（光学专业论文）大气压介质阻挡放电斑图电子密度的光谱诊断.pdf

摘要 摘要 本工作采用发射光谱的方法对氩气、氩气空气介质阻挡放电系统中的放电等离子体 参量进行了诊断，研究了组成稳定放电斑图的单个微放电通道内的电子密度。 本论文首先研究了在大气压氨气介质阻挡放电中相同的驱动频率和驱动电压条件 时，放电气体电子激发温度随放电气隙增加的变化趋势，同时进一步分析了相应的气隙 间放电功率、斑图模式随放电气隙增加的变化关系。 在大气压氩气空气介质阻挡放电中获得了稳定的斑图类型，研究了四边形、六边形、 超四边斑图中单个微放电通道内的电子密度。在对微放电通道分别从反应室端面和放电 气隙处的测量发现，电子密度沿放电通道并不是均匀分布，而是在通道的正中间最小， 在靠近电极处最大。电子密度沿放电气隙的平均值，与端面单个微放电通道的电子密度 值接近。对于超四边斑图的研究发现：小通道内的电子密度高于相应大通道内的测量值， 而小通道内的电子激发温度低于相应大通道内的测量值。 此外，本工作还观察到大气压下氩气空气混合气体放电中放电丝的相互作用。实验 发现当空气含量较低时，运动的两个放电丝之间表现出明显的吸引作用；而当放电气体 中空气含量较高时，运动的两个放电丝之间表现出明显的排斥作用。 本工作对于斑图的形成机制深入研究、建立斑图放电模型以及介质阻挡放电在工业 上的应用具有重要参考价值。 关键词介质阻挡放电发射光谱电子激发温度电子密度 a b s t r a c t a b s t r a c t s o m ep l a s m ap a r a m e t e r s ，e s p e c i a l l yt h ee l e c t r o nd e n s i t yo ft h em i c r o d i s c h a r g ec h a n n e li n s t a b l ep a t t e r n s ，i nd i e l e c t r i cb a r r i e rd i s c h a r g e ( d b d ) i na r g o na n da r g o n a i rh a v eb e e n i n v e s t i g a t e db ym e a n so fo p t i c a le m i s s i o ns p e c t r u m i i la rd b da ta t m o s p h e r i cp r e s s u r e ，t h ev a r i a t i o no ft h ee l e c t r o ne x c i t e dt e m p e r a t u r ew i t h i n c r e a s i n gg a sg a pi sr e s e a r c h e d a l s ot h ec o r r e s p o n d i n gp o w e ro ft h eg a sg a pa n dd i s c h a r g e p a t t e r nw i t hi n c r e a s i n gg a sg a pa r es t u d i e d t h ee l e c t r o nd e n s i t yo ft h em i c r o d i s c h a r g ec h a n n e li ns t a b l es q u a r e ，h e x g a e na n ds q u a r e s u p e r l a t t i c ep a a e m so b t a i n e di na r g o n a i rd b d i si n v e s t i g a t e d i nt h em e a s u r e m e n tf r o mt h e e n d v i e wa n ds i d e v i e wo ft h er e a c t i o nc h a m b e r i ti sf o u n dt h a tt h ee l e c t r o nd e n s i t yi sn o t u n i f o r m2 l l o n gt h em i c r o d i s c h a r g ec h a n n e l ，w h i c ha p p e a r st h es m a l l e s ti nt h em i d d l eo ft h e d i s c h a r g eg a sg a pa n di n c r e a s e sw i t ht h ed i s t a n c ea p p r o a c h i n gt ot h ee l e c t r o d e sa n dr e a c h e s t h em a x i m u ma tt h el o c a t i o na p p r o a c h i n gt ot h ee l e c t r o d e s a l s oi ti sn o t i c e dt h a tt h ea v e r a g e o ft h ee l e c t r o nd e n s i t ya l o n gt h eg a sg a pi sa p p r o x i m a t e l ye q u a lt ot h er e s u l tt h a tm e a s u r e d 丘d mt h ee n d - v i e w i nt h es t u d yo ft h em i c r o d i s c h a r g ec h a n n e li ns q u a r es u p e r l a t t i c ep a t t e r n ，i t i ss h o w nt h a tt h ee l e c t r o ne x c i t e dt e m p e r a t u r ei nt h el a r g em i c r o - d i s c h a r g ec h a n n e li sg r e a t e r t h a nt h a to ft h es m a l lo n e s ，w h i l et h ee l e c t r o nd e n s i t yi nt h es m a l lm i c r o d i s c h a r g ec h a n n e li s g r e a t e rt h a nt h a to ft h el a r g eo n e s m o r e o v e r , t h ei n t e r a c t i o nb e t w e e nt h ed i s c h a r g ef i l a m e n ti na r g o n a i rd b dh a sb e e n o b s e r v e d i ti sf o u n dt h a tt h e r ei so b v i o u sa t t r a c t i v ef o r c eb e t w e e nt w om o v i n gd i s c h a r g e f i l a m e n t sw h e nt h eg a so fd i s c h a r g ei sp u r ea r g o n ( a i rc o n t e n ti sl o w ) ，b u tt h e r es h o w s o b v i o u sr e p u l s i v ef o r c ew h e nt h ea i rc o n t e n ti sh i g h t h i sw o r ki so fg r e a ti m p o r t a n c et of u r t h e rs t u d yo ft h ep a t t e r nf o r m a t i o nm e c h a n i s m , m o d e lo ft h ep a r e mf o r m a t i o ni nd b da n da p p l i c a t i o ni ni n d u s t r i a la r e a k e y w o r d s d i e l e c t r i cb a r r i e r d i s c h a r g e ；o p t i c a l e m i s s i o n s p e c t r u m ；e l e c t r o n e x c i t e d t e m p e r a t u r e ；e l e c t r o nd e n s i t y n 河北大学 学位论文独创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行的研究工作及取得 的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他 人已经发表或撰写的研究成果，也不包含为获得河北大学或其他教育机构的学位或证书 所使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确 的说明并表示了致谢。 作者签名：日期： 单年二月l 日 学位论文使用授权声明 本人完全了解河北大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国 家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。学校可以公布 论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。 本学位论文属于 l 、保密d ，在兰! 芝年月二日解密后适用本授权声明。 2 、不保密口。 ( 请在以上相应方格内打“”) 作者签名： 导师签名： 钾彳芦嗡 日期：业上月羔一日 日期：鼍v 上月上日 第1 章引言 第1 章引言 介质阻挡放电( d b d d i e l e c t r i cb a r r i e rd i s c h a r g e ) 又叫无声放电，是一种典型的非 平衡态交流气体放电，其运行过程为准连续的瞬态过程。一般的d b d 放电装置是两个平 行放置的电极，也可以是同轴圆柱形的电极，其特点是在两个电极之间至少有一个电介 质层n 咱3 。根据应用的具体条件，它的电极间距可在0 1 - 1 0 0 m m 之间变化，电源频率 可在工频5 0 h z 到射频1 3 5 6 m h z 之间变化，电源电压在几百到几十万伏之间，它的 典型介质材料为石英玻璃( q u a r t z ) 、陶瓷( c e r a m i c s ) 、云母( m i c a ) 、p y r e x 硬质玻璃、 聚酰亚胺( k a p t o n ) 等聚合物，另外还可以在金属电极上上釉或涂上聚合物、a 1 2 0 3 等。 典型的d b d 放电气隙结构如图卜1 所示。 高压 交流 电源 ( a ) ( c ) 图l - 1 介质阻挡放电装置的典型结构。 ( d ) 当两电极间加上交流高压后气体击穿形成放电，这种放电能够在大气压条件下产生 大体积、高能量密度的低温等离子体，不需要真空设备就能在较低的温度下获得化学反 应所需的活性粒子，具有特殊的光、热、声、电等物理过程与化学过程，应用前景十分 广阔，是适合大规模工业应用的一种气体放电形式。因而被广泛地应用于臭氧合成n 4 1 、 河北大学理学硕士学位论文 聚合物表面改性、等离子体化学气相沉积璐3 、c 0 2 激光器阳1 、污染物控制订3 、大功率准分 子紫外及真空紫外光源跚以及平面等离子体显示技术等领域。近年来，由于d b d 等离子 体独特的作用机制及其在等离子体化学工程、半导体刻蚀、材料表面改性、纳米材料制 取、环境工程等高科技领域具有潜在的应用价值，已经引起了许多研究者的高度关注n 0 n 3 ，逐渐成为低温等离子体学科的研究热点之一。 此外，介质阻挡放电的另一个研究前沿方向是斑图动力学。斑图( p a t t e r n ) 指的是在 空间或时间上具有某种规律性的非均匀宏观结构，是由系统中微观参量之间以一定的方 式相互作用而导致的宏观量有序分布的状态，是由于体系内部决定的、自发的对称性破 缺引起体系本身重新自组织的结果。它广泛存在于自然科学甚至是社会科学的很多领 域，例如自然界中的动物体表花纹、流体中的对流斑图以及气体放电中的斑图等。斑图 动力学就是研究各种时空结构的自组织形成、选择、演化的动力学共性，目的是搞清微 观量是如何相互作用导致宏观量的有序状态，从而达到有效地控制斑图的形成。在实际 应用中，人们期望搞清控制斑图自组织行为的原理，将其应用在未来的信息处理、材料 的局域性生长等方面。对d b d 放电斑图动力学进行深入的研究，将推动斑图动力学的 发展及放电斑图的应用。 ， 目前大部分的工业应用和斑图形成过程中，d b d 工作在流光模式。在此模式下几 乎所有的反应动力学过程都发生在微放电通道内n 咄1 2 - 1 7 ，放电表现为十分复杂的时空分 布。因此研究d b d 的微放电过程对于深入地理解放电机理，从而优化d b d 反应器设 计、提高运行效率具有重要的意义。一般在工业应用中，主要是通过有效地控制放电参 数，特别是放电过程中的等离子体参数，以提高所需反应产物的产额和转换效率。因此， 对d b d 的放电特性、放电过程中的等离子体参数进行研究就显得尤为重要。等离子体 参数诸如电子温度、电子密度对于研究等离子体内部的激发、离化机制、能量的消耗过 程以及对于d b d 等离子体模型的建立都极其重要，甚至在需要特定范围的电子密度和 电子温度的应用领域将决定等离子体的应用范围。 电子密度是大气压介质阻挡放电等离子体的主要参量，对能量输运、粒子输运和放 电动力学研究至关重要。关于等离子体中电子密度的测量，传统的方法有：探针法、微 波法、激光t h o m s o n 散射法以及光谱法。这些都是一种干扰测量方法，测出的电子密度 误差也较大。众所周知，等离子体中的大量带电粒子处于复杂的运动状态，因而辐射出 2 第1 章引言 误差也较大。众所周知，等离子体中的大量带电粒子处于复杂的运动状态，因而辐射出 大量多种形式的电磁波，其波长范围相当广阔，从微波开始，有红外光、可见光、紫外光 直到x 射线。这些辐射有的是线光谱，有的是连续光谱，辐射过程跟等离子体内部状态 有密切关系。因而通过对等离子体辐射光谱的测量分析，可以获得等离子体密度、温度 以及离子成份等重要参数。可见，光谱诊断法是诊断等离子体的一种重要手段n 钔。光谱 诊断法在研究低温等离子体时相当重要，具有很大的优点，它长期以来在等离子体实验 技术中起重要作用。由于是“非接触式诊断，对等离子体没有干扰：另外光谱诊断既适 用于“暂态”，又适用于“稳态”n 钉。通过光谱的检测分析可以推断出等离子体的一些 重要参数，如电子温度、电子密度等。 光谱法测量电子密度是通过测量等离子体发射谱线的s t a r k j j l 宽m 3 ，这种无干扰的 原位测量方法，被广泛地应用于激光等离子体、弧光等离子体中的电子密度测量，最近 也被用于低压介质阻挡放电等离子体测量乜，但关于大气压介质阻挡放电等离子体中电 子密度测量的报道还很少。大部分早期的实验和研究是有关氢原子的s t a r k ) j l 宽的，即采 用氢原子的也和h 。线进行电子密度的研究2 3 o 由于氢原子的s t a r e o l 宽很宽，并且它 的加宽是电子密度的线性函数，所以其应用于等离子体诊断有很大的优点。如果被测诊 断源中存在氢原子，这时用氢原子的谱线诊断就比较方便了。如果诊断源中没有氢原子， 就必须在实验气体中加入氢气作为诊断源。而且如果诊断源的电子密度很大，吼和日疗 的谱线加宽变得很宽，很容易与邻近的谱线相叠加；再者，在高温等离子体中，氢可能 全部被离化，不能再用于等离子体诊断。因而采用非氢原子诊断电子密度正成为广大研 究者研究的热点，特别是对利用孤立的非氢的中性原子以及正离子诊断等离子体非常感 兴趣瞄蜘1 。这里所说的“孤立 是指能级不退化，并且彼此不重叠。曾经有人用h ei 的 谱线来诊断电子密度哺1 ，有的研究者利用二极管激光器吸收光谱诊断了低气压下的d b d 的电子密度乜，发现其在1 0 1 5 c m 。3 的量级。对于通过用实验的方法诊断大气压介质阻挡 放电中的电子密度还未见文献报道。 电子温度也是等离子体中的重要参量。电子温度的测量通常采用谱线强度比法则羽。 我们认为，在我们研究的介质阻挡放电中，这- n 量是可靠的，因为此时电子激发是电 子能量损失的主要途径，电子激发温度略低于电子温度，因而可用电子激发温度估计电 3 河北大学理学硕士学位论文 目前，对于单个微放电通道的研究还很少，首先由于单个微放电通道实验中很难获 得；另外，关于其实验上的研究一般需要比较昂贵的仪器，例如利用高速c c d 相机拍 摄单个微放电通道的发光过程n 们，利用单光子计数装置研究通道内光强的时空分布n 幻， 这些方法要求的实验技术很高，因此很不容易实现。一些研究者依靠理论分析和计算机 模拟，模拟单个微放电通道内电场、粒子数等物理量的时空演化。特别是，迄今为止， 关于大气压介质阻挡放电中单个微放电通道的直接测量结果研究还很少。本工作小组通 过实验的方法研究了大气压介质阻挡放电中仅有一个放电丝时微放电通道内的电子密 度3 引。 本论文的目的，是通过光谱方法，研究介质阻挡放电典型斑图中的单个微放电通道 内的电子激发温度、电子密度。利用放电丝发射的心i6 9 6 5 4 n m 谱线的线型和线宽以 及编写的卷积和反卷积程序，首次通过实验的方法测量并比较了大气压氩气介质阻挡放 电中组成超四边斑图的大、小微放电通道中的一些等离子体参量，如电子激发温度、电 子密度。本论文还测量了电子激发温度随放电气隙的变化；四边形斑图单个微放电通道 内的电子密度：并且研究了大气压条件下氩气介质阻挡放电中六边形斑图中单个微放电 通道中的电子密度沿放电通道的空间分布。 本工作对介质阻挡放电斑图形成机制的研究提供了基础数据，对其他大气压等离子 体参量的测量具有重要的参考价值，并且对介质阻挡放电在工业上的应用及介质阻挡放 电时空动力学研究都具有重要意义。 4 蓍! 薹：! 堡堡塑墼皇茎奎墨塞 第2 章介质阻挡放电基本原理 介质阻挡放电是有绝缘介质插入放电空间的一种气体放电，其特点是至少有个电 极覆盖有介质层。当在放电电极上施加足够高的交流电压时电极问的气体被击穿形成 所谓的介质阻挡放电。介质阻挡放电按照其形成等离子体的形状可以分为三种模式：当 p d 值较小时，放电为弥散放电模式( d i f f u s em o d e ) ；在p d 值很大或过电压放电时，表 现为分立的放电丝，称为丝模式( f i l a m e n t a r ym o d e ) 。在适当的条件下这些放电丝可以 通过相互作用而自组织形成稳定的斑图( p a t t o m o d m o d e ) ，如图2 - l 所示。 图2 - i 舟质阻挡放电的三种模式： ( 幻弥数模式；( b ) 丝状模式：0 ) 斑圉模式。 由于电介质层的存在，d b d 只能工作在交流条件下，驱动电源的频率为几十h z 几百k h z ，气压可达一个大气压或更高。当两极之间的电压达到击穿阈值电压时，气体 击穿形成放电，放电产生的电荷向两极运动。由于极板上覆盖有电介质，电荷将累积在 电介质表面，形成壁电荷，产生内建电场。显然内建电场的方向在形成时与外加电场方 向相反，因而作用在气体上的净电场为外加电场与内建电场之差。随着放电的进行不 断累积的壁电荷使内建电场强度很快增大，当净电场强度小于放电所需要的维持电场强 度时，放电就熄灭了。但当下半周外加交流电压反向时，上述内建电场与外加电场同向， 河北大学理学硕士学位论文 因而对放电起促进作用。因此，壁电荷对放电具有双重作用，正是该双重作用决定了 d b d 独特的时空特性。在空间特性方面，由于壁电荷在本半周和下半周的不同作用， 使得放电一旦在某处发生，便会在该处形成稳定的放电通道，这就是人们已经广泛研究 并熟知的壁电荷的记忆效应。正是由于壁电荷的记忆效应，在放电中形成了稳定的斑图。 在大气压强( 7 6 0t o r r ) 下这种放电呈现微通道的放电结构，即通过放电气隙的电流 由大量高能量的快脉冲电流细丝一一微放电丝组成，每个微放电的时间过程都非常短 促，寿命一般为十几到几百n s ，而在空气中放电时的寿命更短，约为- n 十n s 。介质阻 挡放电的电流主要是流过微放电通道的，放电的主要过程也是发生在微放电通道中n q 1 2 - 1 7 。因此，研究微放电的性质就成为了研究介质阻挡放电的核心。在交流电压的每个 周期内可以把每个微放电分成三个阶段：i 放电的形成；i i 放电击穿后，气体气隙电流脉 冲或电荷的输送；i 在微放电电流通道中原子、分子的激发和反应动力学的启动，也就 是自由基、准分子等的形成。通常放电的击穿在几个纳秒内完成，微放电的寿命一般为 1 0 n s 量级，原子分子的激发和反应所需时间为1 0 0 n s 至l j s 量级。一些研究者将微放电作为 d b d 等离子体的主要特性，并通过研究微放电的性质来研究d b d 等离子体的整体特性。 介质阻挡放电的击穿和其它放电的相似之处是在外电场作用下电子从电场中获取 能量，通过电子与周围原子、分子碰撞，电子把自身的能量转移给它们，使它们激发电 离，产生电子雪崩。可是在介质阻挡放电中，由于电极间介质的存在，限制了放电电流 的自由增长，因此也阻止了极间火花或弧光的形成。击穿在放电区域的不同位置上形成 很多微放电丝。由于介质的绝缘性质，这种微放电能够彼此独立的发生在很多位置上。 当微放电两端的电压稍低于气体的击穿电压时，电流就会截止。 介质阻挡流光放电的击穿机理与一般汤森、辉光放电又有所不同。这种击穿是由于 电子雪崩形成流注而造成的。在第一个电子雪崩通过放电气隙的过程中出现了相当数量 的空间电荷。它们积聚在雪崩头部产生的本征电场叠加在外电场上同时对电子产生影 响，这样在指向阳极方向即微放电传播的方向引起了新的击穿机理：由于很高的局部本 征电场的作用，雪崩中的高能部分的电子将进一步得到加速，它们的逃逸引起击穿通道 向阳极方向传播。一旦这部分空间电荷到达阳极，在那里建立的电场会向阳极方向返回， 这样就会有一个更强电场波向阴极方向传播过来。在传播过程中，原子和分子得到进一 步的电离，并激励起向阴极传播的电子方向波。这样一个导电通道能非常快的通过放电 6 第2 章介质阻挡放电基本原理 气隙而造成气体的击穿。在电子通过通道的过程中，一些激发态原子和分子会自发的发 射紫外辐射，这些紫外光子可进一步电离雪崩头和介质问的原子和分子，形成新的雪崩。 因此雪崩头的速度超过电子的运动速度而快速向阳极运动。当气体被击穿、导电通道建 立后，空间电荷在放电气隙中输运，并积累在介质上，形成壁电荷，这时介质表面电荷 将建立起电场，其方向与外电场的方向相反，从而削弱外电场直至低于维持电场，以至 于中断了放电电流，此过程非常短暂。 放电丝在介质表面形成正负电荷，其符号决定于放电的不同阶段。这种壁电荷之间 形成的是一种库仑排斥力，但放电丝可以形成定型的斑图，所以对于建立放电丝的平衡 条件而言，放电丝之间必定存在着一种吸引力，这种吸引力对放电丝起局限作用，丝之 间的洛伦兹力正是扮演了吸引力的角色。各个微放电丝之间存在着相互作用，它们产生 的壁电荷之间存在着静电作用，因此在适当的实验条件下，这些微放电丝通过相互作用 并不断调整其位置，当放电丝之间的库仑力与洛伦兹力达到平衡时，放电形成稳定的斑 图结构。最近的研究表明，当放电丝之间达到平衡时，放电丝分布的区域内还有可能还 存在一个束缚势场，在这三者的作用下，放电丝之间才能达到稳定，形成稳定的斑图结 构蚓。 7 河北大学理学硕士学位论文 第3 章实验装置与实验方法 介质阻挡放电中电子激发温度和电子密度的光谱诊断所采用的实验装置如图3 - i 所 示。采用特殊设计的水电极装置，包括水电极、真空室。驱动电源及信号的采集和分析 四部分，其中核心部分是水电极部分。放电电极是由两个犍满水的内径为6 5 r a m 的圆柱 形有机玻璃管组成，与高压交流电源两极相连的钛金属环浸入水中。有机玻璃管的两端 用厚度为1 s m m 的玻璃片封住，作为电介质。放电区域处的边界可随实验内容的变化 而改变，本实验中两电介质板间的气隙间距d 的变化范围为01 1 5 m m 。 将整个水电极放入密闭的反应室中，真空室接气源及真空泵，气压可在较宽范围内 调节。使用频率可调谐的正弦交流电源，高压交流电源输出波形由高压探头( t c k 打o n i x p 6 0 1 5 a ，1 0 0 0 x ) 测得并输入数字示波器( t e k a o n i x t d s3 0 5 4 ，5 0 0 m h z ) 进行采集。 高压电源 图3 - 1 实验装置示意图 5 0 f l 的电阻用来测量电流信号，也可换为用5 6 0 0 p f 的电容测量输运电荷。反应室两端 及侧面均设有观察窗，用数码相机( d i m a g ez 2 ) 从端面拍摄放电丝的空间分布。利 用带有光纤探头的光谱仪( a c t o ns p - 2 7 5 8 ，c c d ：1 3 4 0 x 4 0 0 p i x d s ，光栅：3 0 0 g m m 、 1 8 0 0 g r a m 、2 4 0 0 g r a m ，分辨率：0 0 1 r i m ) 采集光谱。放电发射的光经焦距为1 0 c m 透镜会聚后由位于发光中心位置的光纤导入光谱仪，通过控制计算机采集并存储光谱 第3 苹实验装置与实验方法 信号。图3 - 1 为从端面测量气体放电斑图中单个微放电通道内光谱的实验装置示意图。 在测量单个微放电通道的光谱时，先将气体放电发光斑图经透镜成像，然后移动光谱仪 光纤至成像面，并对准待测的单个微放电通道中心位置，采集其发射光谱。光纤探头的 内径为l m m ，因此光纤束的直径不超过l m m 。为了保证光纤采集的光确为单一通道的 光，成像时确保单个放电通道的像的直径大于l m m 。同样，将侧面放电气隙发出的光 经透镜会聚成一放大像，并移动光纤至成像中不同位置进行采集，可研究电子密度的空 间分布。 本实验采用水作为放电电极，玻璃兼作为电介质层，大大方便了对放电斑图进行观 察和采集以及其时空特性的测量。由于水的热容量很大，即使电极长时间的工作也不会 使放电体系的温度过高，这样容易得到稳定的斑图；并且通过清洗放电方法汹3 ，还可以 得到稳定的单丝或几个丝。再者，水是一种透明性液体，在很大光谱范围内对光吸收很 小，因此可对放电发光的时空特性进行高分辨率的端面无干扰的光谱诊断测量。 3 1 电子温度诊断的方法、原理和适用条件 由于放电等离子体中存在大量的离子和激发态粒子产生电磁辐射，波长范围取决于 发射器的类型和激发所需能量的大小，因此可以用原子发射谱线的相对强度比法来测量 等离子体中的电子温度。 利用等离子体的发射光谱研究等离子体特性要求在等离子体中建立热平衡或至少 是局部热平衡( l t e ) 。当等离子体内达到热平衡时有疋= k = k = 瓦，乙为转动温 度、瓦为振动温度，等离子体中达到热平衡主要是由粒子间的碰撞所造成的。l t e 假定， 原子和离子在不同能级上的布居全部由电子的碰撞所控制，因此可以由等离子体状态的 均分原理所决定而不会快速地变化。同类原子处在不同激发能级k 、j 上的原子数密度 之比遵从b o l t z m a n n 定律： 鲁= 詈叫一警) ， n jg j k l j ) 或薏= 茄e x p ( 一刳 阻心， 9 河北大学理学硕士学位论文 式中= 手乃，z 一 t ) - e ，g ，d 一劫，是该原子数总密威砷) 是原子的配 分函数，r 称为电子激发温度，记为乙，简称激发温度，也称为b o l t z m a n n 温度。 同时在等离子体光谱中，原子发射谱线强度公式1 ： i 詈= h ey 脚a 姗n 。 ( 3 - 1 - 3 ) 1 3 , m 分别为上下能级，h 为普朗克常数，c 为光速，h e y 册是在跃迁中发射出的每个波数 为y 。的光量子的能量，a 。所为自发发射的跃迁几率，虬为上能级粒子数。 d b d 是一种非平衡态等离子体，但是通常认为其局部可以达到热平衡，这就称为局 部热平衡近似。采用等离子体局部热平衡近似，选取一对同一元素或离子谱线五和五， 其强度分别为i l 和i ：由下式给出汹门幻： i = 糌ag 吼蛩 p ， 222 a k k 。7 、7 式中下标1 , 2 是分别指第一与第二条谱线。其中1 1 2 为第一和第二条谱线的积分强度，兄 是波长，g 为相应谱线的上能级的统计权重，e 是相应的上能级的激发能，a 为相应的 跃迁几率，k 为电子激发温度。 由( 3 1 3 ) 式得电子激发温度： 。k e , - e 2 归糍山副 p ， 有时也用振子强度f 来代替跃迁几率a ： g k a k j = 6 6 7 1 0 1 5 拳 ( 3 小6 ) g k f k j - - - - g j f j k = g f ( 3 - 1 7 ) 其中g k 、g j 分别为上、下能级的统计权重；气为发射振子强度，缸为吸收振子强度。 这时( 3 1 - 5 ) 式可写成： 。陋也) c h 磐山刮 b m ， l o 第3 罩实验装置与实验方法 因此我们可以通过测量同种原子的两条谱线的相对强度来确定等离子体的电子激 发温度。为了减小实验误差，要求所选取的谱线的能量差大一些口 。此外，为了减小测 量系统色散特性和波长响应引入的影响，尽量选用同种元素相邻电离级的谱线。 在我们研究含有氩气的介质阻挡放电中，选用相距较近的甜i7 6 3 5 1 n m ( 2 p 6 - - - i s 5 ) 、 7 7 2 4 2 n m ( 2 p 2 一l s 3 ) 的两条谱线进行电子激发温度的诊断。表3 1 中列出了计算中所需 的参数汹嘲。 表3 1a ri 线的两条谱线的激发能量，上能级的权重因子和跃迁几率 将这些参数以及测量得到的谱线相对强度代入( 3 1 4 ) 式中，即可计算出电子激发温 度。在我们研究的介质阻挡放电中，电子激发是电子能量损失的主要途径，电子激发温 度略低于电子温度，因而可用电子激发温度估计电子温度。 在对d b d 等离子体的电子温度进行诊断时，需要满足热力学平衡的条件或者局部 热力学平衡条件。即使在d b d 微放电中不能满足完全的局部热力学平衡条件，由于非 常高的碰撞率，也可以假设部分局域热平衡能够满足。但当用l t e 局部热平衡或部分局 域热平衡诊断等离子体参数时，还有一个必要的条件：德拜球内的粒子数必须相当大时， 这种假设才有效。公式( 3 1 5 ) 才成立，一般来说有呻3 ： n e 1 4 1 0 1 4 t 2 ( e 衄) 3 c m 刁( 3 - 1 - 9 ) 式中t 是温度( 用e v 单位) ，e 砌是产生相应谱线的上下能级的能量差。只有当上式 满足时，估算出的电子激发温度才是有效的。 3 2 电子密度诊断的原理、方法 原子谱线的线型和线宽是大量物理条件的信息源，等离子体加宽和频移已经作为一 种非干扰的测量方法应用了好多年，通过光谱的方法可以研究介质阻挡放电中的一些重 要参量。辐射原子和离子在周围电子和离子的扰动下而引起的谱线s t a r k 加宽是测定等 离子体电子密度的一种灵敏方法乜卜瓠犰3 心1 ，当s t a r k 加宽较d o p p l e r 加宽占优势时， 河北大学理学硕士学位论文 谱线的线型便不再严格依赖于电子或离子的速度分布，因而不需要精确知道等离子体温 度，也不一定必须满足热力学平衡，就可以从谱线的线型而确定等离子体的电子密度。 等离子体中引起的谱线加宽机制主要有自然加宽，d o p p l e r 加宽，s t a r k 加宽，中性 粒子引起的碰撞加宽以及用谱仪时由仪器引起的仪器加宽。由于等离子体中存在大量的 电子和离子，快速电子和慢速离子形成电场，从而使s t a r k 加宽成为主要的加宽机制。 在等离子体中，当电子密度高于1 0 ”c m 。时，s t a r k 加宽对原子谱线的加宽起了很重要的 作用。因此，原子谱线的s t a r k 加宽特性可以用于等离子体诊断。由于二次s u k 效应， 在高密度等离子体中非氢原子的谱线可用于等离子体诊断，扩展了非氢原子在诊断等离 子体中的应用。 s t a r k 加宽是由等离子体中发光原子与带电粒子的库仑作用引起的，非氢原子主要 是二次s t a r k 效应，它导致了谱线的加宽。s t a r k 加宽( 半最大值全宽) 钟愀( r i m ) 是电子 密度和电子温度的一个复杂函数，可由下式表示n 8 4 眠卿： 矿= 2 1 1 + 1 7 5 c t 。( 1 一，) 】w ( 3 - 2 1 ) 其中，9 xl o 3 彬膳疋是离子平均距离和德拜长度的比值；c o = 0 7 5 ；? = 1 0 2 2 m _ 3 ； w l - ( m n o , ) w 仃。) 表示电子碰撞引起的半最大值半宽度( h w h m ) ，它是正比于电子 密度，弱依赖电子温度；口i - ( 。彬) 1 心口是准静态离子加宽参数。上式即可表示为： 五尹幢= 2 x 1 + 1 7 5 x 1 0 - 4 彬“口( 1 0 0 6 8 n ：佰t - 1 门) 】1 0 - 1 6 w m ( 3 2 2 ) 这里w 为与电子碰撞加宽有关的参数，口是离子微场的加宽参数，它们都是电子温度的 弱函数。 在等离子体中，电子与辐射原子的碰撞是导致非氢原予谱线加宽和频移的一个主要 因素，还有- d , 部分是由静态等离子体中的离子产生的微电场引起的。根据s t a r k 加宽 理论，s t a r k 加宽是由等离子体中的电子碰撞和离子碰撞决定的，在高密度等离子体中， 孤立的原子谱线的s t a r k 加宽主要是由电子碰撞引起的，电子碰撞加宽产生的谱线线型 是对称的洛伦兹线型。此外由于谱线的加宽一部分来自于等离子体中的离子碰撞，它在 本质上是非对称的。但在一般的研究中都是将s t a r k 加宽近似为标准的洛伦兹线型进行 计算，或者把整个光谱线型近似为v o i g t ( x ) 函数，也就是标准洛伦兹和标准高斯线型的 1 2 第3 章实验装置与实验方法 卷积结果，这就给诊断带来一定的误差。为了避免了这方面的误差，我们将等离子体中 的离子碰撞也考虑进去，因此总的s t a r k 加宽应该是二者之和，进而采用非对称的s t a r k 加宽线型j ( 2 ) 对实验结果进行分析： m ，= 妻j c o 而安 协2 劫 这里，厶是中心波长，d 是电子碰撞s t a r k 频移，w 是电子碰撞加宽参数，口是离子碰 撞加宽参数，( ) 是等离子体的微场分布函数h 钔，依赖于德拜壳和离子一离子相关的 无维参数尼 放电等离子体中原子发射的光谱的线型和线宽在不同的实验条件下是由几种不同 的加宽机制所导致，如自然加宽、多普勒加宽、仪器加宽和压力加宽，压力加宽又包括 共振加宽、v a nd e rw a a l s 和s t a r k 加宽。在高压等离子体中，发射谱线的线型和线宽以 及频移主要来自于气体的压强、带电粒子的热运动。自然加宽是由海森堡的测不准关系 应用到初始能级和最后的跃迁态时引起的，即由于高能级的粒子具有一定寿命，使得所 发射的光谱具有一定的线宽，它的量级远小于多普勒加宽和压力加宽，因此可以忽略。 但压力加宽和多普勒加宽以及仪器加宽必须被考虑到。 多普勒加宽是由发射粒子在观察路径上的无规则热运动引起的，如果发射原子处于 麦克斯韦速率分布，那么多普勒加宽可由温度丁来描述，那么与温度有关的半最大值全 宽镌可由下式描述： 睇= 儿& 1 可8 k t m 2 = 7 1 6 1 0 - 2 0 岳 ( 3 纠) 这里是原子的质量，m 是发射粒子的原子量、七是玻尔兹曼常数、厶是跃迁的中心 波长。多普勒加宽是高斯线型的，可由下式表示： g ( 俨丽i e x p 学】 ( 3 - 2 - 5 ) 为了对高斯线型与洛伦兹线型有一直观的印象，我们给出了当两者的积分强度和半 峰宽相同时，两种线型的比较，此时发现：高斯线型比洛伦兹线型更陡，如图3 - 2 所示。 压力加宽是考虑到激发态原子与中性原子( 碰撞加宽) 和由于带电粒子的存在产生 河北大学理学硕士学位论文 的微场相作用( s t a r k 加宽) 使得激发态离子或原子的寿命缩短所引起的。发射原子和 其邻近的中性原予相碰撞产生了相对于其中心波长的光谱线型的加宽和频移。如果发射 线中的一个态相对于基态允许有偶极跃迁，那么同类原子之间的相互作用产生共振展 宽。由于本论文研究工作中所选定的谱线与其它原子相作用不存在偶极辐射跃迁，因此 图3 2 高斯线形与洛伦兹线形比较。 ) 型) 不存在共振加宽。但是原予之l 司的相互作用如果小存在共振跃迁的话，发射腺于会严生 v a nd e rw a a l s 加宽，也会使谱线产生频移和加宽。碰撞加宽的半宽和频移可由下式给出： = 甏 ( 3 - 2 - 6 ) 镍= 彘 ( 3 - 2 - 7 ) 其中2 y n 。和p n 。是相对于每条谱线的碰撞加宽参数，可见碰撞加宽正比于中性粒子 数密度。表3 - 3 中列出了a t i6 9 6 5 4 n m 谱线的v a nd e rw a a l s 加宽系数“耵。碰撞( v a nd e r w a a l s ) 加宽引起的谱线加宽是洛伦兹线型： 础) = 厶+ 等面鸯丽 ( 3 2 8 ) 从表3 2 中选则一适中的系数，前期已经计算出在我们的实验中v a nd e rw a a l s 加帘大约为0 0 0 3 n m t 锄。 1 4 第3 章实验装置与实验方法 表3 - 2a r l 6 9 6 5 4 r i m 谱线的v a nd e r w a a l s 加宽参数( 单位：1 0 珈c m 。1 c m 。) 所以，在我们的实验中，总的加宽机制应该是s t a r k 加宽、碰撞加宽、仪器加宽、 多普勒加宽的卷积。s t a r k 加宽是不对称的洛伦兹线型，碰撞加宽是对称的洛伦兹线型， 多普勒加宽是高斯线型，仪器加宽是洛伦兹线型和高斯线型的卷积形式。因此按照推导 等离子体中的s t a r k 加宽的推理，即s t a r k 加宽是由对称的洛伦兹线型和不对称的洛伦 兹线型两部分组成，因此总的压力加宽是也应该是由对称的洛伦兹线型加上由s t a r k 加 宽中的离子引起的不对称部分而形成的不对称的洛伦兹线型： 以俨昙j c o 而音 阻2 科 因此总的光谱线型应该是高斯线型g ( 名) 和不对称的洛伦兹线型三( 名) 的卷积结果。可由 下式表示： k ( 名) = ig ( 兄一夕) 三( y ) 砂 - = e f 赤e x p c 竿，而粤轫涵2 加， 要估测电子密度就必须把s t a r k 加宽部分分离出来。利用非对称的卷积和反卷积程序， 用卷积程序以砧，w ，d 和口为拟合参数，与实验光谱线型进行拟合。通过反卷积的方法， 分离出高斯线型g ( 元) 和不对称的洛伦兹线型三( 五) 。进而从三( 五) 加宽中分离出s t a r k 加宽刀锹，便可计算出等离子体的电子密度。 3 3 介质阻挡放电中放电功率的计算方法 对于放电功率的计算有多种方法，本工作中采用的是l i s s a j o u s 图法。 对于每个放电周期，放电消耗的能量如下式： 河北大学理学硕士学位论文 t o + t 2 w = ，u ( t ) i ( t ) d t t o t 2 ( 3 - 3 1 ) 其中t 为外加电压的周期，u ( t ) 和i ( t ) 分别是放电电压和放电电流。流过测试电容c 把。的电 流可表示为 i ( t ) = 塑d tq 警 畔) 其中u c 和q 分别是测试电容c 蚴的电压和输运电荷。因此能够得到每个周期内放电消耗 的能量如下所示： w = s u ( t ) c 嫩d u c = u ( t ) d q ( t ) ( 3 - 3 3 ) 由上式可看出一个放电周期内所消耗的能量就是l i s s a j o u s l 羽形的面积。从而放电消耗的 功率如下： l o + t 1 2 iu ( t ) d q ( t ) p = 詈= 牢 p 3 川 tt 、7 通过计算，可以得到放电消耗的功率。 在实验中，通过测量外加电压、测试电容上的电压将气隙上的电压计算出来。很显 然，外加电压等于介质上的电压、气隙上的电压和测试电容上的电压之和。由于介质上 的输运电荷与测试电容上的输运电荷相等，介质上的电压与测试电容上的电压成正比， 其比为c c d i c ，其中c t c s t 和c d i 。分别为测试电容和介质层总电容的电容值。因此介质 上的电压为u d i c - = u t c s t ( c t c s , c d i e ) 。从而气隙上的电压可通过下式得到3 ： u 亭= u 聊一u d i e u 嘲 “也( ，+ 割 p 3 哪 这里，c d i c 是将两块本实验中作为电介质的玻璃并在一起测量得到的电容值为3 7 5p f ， u a p p 为外加电压，u t e s t 为测试电容两端的电压。因此，气隙间放电消耗的功率为： 1 6 第3 章实验装置与实验方法 p ：里： g t t o + t ，2 ，u g ( t ) d q ( t ) t o t ，2 t b+j，2u哪也(1+刨dq(to-t2l 、- d i e t ， iu 哪- u 恻1 1 + 净l i t ) j 1 7 t ( 3 3 6 ) 河北大学理学硕士学位论文 第4 章介质阻挡放电中电子激发温度的诊断 4 1介质阻挡放电发射光谱 发射光谱是物质的分子、原子、离子、自由基等物种从高能态跃迁到低能态，释放 出不同波长的光子所形成的光谱。激发态的形成有两种途径：一是本身的自发过程，粒 子在进行热运动时通过碰撞达到热平衡，这时处于高能态的粒子很少；二是外界的受激 过程，外界通过放电、辐射、化学