（粒子物理与原子核物理专业论文）缓发中子快速测铀系统的建立.pdf

广西大学学位论文原创性声明和使用授权说明 原创性声明 本人声明：所呈交的学位论文是在导师指导下完成的，研究工作所取得 的成果和相关知识产权属广西大学所有。除已注明部分外，论文中不包含其 他人已经发表过的研究成果，也不包含本人为获得其它学位而使用过的内 容。对本文的研究工作提供过重要帮助的个人和集体，均已在论文中明确说 明并致谢。 论文作者签名： 随篆毒 沙j 7 护年莎月毋日 学位论文使用授权说明 本人完全了解广西大学关于收集、保存、使用学位论文的规定，即： 本人保证不以其它单位为第一署名单位发表或使用本论文的研究内容； 按照学校要求提交学位论文的印刷本和电子版本； 学校有权保存学位论文的印刷本和电子版，并提供目录检索与阅览服务； 学校可以采用影印、缩印、数字化或其它复制手段保存论文； 在不以赢利为目的的前提下，学校可以公布论文的部分或全部内容。 请选择发布时间： 囱即时发布口解密后发布 ( 保密论文需注明，并在解密后遵守此规定) 论文作：商、声岔翩签名髟嘭僻厂月莎日 缓发中子快速测铀系统的建立 摘要 铀是核工业中极为重要的一种基础资源，尤其对于核能的开发和利用， 是必不可少的原料。缓发中子测铀是一种简单迅速、灵敏准确并且适合大 批量分析的测铀方法。 缓发中子测铀系统是利用材料中的铀元素在经过反应堆中子照射后产 生的一些裂变产物以零点几秒至几十秒的半衰期释放出缓发中子。在实际 分析中采用比较法：假设中子注量率，样品和标准的同位素丰度，辐照、 冷却和计数时间，测量条件等都相同的情况下，通过比较样品与标准的计 数，测定样品中含有的质量。 缓发中子测铀的实验装置主要有中子源、样品传输装置、测量装置和 数据获取和控制装置组成。反应堆是最常用的中子源。可借用活化分析的 输送系统传输样品。一般的3 h e 正比计数管都可以用来探测热中子。但缓发 中子需经水或石蜡或聚乙烯慢化。为了减少探测器本底，探测器还要有较 好的屏蔽。所以测量装置可设计成：样品落在探测器的中心位置上，在它 周围有几厘米厚的铅筒，这是因为样品出堆时有很强的y 辐射，用它吸收 样品的y 射线，这样既减少脉冲堆积效应，又减少实验室的y 剂量。铅筒 外是一层石蜡环作为慢化体。在慢化体中埋有一圈3 h e 正比计数管，它们并 联工作，用一台高压电源供电，这些计数管成了近似于4 的几何条件。慢 化体外包一层l m m 厚的镉箔用来吸收中子，最外层是含硼石蜡，这样的结构 既能屏蔽外部中子，减少探测器的本底，又可以减少工作人员的中子剂量。 t 数据获取系统主要为核电子学系统及相应数据获取系统和软件。 的核心为p l c 。 关键词：缓发中子、3 h e 正比计数管、铀、中子源、裂变 i i i i i t r a n s p o r t a t i o n 3 h ec o u n t e r sc a nb eu s e dt o d e t e c tt h e r m a ln e u t r o n s d e l a y e d n e u t r o n sm u s tb et h e r m a l i z e db yw a t e r ，p a r a f f i no rp o l y e t h y l e n eb e f o r ec o u n t i n g d e t e c t o r sm u s tb es h i e l d e dt or e d u c et h ei n f l u e n c eo fb a c k g r o u n d s o ，a m e a s u r e m e n ts y s t e mw a sd e s i g n e da sf o l l o w s s a m p l eh o l d e ri si nt h ec e n t e ro f t h ec o u n t i n gs y s t e m ，a n ds u r r o u n d e db yl e a ds h i e l d i n go faf e wc e n t i m e t e r s t h i c kt op r e v e n tt h es t r o n g 丫- r a d i a t i o n se m i t t e db yt h ea c t i v a t e ds a m p l e sf r o m p u l s ea c c u m u l a t i o ni n3 h ec o u n t e r sa n d ? - d o s er e c e i v eb ye x p e r i m e n tp e r s o n n e l i nl a b o r a t o r y o u t s i d eo ft h ep bs h i e l d i n gi sap a r a f f i nr i n ga sn e u t r o nm o d e r a t o r i nt h em o d e r a t o r ，t h e r ei sac i r c u i to fe l e c t r i c a l l yp a r a l l e l3 h ec o u n t e r sw i t hh v s u p p l i e db y ah i g hv o l t a g ep o w e rs u p p l y t h ec o u n t i n gi si nan e a r l y4 n g e o m e t r i c a lc o n d i t i o n ac dl a y e ro f1m m t h i c ks u r r o u n d st h em o d e r a t o rt o a b s o r bn e u t r o n s t h em o s to u t e r - l a y e ro fp a r a f f i nc o n t a i n sb o r o nt os h i e l dt h e n e u t r o n sf r o me x t e r i o r ，d e c r e a s eb a c k g r o u n do fd e t e c t o ra n dn e u t r o nd o s e r e c e i v e db ye x p e r i m e n t e r s d a t aa c q u i s i t i o ns e tc o n t a i n sn u c l e a re l e c t r o n i c s y s t e ma n ds o f t w a r e t h ec o r eo f c o n t r o ls e ti sp l c k e yw o r d s ：d e l a y e dn e u t r o n ，3 h ep r o p o r t i o n a lc o u n t i n gc u b e s ，u r a n i u m ， n e u t r o nf o u n t a i n ，f i s s i o n i v 目录 第一章前言1 1 1 本课题研究的意义1 1 2 本人工作1 第二章缓发中子测铀的历史与现状3 第三章缓发中子测铀的原理和方法6 3 1 中子诱发裂变反应6 3 2 缓发中子7 3 3 中子探测1 0 3 3 1 中子探测简介1 0 3 3 2 3 h e 正比计数管1 1 3 3 3 中子慢化1 5 3 3 4 中子屏蔽1 5 3 4 缓发中子测铀的基本原理1 5 3 5 缓发中子测铀的分析步骤1 6 3 5 1 样品的制备1 6 3 5 2 标准制备1 7 3 5 3 辐照1 8 3 5 4 冷却1 8 3 5 5 测量1 8 3 5 6 冷却1 9 3 6 中子活化分析基本原理及实验步骤1 9 3 6 1 活化分析基本原理1 9 3 6 2 活化分析的分析步骤2 0 3 7 缓发中子测铀与活化分析的比较2 l 第四章缓发中子测铀系统的组建2 2 4 1 探测系统的组建2 2 4 2 传输系统的组建2 3 4 3 数据获取系统的组建2 4 4 3 1 前置放大器2 4 4 3 2 主放大器2 5 4 3 3 多道分析器2 5 4 3 4 d s a 一1 0 0 0 2 6 4 3 5 数据采集系统的软件2 8 4 4 控制系统的组建3 0 4 4 1 p l c 基本结构和工作原理3 0 4 4 2 串口通信3 2 4 4 3 m s c o m m 控件简介3 2 v 4 4 4 控制编程 第五章缓发中子探测系统性能测量与检验 5 1 3 h e 正比计数管y 相应的检验 5 2 探测系统的计数稳定性 5 3 3 h e 正比计数管的最佳工作电压 5 4 多路定标工作方式的调试与检验 5 5 探测系统的探测效率 5 6 屏蔽系统的效果 第六章总结 参考文献 致谢 攻读硕士学位期间发表的论文目录 v i 了大的发展。在设计组件系统时，引入先进的自动控制技术和数据采集插件，并与微机 广西大掌硕士掌位论文 缓发中子快速测铀系统的建立 及相关软件配合，使实验操作尽可能简单、可靠。 因此，在设计过程中，一方面要熟悉缓发中子测铀的实验过程，了解每一步的具体 装置的工作原理，同时还要了解堆中子活化分析的基本原理、实验过程和相关实验细节。 将两者相互比较，分析相同与不同之处，从而使两组系统有机结合。 综上所述，本文首先介绍缓发中子测铀的基本原理，并简单介绍中子活化分析技术。 在此基础上，介绍本工作的设计依据、实验装置，测定实验装置的各种性能参数。 2 广西大掌硕士掌位论文缓发中子快速测铀系统的建立 第二章缓发中子测铀的历史与现状 第一个缓发中子计数法测量样品中可裂变元素的含量的实验是1 9 5 7 年由美国的 e c h o 等人完成的。到1 9 6 1 年，以色列的a m i e l 等人对这种方法做了系统的研究，才使 缓发中子计数法得到广泛应用。从此以后又陆续有很多实验室将该方法用于分析岩石、 矿石、陨石、月样、头发、生物组织、海水、河水、沉积物、环境等样品中的铀含量。 法国s f a k h i 在s t r a s b o u r g 大学建立了缓发中子测铀系统，反应堆堆心最高热中子 注量率达到1 0 1 2 nc m 2 s ，并对相关干扰反应进行研究。【1 】韩国2 0 0 7 年在h a n a r o 研 究用反应堆上建立了缓发中子计数系统，中子注量率高达3 1 0 1 3 nc m 之s ，2 3 5 u 的探测 限达到l n g 。【2 】表2 1 给出h a n a r o 进行的不同样品试验的部分实验结果。 表2 - 1h a n a r o 实验结果 t a b l e 2 - 1r e s u l t so fh a n a r oe x p e r i m e n t 样品( 分析样品数量) u 含量( m g k g ) 河水沉积物( 2 1 ) 煤燃烧的飞灰( 3 ) 煤燃烧的残留物( 3 ) 化妆品原料燃烧残留物( 3 ) 土壤( 3 ) 污水沉积物( 3 ) 7 0 3 1 7 5 7 9 5 0 4 4 5 5 5 o 1 3 1 4 1 0 1 1 2 8 9 0 0 9 8 2 8 0 1 0 美国橡树岭国家实验室在高注量率同位素反应堆上建立了缓发中子分析装置，中 子注量率达到4 x1 0 1 3 nc m 2 s 一，研究了来自很多地区的多种样品的可裂变核素，并将该 技术用于核监察分析技术中。其结果与多集电极i c p m s 和t i m s 进行了比较。 缓发中子测铀的测量结果，与属于绝对测量法的质谱法的测量结果基本一致，可以 看出其分析结果具有很高的可靠性。并且可以探测到n g 量级的铀，分析灵敏度非常高。 此外，缓发中子测铀还表现出快速、准确、灵敏，且样品无需特别处理等优点。【3 】 广西 本实现自动化，并通过不断 理与应用数学研究所和中国 缓发中子快速测铀系统的建立 第三章缓发中子测铀的原理和方法 3 1 中子诱发裂变反应 原子核裂变是指较重的原子核分裂成为较轻的原子核的一种核反应形式。裂变是核 物理中一种非常重要的现象，在核科学与核技术中有广泛的应用。当重核在外来粒子轰 击下发生裂变称为诱发裂变，记为a 伉f ) 。a 为入射粒子，a 为靶核，f 代表裂变。当a 为中子时，称为中子诱发裂变，记为a ( n ，f ) 。 2 3 5 u 在中子轰击下会发生裂变反应，反应过程极其复杂。诱发裂变截面随诱发中子 能量变化而变化。其生成的裂变产物种类非常多，且多为不稳定核素。表3 1 按半衰期 列出2 3 5 u 中子诱发裂变的主要不稳定裂变产物 表3 12 3 5 u 中子诱发裂变的主要不稳定裂变产物【1 8 】 t a b l e 3 1m a i nu n s t a b l ef i s s i o np r o d u c t so f2 3 5 u ，sn e u t r o ni n d u c e df i s s i o n 编号核素半衰期( s ) b r 8 7 i 1 3 7 t e 1 3 6 b r 8 8 i 1 3 8 i 9 3 b r 8 9 i 9 4 t e 1 3 7 i 1 9 3 y 9 8 a s 8 5 b r - 9 0 c s 1 4 3 s b 1 3 5 6 6 5 7 2 7 1 7 3 ； 2 5 2 1 9 7 ” 铊 叭 彤 m 睨 舫 舵 m 刀 贷 列 k & 孓 禾 z 2 z z 2 l l 1 2 3 4 5 6 7 8 9 m n 挖 b h 蛉 广西大掌硕士掌位论文缓发中子快速测铀系统的建立 3 2 缓发中子 y 9 9 l ( r 9 3 c s 1 4 4 a s 8 6 y 1 0 0 i 1 4 0 c s 1 4 5 y 8 9 b r 9 1 a s 8 7 i 1 4 1 s e 8 9 y 1 0 1 r b 9 5 b r - 9 2 y 1 0 2 k r 9 4 r b 9 6 r b 9 7 1 4 8 1 2 9 o 9 9 0 9 5 o 7 3 0 6 1 0 5 8 6 0 5 4 9 0 5 4 2 0 4 9 0 4 7 0 4 1 0 3 8 0 3 7 9 0 3 1 0 3 o 2 2 o 1 9 9 o 1 6 9 裂变生成的裂变产物有时会发生b 。衰变，生成与其稳定同位素相比丰中子的子核。 当子核的激发能大于中子束缚能时，就紧接着p 。衰变发射一个中子，这种中子相对于裂 变反应产生的瞬发中子可称为缓发中子。这种现象成为p 缓发发射。能够发出缓发中子 的裂变产物称为先驱核。缓发中子的半衰期与先驱核的半衰期一致。 下面给出一个典型例子【1 1 ： 2 3 屯+ n 专9 o + 1 4 1 b a + n 瞬发中子 7 6 7 8 9 o 1 2 3 4 5 6 7 8 9 o 1 2 3 4 1 1 1 1 2 2 2 2 2 2 2 2 2 2 3 3 3 3 3 广西大学硕士掌位论文 缓发中子快速测铀系统的建立 in 9 3 s r + n o 2 0s 弋 2 7 2s 9 4 k r 9 4 r b 3 s r + r l 缓发中子 缓发中子虽然只占裂变中子的百分之二到百分之三左右，但却在在反应堆安全和控 制方面起着重要作用，它引进了一些控制反应堆参数的机制。因此，对缓发中子及其先 驱物的性质作了很多研究。热中子可以使2 3 3 u 、2 3 5 u 和2 3 9 p u 裂变；快中子可以使2 3 2 1 1 1 和2 3 8 u 裂变。 由于缓发中子的先驱核种类非常庞大( 现在已知超过2 7 0 种) ，在实际计算时，常常 将先选出比较重要的先驱核，将相近的归为一组，分成6 8 组，再对每组求和。2 3 3 u 、2 3 5 u 和2 3 9 p u 热中子诱发裂变的六组缓发中子组的半衰期和绝对组产额见表3 2 。2 3 2 t h 和2 3 8 u 快中子诱发裂变的六组缓发中子组的半衰期和绝对组产额见表3 3 。 表3 22 3 3 u 、2 3 5 u 和2 3 9 p u 的六组缓发中子组的半衰期和绝对组产别1 3 1 t a b l e 3 - 2h a l f - l i f ea n da b s o l u t eg r o u p2 3 3 u ，2 3 5 ua n d2 3 9 p u s6d e l a y e dn e u t r o ng r o u p s 8 广西大掌硕士掌位论文缓发中子快速测铀系统的建立 表3 32 3 2 t h 和2 3 8 u 的六组缓发中子组的半衰期和绝对组产额【1 3 】 t a b l e 3 3h a l f - l i f ea n da b s o l u t eg r o u p2 3 2 t ha n d2 3 s6d e l a y e dn e u t r o ng r o u p s 由上表可知，对于2 3 5 u ，其裂变产生的缓发中子主要集中在1 0 秒之内。缓发中子 的时间分布对测量过程的设计有非常重要的影响。 每一个缓发中子组生长和衰变的规律和一般放射性核素生长和衰变的规律完全一 样，因此表达公式也一样，第i 个中子组产生的缓发中子计数可通过下式计算【1 4 】： 9 缓发中子快速测铀系统的建立 m = 傩孚( 1 一e 以) p f d ( 1 _ _ e - ；b t c ) 总的缓发中子数为： m = 傩6 孚( 1 _ e - ；b t b ) e f d ( 1 一p _ 。) 待1 式中 n 样品中可裂变核的数目 o 一裂变截面( c m 2 ) 中子注量率( c m 2 幸s ) t b - 辐照时间( s ) t r 埘却时间( s ) t 广计数时间( s ) a 广一第i 个缓发中子组的绝对组产额 九i 第i 个缓发中子组的衰变常数( s j ) _ 瑚测器效率 3 3 中子探测 3 3 1 中子探测简介 ( 3 1 ) ( 3 2 ) 中子不带电，无法引起物质电离，因此不能直接探测。中子探测必须使中子同物质发生核反应， 产生带电粒子，通过对反应产物的测量，间接实现对中子的探测。 中子探测主要涉及到以下三种核反应 ( 1 ) 1 0 b a ) ； ( 2 ) 6 l i ( n ，0 【) ； ( 3 ) 3 h e ( n ，p ) 。 这三种反应的反应截面分别是3 8 4 1 0 。2 7 m 2 、9 4 x 1 0 2 7 m 2 、5 3 3 x 1 0 。2 7 m 2 。【9 填中6 “不 存在正比性气体，所以没有正比计数管。在对含1 0 b 的各种化合物的测量中发现1 0 b f 3 是 一种具有正比性的气体，而且其b 的含量比较高。因此，以1 0 b f 3 为工作气体的正比计数 管广泛应用于热中子探测中。但由于b f 3 是微弱的负电性气体，所以充气压不能太高。 3 h e 是惰性气体，相对于1 0 b f 3 优点是可以在较高的气压下工作，其正比性不出现反常。 1 0 榭, 1 1 予i | 卜一 兹i 囊l 气 。l 、 、l l 一 凌夕。 t 舻一 广西大学硕士掌位论文缓发中子快速测铀系统的建立 ( n ，p ) 反应式如下： n + 3 h e - - - ，p + 3 h + 7 6 5k e v 其中：3 h e 作为工作气体，反应释放出的能量7 6 5 k e y 成为生成核p 、3 h 运动的动能， 生成核p 、3 h 的动能分别为5 7 4 k e v 和1 9 1 k e v 。 p 、3 h 在中子管中的运动与3 h e 发生相互作用，并使其电离，产生一定数量的离子对， 假定其数目为n o ，初级离子又会引发次级电离，最终产生总数为 r 的离子对，即= 此， 其中m 为气体的放大倍数，这时3 h e 又成为正比性气体。 表征探测器性能的重要指标是探测效率。当中子沿3 h e 正比计数管的轴线射入时， 其中子探测效率可近似通过下式计算： ( e ) = 1 一e x p - x 。( e ) l 】 ( 3 3 ) 其中己计数管的灵敏长度 艺倒能量为e 的中子在3 h e 中的宏观吸收截面 上面3 h e 正比计数管探测效率的估算方法偏高。主要原因是在探测器两端电荷收集 不完全，会造成中子相应降低，从而使实际探测效率比公式计算结果小。在实际测量时， 广泛应用的表征3 h e 正比计数管中子探测效率的参数是灵敏度。它的含义是每单位中子 注量率下产生的脉冲数。具体表示如下【l o 】： 灵敏度= 。粤 ( 3 4 ) 1 ， 其中，_ 1 c m 3 体积中所含3 h e 核的数量 卜计数管的灵敏体积，c m 3 1 ，旷2 2 1 0 5c m s 1 v 入射中子的平均速度，c ms 1 町一3 h e ( n ，p ) 反应截面，c m 2 有上面公式可知3 h e ( n ，p ) 反应截面对探测效率起决定作用。在核数据库中查阅3 h e ( n ， p ) 反应的随入射中子能量变化的如图所示： 1 2 广西大学硕士掌位论文 缓发中子快速测铀系统的建立 二 一 五 v 二 o 一 o 0 口 0 u 2 一h e 一3 ( h p ) i - h - 3 e x f o rr e q u e s t ：3 4 4 6 8 1 2 8 1 b 一向p l - 一8 68 9 ：8 1 ：5 6 图3 23 h e ( n ，p ) 反应截面随能量变化曲线 f i g 3 23 h e 帆p ) s e c t i o nc h a n g ew i t he n e 玛e 通过上图可知，能量较低的中子的反应截面要比能量较高的中子大得多。要使3 h e 正比计数管的探测效率达到最佳，就要对样品的缓发中子进行慢化。含氢量高的物质是 最理想的慢化体。这是因为中子与氢核只发生弹性散射，且散射时反冲核所获得的能量 最大。 3 h e 正比计数管的n y 甄别 大多数中子物理实验多伴随有y 辐射，其主要源白天然放射性、中子源自身、散射 和慢化中子的辐射俘获。因此，n 丫甄别性能是中子探测器的基本特性之一。 入射的丫首先与正比计数管的管壁相互作用，生成次级电子。后者在正比计数管这 的气体中可能产生电离。但因为气体对电子的阻止本领非常低，因此在其达到对面管壁 之前，仅仅将- d , 部分能量沉积在气体中。所以绝大部分丫辐射导致的输出脉冲很低， 见图3 3 。由于3 h e 正比计数管具有n 吖脉冲信号幅度分辨特性，借助简单的幅度甄别， 便可得到理想的n 吖甄别效果。但要注意，当丫辐射较强时，会在短时间内产生大量新 号，这会造成部分新号叠加，从而产生高脉冲，影响中子计数。 广西大学硕士掌位论文 缓发中子快速测铀系统的建立 e l e c t 崩1 i c ：r a n g ew h e r ef u l le n e r g y：1 h e m 港l n o i s e a n d ( o ) i s t d 8 p o s i l e d lp e a k o g a m m a l ng a s ( w a l le f f e c t ) ! d e s i t e d l o s l p r o t 渊l o s tt i 铷 l 呐g 鹕 e g y o | 图3 - 33 h e 正比计数管测量脉冲幅度谱【1 6 】 f i g 3 3t h e 册a 1n e u t r o ni n d u c e dp u l s eh e i s ts p e c t m mf r o m am o d e r a t e d3 h ed e t e c t o r 3 h e 正比计数管采集的脉冲幅度谱中的脉冲能量是正比计数管本身的特性决定，与 入射中子的能量没有关系。在图3 - 4 中的中子脉冲幅度谱中，除后面的高能部分计数较 高之外，在中子引起的高能脉冲与丫辐射引起的低能脉冲之间，还连续分布着中能脉冲 计数。它们也是有中子辐射引起的。也就是说，部分由核反应生成的粒子，其能量有一 部分没有被探测器收集到。由于这部分的脉冲连续分布，可以判断它们损失的能量是随 机的。这种现象是由壁效应造成的。 壁效应是指核反应的部分产物核或产物核的部分能量被计数器壁所吸收，或逸出计 数器的电场边界的现象。严格讲，任何需用灵敏体积这一参数来描述探测器的场合中， 都必须考虑蔽效应的影响。只有当产物核的射程远小于探测器灵敏体积的表征尺寸时， 壁效应的影响才可以忽略不计。减小壁效应的措施主要有两条：加大计数器的几何尺寸； 加大探测器工作介质的密度。 由于3 h e 核反应生成的粒子质量较轻，故在中子管内的射程较长，粒子更容易接近 或接触管壁，造成粒子自身或其携带的部分能量被管壁吸收，甚至部分能量较大且位置 离管壁较近的粒子逸出，从而使壁效应更加显著。 为降低壁效应的影响，实验中要尽量选用直径较大的3 h e 正比计数管。同时，一般 会在管中冲入氩气等质量较大的气体，来缩短粒子在计数管中的射程。 1 4 广西大掌硕士掌位论文缓发中子快速测铀系统的建立 3 3 3 中子慢化 裂变或绝大多数核反应生成的中子，其能量大多在几个m e v 以上。但通过前面关 于3 h e 正比计数管的工作原理分析可知，在缓发中子测铀的计数阶段需要的是能量在e v 量级的慢中子。将高能快中子能量降低，变为慢中子的过程就是中子的慢化。 为对中子进行有效的慢化选择的慢化体要具备两个条件：散射截面大；吸收截面小。 前者为了达到较好的慢化效果，后者可以保证对中子注量率没有明显影响。二者要综合 考虑，已达到最佳慢化效果。如石蜡、石墨或聚乙烯等，都是常用的慢化体。例如氢、 重氢没有激发态，中子与其相互作用，绝大部分能量损失由弹性散射造成，不会显著降 低中子注量率，所以含氢成分高的物质常会成为中子慢化的考虑对象。 3 3 4 中子屏蔽 中子屏蔽有两种作用：对探测器，屏蔽外来的本底中子；对实验室，降低工作人员 所处环境中的中子剂量。 中子屏蔽的原理是：由于高能中子很难被吸收，所以首先将中子慢化为低能中子； 第二，将被慢化后的低能中子用对慢中子具有较大吸收截面的材料吸收。1 0 b 和6 l i 都 对慢中子有较大的吸收截面，是中子屏蔽中常见材料。镉也是一种使用广泛的中子吸收 剂，由于其对热中子的吸收截面极大，很薄的镉片对热中子基本上是不透明的。 3 4 缓发中子测铀的基本原理 缓发中子测铀是利用中子源发射的中子轰击待测样品，使待测样品中的铀元素的几 种同位素发生裂变反应，生成的裂变产物发射缓发中子。通过对缓发中子的定量测量， 从而求得样品中铀的某一种同位素的含量。由于天然环境下同一元素不同同位素的物质 的量之比固定。从而可以求得样品铀元素的质量。 如果通过上面( 3 1 ) 、( 3 2 ) 两式求解，优点是可以直接求出铀元素的质量。缺点 则是需要测定的实验参量过多，且部分难于测定( 如中子注量率) ，有些核参数不 够准确( 如裂变截面o ) 。所以在具体试验中，并不采用这种方法。 实际上，通常会采用“相对比较法”。该方法的先决条件是必须拥有标准物质，即该 样品中铀元素的含量精确已知。保证标准物质与待测样品的各种试验和测量条件相同的 情况下，如中子注量率、辐照、冷却和计数时间，测量条件等，通过对两者缓发中子的 客体。缓发中子测铀由于灵敏度高、取样量少，所以取样的代表性问题就显得十分重要。 1 6 广西大掌硕士掌位论文缓发中子快逮测铀系统的建立 现在还没有专门用于缓发中子分析技术的标准取样方法，而且不同的研究目的对其影响 较大。例如，研究一片地区铀的平均储量，取样时范围要尽可能大，数量要都尽可能多， 才能保证分析结果的可靠性。但如果要测定某一样品中铀的分布情况，则取样要尽可能 小。所以在具体实验过程中，要尽可能考虑全面。 由于缓发中子测铀大部分情况的分析对象是固体，所以参考各种分析方法的取样技 术，作如下总结，可作为缓发中子测铀的一般分析情况的取样参考或标准。 固体分为两部分：块状固体和粉末 块状固体一般有高纯材料( 如核工业材料等) ，矿石、动物骨骼等。对于固体样品 既可以直接( 或用刀具截取一小块) 放入特定容器中进行照射。也可以研磨成粉末，再 经过过筛、搅拌，使其均匀化，以粉末形式接受照射。前一种方法简单，表面污染容易 去除。但若样品中铀分布不均匀侧存在代表性问题，分析数据不能反映整体情况，但有 时却恰好可以说明块状固体中铀元素的分布情况。 粉末样品主要有土壤和由块状固体经研磨而成的物质等。粉末样品可以放入特定容 器中直接进行照射。 样品一般可以放入聚乙烯瓶中。这种材料具有三种优点：纯度高；中子活化截面小； 活化后不产生强放射性；具有一定的抗辐射能力。但聚乙烯材料也有缺点，不适于长时 间处于积分中子注量率为1 0 1 7 nc m 之s ，或温度过高( 8 0 c 以上) 的环境中。但由于缓 发中子测铀的照射时间很短，因此可以采用这种材料作为盛放样品的容器。聚乙烯瓶可 用电烙铁密封。 3 5 2 标准制备 由于缓发中子测铀使用相对比较法，将标准与待测样品在相同条件下进行照射与测 量，由此可见，标准的制备对缓发中子测铀是一件相当重要的程序。 缓发中子测铀的标准物质可以自己配制，也可选用标准参考物质。一般选用标准参 考物质作为标准，它是一种不纯的，但组成均匀且稳定的物质，其组成与待测样品组成 相近，并且能以足够的准确度测定样品。 标准物质有以下两方面的作用：( 1 ) 直接用作标准；( 2 ) 将标准物质当做样品测定， 其结果可以用来检验测量的准确性。 广西大掌硕士学位论文缓发中子快速测铀系统的建立 3 5 3 辐照 缓发中子测铀中用于辐照样品的中子源有反应堆、加速器或其它类型的中子源等。 反应堆是最常用的中子源，可以提供稳定的高中子注量率，可以提高系统的探测灵敏度。 照射样品时要充分考虑中子注量率从而确定样品的照射时间。同时还要考虑快热中子注 量率之比。由于快中子可以引发一些干扰核素裂变产生缓发中子，所以当快中子注量率 过高时要采取一定的措施使其降低到对测量结果不产生显著影响的范围。当照射管道中 快中子注量率过大时，可以加入石墨反射层，从而有效降低快中子注量率，但这样也会 影响热中子的注量率。所以实际实验过程中要充分考虑各种因素，是样品的照射达到最 贱效果。 3 5 4 冷却 在样品接受辐照产生裂变之后，还要使其冷却一段时间才能进行测量。这是为了避 免中子轰击单侧样品中的其他核素产生的干扰核反应等影响。例如氧元素的两种同位素 会产生如下反应： 1 7 0 ( 门，矿n ，- 0 0 o ) 一1 7 0 她兮1 6 07 4 1 6 s 1 6o ( n ，p ) 1 6 n 7 1 l s 专1 6 0 前者直接干扰缓发中子测量，因此在样品照射后需要冷却一段时间，使1 7 n 衰变。 3 5 5 测量 测量即是对样品衰变产生的缓发中子进行计数。在测量中选择3 h e 正比计数管作为 中子计数的探测器。同时由于3 h e 正比计数管对能量较低的热中子探测效率较高，所以 在样品与探测器之间要放置足够厚的慢化体，将铀裂变产生的快中子慢化，以提高系统 的探测效率。 同时，由于样品测量时放射性较强，要注意对探测系统外层要有一定的屏蔽物质， 以保证实验室中工作人员的安全。 广西大掌硕士学位论文缓发中子快速测铀系统的建立 3 5 6 冷却 测量结束时，样品仍有较强的放射性，所以必须将其放入特定的屏蔽体中，冷却一 段时间，才能进行处理。 由于样品经反应堆中子照射之后，其产生的缓发中子半衰期都比较短，所以冷却时 主要屏蔽样品放出的1 ，射线。因此，铅室是理想的选择。 3 6 中子活化分析基本原理及实验步骤 3 6 1 活化分析基本原理 中子活化分析是利用中子轰击样品，使其各元素中至少一种同位素生成放射性核 素，通过对这些核素衰变产生的特征射线的性质和强度的测量，实现对该元素定性或定 量的测量。 中子活化分析的峰强度与相应元素之间的关系可以用( 3 6 ) 式表示 w = m a ( 6 0 2 x 1 0 2 3 0 巾o 丫s d c ) ( 3 6 ) 式中，形寺测元素含量，g ； 么分析峰强度，s ； ? i 仁寺测元素原子量； 日靶核素的同位素丰度； 妒群品接受的中子注量率，c l t i 之s - 1 ； 仃分析反应的有效截面，c i n 2 ； y y 分支比； s 分析峰探测效率； 卜饱和因子，s = i - e x p ( - 0 6 9 3 t i t ) ； 口一衰变因子，d = e x p ( 一0 6 9 3 t d t ) ； c l 期0 量因子，c = 1 一e x p ( 一0 6 9 3 t 。t ) ( o 6 9 3 t 。t ) ； 其中，t i ，t a ，如分别为照射时间，衰变时间，测量时间，t 为指示核素的半衰期。 与缓发中子测铀类似因为上式涉及到的核参数( 如o ) 准确度不高，而且某些实验 参量( 如) 难于准确测定，式( 3 5 ) 在实际分析中很少使用。实际上，通常使用的是 1 9 广西大掌硕士掌位论文缓发中子快速测铀系统的建立 也是相对比较法。即，将已知量待测元素( 即标准) 与样品在相同条件下照射和测量， 从而可以对样品和标准中的待测元素分别列出式( 3 7 )。二者相比，并将相同的参数 简化，得到( 3 7 ) 式： 胪即瞅标) 】m ( 标) ( 3 7 ) 3 6 2 活化分析的分析步骤 图3 - 5活化分析基本步骤 f i g 3 - 5p r o c e s so f n a a 第一步，样品制备 中子活化分析的样品制备包括破坏性和非破坏性两种。样品制备要达到两个基本要 求：样品具有代表性；带测定的组分不被污染或丢失。由于活化分析是多元素分析，所 以对样品制备环境的清洁度的要求比缓发中子测铀高，要在低颗粒物的环境中进行。 第二步，标准制备 在通常使用的多元素中子活化分析中，需要制各一系列标准。对常规分析亦可用天 然基体的有证标准物质作为多元素标准，即使用某些被测元素含量已知的自然物质，这 与缓发中子测铀所使用的标准物质是一样的。 第三步，辐照 中子活化分析的样品辐照必须综合考虑使用的反应堆孔道情况，例如中子注量率稳 定性，快慢中子注量率比，以达到最佳的测量条件。通常，待测核素按其半衰期分为短 照元素和长照元素。表( 3 5 ) 给出i a e a 两种参考物质的活化分析纲图。 表3 - 5i a e a 参考物质的活化分析纲刚1 7 】 t a b l e 35o u t l i n em a po fi a e a r e f e r e n c em a t e r i a l s a c t i v a t i o na n a l y s i s 缓发中子快速测铀系统的建立 第四步，照后处理和测量 样品辐照过后，综合考虑待测元素和干扰元素的半衰期，选择合适的衰变时间，在 高纯锗探测器上对y 射线进行测量。 第五步，谱数据分析 计算机进行丫能谱分析，可以得到相关元素特征谱线的能量和强度，再进行元素定 性定量分析数据处理，给出报告。 3 7 缓发中子测铀与活化分析的比较 从上面的分析可以看出，缓发中子测铀与中子活化分析的分析步骤基本一致。中子 活化分析的样品、标准制备所用的实验室与设备完全满足缓发中子测铀的要求。都需要 中子源作为辐照的基础设备。中子活化分析中待测核素的半衰期比主要干扰核素半衰期 短时，所使用的较短的辐照时间，衰变时间和测量时间与缓发中子测铀的相应的时间要 求类似，所以中子活化分子的快速样品传送系统完全可以满足缓发中子测铀的要求。 但是，二者仍存在着明显的不同之处。首先，缓发中子测铀由于测量元素单一，分 析中时间控制没有中子活化分析变化大，且辐照时间，冷却时间和测量时间多比较短( 整 个分析过程在1 3 分钟之内便可完成) 。所以，为使系统运行更加稳定，最好使用单独的 控制系统。其次，由于探测装置不同，所以缓发中子测铀数据获取所用的电子学插件要 重新设计。 2 l 广西大学硕士掌位论文缓发中子快速测铀系统的建立 4 1 探测系统的组建 第四章缓发中子测铀系统的组建 缓发中子测铀的探测系统要具备四个功能：本底屏蔽；对缓发中子慢化；对热中子 测量：尽量在不影响测量的情况下降低实验室的剂量。因此，探测装置包含三部分：中 子计数装置、慢化体和屏蔽装置。屏蔽装置包括中子屏蔽体和y 屏蔽体。 样品由于刚接受反应堆中子照射，测量时会有很强的y 射线本底。3 h e 俘获中子的反 应能q 值较低，这是其对丫辐射的甄别特性不及b f 3 正比计数管。为了消除高能丫辐射对缓 发中子探测的影响，应在样品外包一层铅，用来做屏蔽体。 由于3 h e 对中子的反应截面随中子入射能量的上升而减小，所以为达到最佳探测效 率，应用石蜡对样品发出的缓发中子进行慢化。 对热中子进行计数时可将若干3 h e t 比计数管并联工作，并置于石蜡慢化体中。样 品的位置应放置于并联中子计数管的中间位置，这样可以使中子计数管接受样品照射的 立体角最大，近似于4 7 c 几何条件。 r p _ j 嚏 ： i j ： _ 琶 i 比体 。荔 d t ： 秀 弓 一， f l0 等 1 _ 佥 十。 目 i a 图4 1 测量装置示意图 f i g 4 1m e a s u r es e t 慢化体和屏蔽体各部分尺寸为：铅筒厚4 c m ：它的外面是内径1 3 c m ，外径3 5 c m 的石 2 2 广西大学硕士掌位论文缓发中子快速测铀系统的建立 蜡环作为慢化体；中间留有8 个直径为2 6 c m 的用于放置3 h e 正比计数管的插孔，由铁皮包 裹，距轴心为1 3 c m ；外面是两层l m m 厚的镉箔中间填充1 6 c m 厚的硼砂；最外层7 5 c m 厚 的石蜡。 4 2 传输系统的组建 图4 2 慢化体与屏蔽体实物图 f i g 4 - 2s l o w e ra n ds h i e l d 气泵可以为缓发中子测铀系统提供传送样品所需的动力。它的可靠性已在活化分析 的实践中得到很好的验证。它能保证样品在反应堆、转换器、探测器和存储室之间运动 所需要的极快的速度，这样可以控制探测中时间的误差在很小的范围，从而保证探测的 准确性。缓发中子测铀系统连接示意图为图4 3 。可以在主要节点设置光电探测器，从 而及时发现故障并可提高探测系统时间控制的准确性。 转换器可以将样品于整个传输系统隔离，一次只将一个样品送入传输系统，同时还 缓发中- - t - c 0 蛐l t 测铀系统的建立 可以作为样品在中子源和探测装置之间传输的中介。 图4 3 缓发中子测铀系统连接示意图 f i g 4 - 3s c h e m a t i cd i a g r a ma n a l y s i so fu r a n i u mu s i n gd e l a y e dn e u t r o ne m i s s i o ns y s t e m 4 3 数据获取系统的组建 缓发中子测铀的数据获取系统主要是将正比计数管中的信号转化为计算机可读取 的数据，传入计算机并保存作为实验数据处理的依据。 4 3 1 前置放大器 图4 4 数据获取系统 f i g 4 4s c h e m a t i cd i a g r a mo fd a t ac a p t u r es e t 前置放大器的主要作用在于收集来自正比计数管的脉冲电流信号，是3 h e i e 比计数 管输出与其他用于数据获取的电子学插件实现最佳匹配。同时，由于3 h e 正比计数管需 要在1 0 0 0 v 以上的高电压下工作，所以前置放大器同时用来连接高压电源，为3 h e 正比计 广西大学硕士掌位论文缓发中子快速测铀系统的建立 数管提供高压。所以前