（原子与分子物理专业论文）有选择性地提高高次谐波谱线的峰值密度.pdf

摘要 本文采用一维普薛耳特勒势模型，用c r a n k n i c h o l s o n 中心差分法计算一维氢原 子模型与不同组合脉冲相互作用产生的高次谐波谱。研究发现，在特定的全程组合脉 冲条件下，谐波谱线的密度可以大幅增加。在此基础上，我们分析了不同组合脉冲和 一维氢原子模型相互作用产生加密高次谐波谱线的物理机制：由组合脉冲的激光场出 发，通过数学上的简单三角变换后，组合脉冲可以看成两个相互作用的慢变化包络， 一个包络控制谐波谱中的主谐波峰，另一个包络负责加密谐波峰，得到更多次谐波满 足相位匹配条件，从而可以有选择性地间接提高高次谐波的转换效率，最后。从电子 电离的角度出发，详细的给出谐波谱线加密的公式。 关键词：高次谐波组合脉冲密度增加的谐波谱 a b s t r a c t a c c o r d i n gt oo n e - d i m e n s i o n a lp - tp o t e n t i a l ，w eo b t a i nh i g h - o r d e rh a r m o n i cg e n e r a t i o n ( i - i h o ) s p e c t r af r o mt h eo n e - d i m e n s i o n a lha t o mm o d e ls u b m i t t e dt ob i c h r o m a t i cf i e l 出 b a s e do nc r a n k - n i c h o l s o nt i m ep r o p a g a t i o nm e t h o d i ti sf o u n dt h a t , t h ed e n s eo fh h g s p e c t r ai n c r e a s e da tp a r t i c u l a rl o n g b i c h r o m a t i cf i e l d s b a s e do ni t , w ea n a l y z et h e m e c h a n i s mo fg e n e r a t i n gad e n s e rh h gs p e c t r af o r mo n e - d i m e n s i o n a lha t o mm o d e l s u b m i t t e dt ob i c h r o m a t i cf i e l d si nd e t a i l ：s t a r t i n gf r o ml a s e rf i e l d s b i e h r o m a t i cf i e l d sc o u l d b e e nw r i t t e ni n t ot w or e l a t i v es l o w l yv a r y i n ge n v e l o p e sv i as i m p l em g o n o m 硎ce q u a l i t y ； n a m e l y , o n eo fs l o w l yv a r y i n ge n v e l o p ec o n t r o l st h em a i ns p e c t r a , a n o t h e ri nc h a r g eo f d e n s i t yt h es p e c t r a , t h e nm o r ec o h e r e mr a d i a t i o n se m i t t e d ，f u r t h e re n h a n c et h ec o n v e r s i o n e f l i c i e n e yo fh h gi n d i r e c t l y i nt h el a s t , w eg i v et h ed e n s e s e l e c t e dn u m e r i c a le x p e r i e n t i a l f o r m u l a sa tt h ep o i n to fi o n i z a t i o n k e yw o r d s ：h i g h - o r d e r h a r m o n i c g e n e r a t i o n ( h h g ) b i c h r o m a t i ef i e l d d e n s e - s e l e c t e ds p e c t r a 长春理工大学硕士学位论文原创性声明 本人郑重声明：所里交的硕士学位论文，( 有选择性地提高高次谐波谱线的峰值密度是本人 在指导教师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果除文中已经注明引用的内容外，本论 文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个 人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识剑本声明的法律结果由本人承担。 作者签名： 自巫丝 长春理工大学学位论文版权使用授权书 本学位论文作者及指导教师完全了解“长春理工大学硕十学位论文版权使用规定”，同意长春 理工大学保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借 阅。本人授权长春理工大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，也 可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论文。 作者签名：孝磕且啦啦 指导导师签名：区盘丝盘年土月望日 第一章绪论 自从1 9 6 0 年第一台激光器问世以来，激光以其能量集中、相干性好等特点迅速成 为科研和生产的首选光源。近二十年来，超短脉冲激光技术已取得了巨大的进步。随 着新型宽带激光介质( 掺钛蓝宝石) 、新锁模技术( 如克尔透镜锁模，孤子锁模) 的 出现和啁啾电介质反射镜技术的发明，已经使激光脉冲的脉宽达到了几飞秒( 1 0 “5 s ) 。 将这种激光束聚焦后的功率密度可以高达1 0 2 2 w 硎- 2 m ，所产生的电场已经远大于原 子内部的库仑场。在超强场的作用下，激光与物质相互作用产生的很多新现象，如多 光子电离，高次谐波产生，原子内壳层光电离等等。这些现象已经超过了微扰理论解 释的范畴，需要用非微扰理论和非线性量子理论来重新诠释。新现象的出现给许多学 科带来了巨大的冲击，并导致了- - f l 新学科强场物理的诞生。在强场物理的研究中， 高次谐波可以在软x 射线和极紫外区域产生阿秒脉冲，已成为强场物理中最活跃的领 域之一。 下面，我们简要介绍激光和物质作用研究的进展和强场物理中的一些典型现象。 ( 如无特别说明，本论文选用的单位均为原子单位) 1 1 激光与物质相互作用研究进展 激光与物质相互作用研究进展与激光技术的发展密不可分( 图1 1 ) ，每一次激光 技术的发展都能使激光与物质相互作用有一个质的飞跃。 激光器诞生不久，人们就发现了很多非线性光学现象，比如：m a n u s 等人发现多 光子电离现象( 姗，f r a n k e n 等人 4 1 发现二倍频现象。因为当时的激光强度还不能和 原子的库仑势相比拟，所以利用微扰理论能解释这些现象。但是随着1 9 6 2 年调q 技术 的出现，可以获得强度达到兆瓦( 10 6 形) 量级，脉冲宽度为纳秒( 1 0 - 9 s ) 的激光；两年后 锁模技术的出现使激光强度又有进一步的提升，可以产生吉瓦( 1 0 9 矿) 皮秒( 1 0 。2 s ) 级的 脉冲，使激光的“共振”增加效应成为当时研究的热点，因为原子已经受到足够强的 扰动，所以必须用非微扰缀饰态理论解释这些现象。到8 0 年代末，啁啾脉冲放大技术 ( c p a ) 的出现使激光脉冲的指标又提高三个数量级，达到太瓦( 1 0 ”矽) 飞秒( 1 0 15 j ) 级， 图1 1 激光脉冲的峰值功率随时间的发展( 图片来自田) 用这样较高强度脉冲与原子相互作用发现了阈上电离( 彳玎) 现象5 1 和高次谐波( 脚) 现象f 6 】【7 j 。最近二十年，以聚焦相干谐波( c h f ) 技术为代表的超短超强技术的飞速发展， 已经在小型台式激光系统中实现了几个飞秒的近红外超短脉冲，聚焦后功率密度可达 1 0 2 2 矿c m - 2 量级。由于聚焦后的激光功率密度已经超过了氢原子内部库仑场强对应的 功率密度( 1 0 “矿- c t t t - 2 ) ，出现很多新的不能用微扰理论解释的高阶非线性物理现象， 如：隧穿电离( 玎) 、过势垒电离( o t b i ) 、高次谐波( h h g ) 、稳定性效应和相对论效应 等( 见表卜1 ) 。 。 表1 1 强激光场和原子作用的儿个区域 其中，原子内部的库仑场：e = s x ! o g ( v c m - 1 ) ；激光场与原子的相互作用进入相对论 2 区的场强：e ：2 m , c a o 。 p 1 2 原子在激光场中的电离 激光场和原子作用的第一步就是电离，电离的方式和强度影响高阶非线性物理现 象。因此，这里有必要具体分析原子在激光脉冲作用下的电离机理( 图1 2 ) ，按照激 光场所能达到的强度可以分为以下几个阶段： j l f 静 l 。l m 、厂 - 1i 鲫 i 斗忑 图1 2 分子在激光脉冲作用下的电离机理： ( 口) 多光子电离，( 6 ) 阈上电离，( c ) 隧穿电离，( d ) 过势垒电离 1 多光子电禹 多光子电离是指原子中的电子通过吸收多个光子的能量而从束缚态跃迁到连续态 的过程，在1 9 世纪6 0 年代初由m a r i u s 等人发现。 原子可以吸收多个光子发生多光子电离，多余的能量将由光电子带走。如果存在中 闻共振能级，则发生共振增强多光子电离。早期由于激光强度较低，f a b r e 等人在7 0 年 代用低阶含时微扰理论给出多光子电离速率： f ，= o 。i ” 其中，栉是电子电离所需要的最小光子数，g r n 是广义船光子吸收截面，是入射光强。 1 9 7 7 ，三口，畔等人【3 l 在研究翮：掰g 激光和氦原子作用产生多光子电离的实验中证 实：甩2 2 时，实验结果和理论值一致。但随着激光强度的增加，存在一个饱和激光 强度l ，使得激光脉冲作用区域内的所有样品都被电离，这时再增加激光强度，并没 有更多的离子产生。 2 阈上电离 随着激光强度的进一步增加，1 9 7 9 年由k r u i t 等人1 9 】发现分子在电离过程中吸收了 多于其电离所需要的光子数，这就是阈上电离。由于激光场诱导分子库仑势垒扭曲， 使得电离出的电子受到势垒的约束，在脱离分子前仍要吸收光子，因此光电子能谱将 表现为一系列间隔光子能量的谱峰。但随着激光强度的增加，阈上电离光电子能谱的 低次峰被抑制( 图1 3 ) ，这样的现象无法用微扰理论解释。1 9 8 6 年y e r g e a u 等人【l o 】用 强激光诱导原子能级移动效应( a c s t a r k 效应) 对这一现象给出合理的解释。 图1 3 不同激光脉冲能量的光电子能谱( 来自文献【1 0 b 3 隧穿电离 当激光强度进一步提高达到l o ”w c m 。2 时，激光场产生的交变电场和价电子与分子 实间的库仑场叠加会严重扭曲分子实与价电子问的库仑势垒，以至于价电子在这个扭 曲的势垒里可以通过隧穿效应而脱离原子，这一过程称为隧穿电离。 隧穿电离是量子过程，电子穿越势垒的时间很短，电离必须发生在光学周期的一部 分。这样电场就可以看作是准静态的，在电离完成前，电场不改变方向。隧穿电离可 以用a m m o s o v d e l o n e k r a i n o v ( a d k ) 理论给出电离速率： 川，= 南州一痞爿 4 ( 1 2 ) 其中e ( t ) 为激光的电场分量。隧穿电离的物理图像见图1 4 ( a ) ：当激光电场强度达到 最大值时，由隧穿效应产生一个小波包，因为电子隧穿势垒的时间很短，所以这些小 波包在刚产生时很窄，随后在激光场的作用下快速扩散。 v ( x ) 。 l 么 玎、7 “ g k 鼋：a 巾 、1 二 l 。、- i 切瓤一 p 、 、r 卜 图1 j4 ( 口) 隧穿电离；( 6 ) 过势垒电离机制示意图 4 过势垒电离 。 随着激光强度的进一步增加，激光场产生的交变电场和价电子与分子实问的库仑场 叠加，最终会导致价电子所受分子实束缚势垒的高度小于价电子的能量，这样价电子 几乎可以自由脱离分子实的束缚而电离，这一过程称为过势垒电离。过势垒电离下波 包以整体方式运动。物理图像见图1 4 p ) ；在强激光场的作用下，原子的库仑势的影 响可以被忽略，电子波函数变为由描述自由电子在电场中运动的v o l k o v 态组成，随着 激光电场的变化，v o l k o v 波包的中心位置也随之振荡，整个波包将快速扩散。 隧穿电离和过势垒电离统称为电场电离。由于电场电离中的电子首先通过隧穿电离 脱离核的束缚，然后沿激光的电矢量方向来回振动获得动能，电子隧穿时间的不确定 将导致电子的动能也是不确定的，因此在光电子能谱上将表现为一个宽的无结构的谱 峰，对应的电子能量为电子在一个交变激光电场中的平均能量，即激光脉冲的有质动 力能。 早在1 9 6 5 年，k e m y s h 口习研究强电磁场作用下原子的电离机理时就给出一个绝热 系数，定义为： r = 跞 ( 1 3 ) 经过研究表明，该参数可以用来判断分子在激光场中的电离机理。如果，口l ，主要为 多光子电离；如果y 01 ，主要为电场电离。 1 3 高次谐波的产生 原子、分子、团簇以及固体等介质在强激光场作用下能产生相干辐射波，辐射波的 频率是入射激光频率的整数倍，这种光波称为高次谐波。1 9 8 7 年m r p h e r s o n 等人l 】利 用k r f 激光( 2 4 8 n m ) 和稀有气体作用产生高次谐波，清楚的观察到高次谐波谱有如下 特征( 图1 5 ) ：前几次谐波的转化效率随着次数的增加而迅速下降；随后出现一个效 率基本相等的区域( 平台区) ；最后，在某次谐波附近转化效率急速下降，即出现截 止。正因为谐波谱具有独特的“平台区”结构，使其在各个领域都有广泛的应用，尤 其在微观空间尺度较小的领域。 p l a t e a u c u t o f f h a r m o ni co r d e r 图i 4 高次谐波波谱特征示意图 1 3 1 高次谐波实验进展 1 早期高次谐波实验 1 9 7 0 年初，一些实验室小组开始用高能c 0 2 和 w ：g l a s s 激光系统研究激光和固体 间的相互作用。b u r n e t t 等人【1 4 1 在1 9 7 7 年首次报导获得高于三次的谐波：实验是用能量 高于l o l 4 w c m 。2 的，激光和a l 相互作用可以观测到1 1 次谐波。 同年，肘乩绷和他在美国海军研究实验室( n r l ) 的工作组f 1 5 1 用聚焦后6 - l o j ， 7 5 p s 的 w ：g 胁s 激光和聚苯乙烯作用，观察到第三、四、五次谐波。 6 1 9 8 1 年，c a r m a n ，f o r s l a n d 和k i n d e l i t 6 用强度为5 x l o “w c m 一2 的c o s 激光和外 包肪c “金属的聚苯乙烯小球相互作用至少观察到第2 9 次谐波，并首次提出“截止位 置”这个概念：“在频率为2 砜时我们看到一个较平的谐波谱，并有一个快速截止区 这样的特点说明在截止位置前的谐波都有基本相同的转换效率”。c a r m a n 等人【l 刁用较 强c 0 2 激光( 口3 5 x 1 0 ”w c m 4 ) 可以获得第4 6 次谐波2 3 0 n m ) ，在第1 6 次和第4 6 次 谐波问的特殊区域内，谐波的转化效率基本相等，在a 2 5 2 n m 后谐波效率迅速下降【l s l 。 1 9 世纪7 0 年代，实验上证实用气体也能产生高次谐波。r e i n t j e s 等人f 1 9 】【2 0 1 用四倍 频3 0 p s ，n d ：y a g 激光和稀有气体相互作用产生了当时最短的1 5 次谐波( 5 3 n m ) 和7 次 谐波( 3 8 r i m ) 的相干辐射。 g 阳狮，口等人】用1 1 7 7 r i mn d ：g z 娜激光和钠蒸汽相互作用可以产生第9 次谐波， 接下来几个研究小纠捌田悯卤化物激光( 3 0 8 n mx e c l 激光和2 4 8 n m 缸f 激光) 和稀有 气体相互作用可以产生1 5 p 脉冲和3 5 5 r i m 的相干辐射。w i l d e n a u e r 2 4 1 用1 3 1 5 z m ( g l 懒 光和稀有气体相互作用能够产生7 5 0 p s 脉冲( 1 1 次谐波) 。 1 9 8 7 年，m c p h e r s o 玎等人【2 习报道用2 4 8 n m ，强度为l o ”一l o ”w c m 4 骼f 激光和 k 相互作用可以产生第1 7 次谐波( 1 4 6 n m ) 。作者强调在平台区可以产生1 1 次谐波，并 清楚的证明了利用高次谐波的方法可以产生软x 射线区域的相干辐射。随后许多研究 小组纷纷加入到研究高次谐波产生的队伍中。 2 近些年高次谐波实验 1 9 9 3 年工h u i l l i e r 实验小组1 2 6 l 用舾，激光和氦相互作用，观察到1 3 5 次谐波 ( 7 6 n m ) 。 同年，m a c l d i n 等人p t l 首次用1 2 5 f i ，8 0 0 r i m 掺钛蓝宝石激光和氦相互作用获得1 0 9 次谐波( 7 4 r i m ) 。 1 9 9 4 年，w a t a n a b e p s 用双色场进行高次谐波实验，发现平台区内的谐波强度提高 了约一个数量级。1 9 9 6 年p r e s t o n 等人用2 4 8 n mj 竹激光在氦气中观察到第3 7 次谐 波( 6 7 r i m ) ，并且认为他们观察到较高次谐波是由胁+ 和点括2 + 形成的。 1 9 9 7 年，脚曲喀彻大学超快光学中心和1 9 9 8 年阮疗肋技术大学的实验小纠3 2 1 分别 7 利用超短强激光脉冲和稀有气体介质相互作用，产生的高次谐波已经成功的进入“水 窗”波段。其中m i c h i g a n 大学的实验小组利用脉宽仅为2 6 矗( 十个光学周期) 的7 8 0 h m 激光脉冲和氦相互作用。观察到2 9 7 次谐波( 2 7 3 n m ) ；而v i e n n a 技术大学的实验小组 利用脉宽为5 f , ( 不足两个光学周期) 的7 8 0 h m 激光脉冲和氦相互作用，可以获得小于 3 n m 的谐波。这两个研究小组工作不仅使高次谐波辐射成功的进入到“水窗”波段， 而且还有更深远的意义：如果入射激光脉冲的脉宽将更短( 谐波次数越高，脉宽越短) ， 会很容易的得到亚飞秒脉冲( 1 0 - 1 。一1 0 “5 s ) ，这要比其他产生超短脉冲的方法容易得多。 1 9 9 8 年，m i c h i g a n 大学的实验小组1 3 3 躲入研究了入射激光脉冲的啁啾状态对谐波 辐射的影响，发现通过改变入射激光脉冲的啁啾状态可以控制谐波辐射的某些特性， 如截止区谐波谱的分辨率和谐波谱的红移或蓝移等。 2 0 0 3 年。k i e n b e r g e r 等人0 4 1 用脉宽仅为几个光学周期的脉冲和原子相互作用，可 以产生2 5 0 a s ( 1 0 “。s ) 孤立脉冲，从而首次在实验上实现了用高次谐波的方法可以产生 阿秒量级( 1 0 “。j ) 的脉冲。 从上文可以看出，强场高次谐波所用的工作介质主要为稀有气体以及相应的原子团 簇。这是因为稀有气体原子的电离阈值较高，可以使平台延展到相对较远的位置。但 是原子气体产生高次谐波的转换效率都不高，主要是因为原子离子数密度太低，因此 人们也利用超短超强激光脉冲和固体靶作用来进行高次谐波实验： 1 9 9 5 年，v o n d e r l i n d e 等人【3 5 1 用掺钛蓝宝石激光照射在铝膜上可以直接产生1 5 次 谐波( 5 5 3 r i m ) 。 1 9 9 6 年，n o r r e y s 等人州用强度为1 0 ”w c m ，2 5 p s 的d ：y a g 脉冲和厚度为 2 z m 的c 譬塑料固体靶作用，可以获得6 7 次谐波( 1 5 7 h 哟。 总之，利用高次谐波产生超短极紫外( x u v ) 和软x 射线相干辐射光源具有广阔的 应用前景和重大的理论价值。获得波长更短、转换效率更高的谐波仍是强场高次谐波 研究的主要方向。本论文从改变谐波谱的角度出发，提供一种加密的谐波谱，从而间 接提高谐波的转换效率。 1 3 2 高次谐波理论进展 自从1 9 8 7 年m c p h e r s o n 等人利用亚皮秒j b f 激光和稀有气体相互作用获得高次谐 波辐射以来，强激光场高次谐波的实验研究一刻也没有停歇过；同时，人们也在理论 上对高次谐波的产生机制有了更深的了解。 我们知道，所有的高次谐波谱都有“平台区”和“截止位置”。这些特征是无法用 传统的微扰理论解释，因为激光场的强度已经达到甚至超过了原子中库仑势的强度， 使库仑势发生畸变，从而破坏了微扰理论的前提条件。所以，必须寻求新的方法解释 高次谐波产生的理论机制。 1 9 9 3 年c o r k u m 等人【3 刀提出的半经典模型( 三步模型) 成功的解释高次谐波的“截 止规则”( 图1 5 ) 。第一步：电子在强激光的作用下电离，电离的方式取决于激光场 的强度，主要为多光子电离和隧穿电离；第二步：由于强激光场使原子势产生畸变， l v ( r , o ( 3 ) 冬仞、一 一一! 王一一、滁- 兰，一 图1 5 高次谐波产生的“三步模型” 电离的电子在激光场的作用下高速往返运动，一些电子可能被拉回到原子核附近；第 三步：回到核附近的电子有一定几率和基态复合，在激光场中获得的能量以光子的形 式辐射出来，即产生高次谐波。对低能的高次谐波，主要贡献来自于束缚态一束缚态 之间的相互作用，这些贡献随着次数的增加而衰减；对平台区域，高次谐波主要来自 于束缚态一连续态的贡献，而连续态一连续态之间的相互作用对高次谐波的影响始终 都比较小，比束缚态一连续态的贡献作用至少小一个数量级；在截止位胃之后，虽然 这三者的贡献特别是前两者的贡献衰减得较慢，但由于干涉效应在该区域总是抵消前 两者的结果，并且干涉效应的强度很高，导致高次谐波在该处消失。该理论说明了产 生大于电离能光子的原因和物理本质。 1 9 9 3 年，k r a u s e 等人1 3 8 1 最先求解描述激光场和氢原子作用产生高次谐波的含时 s c h r 6 d i n g e r 方程发现了单原子高次谐波谱的普遍截止规则： 瓦唧= i p + 3 2 u p 9 ( 1 4 ) 其中，e 。为谐波截止位置对应光子的能量，j 。为原子电离势，u 。为有质动力能。 当激光强度不超过原子的饱和强度时，理论计算的截止位置和实验观察得到的截止位 置符合的很好。 1 9 9 4 年，l e w e n s t e i n 等人提出高次谐波产生的全量子解析理论，成功的解释了高次 谐波产生的效率和截止位置等特征，利用该理论得到的结果和k r a u s e 、c o r k u m 等人的 结果符合的都很好。 1 9 9 9 年，k c h i e v 等人【帅l 还从经典的“三步模型”角度重新构造了高次谐波产生的 全量子理论，进一步加深高次谐波产生的理解。 总之，三步模型理论成功的解释了高次谐波的产生机制，但是也存在些不足：对 电离过程的描述基本上是定性的，半经典理论无法确切的给出电离时间，每次电离发 生的几率，电子在连续态中的分布等细节；加速过程忽略了库仑场和自旋对电子运 动的影响，而且把电子看成经典粒子，认为电离时电子的初始位置和速度都为零，这 些都和真实情况有些差别：复合过程没有考虑电离对基态电子的抽空，实际上电子 是以波包形式运动的，电子波包的扩散和不同时刻电子波包间的相互作用对最后的结 果都有影响。 实验中的高次谐波都是在较密的原子气体中产生，所观察到的高次谐波还与气体介 质的传播特性有关，主要是相位匹配因素。实验研究表明，大的共焦参数( 弱的几何 聚焦结构) 有利于提高高次谐波的转换效率，这主要是因为相位匹配得到了改善。目 前所有关于高次谐波发射位相匹配的理论都没有超越传统的观念 4 1 1 ，仍然只局限于从 传播方程的角度来进行初步探讨。关于谐波谱在宏观介质中的传播特性的理论模拟还 不多，还仅仅限于对传播方程的一些初浅的讨论。最近，s c h i e s s l 等人【4 2 l 对谐波在介质 的传播进行了数值模拟，发现在宏观介质传播后的谐波谱与单原子谐波谱有很大的区 别。到现在为止，几乎没有什么比较完善的理论来解释高次谐波发射过程中是如何进 行位相匹配的。是否有新的物理机制值得进一步研究。 从上面的论述可以看出，高次谐波辐射的理论模拟至少应该包括两个部分：首先要 计算单原子在强外场作用下的响应，即求出随时间变化的感生电偶极矩或者电偶极加 速度的期待值，经傅里叶变换求出它的发射谱；然后研究这些谐波在宏观介质中的传 播特性。在本篇论文中，我们只讨论单原子在激光场作用下的响应。 以上给出的研究单原子在强激光场作用下的响应，具体处理方法如下： 由k u l a n d e r 和k r a u s e 提出的单电子近似模型1 4 3 1 ，即除了一个电子外，其余的电 子都被束缚住了，这个电子在原子实的有效势( h a r t r e e s l a t e r 势或短程势) 和激光 场的共同作用下而产生感生电偶极矩，正是这一模型给出了谐波的截止位置。根据这 一模型，原子中的电子在库仑场和外加激光场的作用下隧穿势垒离开原子实，电子一 旦离开原子实( 电子受到的来自外加激光场的作用要远大于来自原子实库仑场的作 用) ，就会随着外场一起运动，当激光场改变方向对，它又会到原子实附近，并与原 子实以一定的几率复合基态，同时发射一个谐波光子。根据这一模型进行的数值模拟 的结果与实验所得到的结果符合的很好，如谐波谱的平台和谐波截止位置等。这一模 型给出了比较清晰的物理图像，然而它只是半经典描述( 对电子在外场中的描述完全 是经典的) 。 g e w e n s t e i n 等人提出的全量子理论模型 3 9 1 。这一理论模型从含时s c h r b d i n g e r 方 程出发，作了两个主要的假设( 原子从高能态回到基态的几率远远大于回到其它束 缚态的几率；当电子处在连续态时，原子实势场的影响可以忽略不计) 之后，解析 地求出了与时间有关的电偶极矩。分析表明，对谐波辐射的贡献主要来自于那些发生 隧穿电离后在外场中获得能量并复合到原子实中的电子，并且这些电子隧穿后的初速 度接近为零。这与半经典模型描述的结果是一致的。 前面已经提到过，除了原子气体介质( 包括其团簇) 外，固体也可以作为获得高次 谐波辐射的介质，其谐波辐射有着完全不同的物理机制。激光与固体靶相互作用的过 程，其本质上是激光与( 在固体靶表面形成的) 等离子体之间的相互作用，当电子在 具有不同梯度的等离子体之间被加速时，就会辐射出高次谐波。g i b b o n 等人 4 4 1 对此进 行了肋币c 跆一i n c e l l ( p i c ) 模拟。 除了上述对谐波辐射物理机制的理论研究之外，人们还提出了许多与高次谐波有关 的非常有意义的一些想法，这主要是关于如何控制高次谐波辐射的一些理论探索。如 相干阿秒脉冲的产生1 4 5 1 ，高次谐波脉冲宽度的测量1 4 6 1 ，高次谐波的相干控制等i 朔。 1 3 3 高次谐波研究的意义 当物理学家探测和控制尺度越来越小的现象时，对极紫外( 1 0 一l o o n m ) 和软x 射线 ( 1 3 0 n m ) 光谱区相干辐射源的要求就越大。例如半导体工业正在竭力研究紫外光源， 用这种光源能产生超过光学光刻极限的线宽，飞秒化学可以用这些光源产生波长非常 短的光脉冲等等。虽然利用同步辐射装置，人们能够获得1 一l o o n m 范围的短波长辐射， 但是用那样庞大的装置不大适用。获得新波长的相干光源是激光器发明以来激光科学 研究的一个重要课题，尤其是对x 射线波段相干光源的探索更是经久不息。尽管经过 了几代科学家的不懈努力，但一直未能获得重大突破和进展。1 9 8 7 年高次谐波的发现 为相干x 射线光源的研究提供了可能。近二十年来，世界上许多著名的实验室纷纷加 入到高次谐波辐射研究的队伍中，使高次谐波辐射成为强场物理领域最主要研究内容 之一。高次谐波之所以得到如此重视，主要有如下四方面的意义： 首先，高次谐波产生已是当今大跨度地将相干辐射由红外波段向真空紫外乃至工 射线波段上转换的最有力和灵巧的方案。它一直居于强场物理研究中的强势地位。按 照过去基于微扰论的想法，随着谐波次数的增加，谐波的发射功率将指数地一直衰减 下去。然而，在随后的研究中，人们发现在强场条件下，这种衰减在经历了最初几次 谐波之后却不再继续，取而代之的是一个宽展的平台( p l a t e a u ) 。也就是说，在付出了 不可避免的能量损失( 最初几次谐波发射功率的指数衰减) 后，借助高次谐波人们完 全可以实现相干辐射由红外波段向真空紫外乃至x 射线波段的一步跨越( 因为谐波平 台的宽度已经可以宽达数百次谐波) 。平台的发现加快了高次谐波的研究步伐。目前， 利用超短( 仅为几个光周期) 超强激光脉冲与稀有气体介质相互作用产生的高次谐波 已经成功地进入了“水窗”( 2 3 3 4 3 7 n m ) 波段1 3 0 】，这对于活的生物细胞和亚细胞结 构的显微成像具有重大意义。 第二，高次谐波辐射脉冲持续时间短( 可达到飞秒量级) 、频带窄、波长可调谐 的特点，使得它在需要高的时间和空间分辨快过程研究领域有着广泛的应用，例如激 光等离子体诊断，原子内壳层的光电离和双光子电离，材料科学和化学中的表面物理 和化学，半导体的全息光刻，原子团簇的电子和几何结构等。 第三，高次谐波辐射是人们突破飞秒极限、实现阿秒相干脉冲的首选光源。自从 激光出现以后。脉冲持续时问的减小影响着化学、物理学和生物学中测量手段的更新 以及对未知领域的深入。强场高次谐波由于辐射谱呈现平台区以及平台区谐波有规律 的等频率间隔分布的独特优点，成为突破阿秒界限的首选光源。一旦突破阿秒界限， 人类有可能实现原子尺度内时问分辨的梦想，将超快过程的测量范围扩展到各种物质 形态中电子的运动过程，如复杂分子中的电荷跃迁、分子中价电子的运动状态等。阿 秒技术的实现，将具有极其重大且不可替代的应用价值。到目前为止，人们为实现阿 秒相干脉冲已经做了很多工作。例如，p a u l 等人m i 利用宽度为4 0 飞秒的钛宝石激光脉 冲聚焦在氩气上，并将产生的1 l 、1 3 、1 5 、1 7 及1 9 次谐波叠加，得到宽度为2 5 0 阿秒 的脉冲链。k r a u s z 等人1 4 9 利用超短激光脉冲同氪气作用，得到了孤立的阿秒脉冲，其 宽度为6 5 0 阿秒，并在时间可分辨光谱仪中成功应用该阿秒脉冲研究了电离波包对光 子的吸收和发射p o l 。 第四，高次谐波的研究对强场物理的研究有着强大的推动作用。由于激光技术的 飞速发展，人们利用台式激光器获得的电场强度已经可以达到甚至超过原子单位电场 强度。这些强场的实现直接推动了各个学科的发展，开辟了许多全新的物理学领域。 研究强场物理学的目的是发现并解释物质在( 超) 强外场这种极端物理条件下所辐射 的各种强场效应( 如高次谐波辐射、阈上电离、电场电离、电离抑制和库仑爆炸等) ， 建立和发展新的非微扰理论。高次谐波辐射的研究是检验强场物理理论合理性的一个 重要工具，同时也不断为强场物理理论提出新的课题，因此，可以说高次谐波研究是 深入认识强场物理本质的一个重要手段。 高次谐波产生有着如此诱人的应用前景，因此自从这个现象被发现以来，人们在 】2 实验上和理论上都做了大量的研究来理解这个现象的物理过程。在此基础上，又迸一 步地去控制这些过程，这是使高次谐波最终走向实用并服务于人类的关键。 1 4 本论文的主要工作 本论文从求解强激光场和一维氢原子模型产生高次谐波的含时s c h r i j d i n g e r 方程出 发，主要针对有选择性地控制谐波谱中谱线的疏密程度，我们提出一种全新的全程组 合脉冲方案，为满足人们的各种不同实际需要，产生强度更强、脉宽更短的阿秒脉冲 提供理论基础。论文基本结构如下： 第二章，给出本文计算中模拟维氢原子的原子模型势和求解含时s c h r i j d i n g e r 方 程的基本方法：c r a n k n i c h o l s o n 数值积分法。 第三章，利用“三步模型”分析单脉冲和原子作用产生高次谐波的机制，并提出两 种直接或者间接提高谐波转换效率的组合脉冲。 第四章，在第三章的基础上，提出一个全新的全程组合脉冲方案，可以选择性的控 制谐波谱中谱线的疏密程度，并从一个新角度分析这样有选择加密谐波谱产生的物理 月1 机制，给出谐波次数的经验公式：肘= ；疗+ 导，n 是光学周期数；随后，给出一些不 ， 同的全程组合脉冲方案，同样获得有选择加密的谐波谱，并分析其产生的物理机制。 第五章，对本论文的重点内容加以总结，提出将来的研究方向。 第二章理论模型和计算方法 尽管上一章描述的半经典理论在理解高次谐波产生方面获得成功，但是真正的物理 结果还是要从求解激光与原子相互作用的含时s c h r 6 d i n g e r 方程出发。在模拟高次谐波 产生的数值实验中，为了获得高次谐波谱，首先需要求解强场作用下原子中的电子满 足的含时s c h r 6 d i n g e r 方程，得到含时波函数，就可以计算单个原子在外场中的长度或 其加速度偶极矩平均值口( ，) ，然后经傅立叶变换即可求得体系的高次谐波谱。因此， 准确的求出含时波函数是我们一切工作的前提。 在这篇论文中，我们首先给出了电偶极近似下的含时s c h r i i d i n g e r 方程，然后详细 地给出了在本篇论文中大量采用的标准的中心差分方法。 2 1 在电偶极近似下的含时鼬硒斯觯，方程 为了描述原子体系中的电子在强激光场中的运动，我们需要准确的求解相应的含时 s c h r 6 d i n g e r 方程。单电子原子中的电子在激光场中的运动可以用如下方程描述： ( 噜一斯，f ) ) 师f ) = o ( 2 1 ) 其中： 以纠= 三( 卢拙力) ) 2 + y 扩) + u ( e ，) ( 2 2 ) 是系统的哈密顿算符。这里j ( f ，f ) 和u ( f ，f ) 分别是入射激光场的矢势和标势，多= 一 是电子的动量，y ( 产) 是核对电子的库仑吸引势。 由于： ( 卢+ j ( f ，f ) ) 2 = ( p + j ( e ，f ) ) ( p + j ( ，r ) ) = p 2 + 芦j ( e ，f ) + j 妒，f ) 卢+ j ：i 2 ( f ，r ) ( 2 3 ) 且： 取j 以力妖只功= 及v 呃功+ ( 呻顷只，) = 烈v 双尹，f ) ) ( 库仑规范)( 2 4 ) 则方程( 2 2 ) 式表示为： 1 4 h ( 尹，f ) = 去( 一v 2 2 历( 尹，f ) v + 2 2 ( 尹，f ) ) + y ( 尹) + u ( 尹，) ( 2 5 ) 而。 j ( 脚，尹，f ) = 瓦( 口) ( p 。一州+ 屯1 + c r ) ( 2 6 ) 并假定每一个平面波的传播矢量f 的方向都相同，g 为传播方向上的单位矢量，则 元( ) = 4 ( m 弦，相应的激光场矢势为： j ( 尹，f ) = 。4 ( ) 百( f 棚“蚓+ 阢) d o j ( 2 7 ) 由于电子波函数的空间尺度大约为几个盖，而入射的激光波长一般为几千个，对应 的波数云的量级为1 0 5 硎。因此： p “i = 1 + ( f 确+ 击( 坼f ) 2 + ( 2 8 ) 可以只用等号右边第一项代替，我们把这种近似称为电偶极近似5 ”。这样系统的哈密 顿算符可写为： h ( v ，f ) = 去( 一v 2 2 i , 4 ( t ) v + 2 2 p ) ) + y ( ，) f u ( ，f ) ( 2 9 ) 采用库仑规范后电磁场标势为零，单电子原子在电磁场中运动满足的含时 s c h r i i d i n g e r 方程为： ，昙炯) - 【一圭导痂) 昙也2 2 ( f ) + 咖炳) ( 2 1 0 ) 由于使用了电偶极近似，电磁场的才( f ) 项仅仅依赖于时间t ，而不依赖于坐标。因此 可以引入如下的幺正变换将其从方程中消去： r ( 尸，) = e x p ( 一 卢2 ( f ) 西( f ，f ) ( 2 1 1 ) 所以( 2 1 0 ) 式简化为： f 昙晰，f ) 十j 1 矿0 = 场( f ) 昙川- ) 】唧力 ( 2 1 2 ) 上式为在速度规范下原子在激光场中的含时s c h r 6 d i n g e r 方程。 实际上，人们常用含时s c h r 6 d i n g e r 方程在长度规范下的表达式。即：在( 2 1 2 ) 式中引入一个幺正变换，令： y ( ，f ) = e x p ( 一f j f ) ( f ，f ) ( 2 1 3 ) 将上式帝入( 2 1 2 ) 整理得： f 昙( 州- 【_ v 2 + 附) + 三2 - 2 - 争黝 ( 2 同理，傲和( 2 1 1 ) 式相同的幺正变换可以消去j 2 项，在考虑到电场强度和失势的关 系： 吾( f ) ：一一1 d a 。( t ) ( 2 1 5 ) cd t ( 2 1 4 ) 式简化为： f 詈既( 硝) = 【一三v 2 + 矿( 产) + 砸氟，) 】( ；，) ( 2 1 6 ) 上式就是在长度规范下，单电子原子在电磁场作用下运动的含时s c h r s d i n g e r 方程。显 然在长度规范下( 2 1 6 ) 式描述的是一个电偶极子在势矿( 尹) 和电场吾p ) 共同作用下的 规律，面磁场的作用在偶极近似下被忽略。实际上这两种规范是等价的，但是在不同 的规范下得到同一体系的含时波函数除了相差一个由( 2 1 3 ) 给出的相因子外，还有 一个由规范不变性所给出的一个依赖于坐标和时间的相因子。 2 2 求解含时s c h r 5 d i n g e r 方程的几种理论方法 从理论上研究原子在强激光场中的运动可以归结为求解原子的含时s c h r s d i n g e r 方程( 2 1 2 ) 式或( 2 1 6 ) 式。虽然这些方程看起来比较简单，但是要严格求出它们 的解析解是相当困难的。目前有很多种理论方法来处理这个问题，主要包括三种，即 微扰法、解析法( 或半解析法) 和直接数值积分法。 当激光强度小于l0 1 2 一l 扩w c m 时，一般用微扰法就能得到很好的结果，这是因 为激光场的强度远远小于原子内库仑场的强度，可以将激光场当作微扰出处理。当激 光强度高于l o ”一1 0 ”w 册2 时，微扰法就不能给出很有意义的结果，此时需要用非微 扰理论求解含时s c h r s d i n g e r 方程。 在非微扰法中人们一直想求含时s c h r d d i n g e r 方程的解析解，但( 2 1 2 ) 式和( z 1 6 ) 式的变量不能分离，得不到解析解，不过在某些简化的模型下仍能得到解析或者半解 析结果。1 9 6 5 年，k e l d y s h 最早使用解析法研究原子的多光子电离，他使用短程c o u l o m b 模型，把多光子电离的初态当作未受激光扰动的原子基态，而末态则取严格可解的自 1 6 由电子在激光场中运动的v o l k o v 态，从而得到多光子跃迁矩阵元的表达式，经f a i s a l p 2 j 和r e i s s 【5 3 】加入激光场对原子波函数的影响后，得到著名的k e t d y s h f a i s a l r e i s s 法。 然后a m m o s o v 等人把激光场看作准静态场，研究具有长程c o u l o m b 势的多电子原子在 激光场中的电离速率，同样得到了电离的解析解，但这个结果仅在隧穿电离中适用。 利用该解析解得到的结果和实验数据基本符合，但是对某些原子体系明显不符，随后 c r u o f 州对有效作用势加以修正后，可以应用到分子体系中。 l e w e n s t e i n 等人使用一种简化模型研究原子在低频高强激光场中产生的高次谐波 规律。在该模型中，他们忽略了原子激发态对高次谐波的贡献，把原子在激光场中波 函数看成基态和连续态波函数的叠加，从而得到产生高次谐波的强度随激光场参数变 化的半经典表达式，成功的解释了实验结果。后来，w a n g 等人【5 5 】用该模型研究激光场 和一个外加弱磁场同时作用和原子作用，产生高次谐波的规律。w a l s e r 等人【5 6 1 把该模 型推广到研究激光场的电偶极和电四极近似下的原子在强激光场中产生的高次谐波。 所有这些解析或半解析的结果仅仅对特定原子或特定条件下才适用，因此限制了它们 的应用范围。 应用范围更广、结果更准确的方法就是直接求解含时s c h r 6 d i n g e r 方程。随着计算 机技术的飞速发展，计算机的运算速度有了大幅提高。因此，使用计算机直接数值求 解含时s c h r i i d i n g e r 方程成为研究激光和原子作用的主要方法【5 7 】。下面简要的介绍几种 主要的求解含时s c h r 6 d i n g e r 方程的方法。 由于激光场具有周期性，因此可以用f l o q u e t 定理描述强场和原子的相互作用。如 果激光和原子体系的势函数满足周期性条件i v ( e ，t ) = y