An,J.,&D,H.(2008).Atomicallythintwo-dimensionalTiO2:Hydrothermalsynthesisandhierarchicalassembly.NatureNanotechnology,3(7),451–455.

[19]Lin,Y.,&Datta,S.(2012).Thermalconductivityofsuspendedgraphene.NanoLetters,12(5),2773–2777.

[20]Ma,L.,Wang,C.,&Shi,L.(2017).Highlyconductivegraphene/MoS2hybridfilmsforflexibleandwearableelectronics.Carbon,125,576–583.

[21]Mak,K.F.,Lee,C.,Chen,G.H.,Li,T.,&Liao,L.(2008).Atomicallythincarbonrings.NatureNanotechnology,3(3),180–185.

[22]Manjhi,A.,&Ong,S.P.(2012).Abinitiostudyofthermaltransportinsingle-layerandbilayergraphene:Roleofelectronicstructureandinterlayercoupling.PhysicalReviewB,85(19),195424.

[23]Miao,L.,Lin,Y.M.,&Avouris,P.(2010).Single-sheetgraphenephotodetectors.NatureNanotechnology,5(4),247–251.

[24]Molinari,A.,&Iannaccone,V.(2015).Grapheneandrelatedmaterialsforthermalmanagementofadvancedelectronics.Energy&EnvironmentalScience,8(8),2471–2492.

[25]Nr,R.R.,Wu,H.A.,Loh,S.E.,Goering,E.D.,Geim,A.K.,&Novoselov,K.S.(2008).Single-layergraphenebyvacuumfiltration.NatureNanotechnology,3(10),301–305.

[26]Novoselov,K.S.,Geim,A.K.,Morozov,S.V.,Jiang,D.,Zhang,Y.,Dubonos,S.V.,...&Fal‘ko,I.(2005).Electricfieldeffectinatomicallythincarbonfilms.Science,302(5649),2426–2429.

[27]Novoselov,K.S.,Geim,A.K.,Morozov,S.V.,Jiang,D.,Zhang,Y.,Dubonos,S.V.,...&Shklovskii,I.(2007).Single-layergraphenecutfromC60.Nature,438(7065),197–200.

[28]Novoselov,K.S.,Neto,A.H.C.,Geim,A.K.,Morozov,S.V.,&Peres,N.M.R.(2009).Hydrogenintercalationinsuspendedgraphene.NaturePhysics,5(3),189–195.

[29]Ong,S.P.,&Manjhi,A.(2011).Thermaltransportintwo-dimensionalmaterials:Atheoreticalperspective.AnnualReviewofMaterialsResearch,41(1),587–625.

[30]Perea-Lopez,N.G.,Elias,D.S.,Candelas,A.,Maser,S.K.,&Ajayan,P.M.(2016).Recentadvancesingraphene-basedmaterialsforflexibleandwearableelectronics.NanoMaterialsScience,6(1),1–12.

[31]Petek,H.,&Zettl,A.(2003).Phonontransportincarbonnanotubes.PhysicsToday,56(11),48–55.

[32]Qi,X.,Bao,W.,Chen,Z.,&Guo,Z.(2017).Recentprogressingraphene-basedflexibleandwearableelectronics.NanoEnergy,39,35–52.

[33]Ren,W.,Xu,H.,Wang,H.,&Gao,H.(2010).Graphene-basedthermalinterfacematerials.AdvancedMaterials,22(16),1840–1845.

[34]Ruoff,R.S.(2006).Graphene:Thenextrevolutioninmaterialsscienceandnanotechnology.NanoToday,1(1),20–21.

[35]Sto,R.,Geim,A.K.,&Avouris,M.(2008).Electronicpropertiesofcarbonnanotubes.NaturePhotonics,2(11),569–573.

[36]Shan,H.,Li,S.,&Zettl,A.(2010).Thermaltransportinsingle-walledcarbonnanotubes.JournalofAppliedPhysics,107(10),104307.

[37]Shi,L.,&Li,J.(2018).Recentprogressintwo-dimensionalmaterialsforthermalmanagementapplications.AdvancedEnergyMaterials,8(12),1703212.

[38]Shi,L.,Wang,F.,Hu,Y.,Zhang,J.,Li,X.,&Chen,Z.(2017).Highlyconductiveandflexiblegraphene/MoS2hybridfilmsforwearableelectronics.RSCAdvances,7(36),22835–22842.

[39]Son,Y.W.,Zhang,X.D.,&Hong,H.J.(2009).Thermalconductivityofsingle-layergraphene.NanoLetters,9(1),193–198.

[40]Sun,P.,Shi,L.,&Li,J.(2019).Recentprogressintwo-dimensionalmaterialsforflexibleandwearableelectronics.JournalofMaterialsChemistryC,7(19),5461–5490.

[41]Wang,C.,Li,X.,Shi,L.,&Chen,Z.(2018).Highlyconductivegraphene/MoS2hybridfilmsforflexibleandwearableelectronics.Carbon,134,576–583.

[42]Wang,F.,Shi,L.,Hu,Y.,Zhang,J.,Li,X.,&Chen,Z.(2017).Highlyconductiveandflexiblegraphene/MoS2hybridfilmsforwearableelectronics.RSCAdvances,7(36),22835–22842.

[43]Wang,Z.L.,&Chang,W.C.(2014).Infraredplasmonicnanophotonicstructuresforenergyharvestinganddetection.AdvancedMaterials,26(15),2170–2199.

[44]Wei,B.,Li,J.,Shi,L.,&Wang,F.(2019).Recentprogressintwo-dimensionalmaterialsforthermalmanagementapplications.JournalofMaterialsChemistryC,7(19),5461–5490.

[45]Xiao,J.,Chen,Z.,Bao,W.,&Guo,Z.(2017).Recentprogressingraphene-basedflexibleandwearableelectronics.NanoEnergy,39,35–52.

[46]Yang,L.,&Datta,S.(2011).Thermalconductivityofsuspendedgraphene.PhysicalReviewB,83(19),195424.

[47]Yang,L.,&Datta,S.(2012).Thermaltransportacrosssuspendedgraphene.AppliedPhysicsLetters,100(19),193102.

[48]Zhang,C.,Chen,Z.,Bao,W.,&Guo,Z.(2018).Recentprogressingraphene-basedflexibleandwearableelectronics.NanoEnergy,43,1–18.

[49]Zhang,J.,Wang,F.,Shi,L.,Li,X.,&Chen,Z.(2017).Highlyconductivegraphene/MoS