（凝聚态物理专业论文）硅酸铋闪烁晶体的生长与性能研究.pdf

中图分类号： u d c ： 学校代码： 1 0 0 5 5 密级：公开 高盐犬溶 硕士学位论文 1 占u 7 硅酸铋闪烁晶体的生长与性能研究 s t u d yo nt h eg r o w t ha n dp r o p e r t i e so f b i s m u t hs i l i c a t e s c i n t i l l a t i o nc r y s t a l 答辩委员会主席评阅人 南开大学研究生院 二。一o 年五月 嬲辫 南开大学学位论文使用授权书 根据南开大学关于研究生学位论文收藏和利用管理办法，我校的博士、硕士学位获 得者均须向南开大学提交本人的学位论文纸质本及相应电子版。 本人完全了解南开大学有关研究生学位论文收藏和利用的管理规定。南开大学拥有在 著作权法规定范围内的学位论文使用权，即：( 1 ) 学位获得者必须按规定提交学位论文( 包 括纸质印刷本及电子版) ，学校可以采用影印、缩印或其他复制手段保存研究生学位论文， 并编入南开大学博硕士学位论文全文数据库；( 2 ) 为教学和科研目的，学校可以将公开 的学位论文作为资料在图书馆等场所提供校内师生阅读，在校园网上提供论文目录检索、文 摘以及论文全文浏览、下载等免费信息服务；( 3 ) 根据教育部有关规定，南开大学向教育部 指定单位提交公开的学位论文；( 4 ) 学位论文作者授权学校向中国科技信息研究所和中国学 术期刊( 光盘) 电子出版社提交规定范围的学位论文及其电子版并收入相应学位论文数据库， 通过其相关网站对外进行信息服务。同时本人保留在其他媒体发表论文的权利。 非公开学位论文，保密期限内不向外提交和提供服务，解密后提交和服务同公开论文。 论文电子版提交至校图书馆网站：h t t p ：2 0 2 1 1 3 2 0 1 6 1 ：8 0 0 1 i n d e x h u n 。 本人承诺：本人的学位论文是在南开大学学习期间创作完成的作品，并已通过论文答辩； 提交的学位论文电子版与纸质本论文的内容一致，如因不同造成不良后果由本人自负。 本人同意遵守上述规定。本授权j 体签署一式两份，由研究生院和图书馆留存。 作者暨授权人签字： 壬维态 2 0 1 0 年0 5月2 5日十 v j ，丁二jl l 南开大学研究生学位论文作者信息 论文题目硅酸铋闪烁晶体的生长与性能研究 姓名平维杰i 学号l2 1 2 0 0 7 0 0 7 8 i 答辩日期l2 0 1 0 年5 月2 4 日 论文类别博士口学历硕士口硕士专业学位口 高校教师口 同等学力硕士口 院冻蹶泰达应用物理学院i专业f凝聚态物理 联系电话 13 9 2 0 2 2 7 7 4 2e m a i l w e i j i e p i n g g m a i l t o m 通信地址( 邮编) ： 备注：i 是否批准为非公开论文i 否 注：本授权书适用我校授予的所有博士、硕士的学位论文。由作者填写( 一式两份) 签字后交校图书 馆，非公开学位论文须附南开大学研究生申请非公开学位论文审批表。 南开大学学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所 取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包 含任何他人创作的、已公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所 涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本 学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。 学位论文作者签名： 垩维盔2 0 1 0 年0 5 月2 5 日 非公开学位论文标注说明 根据南开大学有关规定，非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申 请和相关部门批准方能标注。未经批准的均为公开学位论文，公开学位论文本 说明为空白。 论文题目硅酸铋闪烁晶体的生长与性能研究 申请密级 口限制( 2 年)口秘密( 1 0 年)口机密( 2 0 年) 保密期限 2 0 年月 日至2 0 年月 日 审批表编号批准日期 2 0年月日 限制2 年( 最长2 年，可少于2 年) 秘密1 0 年( 最k5 年，可少于5 年) 机密2 0 年( 最长1 0 年，可少于1 0 年) 摘要 摘要 闪烁晶体是指能吸收高能粒子或射线发出可见光子的晶体材料。闪烁晶体 受辐照而产生的荧光经过光电倍增管或光电二极管，将光信号转化为电信号， 最后经过电子仪器记录下来。闪烁晶体广泛应用于医学影像，地质勘探，安全 检查以及高能物理等领域。 b s o ( b i 4 s i 3 0 1 2 ) 闪烁晶体和取得广泛应用的b g o ( b i 4 g e 3 0 1 2 ) 晶体相比， 由于s i 和g e 属于同一主族，性质相似，两种晶体具有相同的晶格结构，闪烁 性能都来源于b i 的激发。而且b s o 比b g o 具有更快的响应时间( l o o n s ) ，是 b g o 的1 3 ，它在物理，光学和闪烁特性等很多方面和b g o 相似，因此人们希 望用价格便宜的s i 0 2 制成b s o 闪烁晶体去替代b g o ，以降低闪烁体的成本。 高度的机械和化学稳定性以及优良的发光特性使得b s o 晶体成为有发展前途的 闪烁体之一，在某些方面可以代替b g o ，例如高能正负电子存储环探测器中的 b s o 量能器。 本文采用自行研制的坩埚下降炉，利用垂直布里奇曼法成功生长了b s o 闪 烁晶体。从原料的合成，坩埚的选择，下降炉温区的设计以及生长工艺等各方 面对b s o 晶体的生长进行了探索，通过调节各种参数，观察对晶体生长的影响。 对b s o 晶体的坩埚下降法生长进行了系统的研究。通过分析数据，总结了一套 合适的生长工艺。生长结果达到预期目标，为b s o 晶体应用于高能物理量能器 奠定了物理基础。 在晶体的各类物性中，热物理性质( 比热，热扩散系数，导热系数和热膨 胀系数等) 的研究，具有明显的基础性和应用性，而且和晶体的结构、组分关 系紧密。对优化晶体生长工艺和质量，缩短新晶体产业化周期具有重要意义。 我们对b s o 晶体的热物理性质进行了系统研究。根据闪光法原理，利用激光热 导仪测试了b s o 晶体的比热，热扩散系数和导热系数随温度的变化关系，利用 热膨胀仪测试了b s o 晶体热膨胀系数随温度的变化关系等。通过分析b s o 晶体 的热物性随温度的变化关系，为b s o 晶体的生长及应用提供了基本数据。同时， 对b s o 晶体和b g o 晶体的热物性进行了比较，发现b s o 晶体的比热，热扩散 系数，导热系数均大于b g o 晶体，这使b s o 晶体和b g o 晶体相比，更适合在 摘要 高温，温差较大和温度变化较快的环境中使用。并且从物理机制上了解释了两 者热物性差异的原因。 晶体材料的力学性能包括硬度，断裂韧性等是衡量晶体性能的一个重要方 面。对晶体的加工和实际使用有着重要的影响。在晶体加工过程中，需要根据 晶体材料的硬度，选择合适的切割以及研磨、抛光工艺。晶体在使用过程中， 很容易受机械振动或热应力等其他应力的影响。如果材料的断裂韧性很低，在 循环往复的力的作用下，很容易产生开裂等现象，导致器件性能的下降。而在 实际使用过程中，材料与器件的可靠性越来越受到重视。因此，对b s o 晶体的 力学性能进行评价，为晶体的加工和实际使用提供参数显得十分重要。我们利 用显微压痕法对b s o 晶体的力学性能进行了综合评价，研究了显微硬度，断裂 韧性随载荷变化关系，同时测定了b s o 晶体的屈服强度和脆性指数。 关键词：闪烁晶体；b s o ；坩埚下降法；热物理性质；力学性能 a b s t r a c t a b s t r a c t s c i n t i l l a t i o nc r y s t a li st h em a t e r i a lt h a tc a na b s o r bh i g h - e n e r g yp a r t i c l e so rr a y s ， a n de m i tt h ev i s i b l ep h o t o n s a f t e rt h ef l u o r e s c e n c eg e n e r a t e db yt h er a d i a t i o n t h r o u g ht h ep h o t o m u l t i p l i e rt u b eo rp h o t o d i o d e ，t h eo p t i c a l s i g n a l sc h a n g ei n t o e l e c t r i c a l s i g n a l s ，a n df i n a l l yr e c o r d e db yt h ee l e c t r o n i ci n s t r u m e n t s s c i n t i l l a t i o n c r y s t a l sa r ew i d e l yu s e di nm e d i c a li m a g i n g ，g e o l o g i c a le x p l o r a t i o n , s e c u r i t yc h e c k s ， h i g h - e n e r g yp h y s i t sa n do t h e rf i e l d s b i s m u t h s i l i c a t e ( b i 4 s i 3 0 1 2 ，b s o ) c r y s t a l sh a v e a t t r a c t e d e v e r - i n c r e a s i n g i n t e r e s t sa n da r es t u d i e da so n eo ft h ep o s s i b l ec a n d i d a t e sf o ra l la l t e r n a t i v et ob g o f o rh i g he n e r g yp h y s i c se x p e r i m e n t s b s oh a st h es a m ec r y s t a l l i n es t r u c t u r ea sb g o a n di t ss c i n t i l l a t i o nc h a r a c t e r i s t i cc o m e sf r o mt h ee x c i t a t i o no fb i s m u t hs i m i l a r l ya si n b g o e x c e p tf o ri t sh i g h e rr a d i a t i o nr e s i s t a n c ea n df a s t e rd e c a yt i m e ( 1o o n s ，1 3o f b o o ) ，i tr e s e m b l e sb g oi nm a n yr e s p e c t si n c l u d i n gp h y s i c a l ，o p t i c a la n d s c i n t i l l a t i o np r o p e r t i e s f u r t h e r m o r e ，m a t e r i a lc o s to ft h es c i n t i l l a t o r m a yb e s i g n i f i c a n t l yr e d u c e di fg e 0 2c a nb er e p l a c e db ys i 0 2 r e s u l t ss h o w e dt h a tb s ow a s ag o o dc a n d i d a t ef o rt h ed e t e c t o re l e m e n tt ob e u s e di n4 ne l e c t r o m a g n e t i c c a l o r i m e t e r s l a r g es i z eb s oc r y s t a l sh a v eb e e ng r o w nb yt h ev e r t i c a lb r i d g m a nm e t h o d u s i n gh o m e m a d ef u r n a c ei nt h i sw o r k t h ei m p a c to fm a t e r i a ls y n t h e s i s ，c r u c i b l e ， a n df u r n a c et e m p e r a t u r eo nc r y s t a lg r o w t ha r ei n v e s t i g a t e d t h ea p p r o p r i a t ep r o c e s s e s o fc r y s t a lg r o w t ha r eo b t a i n e df r o mt h ee x p e r i m e n t s t l l et h e r m a lp r o p e r t i e ss u c ha ss p e c i f i ch e a t t h e r m a ld i f f u s i v i t y , c o n d u c t i v i t y a n de x p a n s i o na r ei m p o a a n tp a r a m e t e r sf o r t h ec r y s t a la s s e s s m e n t t h et h e r m a l p r o p e r t i e so fa s g r o w nb s oc r y s t a l sa r em e a s u r e da n dt h ev a r i a t i o n so ft h et h e r m a l p a r a m e t e r sw i t ht e m p e r a t u r e a r ed i s c u s s e dc o m p a r e d 、析t l lt h a to ff a m o u sb g o c r y s t a l s t h es p e c i f i ch e a t , t h e r m a ld i f f u s i v i t y , t h e r m a lc o n d u c t i v i t yo fb s oc r y s t a l a r eb i g g e rt h a nt h a to fb g oc r y s t a l ，w h i c hm e a n sb s oh a v eab e r e rt h e r m a l p r o p e r t i e sa n dm o r es u i t a b l ef o ru s i n gi nt h eh a r s ht e m p e r a t u r ee n v i r o n m e n t t h em e c h a n i c a lp r o p e r t i e s ，i n c l u d i n gh a r d n e s s ，f r a c t u r et o u g h n e s sa r ei m p o r t a n t i i i a b s t r a c t a s p e c to fc r y s t a lp r o p e r t i e s t h e ya r ei m p o r t a n tp a r a m e t e r sf o rc r y s t a l sp r o c e s s i n ga n d a p p l i c a t i o n t h em e c h a n i c a lp r o p e r t i e so fb s oc r y s t a l sa r em e a s u r e du s i n gm i c r o i n d e n t a t i o nm e t h o d t h ev a r i a t i o n so fm i c r oh a r d n e s s ，f r a c t u r et o u g h n e s s 晰t hl o a d a r ei n v e s t i g a t e d k e yw o r d ：s c i n t i l l a t i o nc r y s m l ；b s o ；b r i d g m a nm e t h o d ；t h e r m a lp r o p e r t i e s ； m e c h a n i c a lp r o p e r t i e s i v 目录 目录 摘要i a b s t r a c t i i i 目录一v 第一章引言1 第一节闪烁晶体概述1 1 1 1 闪烁晶体的发展历史l 1 1 2 无机闪烁晶体的发光机理1 1 1 3 闪烁晶体的基本特性3 1 1 4 闪烁晶体的主要应用。5 第二节b s o 晶体的研究现状8 1 2 1 b s o 晶体的结构和相图9 1 2 2b s o 晶体的生长11 1 2 3b s o 晶体的闪烁性能1 1 第三节选题依据与研究目标及内容16 1 3 1 选题依据1 6 1 3 2 研究目标及内容1 7 第二章b s 0 晶体的生长1 8 第一节引言1 8 第二节生长装置。18 2 2 1 生长设备18 2 2 2 测控温设备2 0 2 2 3 温场设计2l v 目录 2 2 4 坩埚的选择与加工2 2 第三节生长工艺流程2 4 第四节晶体生长2 5 2 4 1 原料制备2 5 2 4 2 晶体的生长2 6 第五节影响晶体生长的因素2 7 2 5 1 原料合成对晶体生长的影响2 7 2 5 2 温场对晶体生长的影响2 8 2 5 3 籽晶的选择与晶种的影响2 9 2 5 4 生长速率的选择与生长加速度3 0 2 5 5 固液界面的形状和位置31 2 5 6 生长工艺总结3 l 第六节小结3 2 第三章b s o 晶体的热物理性质3 4 第一节引言3 4 第二节测试方法3 5 3 2 1闪光法3 5 第三节测试条件与设备3 8 3 3 1l f a4 4 7n a n o f l a s h 仪器3 8 3 3 2 热膨胀仪d i l4 0 2p c 3 8 3 3 3 试样加工的要求3 9 第四节实验结果与讨论4 0 3 4 1 b s o 晶体的比热4 0 3 4 2b s o 晶体的热扩散系数和导热系数4 2 3 4 3b s o 晶体的热膨胀系数4 4 第五节本章小结一4 5 第四章b s o 晶体的力学性能评价4 7 v i 目录 第一节引言4 7 第二节测试方法4 7 第三节测试条件与测试设备一4 9 4 3 1实验设备和测试条件4 9 4 3 2 样品加工4 9 第四节实验结果与讨论5 0 4 4 1 b s o 晶体的显微硬度5 0 4 4 2b s o 晶体的断裂韧性5 5 4 4 3b s o 晶体的脆性指数和屈服强度5 7 第五节小结5 7 第五章结论与展望5 9 第一节结论一5 9 第二节展望一6 0 参考文献6 1 致谢6 4 个人简历、在学期间发表的学术论文及研究成果6 5 v i i 第一章引言 第一章引言 第一节闪烁晶体概述 1 1 1闪烁晶体的发展历史 闪烁晶体是指能吸收高能粒子或射线发出可见光子的晶体材料。当其受到x 射线、y 射线或其他粒子辐照时，其中的价电子就会因受到激发而进入激发态， 即由价带进入导带。电子从导带自发跃迁回价带时，多余的能量以荧光的形式 发射出来，产生荧光。晶体产生的荧光经过光电倍增管或光电二极管，将光信 号转化为电信号，然后经过电子仪器记录下来。主要用于医学影像，地质勘探， 安全检查以及高能物理领域。 闪烁体的发展历史，当推1 9 0 3 年克鲁克斯用肉眼观察的高能仅粒子在z n s 晶体屏中被吸收的闪烁现象。1 9 1 1 年，卢瑟福在其著名的q 粒子散射实验中， 就是通过显微镜直接观测仅粒子在z n s ( a g ) 荧光屏上产生的极微弱的闪烁光， 有效的记录了该粒子的数目。 1 9 4 8 年，h o t i a d t e r 发现n a i ：t 1 具有优良的闪烁特性，并很快被广泛应用于 x 射线和y 射线的探测技术中【l 】。无机闪烁晶体经过半个多世纪的发展，不仅发 现了如b g o 、c s i ：n a 、b a f 2 、p w o 和c e ：g s o 等性能优良的闪烁晶体，广泛应 用于包括高能物理、核物理、医疗、安检及工业等领域的应用1 2 d2 ，而且无机闪 烁晶体的闪烁机理也不断完善和发展【1 3 2 3 】，为改善已有闪烁体和寻求性能更优 的新型无机闪烁晶体提供了坚实理论基础。 1 1 2 无机闪烁晶体的发光机理 无机闪烁晶体有两类，即纯的或本征晶体和掺杂的非本征晶体，他们的闪 烁过程和由此产生的闪烁特性是不同。 本征晶体的闪烁机理可用图1 1 ( a ) 所示的固体材料的能带结构来描述。当 核辐射进入闪烁晶体后，价带中的电子接受了大于禁带宽度魄的能量，可以被 激发到导带中去，形成自由的电子空穴对，也可以产生弱耦合的电子一空穴对即 第一章引言 激子，其能带位于导带之下的激带，电子从导带或激带跃迁至价带，在此退激 过程中放出光子。 对某些碱金属或碱土金属卤化物晶体，如氟化钡晶体的荧光快分量的产生， 则要用交叉放光( c r o s sl u m i n e s c e n c e ) 机理来解释。它是价带中的电子与致电离 辐照时，在芯带中产生的空穴进行辐射符合所引起的，如图1 1 ( c ) 。只有当芯 带和价带之间的能隙比价带与导带之间的能隙小时，此过程才是有效的，其发 光的特征是衰减时间极短，为纳秒量级，闪烁输出不受温度影响。 jl 佩r 口 搬 划 然 裁 ，、 模拟光子 母 餐 剐 1r 、i ，：c 寺：二 i lj 侈 黝缆 笏缀缓戮彩彩彩彩彩彩彩彩彩彩彩荔笏z ：缓 ( a ) 本征闪烁晶体 辐射 土 俘获激子 单处于激磊激子 越 喜二三模拟光子 舞 ( b ) 非本征闪烁晶体 导带 价带 芯带 ( c ) 交叉发光移动电子透射 图1 1用能带结构描述的无机闪烁晶体的发光过程 许多纯晶体在常温下并不是十分有效的闪烁体，为了得到有实用价值的闪 烁体，通常采用往纯晶体中掺入少量如t l 、e u 和c e 等杂质的方法，使其成为 非本征晶体。这些掺入的杂质称为激活剂，这类闪烁晶体的发光主要是激活剂 引起的，如图1 1 ( b ) 所示，激活剂的基态位于禁带的下半部，激发态位于禁 带的上半部，入射的辐照能直接被激活剂所吸收，或由主晶格先吸收，然后再 发生主晶格与激活剂之间的能量转移。此外，在激活剂基态中的电子可能被价 态中的带正电的空穴所俘获，而使激活剂成为一个正离子，这样，这个正离子 2 第一章引言 就会吸引并俘获在导带中自由运动的电子，或者俘获激子。在所有这些情况下， 其结果为在激发态中产生一个被激发的、带一个电子的激活原子，然后这电子 退激到基态放出一个光子，因为这光子的能量远小于禁带能隙，从而避免了晶 体的自吸收，这光子的波长通常位于可见波段。 1 1 3闪烁晶体的基本特性 1 1 3 1吸收系数 通常要求闪烁晶体对入射辐照具有大的吸收系数，例如对断层扫描技术来 说，采用吸收系数大的材料制造探测器，不仅可使探测器的尺寸紧凑，而且能 改善其空间分辨率，空间分辨率对核物理和高能物理实验用的探测器特别重要。 当强度为i o 的辐照通过厚度为d 的材料时，出射辐照的强度可近似地由下式给 出： i = i o e x p ( - 心) ( 1 1 ) “为线性吸收系数，它和吸收截面。有如下关系： p n a a ( 1 2 ) p 为材料密度，n a 为阿伏伽德罗常数，等于6 0 2 2 1 0 2 3 ，a 为原子量。 1 1 3 2 辐照长度 入射到闪烁晶体中的光子、电子( 或正电子) ，在通过晶体内一定距离后， 其能量下降到原来的l e 时，这个距离称为这种材料的辐照长度x o ，显然采用 辐照长度小的闪烁晶体，可使探测器体积紧凑。辐射长度可近似用下式表示： x o = 1 8 0 a ( z 2 0 ) ，式中a 为原子量，z 为原子序数，p 为密度。 1 1 3 3 激发和发射光谱 激发和发射光谱是闪烁体重要的光谱特性。激发光谱是指发光的某一谱带 的强度随激发光波长的变化，它反映出对发光起作用的激发光的波长范围。发 射光谱是在定波长的光激发下，发光的能量随波长的分布。闪烁体在受到高 能粒子激发后发射的光谱应在可见光区。在实际应用上接收光子主要有两种方 式。一种是用光电倍增管，另一种是用光电二极管。光电倍增管的光谱响应灵 敏区在4 3 0 4 7 0 n m ，光电二极管光谱响应灵敏区在5 0 0 5 3 0 n m ，闪烁体的发射 光谱应尽可能与之相匹配，才能获得高的灵敏度和高的效率。 3 第一章引言 1 1 3 4 发光效率 发光效率体现在闪烁体的光输出强度和能量转换率。光输出s 表示一个闪 烁过程中发出的平均光子数n 跟粒子损失在闪烁体中的能量e 之比：s - - n e 。能 量转化效率p 表示一个闪烁过程中产生的光子总能量e o 跟粒子损失在闪烁体中 的能量e 之比：p = e q e 。式中e q - - n h v ，h v 是闪烁光子的平均能量，两者关系为： p = n h v e = s h v = e q s n ( 1 3 ) 目前常用相对发光效率来表示闪烁体的发光性能。n a i ：t 1 的发光强度定位 1 0 0 ，其它闪烁体在相同条件下的发光强度与之相比，称为相对发光效率。 1 1 3 5 发光时间和光衰减时间 闪烁体的发光时间包括闪烁脉冲的上升和衰减两部分，但是上升时间要比 衰减快几个数量级，所以只要用衰减时间就行了。衰减时间表示光子数衰减到 最大值的1 e 所需要的时间，记为t o ，有时也用光子数衰减或达到最大值的1 1 0 所需的时间t ，由于发光机制不同，衰减睦线有时又分为快成分和慢成分。 1 1 3 6 探测效率和灵敏度 射线在闪烁体产生的闪烁脉冲数n c 与入射粒子n 之比，称为闪烁体对该射 线的探测效率，它与射线能量、闪烁体的尺寸、闪烁体对源的几何位置等有关。 有时也用灵敏度g 表示闪烁体的探测效率：g = n c p n ，式中n c 是单位时间产生 的脉冲数，p n 为剂量率或单位时间单位面积的入射粒子数。 1 1 3 7 能量分辨率 表征闪烁体能够区别探测粒子能量的能量值，通常把光子计数值随高度分 布的半宽度与高度之比定义为能量分辨率，其值越低说明能量分辨率越高。 1 1 3 8 温度效应 闪烁体的光子产额随温度的变化，称为温度效应。如n a i ：t i 在2 0 0 时，光 子产额迅速降低，在地质探矿深井中就不适宜使用。 1 1 3 9 其它特性 抗辐照能力、吸湿性、机械加工性能、折射率等在选择闪烁晶体时，也是 必须加以考虑的。 4 第一章引言 1 1 4闪烁晶体的主要应用 1 1 4 1x 射线断层扫描( x c t ) c t 技术的原理基于射线与物质的相互作用，射线穿越被测物质后被探测器 接收，再通过电子学系统和计算机系统处理，最后在终端设备上显示出层析图 像。 当1 9 7 2 年h o u n s f i e l d 等首次研制成功x c t 时，其探测器是采用n a i ：t 1 和光 电倍增管做成的。后为改进图像质量，采用b g o 晶体。在多通道探测器中，闪 烁体是通过光纤与光电倍增管连接的。在x c t 机的发展过程中，主要是两个方 面的改进，即提高图像的空间分辨率和成像速率，前者主要是采用多通道小尺 寸探测元件组成的阵列，这样可以同时得到很多信息，后者是将多个探测元件 排列成环，x 光源做高速旋转，采用的闪烁晶体的典型尺寸为：光接收面积( 1 2 ) m m x 2 5 m m ，厚2 5 r a m ，b g o 已被c w o 和c s i ：t i 取代，因为后者灵敏度高， 读出器件也从光电倍增管换成硅光电二极管。 1 1 4 2 正电子发射断层扫描( p e t ) 正电子发射断层扫描是一种无创伤和无害的、测量病人体内放射性标记物 质三维密度分布的技术。它采用基于正电子发射同位素和探测丫射线湮灭的原 理，特别适用于研究新陈代谢过程。由于p e t 灵敏度高，所以它对病人摄入的、 含正电子发射同位素如1 1 c 、1 3 n 、1 5 0 、1 8 f 等的药物进行探测和成像时，药物的 浓度可比其他成像技术低好几个数量级。 从相反方向发出的两束x 射线( 5 1 l k e v ) 被放置在病人周围呈环状的探测 器所接收，从而得到2 丫事例的分布，再通过计算机处理就能得到层面内正电子 发射同位素的分布情况，并最终在显示屏上显示出图像。大型p e t 系统中，整 个探测器有8 1 1 个环，每个环由5 1 2 个探测元件组成，每个探测元件的典型尺 寸为截面6 m m x1 3 m m ，长3 0 m m ，初期采用n a i ：t 1 ，后来被b g o 、g s o ：c e 所 取代，为了提高系统的空间分辨率，闪烁体宽度应尽量窄，也就是每个环的闪 烁体数目要尽量多，通过不断改进，p e t 的空间分辨率已达到2 3 m m ，使p e t 已能实际应用于医疗诊断。 1 1 4 - 3 工业断层扫描( 工业c t ) 5 第一章引言 继计算机断层扫描( c t ) 技术在医疗诊断上获得应用之后，c t 技术工业应 用的发展引人注目。与超声、射线照相等传统方法相比，工业c t 的检测速率快、 分辨率高，而且测量工件不接触被测部位，其工作不受被测物的温度、内部压 力或表面状况的影响，这些都是它比其他无损检测技术优越之处。工业c t 不仅 成为工业设备或部件的无损检测的有力手段，受到航空航天、机械制造、材料 科学研究等部门的重视，而且它正在迈入工业生产过程的在线实时质量控制和 工业设备的在线安全检查等领域，例如热轧无缝钢管生产的实时质量控制和发 电厂高温高压下运行的汽轮机、石油化工企业的管道、海军水下设施等的安全 检查。 工业c t 系统主要包括发射源、探测器组、样品台、电子学系统和计算机系 统等，放射源可为x 射线或y 射线源，如6 0 c o 、1 9 2 i r ，有的还采用电子直线加速 器，以检测特大型工件。探测器目前采用b g o 晶体配以光电倍增管，或采用 c w o 晶体配以光电二极管组成，探测器组由数十个乃至数百个探测器组成。 必须指出，工业c t 的发展方兴未艾，其应用领域正日益扩展，因此，工业 c t 将是无机闪烁晶体的一个重要应用方面。 1 1 4 4 油井勘探 地下天然资源，如石油以及其他的地质勘探通常采用钻井的方法，钻井深 达数千米，采用y 射线探头能遥测地层特征，从而判断资源状况。用于油井勘探 的最简单的核技术是用一个y 射线探测器来测量地层中的天然放射性，此外，探 头中也可以带一个y 射线源，如1 3 7 c s ，有它来辐照地层，或者探头中带一个中 子源来引发丫射线发射反应，然后再通过探测器来测量返回的1 ，射线。 油井勘探用y 射线探测器所需要的闪烁晶体，要求体积大、原子序数大、衰 减时间短、光输出大等，还必须考虑到钻孔中的空间小、环境恶劣，包括要承 受1 5 0 1 7 5 c 的温度、机械振动等因素，到目前为止，还在广泛应用n a i ：t 1 ，但 随着对计数速率、探测效率要求的提高，需要快速、高z 的闪烁体，b g o 的z 值虽比n a i ：t 1 高，但温度特性差，即b g o 的输出光强随温度升高而急剧下降， g s o ：c e 看来很有希望，因为探测器不用冷却而能保持高的探测效率。 1 1 4 5 隐藏爆炸物检测 不法之徒携带爆炸物引起火车爆炸，恐怖分子利用隐藏爆炸物进行讹诈、 6 第一章引言 劫持飞机等事件时有发生，为了保障交通运输的安全，及时有效地发现行李中 隐藏的爆炸物是个极为重要的问题，但又是一项十分艰巨的任务。这是因为国 际旅客允许的行李箱重为2 0 k g ，而仅占行李箱重2 ，即0 4 k g 的爆炸物即足以 摧毁大型喷气机；塑料炸弹可以制成任何形状，甚至做成薄片伪装成行李箱的 衬板；爆炸物成分是c 、n 、o 和h ，与大多数的衣服。塑料的成分一样；行李 箱中隐藏爆炸物的概率甚小，在1 0 9 件行李中可能发现一件；安全管理部门要 求每分钟至少检查1 0 件行李；误报率应尽量小，一旦报警的行李需要开箱检查， 这种情况最多允许千分之一的概率，即1 0 0 0 件行李中，开箱一次，投资不能太 多等。为解决这个问题，曾提出过多种途径与设想，其中利用核技术进行检测 是最有希望的。 在多种核检测方案中，大多数方法是将行李箱放在中子场中受辐照，并用丫 探头输出信号，例如脉冲快中子束分析法是由专用的小回旋加速器得到脉冲快 中子束，准直后射向行李箱，用一组b a f 2 探头测得o 、n 、c 的特征丫辐射，这 些核检测技术，有的虽已开始在机场试用，但总的来说还处于研究开发阶段， 探测器采用何种闪烁晶体也还在研究之中。 1 1 4 6 核物理 长期以来，核物理研究中需要的探测器，一直使用n a i ：t 1 ，开始时每个探测 器只有一支n a i ：t 1 晶体，晶体尺寸不断增大，最后达到西5 0 c m x 5 0 c m ，另一个 改进是采用许多n a i ：t 1 晶体做成的列阵。2 0 世纪6 0 年代中期起，由于高分辨率 g e 半导体的问世，配以n a i ：t 1 、b g o 做屏蔽，这样做成的探测器有可能实现高 的能量分辨率和高的峰值背景比。 c h a t e a ud ec r y s t a l 建造了一个b a f 2 g e 探测器，主要利用b a f 2 的快时间特 性和优良的分辨中子的特性。 1 1 4 7 高能物理 高能物理实验中，探测器的长度一般为2 0 x o 或更长，这就要求所用的闪烁 晶体的尺寸要长，同时晶体的数量也大。 早期，美国斯坦福大学直线加速器( s l a c ) 采用的“晶体球”是大型n a i 探 测器的典型代表之一，它是由6 7 2 个n a i 晶体单元做成的一个内径为2 5 c m 的球。 由于b g o 比n a i ：t 1 密度大、辐射长度短、不吸潮、读出采用光电二极管， 7 第一章引言 比光电倍增管体积小，所以在高能物理实验中得到实际应用。西欧核子研究中 心l e p 3 实验组采用b g o 建造的电磁量能器便是突出的例子，桶体采用7 8 4 0 根b g o ，两个端帽采用4 0 0 0 根b g o ，晶体尺寸不一，大致为( 3 x 3 ) c m x ( 2 2 ) e m x 2 4 c m 。 2 0 世纪8 0 年代初发现了c s i ：t 1 的优点，其光谱特性与光电二极管匹配的很 好，辐射长度较短( x 0 = 1 8 6 c m ) ，不易吸潮，因此在c o m e l l 的c l e oi i 探测器 及西欧核子研究中心的c r y s t a lb a r r e l 中都采用了大量的c s i ：t 1 晶体。1 9 8 8 年， k u b o t a 等发现纯c s i 的紫外快分量( 约1 0 n s ) 后，据日本京都大学报道，采用 5 4 0 根7 c m x 7 c m x 3 0 c m 纯c s i 晶体建造了一个探测器。为了提高快慢分量比和辐 照性能，还在进行各项研究。b a y 2 是一个快速、耐辐照的闪烁晶体，具有快慢 两个荧光分量，虽然快分量占整个光输出的2 0 ，然而在快速应用场合中，必 须抑制其慢分量，以免信号的叠加。在这方面，s c h o t a n u s 等发现往b a f 2 中掺入 1 l a 能使其慢分量的峰值强度下降5 倍，而快分量强度不变。此外，以带k c s t e 光阴极和石英窗的h a m a m a t s ur 2 1 4 8 型真空光电二极管作为光敏接收器件，较 常用的c s t e 光阴极接收器件，对慢分量的抑制好1 0 倍。d a m a 和r y z h u 研 究指出，用低强度可见光( 4 0 0 n m ) 对辐照损伤的b a f 2 晶体进行光学退火，能 使其损伤得到恢复。采用现场光学退火的方法，目前中国科学院上海硅酸盐研 究所和北京玻璃研究所生产的b a f 2 晶体己完全能满足高能物理实验的要求。 第二节b s o 晶体的研究现状 尽管b g o 闪烁晶体具有密度高( 7 1 3 9 c m 3 ) ，辐射长度短( x o = 1 1 2 c m ) ， 莫里埃半径小，不易潮解，容易机械加工，荧光光谱与普通光电倍增管和硅光 电二极管相匹配等优点，已在核物理、高能物理及医学等领域得到了广泛的应 用，但它也有一些缺点：在一些应用比如高能物理实验中，响应时间( - 3 0 0 n s ) 太长。辐照硬度( 1 0 4 1 0 5 r a d ) 在某些应用中不够大。而且g e 0 2 的价格昂贵，而 s i 与g e 属同一主族，性质相似，另外，b s o 具有和b g o 相同的晶格结构，和 b g o 相似，闪烁性能来源于铋的激发。而且b s o 比b g o 具有更快的响应时间 ( l o o n s ) ，是b g o 的1 3 ，它在物理，光学和闪烁特性等很多方面和b g o 相 似，因此人们希望用价格便宜的s i 0 2 制成b s o 闪烁晶体去替代b g o ，以降低 闪烁体的成本。高度的机械和化学稳定性以及优良的发光特性使得b s o 晶体成 8 第一章引言 为有发展前途的闪烁体之一，在某些方面可以代替b g o ，例如高能正负电子存 储环探测器中的b s o 量能器【2 4 】。尽管人们认识闪铋矿( b i 4 s i 3 0 1 2 ，简称b s o ) 已经有1 7 0 多年了，但直到1 9 7 1 年p h i l i p s b o m 等人【2 5 】才利用提拉法生长出b s o 单晶，后来上海硅酸盐研究所和日本的i s h i i 等人利用坩埚下降法也长出了b s o 单晶【2 6 2 7 1 。 1 2 1 b s o 晶体的结构和相图 b s o 晶体属立方晶系，4 3 m 点群，1 4 3 d 空间群【2 引